DE1667851C3 - Method and device for the dry processing of ceramic uranium dioxide nuclear fuel slabs - Google Patents
Method and device for the dry processing of ceramic uranium dioxide nuclear fuel slabsInfo
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Description
Bei der Herstellung von keramischen Sinterkörpern aus Urandioxid für die Verwendung als Kernbrennstoff in Reaktoren fallen bei den einzelnen Fcrtigungsschritten unterschiedliche Mengen verschiedenartiger Schrotte an.In the manufacture of ceramic sintered bodies from uranium dioxide for use as nuclear fuel Different amounts of different types fall in reactors during the individual production steps Scraps on.
Man rechnet dabei mit einem SchrotUinfall von etwa ^0 bis zu 10% der eingesetzten Oxidmenge, der als Grünlingsschrott beim Pressen des Urandioxid-Pulvers, als gesinterter Pelletschrott beim Sintern und Schleifen und als Schleifschlamm beim Rundschleifen derSinterpellets auf Durchmessertoleranz anfallt.A scrap incidence of about ^ 0 to 10% of the amount of oxide used is expected, which is produced as green scrap when pressing the uranium dioxide powder, as sintered pellet scrap when sintering and grinding and as grinding sludge when grinding the sinter pellets to a diameter tolerance.
Diese verschiedenartigen Schrotte wurden bisher meist in aufwendigen naßchemischen Verfahren aufgearbeitet durch Verglühen, Auflösen in HNO3 zu Uranylnitrat, dessen Flüssig-Flüssig-Exiraktion, Ausfällung des Urans, Filtration und Reduktion zu UO2. Besonders bei der Aufarbeitung von Schratten mit höherem Gehalt i<n dem spaltbaren Uranisotop U 235 - kurz »angereichertes Uran« - führt dieser vielstufige Prozeß zu erheblichen Kosten, da er im Chargenverfahren mit sicheren Mengen unter erheblichem administrativen Aufwand und relativ hohen Verlustquoten durchgeführt wird.These various types of scrap have so far mostly been processed in complex wet chemical processes by incineration, dissolving in HNO 3 to uranyl nitrate, its liquid-liquid excretion, precipitation of uranium, filtration and reduction to UO 2 . This multi-stage process leads to considerable costs, especially when processing scrap with a higher content in the fissile uranium isotope U 235 - "enriched uranium" for short - because it is carried out in a batch process with safe quantities with considerable administrative effort and relatively high loss rates.
Die bisherigen Bemühungen zur trockenen Schrottaufarbeitung betrafen vor allem eine Feinstvermahlung de;; Grünlings- und Sinterschrottes. Dieses Verfahren so ist jedoch ebenfalls recht aufwendig, da ein dreistufiger Ma,hlprozeß mit nachgeschalteter Absiebung <20 bis 30Km erforderlich ist, um zu einem Pulver zu gelangen, das; nur annähernd den Qualitätsansprüchen bei der Sinterung genügt. Neben der noch ungenügenden Wirt- S5 Schädlichkeit dieses Verfahrens sind die wesentlichen Nachteile in einer Verminderung der Oberflächenqualität und der Reinheit der Sinterkörper zu sehen, da bei dem dreistufigen Mahlprozeß unvermeidlich erhebliche Mengen an Eisen, Chrom und Nickel durch Ab- (>0 rieb eingebracht werden.The previous efforts for dry scrap processing mainly concerned a fine grinding de ;; Green and sintered scrap. This method, however, it is also quite complicated, since a three-Ma hlprozeß is required to 30Km followed by screening <20, in order to reach a powder; only approximately meets the quality requirements for sintering. In addition to the still insufficient economic S5 harmfulness of this method are to see the major drawbacks in a reduction of the surface quality and purity of the sintered body, as are introduced 0 rubbed in the three-stage grinding process inevitably significant amounts of iron, chromium and nickel by waste (> .
Eis ist auch schon vorgeschlagen worden, bestrahlte Urandioxid-Reaktorbrennstoffkörper aufzuarbeiten und zu pulverisieren, indem man die entsprechenden Pellets in Luftsauerstoff bei 3OO-5OO°C oxydiert und in U iO8-Pulver überführt und das so gewonnene Pulvci zu UO2 reduziert (DT-AS 11 70919). Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß die Oxydation sehr langsam vor sich geht und grube U ,Os-Pulver erhallen werden, die man bei der Fertigung von Urandioxid-Urennsloll-Pcllels nicht direkt wieder dem UO . zusetzen kann, da solche Pellets eine inhomogene Struktur mil großen Poren aufweisen, die für das HrennstolTverhallen im Reaktor schädlich sind.Ice has also been proposed to work up and pulverize irradiated uranium dioxide reactor fuel bodies by oxidizing the corresponding pellets in atmospheric oxygen at 300-5OO ° C and transferring them to U 10 8 powder and reducing the pulverized material obtained in this way to UO 2 (DT- AS 11 70919). This process has the disadvantage that the oxidation proceeds very slowly and U, O s powder will be produced which cannot be returned directly to the UO in the manufacture of uranium dioxide Urennsloll-Pcllels. can add, since such pellets have an inhomogeneous structure with large pores, which are harmful to the noise in the reactor.
Fs war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur trockenen Aufarbeitung von keramischen Urandioxid-Kcrnbrennstoffschrottcn zu finden, das ein sehr !'einteiliges, reines U ,Ο,,-Pulver liefert, das man ohne Qualilälseinbulk und Nachteile im Reaktorverhalten bei der Herstellung entsprechender Kernbrennstoff-Formkörper bis zu 20% dem Urandioxidpulver zusetzen kann.It was therefore an object of the present invention to provide a method for the dry processing of ceramic Uranium dioxide fuel scrap, which is a very one-part, pure U, ,, powder supplies that one without Qualilälseinbulk and disadvantages in the reactor behavior in the production of the corresponding Nuclear fuel moldings can add up to 20% to the uranium dioxide powder.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß während des Oxydationsvorganges eine vibrierende Siebung stattfindet. Mit dem sehr einfachen und wirtschaftlicher, erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich die genannten Schwierigkeiten und Nachteile überwinden.This object was achieved according to the invention in that a vibrating during the oxidation process Sieving takes place. Leave with the very simple and economical method according to the invention overcome the difficulties and disadvantages mentioned.
Der besondere Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß von den so erhaltenen Oxidpulvern (UiOk) unabhängig von der Art des Schrottes, bis zu 20Gew.-% dem sinterfähigen U02-Pulver zugegeben werden können, ohne die Verarbeitung der Pulvermischung durch Pressen, Sintern und Schleifen und die Produktqualität zu beeinflussen.The particular advantage of the process according to the invention is that, regardless of the type of scrap, up to 20% by weight of the oxide powders (UiOk) obtained in this way can be added to the sinterable U0 2 powder without processing the powder mixture by pressing or sintering and grinding and affecting product quality.
Zusammengefaßt bictet das erfindungsgemäßc Verfahren somit folgende Vorteile:In summary, there is the method according to the invention thus the following advantages:
1. Es gestattet, alle Schrottarien (Preßlinge, Sinterkörper, Schleifschlamm) nach einem einfachen und einheitlichen Verfahren in reine, feinteilige U/VPulver zu überführen.1. It allows all scrap cases (compacts, sintered bodies, grinding sludge) after a simple and uniform processes to convert them into pure, finely divided U / V powder.
2. Das Verfahren kann direkt in den jeweiligen Fertigungsprozeß eingebaut werden, wodurch eine sofortige Wiederverarbeitung des Schrottes ermöglicht wird.2. The method can be built directly into the respective manufacturing process, creating an immediate Re-processing of the scrap is made possible.
3. Das Aufarbeitungsverfahren gestattet es, die Schrottpulver in den oxidkeramischen Fertigungsprozeß direkt zurückzuführen, ohne daß die Verfahrensparameter beim Pressen, Sintern und Schleifen geändert werden müssen.3. The work-up process allows the scrap powder to be returned directly to the oxide-ceramic manufacturing process without affecting the process parameters have to be changed during pressing, sintering and grinding.
4.Die Qualität der erzeugten U,08-Pulver gestattet es, bis zu maximal 20Gew.-% dem UO2-Ausgangspulver zuzugeben.4. The quality of the U, 0 8 powder produced allows up to a maximum of 20% by weight to be added to the UO 2 starting powder.
Das erfindungsgemäße Verfahren soll anhand folgenden Beispiels näher erläutert werden:The method according to the invention will be explained in more detail using the following example:
In der Abbildung 1 ist eine zur Durchführung des Verfahrens dienende Vorrichtung dargestellt Diese besteht aus einem Oxydationsofen (1) mit einem senkrecht stehenden Reaktionsgefäß (2) aus korrosionsbeständigem Stahl von 200 mm Durchmesser und 1000mm Höhe. In dem Reaktionsgefäß sind vibrierende Siebroste (3) eingebaut. Unterhalb des Reaktionsgefäßes ist ein Rüttelsieb (4) angeordnet, aus dem das feinteilige Pulver in eine Auffangkanne (8) fällt, die auf einer Waage (9) steht. Das grobkörnige Material fällt von der Oberfläche des Siebes in eine zweite Auffangkanne (10). Der Vibrationsvorgang wird durch einen Rütielantrieb (11Ί ausgelöst.In Figure 1, a device serving to carry out the method is shown consists of an oxidation furnace (1) with a vertical reaction vessel (2) made of corrosion-resistant Steel with a diameter of 200 mm and a height of 1000 mm. There are vibrations in the reaction vessel Sieve grate (3) installed. A vibrating screen (4) is arranged below the reaction vessel, from which the finely divided powder falls into a collecting can (8) which is on a scale (9). The coarse-grained material falls from the surface of the sieve into a second collecting can (10). The vibration process is through a Rütiel drive (11Ί triggered.
In dieser Vorrichtung wurden stündlich 5 kg UO2-Schrott, bestehend aus Preßlingen, SinterkörpernIn this device, 5 kg of UO 2 scrap, consisting of compacts and sintered bodies, were per hour
und Schleifschlamm, bei einer I emperatui von -140"C im Luftstrom oxydiert. Das du rc Ii ilen unterslen Siebrost fallende, !'einteilige Il ,Ox-I1UlVeI" wurde auf dem naehgeschalteten Schwingsieb konlinuierlicli auf ■ .150,Vm abgesiebt. Jeweils 10kg dieses U ,Οχ-1'ulveis wurden anschließend mit ()0 kg sinterfähigem \ lOi-l'ulver homogen vcrniisc'tt.and grinding sludge, oxidized at an temperature of -140 "C in a stream of air. The one-piece Il, O x -I 1 UlVeI" falling from the bottom of the sieve was screened off on the connected vibrating sieve at a straight line to 150 Vm . Each 10kg of this U-Οχ 1'ulveis were then vcrniisc'tt with () 0 kg sinterable \ LOI l'ulver homogeneous.
/ur Durch füll rung der Mischung diente eine Vorrichtung nach Abbildung 2. Diese besteh! aus einem geometrisch sicheren Misehbunker (12). i)cr Mischvorgang erfolgt hierbei nach dem Wirbelschichtprin/ip, indem durch einen konischen Ausstromboden (13) kuiY/eitig Luft eingeblasen und die Pulverschüttung aufgewirbelt wird, wodurch in wenigen Minuten eine gleichmäßige Vermischung der beiden l'ulver erreicht wird. Der vom Wirhelgas milgeluhrlc llranoxidslaiib wird über einen Zyklon (14) einem Lilleiaufsal/ (15) /ugeleitei und in diesem an Sinternieiallfiltern (i(») ahgeschieden. Zur Messung des Inhalts des Mischbunkers (12), der gleich/eilig als Vorratsbehälter i'ür das Beschicken der l'resse dient, ist eine L'ederwaage (17) vorgesehen. A device was used to fill the mixture according to Figure 2. These consist! from a geometrically safe Misehbunker (12). i) cr mixing process takes place here according to the fluidized bed prin / ip by passing through a conical discharge base (13) Cool air is blown in and the bulk of powder is whirled up, causing a Even mixing of the two powders is achieved will. That from Wirhelgas milgeluhrlc llranoxide loaf becomes a Lilleiaufsal / (15) via a cyclone (14) / ugeleitei and separated in this by sintered filters (i (») ah. For measuring the content of the mixing hopper A leather balance (17) is provided (12), which also serves as a storage container for loading the l'resse.
Die so er/eugte l'ulvermischiing wurde auf bekannte Weise /u UO.-Sinterkörpern verarbeitet, Hin Dnterschied in Qualität und Ausbringung /wischen diesem l'ulver und einem frischen sinlerlahigen llO..-1'ulver wurde nicht festgestellt.The powder mixing thus he / she was known to be known Way / u UO.-sintered bodies processed, Hin Dntiffer in quality and output / wipe this powder and a fresh sinlerlahigen llO ..- 1 powder was not found.
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