DE1589984A1

DE1589984A1 - Einrichtung zur Erzeugung kohaerenter elektromagnetischer Strahlung

Info

Publication number: DE1589984A1
Application number: DE19671589984
Authority: DE
Inventors: Sorokin Peter Pitirimovich; Lankard John Robert
Original assignee: International Business Machines Corp
Current assignee: International Business Machines Corp
Priority date: 1967-03-20
Filing date: 1967-12-15
Publication date: 1970-08-13
Also published as: FR1546832A; BE706169A; US3541470A; SE348891B

Description

PATENTANWALT DIPL-ING. H.E. BÖHMER

703 BDBLINGEN/WDRTT. ■ 8INDELFINGEH STRASSE 49

Anmelder in :

Amtliches Aktenzeichen Aktenzeichen der Anmelderin

ή KQQQQA

Böblingen, 12. Dezember 1967 gg-ha

International Business Machines Corporation, Armonk, N. Y. 10 504 Neuanmeldung
YO 9-67-065

Einrichtung zur Erzeugung kohärenter elektromagnetischer Strahlung

Die Erfindung betrifft eine Einrichtung zur Erzeugung kohärenter elektromagnetischer Strahlung mit einem über eine Pumpenergiequelle anregbaren Medium.

Es sind bereits Einrichtungen zur optischen Anregung organischer Medien vorgeschlagen worden. Dabei wird das aktive organische Medium dadurch zur Strahlung angeregt, daß als Pumpenergiequelle ein Rubin-Laser verwendet wird, da dieser die notwendige grosse Energie zur Anregung derartiger Medien hervorbringen kann. Es ist in diesem Zusammenhang auch bereits als möglich erwähnt worden, anstelle des Rubin-Lasers eine andere, kohärentes Licht abgebende Lichtquelle als Pumpenergiequelle zu verwenden. Es müssen dann jedoch die

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Bedingungen erfüllt sein, daß die Energie des Lichtes genügend hoch und die Anstiegszeit aus serordentlich gering ist.

Die Aufgabe der Erfindung liegt darin, eine Einrichtung zur Erzeugung kohärenter elektromagnetischer Strahlung anzugeben, die eine möglichst einfache und billige Pumpenergiequelle benötigt, obwohl organische Medien zur Strahlung angeregt werden sollen.

Gemäss der Erfindung wird eine Einrichtung derart vorgeschlagen, daß ein längliches Resonanzgefäss_x das zur Strahlung anregbare Medium enthält und als Pumpenergiequelle der zwischen dem Resonanzgefäss und einem dieses umgebenden weiteren Gefäß gebildete Zwischenraum dient, der die Entladung sz one für einen angeschlossenen, kurzzeitig entladbaren Kondensator bildet.

Insbesondere wird vorgeschlagen, daß das Resonanzgefäß aus einem Quarzzylinder besteht, den zur Bildung einer Entladungszone kreis ringförmigen Querschnitts ein zweiter Quarzzylinder koaxial umgibt, und daß die Entladungszone mit einem geeigneten Gas gefüllt ist. Weiterhin wird vorgeschlagen, daß die Entladung des Kondensators durch Steuerung des Gasdruckes ausgelöst wird.
Eine möglichst kurze Anstiegszeit des Anregungsinapulses wird dadurch

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erzielt, daß der der Pumpenergiequelle entsprechende äquivalente R-L-C-Kreis im Gebiet kritischer Dämpfung betrieben ist. Als anregbares Medium wird organischer Farbstoff, insbesondere Xanthen-Farbstoff verwendet.

Vorteilhaft ist es, wenn der Anregungsimpuls aus der Pump energiequelle eine Anstiegszeit in der Grössenordnung von Zehntel Mikrosekunden und eine Energie von weniger als 100 J aufweist.

Weitere Einzelheiten und Vorteile der erfindungsgemässen Einrichtung ergeben sich aus der nachstehenden Beschreibung eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiels.

Es zeigen :

Fig. 1 eine erfindungsgemässe Einrichtung im Querschnitt , Fig. la einen vergrösserten, durch einen Kreis in Fig. 1

gekennzeichneten Ausschnitt,

Figuren 2 u. 7 dem Verständnis der Wirkungsweise der erfindungs

gemässen Einrichtung dienende» Darstellungen der Energiezustände,

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Fig. 3 eine Absorptionskurve und eine Fluoreszenzkurve

für den Farbstoff Fluoreszein,

Fig. 4 den Verlauf der Intensität am Ausgang der Anregungs

quelle und der Strahlungsquelle und

Figuren 5 und 6 das Absorptionsvermögen in Abhängigkeit von der

Frequenz für zwei verschiedene Farbstoffe.

In Fig. 1 ist ein Quarzzylinder 2 dargestellt, dessen Wandstärke etwa einen Millimeter beträgt. Die Stirnflächen des 10 cm langen Quarzzylinders sind mit Fenstern 4 und 6 abgeschlossen. Der anzuregende Farbstoff wird über den Stutzen 3 in den Zylinder gefüllt. Zwei Spiegel m und m_? vervollständigen das Kernstück der Strahlungsquelle, wobei der Spiegel m total reflektiert und der Spiegel m teilweise durchlässig ist. Der Quarzzylinder 2 ist koaxial von einem zweiten Quarzzylinder 8 umgeben, der etwas kürzer als der Zylinder 2 ist und eine Wandstärke von etwa 3 Millimeter aufweist. Auf diese Weise entsteht zwischen den beiden Quarzzylindern eine kreisringförmige Entladungszone 10 mit einer Dicke von etwa einem Millimeter. Zentral und koaxial zum äusseren Quarzzylinder 8 gelegen ist ein Plattenkondensator 12 angeordnet, der bei niedriger Induktanz eine Kapazität von 0, 5 ,u F aufweist.

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BAD ORIQiNAk

An die Anschlüsse 14 und 16 des Kondensators 12 ist über die Leitungen 13 und 15 eine Hochspannungsquelle 17 angeschlossen, die den Kondensator auflädt.

Kupferflansche 18 und 18' verbinden die Anschlüsse 14 und 16 über Flansche 17 und 19 mit zwei zugeordneten Ringelektroden 20 und 20' aus Wolfram. Ringe 22, 24 und 22', 24' dienen der Halterung der beiden Quarzzylinder 2 und 8 und dichten die Entladungszone 10 ab.

Diese Entladungszone erhält eine geeignete Gasfüllung unter geeignetem Druck, beispielsweise Luft unter einem Druck von 300 mmHg und Argon unter 100 mmHg. Der Gasdruck muss so gewählt sein, daß die Zone 10 über der Entladungs schwelle gehalten wird. Über eine Röhre 26 steht eine nichtdargestellte Vakuumpumpe durch die im Flansch enthaltenen Kanäle 28 mit der Entladungszone 10 in Verbindung. Ist der Kondensator 12 auf eine geeignete Spannung, beispielsweise 14 000 Volt aufgeladen, wird die Vakuumpumpe in Betrieb gesetzt und Gas aus der Entladungs zone 10 abgepumpt. Sobald der Gasdruck etwa 60 mmHg beträgt, findet in der Entladungs zone 10 zwischen den Zylindern 2 und 8 eine impulsförmige Entladung statt. Diese Entladung liefert die erforderliche Pumpenergie,

Wie aus Fig. 4 zu ersehen ist, ergibt sich aus dem Verlauf f der Aus-

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gangsintensität der Pumpenergiequelle, daß die Grundbreite des Anregungsimpulses etwa O, 9 M see. beträgt und daß die Spitze etwa bei 0, 4 #u see. erreicht wird. Der Verlauf 1 der Intensität der angeregten Ausgangs strahlung zeigt eine Grundbreite von etwa 0,7 /U see. Ausserdem ist diesem Verlauf zu entnehmen, daß die Anregung bereits beginnt abzunehmen, bevor die Pumpenergie ihr Maximum erreicht. Zum Zwecke der Strahlungsanregung wird eine hohe Energie und ein steiler Anstieg des Pumpenergieimpulses angestrebt. Die Fig. 4 zeigt, daß diese Bedingungen mit der beschriebenen Einrichtung erreicht werden.

Im folgenden ist eine Aufstellung von Xanthen - Farbstoffen mit ihren Lösungsmitteln angegeben. Weiterhin sind in dieser Aufastellung die molare Konzentration der gelösten Farbstoffe, die Schwellwerte der elektrischen Eingang senergien und Ausgangsenergien und die Farbe der angeregten Strahlen enthalten.

Farbstoff Lösungs- Molare

mittel Konzentration

Schwell- Ausgangswerte d. energie
el. Eingangsenergie

Farbe und Wellenlänge

Acridin	Äthyl	Äthyl	"ίο"⁴
rot	alkohol	alkohol
Rhodamin	Äthyl		. 4 10"
	alkohol O.		Jt
	Wasser		"Ίο-⁴
	^D2°
Natrium -
Fluoreszein Wasser ^D2°
Natrium -
Fluores-

16 J (8000V) ~

10 Milli J

orange

(6015&)

12 J (7000V) ~ Milli J gelb (5850Ä*)/

zein

Rhodamin Äthyl B alkohol

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10

36 J(12,000V) nicht gemessen

30J(11, 000V) ". MiUi J
12 J(7000V) 80MiUi J

grün (5500Jl)

grün (5500A*) rot - orange

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Ee zeigt sich, daß der Farbstoff bereits mit einer Pumpenergie von weniger als 12J zur Strahlung angeregt werden kann. Der in der Aufstellung angegebene Schwellwert (36J) stellt immer noch eine relativ kleine Pumpenergie dar.

Es sei nunmehr auf die Fig. 2 verwiesen, die dem Verständnis der Strahlungsanregung bei Xanthen-Färb stoffen dient. Der grösste Teil der in der Entladung s zone 10 entstehenden Pumpenergie wird vom Farbstoff absorbiert. Dadurch erfolgen Übergänge der Farbstoff - moleküle vom untersten Energieband S des Grundzustandes in ver-

■~5η schiedene Energiebänder S' , S' * ,/bis ö . höher angeregter.

Zustände, wobei i = 1, 2, 3 usw.

Nachfolgende nichtstrahlende Übergänge bringen dann alle Moleküle in das unterste Energieband S' des ersten angeregten Zustandes. Eine stimulierte Emission erfolgt bei einem Übergang vom Energieband S' . auf angeregte Energieniveaus des Grundzustandes. Infolge der bekannten Franck-Condon-Verschiebung wird die Ausgangswellenlänge vom Gebiet maximaler Absorption (bei Fluoreszein etwa 4940 A) nach 5270 A verschoben, so daß ein günstiges Gewinn/Verlust-Verhältnis erzielt wird.

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Beim hier betrachteten Vorgang sind angeregte Singulett-T riplett-Ubergänge unerwünscht, da durch sie die Besetzung des ersten Energieniveaus des ersten angeregten Singulett-Zustandes S' vermindert wird und folglich auch die Besetzungsumkehr zwischen diesem Zustand und den verschiedenen angeregten Energieniveaus des Singulett-Grundzustandes reduziert wird.

^ Von noch grösserer Bedeutung ist, daß die sich im Triplett-Zustand T

befindlichen Moleküle dazu neigen, eine Absorption hervorzurufen, durch die der mit einer starken Besetzung im Energieband S' verbundene Gewinn vermindert wird. Es besteht die Notwendigkeit für eine sehr rasche Pumpenergie-Anregung, da eine bestimmte Anzahl angeregter Moleküle im untersten Triplett-Zustand T (siehe Fig. 7) anfallen wird. Dieser Zustand ist metastabil, da während der notwendigen Zeitdauer des Anstieges der Pumpenergie bis zum Maximalwert ein nichtstrahlender Abfall vom untersten angeregten Zustand S' erfolgt. Allgemein sind Übergänge vom untersten Triplett-Zustand T zu den höheren Triplett-Zuständen T' , T' ' bis T bevorzugt zugelassen. Diese Übergänge können im gleichen Spektralgebiet erfolgen, in welchem auch das Singulett-Singulett-Fluoreszenzmaximum liegt. Die während der Zeit, in der die Besetzungsdichte des ersten angeregten Singulett-Zustandes auf den Wert n.(invertierte, an der Schwelle erforderliche Besetzung pro Volumeneinheit)

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ansteigt, erreichte Besetzungsdichte η des Triplett-Zustandes kann tatsächlich einen Gesamtverlust hervorrufen, der an-de-»· eine Strahlungsanregung unmöglich macht. In diesem Zusammenhang ist eine genaue Kenntnis der relativen Stärke der Triplett-Triplett-Übergänge und der Singulett-Singulett-Übergänge sehr wesentlich. Obwohl Triplett-Triplett-Spektren bis jetzt nur für relativ wenige organische Moleküle bestimmt wurden, sind von Zanker und Miethke für eine Anzahl von Farbstoff-Moleküle bereits hervorragende Untersuchungen vorgenommen worden (siehe Figuren 5 und 6).

Die Ergebnisse dieser Untersuchungen dienen im folgenden als Richtlinien.

Fig. 5 zeigt ein Singulett-Singulett-und Triplett-Triplett-Absorptionsspektrum von Acr-tdin Orange bei -183 C und Fig. 6 zeigt ein ähnliches Absorptionsspektrum für Fluoreszein.

An Hand der Figuren 5 und 6 lässt sich abschätzen, daß bei einer dem Fluorezenzmaximum entsprechenden Frequenz die absolute Grosse des Verlustes infolge von Triplett-Triplett-Übergängen etwa l/lO des Gewinnes infolge von Singulett-Singulett-Übergängen betragen würde, wenn im untersten Triplett-Zustand und im ersten angeregten Singulett-Zustand

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BAD ORIGtNAL

gleiche Besetzungen vorherrschen würden. Es zeigt sich, daß ;

das Fluoreszenzmaximum etwa 1000 cm zur langwelligen Seite des Singulett-Singulett-Absorptionsmaximums hin liegt. Es ist darauf hinzuweisen, daß die in den Figuren 5 und 6 dargestellten Spektren bei -183 C auf genommen wurden; die entsprechenden Spektren bei Raumtemperatur wären beträchtlich breiter und würden sich mehr überlappen. In einem bestimmten Fall sei angenommen, die Pumpenergie steige linear mit der Zeit an und erreiche ihren Maximalwert ™ nach etwa 0, 5 ,n see. Nimmt man weiterhin an, der Maximalwert der

Energie der Strahlenquelle entspreche dem Schwellwert der Pumpenergie P, so ist die Dichte η der sich im Triplett-Zustand befindenden

Moleküle (n./4) k , χ 10 , wobei k , die Abfallrate der nichtl ο χ ST

strahlenden Übergänge vom ersten angeregten Singulett-Zustand S' in den Triplett-Zustand T entspricht. Setzt man einen Wirkungsgrad der Fluoreszenz des Farbstoffes von 90 % voraus, vernachlässigt man die nichtstrahlenden Übergänge zwischen dem ersten angeregten Singulett- | Zustand und den Grundzuständen und nimmt man schliesslich eine Standzeit der Fluoreszenz von 5 Nanosekunden an, so erhält man für k ,

ο Τ

etwa einen Wert von 2x10 /see. . Für η ergibt sich dann ein Wert von 5n.; der Triplett-Triplett-Verlust ist gleich der Hälfte des Singulett-Singulett-Gewinnes. Unter diesen Voraussetzungen ergibt sich also I ein Grenzfall. Um die Notwendigkeit einer wesentlich über den theoretisch möglichen Minimum liegenden Pumpenergie sicher zu vermeiden, sollte

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die Anstiegszeit der Pumpenergiequelle nicht über eineigen Zehnteln Mikrosekunden liegen. Ein Hochleistungs-Rubin-Laser weist eine Anstiegszeit von 10 Nanosekunden auf, was ein Grund dafür ist, daß mit ihm infrarotstrahlende Farbstoff-Las er angeregt werden können.

Das wesentlichste Ergebnis der hier angestellten Überlegungen ist daher, daß eine Strahlenquelle, die Strahlen mit einer Energie in einer Grössenordnung von 100 kW liefert und die diese Energie innerhalb weniger Zehntel /u/sec. erreicht, eine geeignete Pumpenergiequelle zur i Anregung von sogenannten organischen Farbstoff-Lasern darstellt.

Obwohl sämtliche mit der bier beschriebenen erfindungsgemässen Strahlenquelle anregbaren Farbstoffe zur Gruppe der Xanthen-Farbstoffe gehören, soll diese Tatsache keine Beschränkung der Erfindung darstellen. Wie bereits ausgeführt, sind für die Anregbarkeit von Farbstoffen folgende Punkte wesentlich:

Die nichtstrahlende angeregte Singulett-Triplett-Abfallrate und ebenso das Verhältnis von Triplett-Triplett zu Singulett-Singulett-über gangs-Wahrscheinlichkeiten müssen gering sein. Die für die Anregbarkeit eines Farbstoffes notwendige Bedingung bei vorgegebener Anstiegszeit des Anregungsimpulses ergibt eich aus der nachstehenden Ungleichung

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BAD ORIGINAL

^KS^lT TT'

Dabei ist «V die Anstiegszeit des Anregungsimpulses und E _oo, ρ oo

und J, , stellen das molare Absorptionsvermögen der Singulett-Singulett-Übergänge und der Triplett-Triplett-übergänge bei einer Frequenz dar, bei der die Laserwirkung auftritt. Führt man die Grosse des Fluoreszenzwirkungsgrades φ des Farbstoffes ein, so kann der Ausdruck (1) geschrieben werden als

^βττ·

In diesem Ausdruck stellt T die Abklingzeit der Fluoreszenz dar. Ein weiterer Vorteil des in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbeispiels einer erfindungsgemässen Strahlungsquelle besteht darin, daß der an einem dünnwandigen Quarzzylinder untergebrachte Farbstoff den gegen die Wandung des Quarz Zylinders ausgeübten Druck aufnimmt, wenn in

Lad,
der kreisringförmigen Entfwmungszone 10 eine Entladung stattfindet.

Ein möglichst dünnwandiger Zylinder 2 ist erstrebenswert, da auf diese Weise möglichst wenig der dem Farbstoff zuzuführenden Pumpenergie verloren geht. Die Querschnittsfläche der Entladungszone 10 wird kleingehalten, beispielsweise in der Grössenordnung O, 3 cm , damit der äquiva-

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BAD ORIGINAL

lente R-L-C-Kr"eis der Strahlungsquelle etwa im Gebiet der kritischen Dämpfung betrieben wird. Um auch die Induktivität der Strahlungsquelle möglichst gering zu halten, sollte sich der Durchmesser der Kupferzylinder 18 und 18' möglichst wenig vom Durchmesser der kreisringförmigen Entladungszone 10 unterscheiden.

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Claims

PATENTANSPRÜCHE 12. 12. 1967 gg-ha

1. Einrichtung zur Erzeugung kohärenter elektromagnetischer

Strahlung mit einem über eine Pumpenergiequelle anregbaren Medium, dadurch gekennzeichnet, daß ein längliches Resonanzgefäss das zur Strahlung anregbare Medium enthält und als Pumpenergiequelle der zwischen dem Resonanzgefäss und einem dieses umgebenden weiteren Gefäß gebildete Zwischenraum dient, der die Entladungszone für einen angeschlossenen, kurzzeitig entladbaren Kondensator bildet.

2. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Resonanzgefäß aus einem Quarzzylinder (2) besteht, den zur Bildung einer Entladungszone (10) kreisringförmigen Querschnitts ein zweiter Quarzzylinder (8) koaxial umgibt, und daß die Entladungszone (10) mit einem geeigneten Gas gefüllt ist.

3. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Entladung des Kondensators (12) durch Steuerung des Gasdruckes ausgelöst wird.

4. Einrichtung nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der der Pumpenergiequelle entsprechende äquivalente R-L-C-Kreis im Gebiet kritischer Dämpfung betrieben wird.

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5. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,

daß das anregbare Medium aus einem organischen Farbstoff besteht.

6. Einrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das anregbare Medium aus einem Xanthen -Farbstoff besteht.

7. ' Einrichtung nach Anspruch 5 und 6, dadurch gekennzeichnet,

daß der Anregungsimpuls aus der Pumpenergiequelle eine Anstiegszeit in der Grössenordnung von Zehntel MikroSekunden und eine Energie von weniger als 100 J aufweist.

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