DE1470163A1 - Process for the preparation of 3,3-AEthylenbis - Google Patents

Process for the preparation of 3,3-AEthylenbis

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DE1470163A1
DE1470163A1 DE19641470163 DE1470163A DE1470163A1 DE 1470163 A1 DE1470163 A1 DE 1470163A1 DE 19641470163 DE19641470163 DE 19641470163 DE 1470163 A DE1470163 A DE 1470163A DE 1470163 A1 DE1470163 A1 DE 1470163A1
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DE
Germany
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ammonium
salt
acid
ethylene
aoetaldehyde
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DE19641470163
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Cummins Earl Wesley
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EIDP Inc
Original Assignee
EI Du Pont de Nemours and Co
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/72Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with nitrogen atoms and oxygen or sulfur atoms as ring hetero atoms
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07D285/00Heterocyclic compounds containing rings having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by groups C07D275/00 - C07D283/00
    • C07D285/15Six-membered rings
    • C07D285/16Thiadiazines; Hydrogenated thiadiazines
    • C07D285/341,3,5-Thiadiazines; Hydrogenated 1,3,5-thiadiazines

Description

Verfahren zur Herstellung von 3,3'-Äthylenbie-(tetr"ydro-4,6-dinethyl-2H- 1,3,5-thiadiasin-2-thion.) Die $rfindung betrifft ein Verfahren zur Beretellung@von 3,3'-Xthy@enbis-(tetrshydro-4,6-dimethyl-2H-1,3,5-thisdias3n- 2-thion), welches als Yungioid gewerblich verwertbar ist; vgl. Patent ..... (Patentanmeldung P 22021 IYa/45 1),*wo die Her- stellung dieser Verbindung durch Umsetzung einen Ammoniussal- $ee einer starken Säure mit einem Aldehyd, wie Aoetaldehyd, und einem Salz der Die-dithiocarb4minegure beschrieben ist. Das erfindungegemäese Verfahren zur Herstellung von 3,3'- Xthylenbin-(tetrahydro-4,6«-dimethyl-2H-1,3,5-thiadiasin-2- thion) besteht darin, dann (1) Ammoniumohlorid, xmonimeulfat, saures A»oniumsulfat, Ammoniumnitrat, Amaoniumformiat, Ammo-. nitabromid, Ammoniumphosphat,oder Ammoniumaoetat mit (2) Acet- aldehyd und (3) dem Natrium-, Kalium-, Aamoniumeals oder dem gesisöhten Natrium--Ammoniumeals der Ithylenbiedithiooarbsmin- otre in einem wassrigen hösungemittel, welches ?50 bis 5000 g llssse:t je Hol des athylenbisdithiooaramineauren Saison enthält, 1ufeoetst wird, wobei das Ammoniuuesals in einem überechuss von 4 bis etwa 100 Gew. % über die Gewichtemenge des äthylenbiedi- tMooarbaminsauren Bal$ee angewandt wird, worauf das aus der Reaktionsmasse als-Aiederschlag ausgefallene 3,3'-Äthylenbis- (tetrahydro)-4,6-dimethyl-2H-1,3,5-thiadiasin-2-thion) gewon- aen wird. Als Ammoniumeals kann ein Ammoniumsal$ einer starken Säure, wie Anoriiumohlorid, Ammoniumsulfat, saures Ammoniuasulfat, Ammo- nintlnitrat, .A#imoniumformiat, Ammoniumbromid, Amrooniumphosphat, Amoniumacitat und dergleichen verwendet werden. Die Verwendung von Ammoniumchlorid ist vorteilhaft, weil in diesem Palle aus bisher noch unbekannten Gründen höhere Ausbeuten tiz dem ge- wünsohten Produkt erzielt werden. Ammoniumsulfat wird wegen seiner leichten Erhältliohkeit und seiner chemischen Eigen- schaften, wie seiner Nichtkorrosivität, bevorzugt, wodurch der Gesamtwirkungsgrad des Verfahrens verbessert wird. Als dithiooarbamineauree Salz wird das Natriumeals, das Kalium'- sala, das A»oniwwisalz oder das gemischte Natrium-AMonivasals der 1Lthylenbiedithiooarbamineäure verwendet. Das satriuseala wird bevöraugt. nie Verwendung den Ämmoniumedlaee oder des . Misohsaisis ist vorteilhaft, da in diesen lalle das oben Mge- gebene Amsoniumsals der starken Säure in beträchtlich gertaga- wer Wange angeyandt worden oder ganz fortfallen ka». Nsohstihend wird das erfindungegendsse Verfahren unter Verweb- dang ion Ammoniumeuifat, Aoetaldehyd und den Dinatriuesals@der- XthylenbiedithiooarbamineKure beschrieben. Bei dem erfindungegemäesen Verfahren wird der Aoetaldehyd mit einer- wässrigen Ammoniumsulfatlösun'g vermischt, und diese) Ge- misch wird das Dinatriumsala der xthylenbiedithiooarbasinsäure zugesetzt. Als Lösungsmittel verwendet man vorsngsweine Wasser; jedoch können auch organische Lösungsmittel, wie Aceton, Dio:an und andere äetone und Alkohole, verwendet werden. Es hat sich herausgestellt, dass das Gesamtverhältnis des gan- zen, in dem Verfahren verwendeten Wassers zu den oarbamineaurla Salz einen bedeutenden Einfluse auf die Ausbeute an den ge- wünschten Thiadiazinthion hat. Dieses Verhältnis liegt gewöhn- lich im Bereich von 750 bin 5000 und vorzugsweise im Bereich ,Von 200o bis 3000 s Wasser. je Obl des oarbasiassnren satses. 0ewlwohtentaUß Inn das ,1lssser in drei geeoadert@tn Stuten in du 'fort*" ebWeMct wrdea, orrlioh erstens Ur Iösaap- mittel tann das dwoninssultst, zweitens susanen mit dem Aoet- aldehrd (s. D. mit,, swaokswoonenen , und in treisisä! detwbrtem loetaldehld) 9 sotern nicht wassertreier loetaldelWd verwendet wird, und .drittens stummen mit da Diaatriuusels der itwlea» biutitbiooar@sarwre . bei einer @erossmdter Ansftlbsstorm wird AwoaimMitat in nasser sei eine! WeM via, 5 Ms 15 gew.-4 40!0e;. zu dieser Tertahreusstute »oa «oh mehr oder waigtr ttasrer verwendet wräeb. Die Uwioätwes0 des UMsultates. Ihm Va Weniger als der etdohiotstsilbnge (hsoMit sat dar dilUooarbauiassure $ais) bin' zu 300 öder 400 f oder mehr der stllohionetrisshen F~ vriidsea. Ile besteht jedoch kein Grund, einen Oberschuss wob 100 du @ie@to@reiten. Un Übersohuse von 15 bis SO wird llworwUt, wie er eine äberswohend gQustip rirkung auf die Ausbeute bat, im #erlsbosinmsultatl@ismi wird allmrhlioh der Kootaldehyd, vorsniswise in vtssriger Lösung, aber gegebenenfalls auch wes- sertrei, sutesetst. Ein vbersohuss en Aoetaldehyd über die , stöohiosetrisohe Uente (bezogen auf das dithiooarbaminsaure Satz), verbessert die. Ausbeute und wird daher yewrsugt. Der iloetaldeyd kann in Mengen von der theoretischen Menge bis au einem 100 Eigen übersöhuss angewandt werden1 ein 40- bis 60 Eiger ttbersohuse wird bevorzugt. Bei der den Asmoniumsultates mit du Aoetaldebyd entwiökelt sich beträchtliche Warme. =s ist dMer s»okmtseig, das Gemisch gut zu Ahren. Die Reaktionetemperatur wird im allgemeinen Unter den Siedepunkt den kootaldsäsds sehalten, um Aoetaldehydverluste au vermeiden. Zur Innehaltung der gwUnseh'- ten Reaktionsbedingungen ist die Verwendung eines Bruokgetäl- ses oder eines mit Wasser von -10o 0 oder wniger betriebenem lithlere sweoksässig. lach dieser Umsetzung, deren Ende leicht an dem Authilren der warseentxioklung au erkennen ist, wird das Dinatriumsals des Xthylenbisdithiooarbaminedure der Reaktionsmasse beigemischt. Der Zusatz dieses Salzes kann sofort, aber auch »ob leerer. Zeit, z.8. nach mehreren Tagen, erfolgen. Das Dinatriumsala der äthylenbisdithiooarbaminsitiie wird mit den Reaktionsgemisch in porm einer wässrigem TAsung von Tor- augsweise@10 bis 40 ßew.-% vermischt. Gutes Rfreu ist hierbei zu empfehlen, um örtliche Überhitzungen und ybermAseige Ortli- ohe Konzentrationen der Reaktioneteilnehmer au vermeiden. Die ßesohrindigkeit des Zusatzes richtet sich nach den jeweili@- gen Bsaktionsteilnehmern, der Grösse deu Annat$es, der Reak- tioaeanlege, des Wirkungsgrad des Rührens, der Kühlung und an- deren ßbliohen Verfahrensbedingungen; gewöhnlich wird jedoch der lasatn des Balzen über einen Zeitraum von 15 Minuten bis 24 8tnnden und vorzugsweise von 30 Minuten bis 4 Stunden ver- teilt. Reaktionstemperaturen von 30 bis 50o 0 werden bevorzugt. Uberrasohinderweise führen geringere Temperaturen zu einer sohleohteren Ausbeute und einer schlechten Beständigkeit des psoduktes, vährend bei höheren Temperaturen Zersetzung erfolgt. Yolsegeso ise wird das Dinatriumsals der Ithylenblsdithiooarb.- 11ia111sV zuletzt zugesetzt, um die Wärmeabführung zu erleiohr tera. Ia Sinne der Erfindung kann der Zusatz der Reaktionsteil- ash»r jedoch au--,h in umgekehrter Reihenfolge stattfinden, wo- bei verbesserte Ausbeuten erhalten worden sind. Die oben angegebene Reihenfolge des Zusatses.der Reaktioneteil- nehner irird zwar bevorzugt, ist jedoch für die Durchführbarkeit des Verfahrens nicht wesentlich. Die bevorzugte Reihenfolge den Eusatses der Reaktionsteilnehmer fährt zu einer überraschenden hattg der Beständigkeit des Produkten. bei der fasetanng fällt @3, 3' -Ithylenbis--(tetrahydro-4, 6.-di- setLwl-l8-1;3,s-thiadiasin-2-thion) als feinteili.@;ar Nieder- soblag ih@guter Ausbeute aus. Das Produkt lässt eich leicht abfiltrieren, und man erhält Ausbeuten von 95 bis 99 % oder mehr an reinem Produkt. Unter Umständen enthält des beim Abfiltrieren den Produktes gewonnene Pilterkuohen. 50 8ew..% Vasser öder noch mehr und in allgemeinen etwas koetaldehyd, was eine teuersgefahr verursa: ohen kann. Überrasohenderweiee wird durch Anwendung eines Über.. sohusees an den A'soniumsals im ureprtangliohen Reaktionsgemisch die Menge den Aoetaldehyde im Filterkuchen herabgesetzt und die Sicherheit entsprechend erhöht. Das Filtrieren kann auf be':annte leise, z.H. mit den Tromel- filter, der Filterpresse oder auf andere weise, erfolgen. ge- gebenenfalls kann die Piltration auch unter Vakuum suMetUhrt werden. Der Filterkuchen kann weiter getrocknet werden, s.8. auf Schalen oder durch Zeretäubnngstrooknnmg oder aber -dnroh Strangpreseen zu Strängen oder Pillen, die dann in einen luun- neltrookner oder dergleichen weiter entwässert werden. Aus dem Filtrat kann der nicht umgesetzte Aoetaldehyd surVolG- gewonnen und, wie oben erw'shnt, im Kreislauf in das Verfebren zurückgeführt werden; ebenso kann aus den Filtrat das nicht umgeeetz:e Dinatriumsals dar Ithylenbisdithioearbaminsrure nach bekannten Verfahren atiegefällt und zurückgewonnen werden. mrt mm die lmokamt nach des Otrangpressvertahren durch;. :so ist es vorteilhaft, der Autoohl@a@nmg vor dem liltrierea 0U5 bis 309 0«4 -% Tors, s. e, quelitOhigen gattium-lttülo- nit, öiisamisoben,"duroh den 8trsalingen Substaus und ?eetigkeit verliehen wird, dmit sie beim trocknen nicht ser- lallen. R. . Das oniuosais der ithylenbisdithiooarbsminsäure lormn a@u Anihk,, 8oh»lolkohlenstolt und ätäyiendi»ia hergestellt werden; Tal. Patent ..... (Patentanatldung P 22 021 IPe,/45 1). Das tirlin@tsagege'äss@ Verfahren, bei welchem ein Anroniunsals verwendet wird, unterscheidet sibh von anderen, in dem 'oben genannten Patent beschriebenen Verfahren dadurch, dass die Ver- vendung Ybn @mooniak,.wlbhes eine bedeutind schwächere Base ist als @aä¢ere Wie, und .die Verwendung von koetaldehyd, der einer aadiren Gruppe =gehört, als lormaldehyd, Probleme stellt und die Lösungeb dieser Probleme von zu ' erwartenden und, vor- auesagbgren chemischen Methoden'abweichen, um ausgeseiohnete Ausbeutet und ein Produkt. von guter Beschaffenheit und ausge- seiobaeter Beatäadigkeit zu erhalten. In den naohetehenden Beispielen beziehen sich, falle niohte anderes angegeben ist, Teile und Prozentangaben auf Gewichte- eni@l_f Eine 699 %1e Luemi von 123 seilen (293 Kol) A*Waiutouorid (15 %iger überaobuse) in 1660 ei Massei wird in einem eil Thermometer, RUhrer, unier Druck stehendem Tropttriohtlr (um' , das Sieden des Aoetaldebyde su verhindern) und sit nzswaeser gekühltem RüoäilueskUhier ausgestatteten 5-Liter-Rundkolben bei 30o0 im Verlaufe von 15 Minuten mit 264 Teilen (6,0 xol) Aoetaldehyd (50 %iger überechues) aus des Tropttriobter_ver- setst. Hierbei steigt die ,Temperatur auf 410 O. Durob'Aueeen# kühlung wird die Temperatur auf 40 bis 440 0 gshaiten, wobei 1165 Teile (1 Mol) einer 22 9Ligen Lösung des Dinatriumsalses von Ithylenbisdithiocarbsminsäure innerhalb 30 Minuten sugei- setzt werden. Das Reaktionegemisob wird da= noch 30 Minuten auf 40 bis 440 0 gehalten. Das Produkt wird abiiltriert, mit Wasser gewaschen und in einem Ofen mit Luftumlauf bei 090 0 bin zur ßewiohtsionstans getrocknet. Na erhält' 331 'feile reih.. nea weisses Pulver mit einem Zerastaungspupkt von 1470 0i'Aue- beute 94,8 % der Theorie, . B e i e D i e 1 2 r Man arbeitet nach Beispiel 1 bis einechlioeslioh zur Unsetsung mit.dem dithiocarbamineauran Salm, worauf 5,0 Teile Bent 0i11! zu der Masse zugesetzt werden. .Die Feststoffe werden abtil.. triert, und der nasse Pilterkuchen wird in eine Straugpreeeo tetördert und in die Kammer eines aörderbaadtrookners auäge- .preest, wo die Strangpresslinge bei 850 0 getrocknet werden. Die getrockneten etranggepres®ten Teilchen besitzen eine aus- reaeiohnete norm und eine hohe iungioide Wirksamkeit. D e ' i e m i t 1".._3 Ibm arbeitet nach Beispiel 1, jedoch unter Innehaltung einer Temperatur von 500 0 während den letzten Zunatzou und der an- aohlieseenden Verweilzeit. Man erhält 308 Teile eines weissen flvers mit einem von 1480 C; Ausbeute 88 ¢ der Theorie. 8 e i s n i e 1. @,@# Mm arbeitet nach Beispiel 1, jedoch unter Innehaltung einer Temperatur vin 300 C während des letzten Zusatzes und der an- aoDlieeseuden Verweilzeit. Man erhält 320 Teile eines weissen pul,vers mit einer Zersetzungstemperatur von 144o C; Ausbeute 91,5 1i der Theorie. i s n. i e 1 e 5 bin 13 Man arbeitet nach Beispiel 1 mit den in der nachstehenden Ta#- »lle an4ege4nen lbngen an Reaktioneteilnehnern und Ergebnis- eil:. @ _ Prossntual*rÜbesoohuee -, Produkt 8er@et- Bei- Aoe Ausbeute, 8..80 ",ol ( .9e°.,4 'a. a ya teile ,. . 5 30 -- - 50 340 97.2 148,9 6 -- 15 50. 325 92.8 148,0 7 -- 30 50 331 94,8 149,0 8 0 50 293 8398 14890 -- 0 50 293 83.8 148,0 10 0 -- 0 244 70,0 . 148,5 11 --. 0 0 236 67.6 - . 14799 12. 0 -- 100 334 95.5 148,0 13 15 -- 0 259 74,0 148,0 8 e i e u i s 1 e 14 bis 17 Man arbeitet nach Beispiel 1, jedoch mit rreoheeladen Mensen Wasser zur Herstellung der Ammoniumohloridlösung. g H20 je Kol Natriumsala Produkt' Bei- der Ith lsnbis- Ausbeute, 2ereetsn#e- ® _ dithiooar.»ins,, nunit. 0 14 2160 96,3 148,0 15 2770 93,2 148,0 . 16 2970 92,3 148,0 17 3170 91,4 148,0 8 a i a n i e i e . 18 bie 22 Mm arbeitet unter den in Beiapiel 1 angegebenen Bediogmgea und mit den dort »gegebenen Neugen der Der ernte Summte dauert 15 Minutent@der zweite 30 Ministern. Die Menge an Vaneer in denn ßeaktionageläna und in der,» Inde den %rlahrena erhaltenen,Weurig iat immer äquivalent der W»aer- aenge in den in beinpiel 1 verwendeten Amsoniu»hlorid- bsw. .Dithioosrbautlöaumgen.@ , ßeraet- Hei- A@iebeute, s- i 1. Eugenetst s`n 8ugeeetsl m o % p 18 1ä401 8ab»* Adehjd Im 01 9493 14690 9 Aoet= Naben IM 4 Aoet- 91f5 14690 aldehyd 4 aldehrd liaba@e 20 Aoet- O1 Poet- Hab» 96,3 147,0 . aldehyd _ 4 aldehyd . 21 !1i401 Naben i8401 Ao11- Neben aldehyd 95,3 144,5 22 Aoot- 2abam Aoet- 2H401 85,7 146,0 aldehyd aldehyd 8abam * Hab» # Dinatriumaal$ von Ithylenbiedithiooarbamineäure. 8 @ i @ @ i @ 1 23 . Arbeitet man aaoh Beispiel 1 bis 22 unter Yerwadung eutoplw ohender Mengen an Ammoniumsuliat, saurem Amsoniusuuilat, 1ao- niumnitrat, Amoaiumformiat, Amoniumbromid, Ammoniumphonpbat b$w. Aasmoniunaoetat anstelle des Ammoniuoohloride, no erhält man ähnliohe Brgebnisse. 8 e i s v 1 e l 21 Arbeitet mm nach Beispiel 1 bin 23 unter Verwendung den äa- lium- bwi. Ammoniumsalaes der Ithylenbiedithiooarbanimire anstelle des Natriumsalses, no erhält man ebenso sufiddin- stellende Brgebnisee. Process for the production of 3,3'-Äthylenbie- (tetr "ydro-4,6-dinethyl-2H- 1,3,5-thiadiasin-2-thione.) The invention relates to a process for the provision of 3,3'-Xthy @ enbis- (tetrshydro-4,6-dimethyl-2H-1,3,5-thisdias3n- 2-thione), which can be used commercially as a yungioid; see. Patent ..... (patent application P 22021 IYa / 45 1), * where the manu- position of this compound by converting an ammonium salt $ ee of a strong acid with an aldehyde, such as aoetaldehyde, and a salt of the die-dithiocarb4minegure is described. The process according to the invention for the production of 3,3'- Xthylenbin- (tetrahydro-4,6 «-dimethyl-2H-1,3,5-thiadiasin-2- thion) consists in then (1) ammonium chloride, xmonimeulfate, acid ammonium sulfate, ammonium nitrate, ammonium formate, ammonium. nitabromide, ammonium phosphate, or ammonium acetate with (2) acet- aldehyde and (3) the sodium, potassium, amonium as or the soothed sodium - ammonium as the Ithylenbiedithiooarbsmin- otre in an aqueous solvent, which? 50 to 5000 g llssse : t per haul of the ethylene bisdithiooaramineauren season contains, 1ufeoetst, the ammonium being in an excess of 4 to about 100% by weight over the amount by weight of the ethylene tMooarbamic acid Bal $ ee is applied, whereupon that from the Reaction mass as a precipitate of 3,3'-ethylene bis- (tetrahydro) -4,6-dimethyl-2H-1,3,5-thiadiasin-2-thione) aen will. As ammonium as can be an ammonium salt of a strong acid, such as Ammonium chloride, ammonium sulfate, acidic ammonium sulfate, ammonium nintl nitrate, .A # imonium formate, ammonium bromide, amroonium phosphate, Ammonium acetate and the like can be used. The usage of ammonium chloride is beneficial because in this palle out hitherto unknown reasons higher yields due to the desired product can be achieved. Ammonium sulfate is due its easy availability and its chemical properties properties, such as its non-corrosiveness, which makes the Overall efficiency of the process is improved. As dithiooarbamineauree salt the Natriumeals, the potassium is' - Sala, aoniwwis salt or mixed sodium AMonivasals the 1Lthylenbiedithiooarbamicäure used. The satriuseala is expected. never use the Ämmoniumedlaee or des . Misohsaisis is advantageous because in these all the above given amsonium as the strong acid in considerably gertaga- whoever has been applied to the cheek or who can fall away entirely ». The method according to the invention is consequently used with interweaving dang ion ammonium euifate, aoetaldehyde and the dinatriuesals @ der- XthylenbiedithiooarbamineKure described. In the process according to the invention, the aoetaldehyde is used mixed with an aqueous ammonium sulfate solution, and this) mixed is the disodium sala of xthylenebiedithiooarbasinsäure added. The solvent used is primarily water; However can also use organic solvents such as acetone, Dio: an and other ethers and alcohols can be used. It has been found that the overall ratio of the whole zen, water used in the process to the oarbamineaurla Salt has a significant influence on the yield of the wish thiadiazinthione has. This ratio is usually Lich in the range of 750 to 5000 and preferably in the range , From 200o to 3000s of water. each of the bl O oarbasiassnren satses. 0ewlwohtentaUß Inn das, 1lssser in three geeoadert @ tn mares in du 'fort * "ebWe M ct wrdea, orrlioh firstly Ur Iösaap- middle tann the dwoninssultst, secondly susanen with the aoet- aldehrd ( see D. with ,, swaokswoonenen , and in treisisä! det w brtem loetaldehld) 9 but not water-free loetaldel W d used will, and . third, mute with da diaatriuusels of itwlea » biutitbiooar @ sarwre . with a @erossmdter Ansftlbsstorm Awoaim M itat in wetter be one! WeM via, 5 Ms 15 wt. -4 40! 0e ;. to this Tertahrus mare "oa " oh more or waigtr ttasrer used wräeb. The Uwioätwes 0 of the UM result . Va less than him etdohiotstsilbnge ( hsoMit sat dar dilUooarbauiassure $ ais) am 'to 300 or 400 f or more of the stllohionetrisshen F ~ vriidsea. However, there is no reason to have a surplus wob 100 you @ ie @ to @ ride. Un overalls from 3pm to Sunday will llworw U t, as he has a resident g Q ustip ration on the yield asked, in the # erlsbosinmsultatl @ ismi the kootaldehyde gradually becomes, cautiously in a vtssriges solution, but possibly also what sertrei, sutesetst. A conversion of aoetaldehyde over the , stöohiosetrisohe Uente (based on the dithiooarbamic acid Sentence), improves the. Yield and is therefore consumed. Of the iloetaldeyd can be used in amounts ranging from the theoretical amount to au a 100 own excess can be applied1 a 40- bis 60 Eiger shirt is preferred. At the the Asmonium results with du Aoetaldeb y d considerable warmth develops. = s is the s »okmtseig, the mixture goes well with Ahren. The reaction temperature is im general under the boiling point the kootaldsäsds sehalten to Avoid aoetaldehyde loss. To pause the gwUnseh'- thest reaction conditions is the use of a brook valley ses or one operated with water at -10o 0 or less lithlere sweoksässig. laugh at this implementation, the end of which is easily attached to the author of the warseentxioklung au is recognizable, the disodium is called des Xthylenbisdithiooarbaminedure added to the reaction mass. The addition of this salt can be done immediately, but also “whether empty. Time, e.g. 8. after several days. The disodium sala of the äthylenbisdithiooarbamins itii e becomes with the reaction mixture in the form of an aqueous solution of Tor- at a rate of 10 to 40% by weight mixed. Good rejoicing is here recommended in order to avoid local overheating and ybermaseige Ortli- Avoid high concentrations of the reaction participants . The ßesohrindigkeit of the addition depends on the respective @ - of action participants, the size of deu Annat $ es, the reaction tioaeanlege, the efficiency of stirring, cooling and other their usual process conditions; however, it is common the lasatn of courtship over a period of 15 minutes 24 hours and preferably from 30 minutes to 4 hours Splits. Reaction temperatures from 30 to 50o 0 are preferred. Uberraohinderly, lower temperatures lead to a low yield and poor durability of the p product, while decomposition takes place at higher temperatures. Yolsegeso ise the disodium as the ithylenblsdithiooarb.- 11ia111sV recently added to the heat dissipation to erleiohr tera. Ia for the purposes of the invention, the addition of the reaction part ash »r, however , take place in reverse order, where- with improved yields. The order of addition given above. nehner is preferred, but is for feasibility of the procedure is not essential. The preferred order of the Eusatses the respondent drives to a surprising one hattg the durability of the product. at the fasetanng falls @ 3, 3 '-Ithylenbis - (tetrahydro-4, 6.-di- SETL w l-l8-1; 3) s-thiadiasin-2-thione as feinteili @;. ar low so ih @ good yield. The product is easy to use filter off, and yields of 95 to 99% or are obtained more pure product. It may contain the product when it is filtered off won Pilterkuohen. 50 8ew ..% Vasser or even more and in general some coetaldehyde, which causes an expensive risk: ohen can. Surprisingly, by using an over .. sohusees at the A'soniumsals in the ureprtangliohen reaction mixture the amount of aoetaldehyde in the filter cake is reduced and the Security increased accordingly. The filtration can be done quietly, partly with the drum filter, the filter press or otherwise. ge if necessary the Piltration can also vacuum su M etUhrt will. The filter cake can be dried further, see 8. on bowls or by deadening or otherwise -dnroh Extruded into strands or pills, which are then neltrookner or the like are further drained. The unreacted aoetaldehyde surVolG- won and, as mentioned above, in a circulatory process to be led back; the same can not be said of the filtrate converted: e disodium as thylenebisdithioearbamic acid be precipitated and recovered by known methods. mrt mm the lmokamt according to the extrusion process ;. : so it is beneficial to put the car ohl @ a @ nmg in front of the liltrierea 0U5 to 309 0 «4 -% Tors, see e, quelit O higen gattium-lttülo- nit, öiisamisoben, "duroh den 8trsalingen Substau and is given that it is not serviceable when drying babble. R. The & » oniuosais der ithylenbisdithiooarbsminsäure lormn a @ u A n » nihk,, 8oh» lolkohlenstolt and ätä y iendi »ia made will; Valley. Patent ..... (patent application P 22 021 IPe, / 45 1). The tirlin @ tsagege'äss @ procedure, in which an anroniunsals is used, distinguishes sibh from others, in the 'above mentioned patent by the fact that the Use Yb n @ mooniak, .wlbhes mean a weaker base is as @ aä ¢ ere how, and .the use of koetaldehyde, the an aadir group = belongs, as lormaldehyde, poses problems and the Lösungeb these problems expected from to 'and' pre- auesagb gre n chemical methods' deviate in order to separate Exploits and a product. of good quality and excellent to maintain the disease . In the following examples, fall does not refer to otherwise stated, parts and percentages are by weight eni @ l_f A 699% 1e lu emi of 123 ropes (293 Kol) A * W aiutouorid (15% iger überaobuse ) in 1660 ei Massei is in one eil Thermometer, stirrer, unier pressure tropttriohtlr (um ' , prevent the boiling of the aoetaldebyde) and sit nzswaeser refrigerated RüoäilueskUhier equipped 5 liter round bottom flask at 30o0 over 15 minutes with 264 parts (6.0 xol) Aoetaldehyde (50% iger überchues) from the Tropttriobter_ver- set. The temperature rises to 410 O. Durob'Aueeen # cooling is the temperature to 40-440 0 gshA i t s, wherein 1165 parts (1 mole) of a 22% solution of the disodium saline of ethylene bisdithiocarbsmic acid within 30 minutes sugei- are set. The reaction emisobe will be there = another 30 minutes held at 40 to 440 0. The product is filtered off with Water washed and placed in an oven with air circulation at 090 0 am dried to ßewiohtsionstans. Well get '331' file row .. nea white powder with a pulp of 1470 0i'Aue- loot 94.8% of theory,. B e i T he e 1 2 r One works according to Example 1 to einchlioeslioh zur Unsetsu ng mit.dem dithiocarbamineauran Salm, whereupon 5.0 parts of Bent 0i11! to be added to the mass. .The solids are drained. triert, and the wet pilter cake is in a Straugpreeeo promoted and in the chamber of an aörderbaadtrookner. .preest, where the extrudates are dried at 850 0. The dried extruded particles have an ex- Real without norm and a high iungioid effectiveness. D e ' iemit 1 ".._ 3 Ibm works according to Example 1, but with a pause Temperature of 500 0 during the last Zunatzou and the other a long dwell time. 308 parts of a white are obtained flvers with a of 1480 C; Yield 88 [ the theory. 8 eisnie 1. @, @ # Mm works according to Example 1, but with a pause Temperature of 300 C during the last addition and the other aoDlieeseuden dwell time. 320 parts of a white one are obtained pul, vers with a decomposition temperature of 144o C; yield 91.5 1i of theory. is n. ie 1 e 5 am 13 Work according to Example 1 with the following Ta # - »All specified lengths of reaction participants and result express :. @ _ Prossntual * rÜbesoohuee -, product 8er @ et- At- Aoe yield, 8..80 ", ol ( . 9 e °., 4 'a. a ya parts ,.. 5 30 - - 50 340 97.2 148.9 6 - 15 50, 325 92.8 148.0 7-30 50331 94.8 149.0 8 0 50 293 8398 14890 - 0 50 293 83.8 148.0 10 0 - 0 244 70.0 . 148.5 11 -. 0 0 236 67.6 -. 14799 12. 0 - 100 334 95.5 148.0 13 15 - 0 259 74.0 148.0 8 eieuis 1 e 14 to 17 You work according to Example 1, but with rreoheeladen canteens Water to make the ammonium chloride solution. g H20 per col sodium sala product ' Both- the Ith lsnbis- yield, 2ereetsn # e- ® _ dithiooar. »Ins ,, nunit. 0 14 2160 96.3 148.0 15 2770 93.2 148.0 . 16 2970 92.3 148.0 17 3170 91.4 148.0 8 aianieie. 18 to 22 Mm operates under the conditions given in Example 1 and with the new eyes given there The harvest buzz lasts 15 minutes @ the second 30 ministers. the Amount of Vaneer in den ßeaktionageläna and in the, »Inde den % rlahrena obtained, Weurig iat always equivalent to the W »aer- amount in the Amsoniu »hlorid- BSW used in leg 1. .Dithioosrbautlöaumgen. @ , eatery Hei- A @ iebeute, s- i 1. Eugenetst s`n 8ugeeetsl mo % p 18 1ä401 8ab »* A dehjd Im 01 9493 14690 9 Aoet = hubs IM 4 Aoet- 91f5 14690 aldehyde 4 aldehrd liaba @ e 20 Aoet- O 1 Poet- Hab »96.3 147.0 . aldehyde _ 4 aldehyde . 21! 1i401 hubs i8401 Ao11- In addition to aldehyde 95.3 144.5 22 Aoot- 2abam Aoet- 2H401 85.7 146.0 aldehyde aldehyde 8abam * Have »# disodium eel $ of ithylenebiedithiooarbamic acid. 8 @ i @ @ i @ 1 23 . If you work aaoh example 1 to 22 under Yerwadung eutoplw without amounts of ammonium sulate, acid Amsoniusuuilat, 1ao- ammonium nitrate, ammonium formate, ammonium bromide, ammonium phosphate b $ w. Aas m oniunaoetat instead of the Ammoniuoohloride, no one has similar results. 8 eisv 1 el 21 Works mm according to example 1 am 23 using the äa- lium- bwi. Ammoniumsalaes of Ithylenbiedithiooarbanimire instead of sodium salsa, no you also get sufiddin- providing Brgebnisee.

Claims (1)

Pateataa1prüöhe
Wesrabren sar Herstellung von 3, 3 8 -ithylenbis-(to-GrahZdro- 4,6-disethyl-2B-1,3,S-thiadiasin-2-thion), dadurch gekenaseioho- net,, dass (1) Ammoniumohlorid, Ammoniuasultat, saures Amonius- sU!`t, A,moniumnitrat, Am®oniumformiat, Ammoniumbrömid, As- ssAiumphosphat oder Ammoniumaeetat mit (2) Aoetaldehyd und (3) den Natrium-, Kalium- oder Ammoniumsalz oder den gemisoh- ten Natrium-Ammoniumc3a)-.,.Qn de:o. ttylerbasdithiocarbamineäure in einen wäairigen Lösungsmittel, welches 750 bis 5000 g Wasser je xol des ithylenbisdithioaarbaminesuren Salzes enthält, um- gesetzt wird, wobei das unter (1) genannte Ammoniumsal$ in einen itbereohues von 0 bis 100 ßew.-%, bezogen auf die Ge- viohtemenge Pes üthylenbiedithiocarbamineauren Bal$es, ange- wandt wir.., worauf, das aus dem Reaktionsgemisch ausgefallene 3, 3' -Xthylenbis-(tetrahydro-4, 6-dimethyl-2H-1, 3, 5-thiadiazin- 2-thion) gewonnen wird. 2.'Terfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Aoetaldehyd bei einer Teiaporatur des Reaktionsgemisches unter den Siedepunkt des Aoetaldehyde au einer 5- bis )5 gew.-%igen viissrigm Lösung des Ammoniumealzes zugesetzt, nach der Umset- MM des Ammoniumsalaes mit dem Aoetaldehyd das Balz der äthylenbisdithiooarbaminsäure in Porm einer 10-. Un 40 %igen
wUarigen Lösung im Verlaufe von 1/4 bis 24 Stunden unter Zum. nehaltung einer Temperatur des ]Reaktionpgewisohes von 30 bis 500 Q sagesetst, der kootaldehj d in 15- bis 50 figsa stbohio- metrisohen übersohuss über die Menge des Salzen der Ithylen- bisdithiooarbaminsäure angewandt und der sich bildend* Nieder- sohlag auf an sich bekannte weine gewonnen wird. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch geksnaseiohnet, dann als Ammoniumeals Ammoniumsulfat und als Salz der Ithylenbisdi- thiooarbaminsäure das Hßtriumsalz verwendet wird. 4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Aamoniumeals Ammoniunohlorid und als Salz der Ithylenbis- dithiooarbsoinsKure das Hatriuvsals verwendet wird. 5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Amoniumeals Ammoniunsulfat und als Sals @ der Äthylenbisdi- thiooarbaainsäure das Ammoniumeal$ verwendet wird. 6. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenaseiohnet, dass alo Ammoniumsals Ammonxuachloai(.i und als Salz der Ithylenbis- di s-h.i ocßrbamineäure da3 A"rmoniumsal$ verwendet wird. 'l. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Ammoniumeals Ammoniumetafat und als Salz der Äthylenblsdi- Lhiocarbami.nsäure ein gemischtes Ammonium- und Natriumsals verwendet wird.
a t'wrtshr`n noli Aünprob 1 oder t, dadwxt"4*iobmt, a". bin n 1uriinohlorii md au 0"$ der x iwlonbilo.- .th,oobarl e ein te'inohteü lairoamr md natriwrnais @1stM@tlle!@ . . 9. rortedt na" -Aanyrnoh 1 bis b, ä*duroh aekenanoiohnet, dann der v»ahtgraite aboh den Xltries@m wo oltn teiriaaand einen 'twotea yfntt 4 0f5 ,bin @3 5. ßhr.- Hentut-t 'bopainoht wer-
Pateataa1prüöhe
Wesrabren sar production of 3, 3 8 -ithylenbis- (to-GrahZdro- 4,6-disethyl-2B-1,3, S-thiadiasin-2-thione), thereby gekenaseioho- net ,, that (1) ammonium chloride, ammonium result, acidic Amonius sU! `t, A, monium nitrate, ammonium formate, ammonium bromide, As- ssAiumphosphat or Ammoniumeaetat with (2) aoetaldehyde and (3) the sodium, potassium or ammonium salt or the mixed ten sodium ammonium c3 a) -.,. Qn de: o. ttylerbasdithiocarbamic acid in an aqueous solvent containing 750 to 5000 g of water each xol of the ithylenbisdithioaarbaminesure salt contains, in order to- is set, the ammonium salt mentioned under (1) in an itbereohues of 0 to 100 ßew .-%, based on the amount of pes ethylene-bis-dithiocarbamineauren bal $ es, we turn .. what, what precipitated from the reaction mixture 3, 3 '-Xthylenebis (tetrahydro-4, 6-dimethyl-2H-1, 3, 5-thiadiazine- 2-thion) is obtained. 2.'Terfahren according to claim 1, characterized in that the Aoetaldehyde under a partial temperature of the reaction mixture the boiling point of the aoetaldehyde au 5 to) 5 wt .-% viissrigm solution of the ammonium salt added, after the conversion MM of the Ammoniumsalaes with the aoetaldehyde the courtship of the äthylenbisdithiooarbamic acid in the form of a 10-. Un 40%
aqueous solution in the course of 1/4 to 24 hours under Zum. Maintaining a reaction temperature of 30 to 500 Q sagesetst, the kootaldeh j d in 15- to 50 figsa stbohio- metrical excess over the amount of salt of the ethylene bisdithiooarbamic acid applied and the forming * lower Sohlag is obtained from known wines. 3. The method according to claim 1 or 2, thereby geksnaseiohnet, then as ammonium as ammonium sulfate and as the salt of ethylene bisdi thiooarbamic acid, the trium salt is used. 4. The method according to claim 1 or 2, characterized in that as amonium as ammonium chloride and as salt of the ethylene bis dithiooarbsoinsKure the Hatriuvsals is used. 5. The method according to claim 1 or 2, characterized in that as ammonium as ammonium sulfate and as sals @ the ethylene bisdi- thiooarbaic acid the ammonium al $ is used. 6. The method according to claim 1 or 2, characterized in that alo ammonium as Ammonxuachloai (.i and as a salt of the ethylene bis- di sh.i ocßrbamineäure da3 A "rmoniumsal $ is used. 'l. Method according to claim 1 or 2, characterized in that as ammonium as ammonium metabolite and as a salt of the ethylene oxide Lhiocarbamic acid a mixed ammonium and sodium as is used.
a t'wrtshr`n noli Aünprob 1 or t, dadwxt "4 * iobmt, a". am n 1uriinohlorii md au 0 "$ the x i w lonbi lo. - .th, oobarl e a t e'inohteü lairoamr md natriwrnais @ 1stM @ tlle! @ . . 9. r orte dt na "-Aanyrnoh 1 to b, ä * duroh aekenanoiohnet, then der v »ahtgraite aboh den Xltries @ m wo oltn teiriaaand one 'twotea y fntt 4 0f5, bin @ 3 5. ßhr.- Hentut-t' bopainoht be
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