DE1469739A1 - Process for coloring polyolefins and polysiloxanes - Google Patents

Process for coloring polyolefins and polysiloxanes

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DE1469739A1 DE19651469739 DE1469739A DE1469739A1 DE 1469739 A1 DE1469739 A1 DE 1469739A1 DE 19651469739 DE19651469739 DE 19651469739 DE 1469739 A DE1469739 A DE 1469739A DE 1469739 A1 DE1469739 A1 DE 1469739A1
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    • D06PDYEING OR PRINTING TEXTILES; DYEING LEATHER, FURS OR SOLID MACROMOLECULAR SUBSTANCES IN ANY FORM
    • D06P1/00General processes of dyeing or printing textiles, or general processes of dyeing leather, furs, or solid macromolecular substances in any form, classified according to the dyes, pigments, or auxiliary substances employed
    • D06P1/32General processes of dyeing or printing textiles, or general processes of dyeing leather, furs, or solid macromolecular substances in any form, classified according to the dyes, pigments, or auxiliary substances employed using oxidation dyes

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Description

Verfahren zum Färben von Polyolefinen und Polysiloxanen. Fasern oder Formkörper, wie Folien und Granulate aus Polyole-Einen, wie Polyäthylen, Polypropylen,und Polysiloxanen, können durch Einlagerung von Pigmenten oder mit in Wasser oder Lösungsmitteln löslichen Farbstoffen gefärbt werden. Die Färbungen der letzten Art sind vielfach transparent und werden entweder durch Einlagerung von organischen Farbstoffen, die mit den Molekülen den Polymerisates physikalische Bindungen eingehen, bewirkt, oder durch Einbau von Farbstoffmolekülen in die Pol ymerisatketten. Für beide Arten der Färbungen-sind zahlreiche Methoden bekannt. Die mit Farbstoffen erhältlichen transparenten Kunststoffärbungen sind oft gegenüber organischen Lösungsmitteln, teilweise auch gegenüber Wasser, unbeständig, da die im Kunst-Stoff gelösten Parbstoffmoleküle leicht in das organische Lösungsmittel bzw. in das Wässer diffundieren; die durch Ein-polymerisieren erhaltenen Färbungen sind zwar wesentlich beständiger, aber naturgemäß inAer Auswahl der verwendbaren Farbstoff- und Polymerisatkomponenten beschränkt. 8e ist weiterhin bekannt, Polyolefinfasern mit Dispersionsfarbetoffen aus wäßrigem Bade zu färben und metallhaltige Polyolefinfasern, wie Nickelchelatkomplexe enthaltende Polypropylenfanermaterialien, mit metallkomplexbildenden Farbstoffen u.a. der Azo- oder Anthrachinonreihe zu färben. Es wurde nun gefunden, daß man Polyolefine und Polysiloxane, wie Fasern oder Formkörper aus Polyäthylen, Po lypropylen, Polybutylen, Polyisobutylen, die, gegebenenfalls in Form von Metallkomplexen oder Salzen, Metalle enthalten können,oder Formkörper aus Polysiloxanen in vorteilhafter Weise färben kann, indem man diese mit A) aromatischen oder heterocyclischen Aminoverbindungen, in denen ein primäres, sekundäres odertertiäres Stickstoffatom mindestens einmal mit einem Benzolring verknüpft ist, und B) mit halogenhaltigen aliphatischen Verbindungen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, die Chlor-, Brom- oder Jodsubstituenten aufweisen und deren Siedepunkt über 900C liegt, behandelt und anschließend durch Einwirkung von Licht entwickelt. Beispiele für A sind: Anilin, N-Alkyl-, N.N-Dialkylaniline, N.N-Diarylaniline, N.N-Aryl-alkylaniline sowie die in den Alkyl-bzw. Arylresten weiter substituierten Derivate, wie N-2'-Cyanäthylanilin,,N-Di(2'-hjdroxyäthyl-)anilin, N-Butyl-N-(ß-chloräthyl-)anilin, N-Methyl-N-(ß-cyanäthyl-)anilin, Phenylendiamine, 4-Aminodiphenylamin, N-Methyld,iphenylamin, Benzidin; Aminonäphthalinverbindungen, wie t-- und ß-Aminonaphthaline, Oxyaminonaphthaline, Aminonaphthalinsulfonsäuransowie N-Alkyl-, N.N-Dialkylnaphthylamine, Indol, 2-Methylindol, 2-Phenylindol, N-Methyl. indol, 1-Methyl-2-phenylindol, 2-Methyl-2.3-dihydroindol,, 1.3.5-Trimethyl-2-methylen-2.3-di.hydroindol; Carbazol, N-Arylcarbazol, Acridin, Oxychinoline, Phenthiazin, N-Phenylmorpholin, N-Phenylpyrrol. Beispiele für B sind: Jodoform, Bromoform, Tetrabromkohlenstoff, 1.1.2.2-Tetrabromäthan, 1.2.3.4-Tetrabrom-2-chlorbutan; bevorzugt aber Jodoform und Tetrabromkohlenstoff. Die Konstitution der aus A und B entstehenden Parbstoffver- bindungen ist nicht bekannt. Es bilden sich jedoch mit Sicherheit Farbstoffe mehr- bzw. vielkerniger Zusammensetzung. Zur praktischen Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens werden A und B in annähernd gleichen Gewichtsverhältnissen ver- mischt, wobei im allgemeinen ein hösungs- oder Dispersionsmittel mitverwandt wird. Die bevorzugt mitzuverwendende Flüssigkeit muss natürlich mit dem Färbegut und den Reak tionakomponenten verträglich sein. Sie kann aus einem organischen Lösungsmittel, Gemischen derselben, aus Wasser und aus mit Wasser mischbaren Lösungsmitteln bestehen. Die Reaktionskomponenten können darin gelöst sein oder in Form einer Auf-8chlämmung vorliegen, gegebenenfalls mit Zusätzen von Emulgatoren, wie Alkylsulfaten, Alkylarylsulfonaten, Polyglykoläthern, Fettsäurekondensationsprodukten und deren Gemischen. Von den Komponenten A und B kann man sowohl jeweils eine. als auch Gemische mehrerer Verbindungen dieser beiden Klassen anwenden.Das Verfahren kann auch mit den Verbindungen A und B in ungelöeter Form durchgeführt werden, falls der Schmelzpunkt des Gemisches nicht über 1500C liegt. Man kann Verbindungen des Typs A und B auch direkt in das erweichte Färbegut einbringen oder bereits bei der Herstellung der Polyolefine oder Polysiloxane in diesen lösen. Process for coloring polyolefins and polysiloxanes. Fibers or moldings, such as films and granules made from polyols , such as polyethylene, polypropylene, and polysiloxanes, can be colored by incorporating pigments or with dyes that are soluble in water or solvents. The colorations of the last type are often transparent and are brought about either by the incorporation of organic dyes, which form physical bonds with the molecules of the polymer, or by the incorporation of dye molecules into the polymer chains. Numerous methods are known for both types of staining. The transparent plastic dyes obtainable with dyes are often unstable to organic solvents, sometimes also to water, since the paraffin molecules dissolved in the plastic easily diffuse into the organic solvent or into the water; the dyeings obtained by polymerizing them are much more stable, but naturally limited in the selection of the dye and polymer components that can be used. 8e is also known to dye polyolefin fibers with disperse dyes from an aqueous bath and to dye metal-containing polyolefin fibers, such as polypropylene fan materials containing nickel chelate complexes, with metal complex-forming dyes, including the azo or anthraquinone series. It has now been found that polyolefins and polysiloxanes, such as fibers or moldings made of polyethylene, polypropylene, polybutylene, polyisobutylene, which may contain metals, optionally in the form of metal complexes or salts, or moldings made of polysiloxanes can advantageously be colored by one with A) aromatic or heterocyclic amino compounds in which a primary, secondary or tertiary nitrogen atom is linked at least once to a benzene ring, and B) with halogen-containing aliphatic compounds with 1 to 4 carbon atoms which have chlorine, bromine or iodine substituents and their Boiling point is above 900C, treated and then developed by exposure to light. Examples of A are: aniline, N-alkyl-, NN-dialkylanilines, NN-diarylanilines, NN-aryl-alkylanilines and those in the alkyl or. Aryl radicals further substituted derivatives, such as N-2'-cyanoethylaniline ,, N-di (2'-hydroxyethyl) aniline, N-butyl-N- (ß-chloroethyl) aniline, N-methyl-N- (ß-cyanoethyl -) aniline, phenylenediamines, 4-aminodiphenylamine, N-methyld, iphenylamine, benzidine; Aminonaphthalin compounds such as t- and ß-aminonaphthalenes, oxyaminonaphthalenes, aminonaphthalenesulfonic acid and N-alkyl-, NN-dialkylnaphthylamines, indole, 2-methylindole, 2-phenylindole, N-methyl. indole, 1-methyl-2-phenylindole, 2-methyl-2,3-dihydroindole, 1,3,5-trimethyl-2-methylene-2,3-di.hydroindole; Carbazole, N-arylcarbazole, acridine, oxyquinoline, phenthiazine, N-phenylmorpholine, N-phenylpyrrole. Examples of B are: iodoform, bromoform, carbon tetrabromide, 1.1.2.2-tetrabromoethane, 1.2.3.4-tetrabromo-2-chlorobutane; but preferably iodoform and carbon tetrabromide. The constitution of the paraffin compounds formed from A and B is not known. However, dyes with a polynuclear or polynuclear composition are definitely formed. To carry out the process according to the invention in practice, A and B are mixed in approximately the same weight ratios , a solvent or dispersant generally also being used. The preferred liquid to be used must of course be compatible with the material to be dyed and the reaction components. It can consist of an organic solvent, mixtures thereof, of water and of solvents which are miscible with water. The reaction components can be dissolved therein or in the form of a suspension, optionally with additions of emulsifiers, such as alkyl sulfates, alkyl aryl sulfonates, polyglycol ethers, fatty acid condensation products and mixtures thereof. Components A and B can be one in each case. as well as mixtures of several compounds of these two classes. The process can also be carried out with compounds A and B in undissolved form if the melting point of the mixture does not exceed 1500C. Can be introduced directly into the softened material to be dyed or release already in the preparation of polyolefins or polysiloxanes in these compounds of the type A and B.

Durch kontinuierliche Wiederholung des Färbevorganges ist eine stufenweise Farbvertiefung zu erhalten. Das Färbegut wird nur eine kurze Zeit, bevorzugt 1 bis 10 Minuten mit den Ausgangskomponenten A und B behandelt, wobei Temperaturen von 50 bis 1500C zweckmäßig sind. Durch Auspressen und Waschen oder mit einem organischen Lösungsmittel, (z.B. Methanol, Aceton, Isopropanol wird es von der oberflächlich anhaftenden Flotte befreit, gegebenenfalls im Warmluftstrom getrocknet und mit Licht; bevorzugt mit ultraviolettem Licht behandelt. Unter öfterem Wenden des farblosen bzw. nahezu farblosen Färbegutes entwickelt sich nach einigen Minuten bis zu einigen Stunden die Färbung im Färbegut. Die wesentlichen Fortschritte des erfindungsgemäßen Verfahrens liegen darin, daß die Parbstoffgemische durch die Einwirkung von ultraviolettem Licht oder Tageslicht in den Polyolefin-oder Polysiloxanmaterialien erzeugt werden. Die Farbstoffe lassen sich wegen der vermutlich relativ großen Moleküle mit Lösungsmitteln oder anderen Agenzien unter den Bedingungen der üblichen Anwendung nicht mehr aus dem Polymerisat entfernen, wie es umgekehrt auch nicht möglich ist, die in Substanz durch Reaktion von Amin und Halogen nach Einwirkung von Licht entstehenden Produkte, in ausreichender Menge in das Polymerisat hineinzubringen. Dagegen lösen sich die Ausgangekomponenten infolge ihres kleinen Molekülquerschnittes in den Polymerisaten in auereichender Menge. Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Färbungen weisen gute Licht-, Wasch- und Reibechtheit sowie zum Teil ausgezeichnete Lösungamittelechtheit auf. Weitere wesentliche Vorteile des erfindungsgemässen Verfahrens sind leichte Durchführbarkeit, die einfachen Ausgangskomponenten sowie die Möglichkeit, zahlreiche Parbkombinationen herzustellen. Durch eine Nachbehandlung mit Brom- oder Jodwasser oder alkoholischen Maungen dieser Halogene werden vielfach die Gebrauchsechtheiten der Färbungen verbessert, und'die Farbintensitäten gesteigert bzw. der Farbton verändert. Beispiel 1 10 g 2-Methyl-2,3-dihydroindol werden mit 20 g Jodoform in 25 ml Iaopropanol gelöst und in dieser Lösung 5 Minuten 1 g Polypropylenfasern gekocht. Danach spült man die Fasern mit Aceton und belichtet sie ein bis einige Stunden mit ultraviolettem Licht oder mit Tageslicht. Es entwickelt sich eine dunkelgelbe Färbung. Beispiel 2 10 g 1,3,5-Trimethyl-2-methylen-2,3-dihydroindol werden mit 15 g Jodoform in 30 ml Isopropanol gelöst, in denen man 2 Minuten 1 g Polypropylenfasern kocht, dann mit Aceton gefpült und etwa 1 Stunde belichtet. Es entsteht eine violette Färbung. Beispiel 3 Man löst 10 ml N-Diiaopropylanilin mit 10 g Jodoform,in 30 ml I.aopropanol und kocht in dieser Lösung etwa 10 g Polyäthylengranulat 1 Minute, wäscht es mit Aceton oder Iaopropanol und setzt es einen Tag dem hellen Tageslicht aus. Es entwickelt sich eine blaugrüne Färbung. Beispiel 4 5 ml N-Methylanilin und 3 g Tetrabromkohlenatoff werden in 20 ml Methanol gelöst. Hierin läßt man 5 g Polyäthylengranulat 3 Minuten kochen, spült danach das Granulat mit Methanol oder Aceton und setzt es 2 bis 3 Stunden dem hellen Tageslicht aus. Es färbt sich hellgelb. Beispiel 5 Man löst 10 g 2-Phenylindol und 5 g Jodoform in 25 ml Essigsäureisopropylester und kocht in dieser Lösung 5 Minuten 1 g Polypropylenfasern. Danach wäscht man das Färbegut mit Aceton und breitet es am Licht aus, wobei sich nach einer halben bis 1 Stunde eire rosa Färbung entwickelt. Beispiel 6 100 g Polyäthylen (Molgewicht etwa 50 000) oder 100 g Polyisobutylen (Molgewicht etwa 15 000) werden mit 2 bis 5 g einer Mischung aus gleichen Teilen 2-Phenylindol und Jodoform in der Wärme zum Erweichen gebracht und gründlich durchgeknetet. Bei der Belichtung (1 bis 2 Tage) entsteht eine rotviolette Färbung. Beispiel 7 Man verschmilzt 100 g Polyäthylen (Molgewicht etwa 5 000) mit 1 g Diphenylamin und 1 g Tetrabromkohlenstoff zu einer homogenen Masse und setzt diese dem Licht aus. Das Polyäthylen färbt sich schon nach weniger als 1 Stunde dunkelblau. Beispiel 8 Man rührt 1 g N-Phenylnaphthylamin-(1), 1 g Jodoform und 0,2-g eines Emulgators in 100 ml Wasser ein, bringt das Gemisch zum 'Sieden und kocht 1 g Polypropylenfasern 5 Minuten darin. Wäscht man die Fasern mit Aceton aus und belichtet sie 1 bis einige Stunden, entsteht eine grüne Färbung. Beispiel 9 2 ml N-Butyl-N-(ß-chloräthyl-)anilin und 2 g Tetrabromkohlenatoff werden in 100 ml Wasser aufgeschlämmt und darin 5 Minuten 2 bis 3 g Polypropylenfasern gekocht. Man wäscht die Fasern mit Aceton oder einem anderen Lösungsmittel und belichtet sie ein bis einige Stunden. Es entwickelt sich eine blaugrüne Färbung. Beispiel 10 Man löst 1 g 8-Oxichinolin und 1 ml 1,1,2,2-Tetrabromäthan in 20 ml Isopropanol und setzt dieser Lösung 100 ml Wasser zu, das 0,5 g eines Emulgators enthält. Man kocht in dieser Mischung 1 g Polypropylenfasern 5 Minuten, spült sie danach mit Aceton und setzt sie 1 Tag dem Licht aus, wobei sie sich hellgelb färben. Beispiel 11 1 g N-Diäthyl-3-nitroanilin und 1 g Jodoform werden in 20 ml Isopropanol gelöst und 100 ml einer 0,@ %igen wäßrigen Emulgatorlösung, etwa vom Typ der Alkylsulfonate, zugefügt. Man kocht 5 Minuten in dieser Mischung 1 g Polypropylenfasern, spült sie mit Aceton und belichtet sie einen Tag. Es entwickelt sich eine , dunkelgelbe Färbung. Beispiel 12 Es werden je 1 g N-Phenylpyrrol und Jodoform in 100 ml einer wäßrigen 0,5 %igen Emulgatorlösung eingerührt. Man bringt, die Mischung zum Sieden und bewegt darin eine halbe bis 1 Minute etwa 5 g gehärteten Polysiloxangummi. Danach entfernt man die oberflächlich anhaftenden Stoffe und setzt den Gummi 1 bis einige Stunden dem Licht aus, wobei eine lachsrote Färbung entsteht. Beispiel 13 Man löst 3 g 1,4-Diaminobenzol, 2 g Diphenylamin, 2 g Tetrabromkohlenstoff und 1 g Jodoform zusammen in 30 ml Isopropanol, fügt 50 ml Wasser hinzu und kocht die Mischung nach Zugabe von 2 bis 3 g polypropylenfäden eine halbe Stunde. Danach wäscht man mit Aceton und belichtet das Färbegut eine bis einige Stunden. Es färbt sich hierbei dunkelbraun. Beispiel 14 5 bis 10 g Polysiloxangummi werden 5 Minuten in einer Mischung gekocht, die wie folgt zusammengesetzt ist: 1 g Triphenylamin, 1 ml Bromoform, 0,5 g Emulgator, 50 ml Wasser. Beim 1-tägigen Belichten färbt sich das Polysiloxan grün. Heises 15 Es werden 1 g 3-Aminopyren, 1 g Tetrabromkohlenstoff, 1 g Jodoform und 0,5 g eines Emulgators, etwa vom Typ der Alkylsulfonate, in 50 ml Wasser eingerührt. Man bringt das Gemisch zum Sieden und läßt 5 g Polysiloxangummi 5 Minuten ziehen. Nach dem Entfernen der anhaftenden Stoffe belichtet man einige Stunden, wobei sich eine braune Färbung entwickelt. Beispiel 16 Es werden 5 bis 10 g Polysiloxan 5 Minuten in einem Gemisch aus 1 g Acridin, 2 g Jodoform und 50 ml Wasser gekocht. Danach wäscht man das Färbegut und setzt es einige Stunden dem Licht aus, wobei es sich dunkelviolett bis -violettbraun färbt. Beispiel 17 Eine transparente Braunfärbung von Polysiloxangummi erzielt mar Polysiloxangummi wenn man 2 bis 3 g/5 Minuten in einer Suspension von 1 g Phen- thiazin, 2 ml 1,1,2,2-Tetrabromäthan und 0,5 g eines Emulgators in 50 ml Wasser kocht, von der anhaftenden Flotte befreit und etwa 1 Stunde dem Tageslicht aussetzt. Beispiel 18 Es werden 1 g 4-Aminodiphenylamin, 2 ml 1,2,3,4-Tetrabrom-2-chlorbutan und 0,5 g Emulgator in 50 ml Wasser eingerührt. Man läßt 1 g Polysiloxan 5 Minuten darin kochen. Danach wäscht man das Färbegut bei Raumtemperatur und belichtet es 1 bis einige Stunden, wobei eine Braunfärbung entsteht. Beispiel 19 Ein Polypropylenfaden wird mittels einer entsprechenden Vorrichtung mit einer Geschwindigkeit von etwa 1 cm pro Minute mehrere Male durch folgende Anordnung transportiert: (a) eine siedende Mischung aus 2 g Diphenylamin, 2 g Tetrabromkohlenstot und 0,5 g Emulgator auf.50 ml Wasser, (b) ein Gefäß, das Acetot enthält (Raumtemperatur) und (e) durch eine ultraviolette Licht tone. Der Faden färbt sich in zunehmendem Maße blau. Beispiel 20 Ein Polypropylenfaden wird langsam mehrere Male durch eine Anordnung transportiert, die sich von der in Beispiel 19 beschriebenen dadurch unterscheidet, daß er nicht die siedende Mischung (a) direkt passiert, sondern.einen Raum innerhalb der siedenden Suspension, dessen Wände die Lösungsphase passieren lassen, nicht aber die festen Bestandteile. Für diesen Zweck läßt sich z.B. eine Extraktionshülse (Soxhlethülse) verwenden. Beispiel 21 1 g 2-Phenylindol, 2 g Jodoform und 0,5 g eines Emulgators werden in 100 bis 200 g Wasser eingerührt, darin 10 g Polysiloxan 1 bis 2 Minuten auf 80 bis 90oC erwärmt, mit Aceton gewaschen, durchgeknetet und etwa eine halbe Stunde belichtet. Es entsteht eine kirschrote Färbung. Beispiel 22 In 1 g Diphenylamin, 1 bis 2 ml Tetrabromkohlenstoff und 0,5 g eines Emulgators in 100 ml Wasser werden 10 g Polysiloxan 1 bis 3 Minuten gekocht, dann mit Aceton gewaschen und belichtet.A gradual deepening of the color can be obtained by continuously repeating the dyeing process. The material to be dyed is treated with the starting components A and B for only a short time, preferably 1 to 10 minutes, temperatures of 50 to 150 ° C. being expedient. By squeezing and washing or with an organic solvent (eg, methanol, acetone, isopropanol, it is freed from superficially adhering liquor, optionally dried in a warm air stream and with light; preferably with ultraviolet light treated with frequent contact of the colorless or nearly colorless material to be dyed. After a few minutes to a few hours, the color of the material to be dyed develops Relatively large molecules can no longer be removed from the polymer with solvents or other agents under the conditions of normal use, and vice versa, the products formed in substance by the reaction of amine and halogen after exposure to light are sufficient bring the end amount into the polymer. On the other hand, due to their small molecular cross-section, the starting components dissolve in sufficient quantities in the polymers. The dyeings obtained by the process according to the invention have good fastness to light, washing and rubbing and, in some cases, excellent fastness to solvents. Further essential advantages of the method according to the invention are ease of implementation, the simple starting components and the possibility of producing numerous combinations. By a treatment with bromine or iodine water or alcoholic Maungen these halogens, the use fastness properties of the dyeings are often improved und'die color intensities increased or changed, the color tone. Example 1 10 g of 2-methyl-2,3-dihydroindole are dissolved with 20 g of iodoform in 25 ml of isopropanol and 1 g of polypropylene fibers are boiled in this solution for 5 minutes. The fibers are then rinsed with acetone and exposed to ultraviolet light or daylight for one to a few hours. A dark yellow color develops. Example 2 10 g of 1,3,5-trimethyl-2-methylene-2,3-dihydroindole are dissolved with 15 g of iodoform in 30 ml of isopropanol, in which 1 g of polypropylene fibers are boiled for 2 minutes, then rinsed with acetone and for about 1 hour exposed. A purple color develops. Example 3 Dissolve 10 ml of N-diiaopropylaniline with 10 g of iodoform in 30 ml of I.aopropanol and boil about 10 g of polyethylene granulate in this solution for 1 minute, wash it with acetone or Iaopropanol and expose it to bright daylight for one day. A blue-green color develops. Example 4 5 ml of N-methylaniline and 3 g of carbon tetrabromide are dissolved in 20 ml of methanol. In this, 5 g of polyethylene granules are boiled for 3 minutes, then the granules are rinsed with methanol or acetone and exposed to bright daylight for 2 to 3 hours. It turns light yellow. Example 5 10 g of 2-phenylindole and 5 g of iodoform are dissolved in 25 ml of isopropyl acetate and 1 g of polypropylene fibers is boiled in this solution for 5 minutes. The material to be dyed is then washed with acetone and spread out in the light, a pink coloration developing after half an hour to 1 hour. Example 6 100 g of polyethylene (molecular weight about 50,000) or 100 g of polyisobutylene (molecular weight about 15,000) are heated to soften with 2 to 5 g of a mixture of equal parts of 2-phenylindole and iodoform and kneaded thoroughly. Upon exposure (1 to 2 days) a red-violet color develops. EXAMPLE 7 100 g of polyethylene (molecular weight about 5,000) are fused with 1 g of diphenylamine and 1 g of carbon tetrabromide to form a homogeneous mass and this is exposed to light. The polyethylene turns dark blue after less than 1 hour. Example 8 The mixture is stirred 1 g N-Phenylnaphthylamin- (1), 1 g of iodoform and 0.2 g of an emulsifier in 100 ml of water, bringing the mixture to 'boil and simmer 1 g of polypropylene fibers five minutes therein. If the fibers are washed out with acetone and exposed to light for 1 to a few hours, a green color appears. Example 9 2 ml of N-butyl-N- (β-chloroethyl) aniline and 2 g of carbon tetrabromide are suspended in 100 ml of water and 2 to 3 g of polypropylene fibers are boiled therein for 5 minutes. The fibers are washed with acetone or another solvent and exposed to light for one to a few hours. A blue-green color develops. EXAMPLE 10 1 g of 8-oxiquinoline and 1 ml of 1,1,2,2-tetrabromoethane are dissolved in 20 ml of isopropanol and 100 ml of water containing 0.5 g of an emulsifier are added to this solution. 1 g of polypropylene fibers are boiled in this mixture for 5 minutes, then rinsed with acetone and exposed to light for 1 day, whereupon they turn pale yellow. Example 11 1 g of N-diethyl-3-nitroaniline and 1 g of iodoform are dissolved in 20 ml of isopropanol and 100 ml of a 0.0% strength aqueous emulsifier solution, for example of the alkyl sulfonate type, are added. 1 g of polypropylene fibers are boiled in this mixture for 5 minutes, rinsed with acetone and exposed to light for a day. A dark yellow color develops. Example 12 1 g each of N-phenylpyrrole and iodoform are stirred into 100 ml of an aqueous 0.5% emulsifier solution. Bring the mixture to the boil and stir about 5 g of hardened polysiloxane gum for half a minute to 1 minute. Then remove the material adhering to the surface and expose the rubber to light for 1 to a few hours, producing a salmon-red color. EXAMPLE 13 3 g of 1,4-diaminobenzene, 2 g of diphenylamine, 2 g of carbon tetrabromide and 1 g of iodoform are dissolved together in 30 ml of isopropanol, 50 ml of water are added and the mixture is boiled for half an hour after 2 to 3 g of polypropylene threads have been added. Then it is washed with acetone and the material to be dyed is exposed to light for one to a few hours. It turns dark brown. Example 14 5 to 10 g of polysiloxane gum are boiled for 5 minutes in a mixture which is composed as follows: 1 g of triphenylamine, 1 ml of bromoform, 0.5 g of emulsifier, 50 ml of water. When exposed for 1 day, the polysiloxane turns green. Heise 15 are 1 g of 3-aminopyrene, 1 g of carbon tetrabromide, iodoform, 1 g and 0.5 g of an emulsifier, for example, on the type of alkyl sulfonates stirred in 50 ml of water. The mixture is brought to the boil and 5 g of polysiloxane gum is allowed to steep for 5 minutes. After removing the adhering substances, exposure is carried out for a few hours, during which time a brown color develops. Example 16 5 to 10 g of polysiloxane are boiled for 5 minutes in a mixture of 1 g of acridine, 2 g of iodoform and 50 ml of water. The material to be dyed is then washed and exposed to light for a few hours, where it turns dark purple to purple-brown. Example 17 A transparent brown coloration of polysiloxane rubber is achieved Polysiloxane rubber if you have 2 to 3 g / 5 minutes in a suspension of 1 g of phen thiazine, 2 ml 1,1,2,2-tetrabromoethane and 0.5 g of an emulsifier boiled in 50 ml of water, freed from the adhering liquor and exposed to daylight for about 1 hour. Example 18 1 g of 4-aminodiphenylamine, 2 ml of 1,2,3,4-tetrabromo-2-chlorobutane and 0.5 g of emulsifier are stirred into 50 ml of water. 1 g of polysiloxane is allowed to boil in it for 5 minutes. The material to be dyed is then washed at room temperature and exposed to light for 1 to a few hours, a brown coloration developing. EXAMPLE 19 A polypropylene thread is transported several times through the following arrangement by means of an appropriate device at a speed of about 1 cm per minute: (a) a boiling mixture of 2 g diphenylamine, 2 g carbon tetrabromide and 0.5 g emulsifier in 50 ml water , (b) a vessel that contains acetot (room temperature) and (e) by an ultraviolet light tone. The thread turns increasingly blue. Example 20 A polypropylene thread is slowly transported several times through an arrangement which differs from that described in Example 19 in that it does not pass the boiling mixture (a) directly, but rather a space within the boiling suspension, the walls of which pass through the solution phase leave, but not the solid components. An extraction thimble (Soxhlet thimble), for example, can be used for this purpose. Example 21 1 g of 2-phenylindole, 2 g of iodoform and 0.5 g of an emulsifier are stirred into 100 to 200 g of water, 10 g of polysiloxane are heated to 80 to 90 ° C for 1 to 2 minutes, washed with acetone, kneaded and about half a Hour exposed. The result is a cherry-red color. Example 22 10 g of polysiloxane are boiled for 1 to 3 minutes in 1 g of diphenylamine, 1 to 2 ml of carbon tetrabromide and 0.5 g of an emulsifier in 100 ml of water, then washed with acetone and exposed to light.

Es entsteht bereits nach etwa 15 Minuten eine dunkelblaue Färbung. Beispiel 23 0,5 bis 1 g Polypropylenfasern werden 10 Minuten in einer Lösung von 5 g 2 Phenylindol und 5 g Jodoform in 25 ml Cyclohexanol auf 1100C erwärmt und durchgeknetet. Es entsteht nach 10 bis 20 Minuten eine rosa Färbung. Beispiel 24 1 g Polypropylenfasern werden 2 bis 5 Minuten in einer Aufschlämmung von 1 g N-Dimethylanilin und 1 g Jodoform in 100 ml Wasser gekocht, mit Aceton gewaschen und etwa 1 Stunde belichtet. Es entsteht eine hellgrüne Färbung. Beispiel 25 In einer Emulsion aus 1 g 2-Methylindol, 1 g 2-Methyl-2P3-dihydroindol, 1 g Jodoform und 1 g eines Emulgators vom Typ äthoxylierter Fettsäurealkohole und 200 g Wasser werden 2 bis 3 g Polypropylenfasern 5 bis 10 Minuten gekocht, mit Aceton gewaschen und etwa eine halbe Stunde belichtet. Es entsteht eine goldgelbe Färbung. #",eieyiel 26 10 g Indol und 10 g Jodoform werden in 25 ml Isopropanol gelöst. Hierin läßt man 0,5 g Polypropylenfasern 5 Minuten kochen, wäscht mit Aceton. Nach 20 bis 30 Minuten Belichtung entsteht eine lachsrote Färbung. iepiel@27 10 g N-Äthyl-naphähylamin-1 und 15 g Jodoform werden in 25 ml Iaopropanol gelöst. Man kocht darin 5 Minuten 0,5 bis 1 g Polypropylenfasern, wäscht mit Aceton und belichtet eine bis einige Stunden. Es entsteht eine grüne Färbung. l@i@@iel Z8 5 g 2-äethylindol und 3 g Jodoform werden in einem Gemisch aus 10 g Essigester und 50 g Methanol gelöst. In dieser Lösung werden 5 g Polyeiloxan 1 bis 2 Minuten gekocht, mit Aceton ge-apült und etwa eine halbe Stunde belichtet. Es'entwickelt sich eine orangerote bis rostrote Färbung. eie@i129 1 bis 2 g Polypropylenfasern werden 3 bis 4 Minuten in folgender Mischung gekocht: 2 g N-Methyldiphenylamin, 1 bis 2 g Tetrabromkohlenstoff, 0,5 bis 1 g eines Emulgators vom Typ der Alkylarylsulfonate, 150 ml Wasser. Danach wird das Färbegut mit Aceton oder Isopropanol gespült und etwa 3 Stunden belichtet, wobei es sich blauviolett färbt. Anschließend kocht man das so gefärbte Polypropylen 30 Minuten in 300 ml einer bei Raumtemperatur gesättigten, bodenkörperhaltigen, wäßrigen Jodlösung. Hierbei wandelt sich die violette in eine intensiver dunkelblaugrüne Färbung um. Beispiel 30 Man gibt zu 100 ml Wasser 2 g N-Methyl-N-(ß-cyanäthyl-)anilin, 1 bis 2 g Jodoform und etwa 0,5 g eines Emulgators, kocht in dieser Mischung 3 Minuten 1 bis 2 g Polypropylenfasern, spült die Fasern mit Aceton oder Isopropanol und setzt sie 2 bis 4 Stunden dem hellen Tageslicht aus. Es entsteht eine grasgrün Färbung. Diese geht in Graublau über, wenn man die gefärbten Fasern eine viertel Stunde in 300 ml wäßriger,bei Raumtemperatur gesättigter Jodlösung kocht.A dark blue color appears after about 15 minutes. EXAMPLE 23 0.5 to 1 g of polypropylene fibers are heated to 110 ° C. for 10 minutes in a solution of 5 g of 2 phenylindole and 5 g of iodoform in 25 ml of cyclohexanol and kneaded. A pink color appears after 10 to 20 minutes. Example 24 1 g of polypropylene fibers are boiled for 2 to 5 minutes in a slurry of 1 g of N-dimethylaniline and 1 g of iodoform in 100 ml of water , washed with acetone and exposed to light for about 1 hour. The result is a light green color. Example 25 In an emulsion of 1 g of 2-methylindole, 1 g of 2-methyl-2P3-dihydroindole, 1 g of iodoform and 1 g of an emulsifier of the ethoxylated fatty acid alcohol type and 200 g of water, 2 to 3 g of polypropylene fibers are boiled for 5 to 10 minutes, washed with acetone and exposed for about half an hour. The result is a golden yellow color. # ", eieyiel 26 10 g of indole and 10 g of iodoform are dissolved in 25 ml of isopropanol. 0.5 g of polypropylene fibers are allowed to boil for 5 minutes and then washed with acetone. After 20 to 30 minutes of exposure a salmon-red color develops. iepiel @ 27 10 g of N-ethyl-naphylamine-1 and 15 g of iodoform are dissolved in 25 ml of isopropanol. 0.5 to 1 g of polypropylene fibers are boiled in it for 5 minutes, washed with acetone and exposed to light for one to a few hours. A green color develops. l @ i @@ iel Z8 5 g of 2-ethylindole and 3 g of iodoform are dissolved in a mixture of 10 g of ethyl acetate and 50 g of methanol. In this solution , 5 g of polyeiloxane are boiled for 1 to 2 minutes, rinsed with acetone and exposed to light for about half an hour. An orange-red to rust-red color develops. 1 to 2 g of polypropylene fibers are boiled for 3 to 4 minutes in the following mixture: 2 g of N-methyldiphenylamine, 1 to 2 g of carbon tetrabromide, 0.5 to 1 g of an emulsifier of the alkylarylsulfonate type, 150 ml of water. The dyed material is then rinsed with acetone or isopropanol and exposed for about 3 hours, whereupon it turns blue-violet. The polypropylene thus colored is then boiled for 30 minutes in 300 ml of an aqueous iodine solution which is saturated at room temperature and which contains the soil. Here, the violet changes into an intense dark blue-green color. Example 30 2 g of N-methyl-N- (ß-cyanoethyl) aniline, 1 to 2 g of iodoform and about 0.5 g of an emulsifier are added to 100 ml of water, and 1 to 2 g of polypropylene fibers are boiled in this mixture for 3 minutes. rinses the fibers with acetone or isopropanol and exposes them to bright daylight for 2 to 4 hours. The result is a grass-green color. This turns gray-blue when the dyed fibers are boiled for a quarter of an hour in 300 ml of aqueous iodine solution saturated at room temperature.

t1 31 1 g Polypropylenfasern werden mit je 1 g N-N-Diäthylnaphthylamin-1 und Tetrabromkohlenstoff und 0,5 g eines Emulgators in 200 ml Wasser etwa 3 Minuten gekocht, danach mit Aceton gespült und 2 Stunden dem hellen Tageslicht ausgesetzt, wobei sich eine graublaue Färbung entwickelt. Danach kocht man das Färbbgut 1 Minute in 100 ml einer wäaerigen 0,3%igen Bromlüeung, wodurch mich die Färbung nach Braun verändert. lhiavisl 32 1 bis 2 g Polypropylenfasern werden 3 äQinuten in einer Mischung folgender Zusammensetzung gekocht: 1 g N-Methyldiphenylamin, 1 g Tetrabromkohlenstof, 0,5 g eines Alkylsulfonat-Emulgators, 10 ml Isopropanol, 10 ml Äthylenglykol und 50 ml Wasser. Das Färbegut wird mit Isopropanol gespült und färbt qich am Tageslicht nach 1 bis 2 Stunden blau.t1 31 1 g of polypropylene fibers are treated with 1 g each of NN-Diäthylnaphthylamin-1 and carbon tetrabromide and boiled for 0.5 g of an emulsifier in 200 mL of water about 3 minutes, then rinsed with acetone and subjected to 2 hours the bright sunlight, wherein a gray-blue coloration developed. The dyed material is then boiled for 1 minute in 100 ml of an aqueous 0.3% bromine solution, which changes the color to brown . lhiavisl 32 1 to 2 g of polypropylene fibers are boiled for 3 minutes in a mixture of the following composition: 1 g of N-methyldiphenylamine, 1 g of carbon tetrabromo, 0.5 g of an alkyl sulfonate emulsifier, 10 ml of isopropanol, 10 ml of ethylene glycol and 50 ml of water. The material to be dyed is rinsed with isopropanol and turns blue in daylight after 1 to 2 hours.

Claims (2)

Patentansprüche: (D- Verfahren zum Färben von Polyolefinen und Polysiloxanen, wie Fasern und Formkörper aus Polyäthylen, Polypropylen, Polybutylen und Polyisobutylen und Formkörper aus Polysiloxan, dadurch gekennzeichnet, daß man diese mit A) einer aromatischen oder heterocyclischen Aminoverbindung, in der ein primäres, sekundäres oder tertiäres Stickstoffatom mindestens einmal mit einem Benzolring verknüpft ist, und B) einer aliphatischen Verbindung mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen mit Chlor-, Brom oder/und Jodsubstituenten mit einem Siedepunkt über 90C eine kurze Zeit, bevorzugt 1 bis 10 Minuten, bei 50 bis 1500C behandelt und der Einwirkung von Licht, bevorzugt ultraviolettem Licht, unterwirft. Claims: (D- process for dyeing polyolefins and polysiloxanes, such as fibers and moldings made of polyethylene, polypropylene, polybutylene and polyisobutylene and moldings made of polysiloxane, characterized in that they are labeled with A) an aromatic or heterocyclic amino compound in which a primary, secondary or tertiary nitrogen atom is linked at least once to a benzene ring, and B) an aliphatic compound with 1 to 4 carbon atoms with chlorine, bromine or / and iodine substituents with a boiling point above 90C for a short time, preferably 1 to 10 minutes, at 50 to 1500C treated and subjected to the action of light, preferably ultraviolet light. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man von den Komponenten A und B jeweils eine oder auch Gemische mehrerer Verbindungen dieser beiden Klassen anwendet. 3. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß man A und B in Lösung, gegebenenfalls unter Verwendung eines Emulgators, wie Alkylsulfaten, Alkylarylsulfonaten, Polyglykolätnern, Fettsäurekondensationsprodukte oder deren Gemischen einsetzt und die mitzuverwendende Flüssigkeit ein organisches Lösungsmittel, Wasser oder mit Wasser mischbare organischef Lösungsmittel oder deren Gemische Üix.
4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß man A und B in einer Suspension verwendet. 5. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindungen A und B in der Schmelze angewandt werden, falls der Schmelzpunkt des Gemisches nicht über 1500C liegt. 6. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Verbindungen A und B bereits bei der Herstellung der Polyolefine und Polysiloxane in diese einbringt. Z. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Polyolefin- oder Polysiloxanfaden einen Raum mit einer siedenden Suspension passieren lädt, dessen Wände die Lösungsphase durchlädt, nicht aber die festen Bestandteile. B. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis ? , dadurch gekennzeichnet, daß man als Verbindung B Jodoform, Bromoform oder Tetrabromkohlenstoff verwendet. 9. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis g, dadurch gekennzeichnet, daß man durch kontinuierliche Wiederholung des Färbevorganges eine stufenweise Farbvertiefung erhält. 10. Abwandlung der Verfahren nach Ansprüchen 1 - g, dadurch gekennzeichnet, daß man die nach Ansprüchen 1 bis 9 erhaltenen gefärbten Polyolefine und Polysiloxane mit Jod oder Brom in alkoholischer oder wäßriger Phase behandelt. 11. Nach den Verfahren der Ansprüche 1 bis 10 hergestellte gefärbte Polyolefine und Polysiloxane.
2. The method according to claim 1, characterized in that one of the components A and B uses one or mixtures of several compounds of these two classes. 3. Process according to Claims 1 to 2, characterized in that A and B are used in solution, optionally using an emulsifier such as alkyl sulfates, alkyl aryl sulfonates, polyglycol ethers, fatty acid condensation products or mixtures thereof, and the liquid to be used is an organic solvent, water or with water mixable organic solvents or mixtures thereof Üix.
4. Process according to Claims 1 to 2, characterized in that A and B are used in a suspension. 5. The method according to claims 1 to 2, characterized in that the compounds A and B are used in the melt, if the melting point of the mixture is not above 1500C. 6. Process according to Claims 1 to 2, characterized in that the compounds A and B are introduced into the polyolefins and polysiloxanes during the production thereof. Z. The method according to claims 1 to 3, characterized in that one loads a polyolefin or polysiloxane thread to pass a space with a boiling suspension, the walls of which the solution phase charges, but not the solid components. B. Method according to claims 1 to ? , characterized in that there is used as compound B iodoform, bromoform or carbon tetrabromide. 9. Process according to Claims 1 to g, characterized in that a gradual deepening of the color is obtained by continuously repeating the dyeing process. 10. Modification of the process according to Claims 1 - g, characterized in that the colored polyolefins and polysiloxanes obtained according to Claims 1 to 9 are treated with iodine or bromine in the alcoholic or aqueous phase. 11. Colored polyolefins and polysiloxanes produced by the method of claims 1 to 10.
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