DE1270537B - Process for the periodic endothermic catalytic cracking of hydrocarbons - Google Patents
Process for the periodic endothermic catalytic cracking of hydrocarbonsInfo
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Description
Verfahren zum periodischen endothennen katalytischen Spalten von Kohlenwasserstoffen Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum periodischen endothermen katalytischen Spalten von Kohlenwasserstoffen mit freiem oder gebundenem Sauerstoff, bei dem die zur Durchführung des Spaltprozesses notwendige Wärme durch Oxydation des Katalysators eingebracht wird. Es ist ein Verfahren dieser Art bekannt, das in drei Stufen durchgeführt wird: dabei wird in der ersten Stufe der Katalysator mit von unten nach oben geführter Luft oxydiert, in der zweiten Stufe wird mittels Kohlenwasserstoffen oder anderen reduzierenden Gasen von oben nach unten reduziert; in der dritten Stufe erfolgt die eigentliche Spaltung von unten nach oben. Die bei der Reduktion des oxydierten Katalysators eingeleiteten, reduzierenden Gase werden an dem Katalysator zu Kohlensäure und Wasser verbrannt und die Abgase ins Freie geleitet, was einen beträchtlichen Wärmeverlust darstellt.Method for the periodic endothermic catalytic cracking of hydrocarbons The invention relates to a method for the periodic endothermic catalytic cracking of hydrocarbons with free or bound oxygen, in which the heat necessary to carry out the cracking process is introduced by oxidation of the catalyst. A process of this type is known, which is carried out in three stages: in the first stage the catalyst is oxidized with air led from the bottom upwards, in the second stage it is reduced from top to bottom by means of hydrocarbons or other reducing gases; In the third stage, the actual split takes place from the bottom up. The reducing gases introduced during the reduction of the oxidized catalyst are burned to carbonic acid and water on the catalyst and the exhaust gases are released into the open, which represents a considerable loss of heat.
Ein zweistufiges Verfahren dieser Art ist in der F i g. 1 schematisch dargestellt. Bei diesem befindet sich in der Mitte des Reaktors der Spalt- und Oxydationskondensator 1, oberhalb desselben ist ein Wärmespeicher 2, unterhalb desselben ein Wärmespeicher 3 angeordnet, 4 ist ein Gebläse zur Einleitung der Luft über die Leitung 5 und den Schieber 10, 6 ist eine Leitung zur Abführung der Abgase, die durch einen Schieber 11 absperrbar ist. Die Leitung 7 mit dem Schieber 14 dient zur Einleitung der zu spaltenden Kohlenwasserstoffe, die Leitung 8 mit dem Schieber 15 zum Zuführen des Spaltmittels. Durch die mit dem Schieber 16 absperrbare Leitung 9 werden die gewonnenen Spaltgase abgezogen.A two-step process of this type is shown in FIG. 1 shown schematically. In this is in the middle of the reactor, the cracking and oxidation condenser 1, above it is a heat storage 2, below it a heat storage 3 , 4 is a fan for introducing the air through the line 5 and the slide 10, 6 is a Line for discharging the exhaust gases, which can be shut off by a slide 11. The line 7 with the slide 14 is used to introduce the hydrocarbons to be split, the line 8 with the slide 15 to supply the splitting agent. The fission gases obtained are drawn off through the line 9 , which can be shut off with the slide 16.
In der ersten Stufe sind die Schieber 10 und 11 geöffnet, die Schieber 14, 15 und 16 geschlossen. Die durch das Gebläse 4 geförderte Luft steigt im Reaktor von unten nach oben, dabei findet eine Oxydation des Katalysators 1 statt. Das Abgas gelangt durch die Leitung 6 ins Freie.In the first stage, the slides 10 and 11 are open, the slides 14, 15 and 16 are closed. The air conveyed by the fan 4 rises from the bottom to the top in the reactor, and the catalyst 1 is oxidized. The exhaust gas passes through line 6 to the outside.
In der zweiten Stufe sind die Schieber 10 und 11 geschlossen, die Schieber 14, 15 und 16 geöffnet. Es werden Kohlenwasserstoffe und ein sauerstoffhaltiges Gas durch die Leitungen 7 und 8 eingeleitet. Das Spaltgas wird durch die Leitung 9 abgezogen.In the second stage, the slides 10 and 11 are closed, the slides 14, 15 and 16 are open. Hydrocarbons and an oxygen-containing gas are introduced through lines 7 and 8 . The cracked gas is drawn off through line 9 .
Die in der ersten Stufe eingeleitete Luft wird in dem Speicher 3 vorgewärmt und trifft auf die untere Schicht des Katalysators, dabei wird dieser oxydiert, wobei die Temperatur ansteigt. Es kommt nun darauf an, durch Oxydation von Katalysatormasse einen solchen Wärmevorrat zu erzeugen, daß dieser gerade ausreicht, die für den endothermen Spaltvorgang erforderliche Wärme zur Verfügung zu stellen. Es braucht dabei also nicht der gesamte Katalysator oxydiert zu werden, sondern es kann unter Umständen genügen, wenn nur die untere Schicht oxydiert ist, in der dann naturgemäß auch die höchste Temperatur herrscht. Bei einer gegebenen Anlagengröße und einer bestimmten stündlichen Menge an um usetzenden Kohlenwasserstoffen läßt sich die Luftmenge variieren, welche zum Aufheizen des Katalysators verwendet wird. Es hat sich nun gezeigt, daß durch Verändern der Luftmenge ein Gleichgewichtszustand, bei dem die Anlage durchlaufend arbeiten kann, nicht zu erzielen ist. Bei geringer Luftmenge findet nur eine Oxydation der untersten Katalysatorschichten statt. Der oberhalb der oxydierten Schicht liegende Teil des Katalysators erfährt eine so geringe Erwärmung, daß die von oben nach unten hindurchgeleiteten Kohlenwasserstoffe nicht gespalten werden. Die unterste Schicht des Katalysators hatte zwar die notwendige Temperatur, war aber nicht aktiv. Sie wurde teilweise durch die Kohlenwasserstoffe reduziert, wobei Rußbildungen auftraten.The air introduced in the first stage is preheated in the reservoir 3 and hits the lower layer of the catalyst, which is oxidized, the temperature rising. It is now important to generate such a heat reserve by oxidation of the catalyst mass that it is just sufficient to provide the heat required for the endothermic cracking process. The entire catalyst does not need to be oxidized, but it may be sufficient under certain circumstances if only the lower layer is oxidized, which naturally also has the highest temperature. With a given system size and a certain hourly amount of hydrocarbons to be converted, the amount of air that is used to heat the catalyst can be varied. It has now been shown that a state of equilibrium in which the system can work continuously cannot be achieved by changing the amount of air. If the amount of air is small, only the lowest catalyst layers are oxidized. The part of the catalyst lying above the oxidized layer is heated so little that the hydrocarbons passed through from top to bottom are not split. Although the lowest layer of the catalyst was at the required temperature, it was not active. It was partially reduced by the hydrocarbons, which resulted in the formation of soot.
Bei Erhöhung der Luftmenge wurde allerdings mehr Katalysator oxydiert. Dabei wurde aber mehr Wärme frei als bei der anschließenden Spaltung gebraucht wurde. Die Temperatur des Katalysators stieg also ständig an und erreichte erhebliche Temperaturen, die das Material des Reaktors nicht mehr aushielt.However, when the amount of air was increased, more catalyst was oxidized. In the process, however, more heat was released than was needed for the subsequent cleavage. So the temperature of the catalyst rose steadily and reached considerable temperatures, which the material of the reactor could no longer withstand.
Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist, das genannte, in F i g. 1 schematisch dargestellte Verfahren so durchzuführen, daß sich durch Einstellen einer bestimmten Luftmenge für die Oxydation des Katalysators ein einwandfreier kontinuierlicher Betrieb durchführen läßt.The aim of the present invention is to achieve the aforesaid shown in fig. 1 to carry out the method shown schematically in such a way that perfect continuous operation can be carried out by setting a certain amount of air for the oxidation of the catalyst.
Gemäß der Erfindung wird das Verfahren zurn periodischen endothermen katalytischen Spalten von Kohlenwasserstoffen mit sauerstoffhaltigen Gasen und/oder Wasserdampf (Spaltmittel), bei dem anläßlich einer Oxydationsphase durch zwei hintereinandergeschaltete Wärmespeicher und einen dazwischengeschalteten Katalysator durch den letzteren oxydierende sauerstoffhaltige Gase geleitet werden, und bei dem anläßlich der Spaltphase durch das während der Oxydationsphase aufgeheizte Wärmespeicher-Katalysator-System das Kohlenwasserstoff-Spaltmittel-Gemisch in umgekehrter Richtung zur Strömungsrichtung bei der Oxydationsphase geleitet wird, so durchgeführt, daß ein wesentlicher Teil der während der Oxydationsphase entstehenden Abgase rückgeführt und während dieser Phase gegebenenfalls zusammen mit den oxydierenden Gasen durch das Wärmespeicher-Katalysator-System geleitet wird.According to the invention the method becomes periodic endothermic catalytic cracks of hydrocarbons with oxygen-containing gases and / or Water vapor (splitting agent), in which an oxidation phase is caused by two successive ones Heat storage and an intermediate catalyst by the latter oxidizing Oxygen-containing gases are passed, and at on the occasion of Cleavage phase due to the heat storage catalytic converter system heated up during the oxidation phase the hydrocarbon-splitting agent mixture in the opposite direction to the direction of flow is passed in the oxidation phase, carried out so that a substantial part the exhaust gases generated during the oxidation phase and recycled during this Phase optionally together with the oxidizing gases through the heat storage catalytic converter system is directed.
überraschenderweise hat sich ergeben, daß es auf diese Weise möglich ist, die zur Spaltung der Kohlenwasserstoffe erforderliche Wärme auf die gesamte Katalysatorschicht gleichmäßig zu verteilen, ohne dabei den Katalysator vollständig oxydieren zu müssen. Damit verbunden ist eine erhöhte Temperatur des im Gasweg hinter dem Katalysator angeordneten Wärmespeichers, so daß bei Durchführung der Spaltreaktion die zu spaltenden Gase bereits vorgewärmt auf den Katalysator treffen und sofort gespalten werden.Surprisingly, it has been found that it is possible in this way is, the heat required to split the hydrocarbons on the whole Spread the catalyst layer evenly without completely removing the catalyst to have to oxidize. This is associated with an increased temperature in the gas path behind the catalyst arranged heat storage, so that when carrying out the cleavage reaction the gases to be split hit the catalyst already preheated and immediately be split.
Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung wird die Zusammensetzung des während der Oxy- dationsphase durch das Wärmespeicher-Katalysator-System geleiteten Gasgemisches derart geregelt, daß der Sauerstoffgehalt dieses Gasgemisches während dieser Phase abnimmt.According to a further feature of the invention, the composition of the gas mixture passed through the heat storage catalyst system during the oxidation phase is regulated in such a way that the oxygen content of this gas mixture decreases during this phase.
Es ist bereits ein Verfahren zur Umwandlung gasförmiger Kohlenwasserstoffe in periodisch aufheizbaren Kammern mit wärmespeicherndem Einbau bekannt, bei dem ein Wärmespeicher nach einer Spaltreaktion dadurch aufgeheizt wird, daß während der Spaltung abgeschiedener Kohlenstoff durch Zugabe sauerstoffhaltiger Gase verbrannt wird. Während bei dem Verfahren gemäß vorliegender Erfindung die Abschei,dung von Kohlenstoff vermieden werden soll, wird dieser bei dem bekannten Verfahren absichtlich erzeugt. Dieses bezieht sich auch nicht auf ein Spaltverfahren, bei dem ein hochaktiver Katalysator zwischen zwei Wärmespeichern angeordnet ist und die notwendige Wärme durch teilweise Oxydation dieses Katalysators erzeugt wird, sondern sieht einen einschichtigen Reaktionsraum vor, der zwar auch katalytisch wirksames Material enthalten kann, jedoch nicht in Anpassung an das durchzuführende Spaltverfahren in der Weise aufgeteilt wird, wie es die Erfindung vorsieht.It is already a process for converting gaseous hydrocarbons known in periodically heatable chambers with heat-storing installation in which a heat accumulator is heated after a cleavage reaction that during carbon deposited by the cleavage is burned by adding oxygen-containing gases will. While in the method according to the present invention, the deposition of If carbon is to be avoided, this is done intentionally in the known method generated. This also does not apply to a splitting process in which a highly active Catalyst is arranged between two heat accumulators and provides the necessary heat is produced by partial oxidation of this catalyst, but sees one single-layer reaction space, which also contain catalytically active material can, but not in adaptation to the splitting process to be carried out in this way is divided as the invention provides.
Würde man die bekannte Lehre auf das Verfahren gemäß vorliegender Erfindung übertragen, so würde dies zu einer völligen Vergiftung des Katalysators führen. Es kommt hinzu, daß bei dem bekannten Verfahren die Verbrennung über die gesamte Höhe des Wärmespeichers erfolgen muß; aus diesem Grund werden den Abgasen fortwährend sauerstoffhaltige Gase zugegeben. Im Gegensatz dazu beruht die Erfindung darauf, daß nur die unterste Schicht des Katalysators oxydiert wird und danach die Sauerstoffzugabe unterbrochen wird und nur noch heiße Ab- gase umgewälzt werden.If the known teaching were to be transferred to the method according to the present invention, this would lead to complete poisoning of the catalyst. It should be added that in the known method, the combustion must take place over the entire height of the heat accumulator; For this reason, oxygen-containing gases are continuously added to the exhaust gases. In contrast, the invention resides in that only the lowest layer of the catalyst is oxidized and then the oxygen supply is interrupted and only hot exhaust gases are circulated.
Das Verfahren gemäß der Erfindung ist schematisch in F i g. 2 dargestellt.The method according to the invention is shown schematically in FIG. 2 shown.
Es bezeichnen gleiche Bezugsziffern gleiche Gegenstände. Zu dem Gebläse 4, das die Oxydationsluft durch die Leitung 5 fördert, ist eine Leitung 12 getreten, über welche ein Teil des in der Oxydationsphase entstandenen Abgases im Kreislauf zurückgeführt werden kann. Die Zuführung der Primärluft erfolgt durch die mit einem Schieber 17 ausgerüstete Leitung 13. The same reference numbers denote the same items. To the fan 4, which conveys the oxidizing air through the line 5 , a line 12 is connected, via which part of the exhaust gas produced in the oxidation phase can be returned in the circuit. The primary air is supplied through the line 13 equipped with a slide 17.
Entsprechend der Einstellung des in der Leitung 12 befindlichen (nicht dargestellten) Schiebers und der Einstellung des Regelventils 17 kann zusätzlich zur Luft Abgas mittels des Gebläses 4 unten in den Reaktor eingeführt werden. Zweckmäßig wird in der Abgasleitung 6 eine Rückschlagklappe angeordnet, die das Ansaugen von Frischluft durch das Abzugsrohr verhindert.According to the setting of the slide (not shown) located in the line 12 and the setting of the control valve 17 , in addition to the air, exhaust gas can be introduced into the reactor at the bottom by means of the fan 4. Appropriately, a non-return valve is arranged in the exhaust pipe 6 , which prevents fresh air from being sucked in through the exhaust pipe.
Je nach der eingestellten Umwälzmenge ist es möglich, den Sauerstoffanteil zu verringern und mit dem sich daraus ergebenden Inertgasanteil den Wärmetransport von der oxydierten unteren Schicht nach oben durchzuführen. Praktisch kann der Sauerstoffanteil ün Eintrittsgemisch nach einer gewissen Zeit, je nach eingestellter Urnwälzmenge, gegen Null geführt werden. Im allgemeinen wird man mit reiner Luft beginnen, wobei je nach Einstellung der gewünschte Verdünnungsgrad nach einer gewissen Zeit erreicht wird. Durch automatische Verstellung der Drosselklappen kann außerdem der Verdünnungsgrad während einer Oxydationsperiode beliebig gesteuert werden.Depending on the set circulation rate, it is possible to reduce the oxygen content and use the resulting inert gas content to carry out the heat transport from the oxidized lower layer upwards. In practice, the proportion of oxygen in the inlet mixture can be reduced to zero after a certain period of time, depending on the amount of circulation that has been set. In general, you will start with clean air, the desired degree of dilution being achieved after a certain time, depending on the setting. By automatically adjusting the throttle valve, the degree of dilution can also be controlled as required during an oxidation period.
Durch Einbau des Schiebers 17 in die Luftleitung 13 ist es möglich, die Frischluftzufuhr nach einer gewünschten Zeit ganz abzustellen und nur das Oxydationsabgas umzuwälzen. Dadurch ergibt sich die Möglichkeit, zunächst bei großer Luftmenge eine starke Oxydation irn unteren Teil des Katalysators durchzuführen, um dann die Wärme mit dem reinen Umwälzgas nach oben zu tragen. So kann man mit Sicherheit erreichen, daß auf den oxydierten Katalysator bei entgegengesetztem Spaltvorgang nur Spaltgas mit Kohlenoxyd und Wasserstoff auftrifft, welche zur Reduktion am besten geeignet sind. - By installing the slide 17 in the air line 13 , it is possible to shut off the fresh air supply completely after a desired time and only to circulate the oxidation exhaust gas. This results in the possibility of initially carrying out a strong oxidation in the lower part of the catalytic converter with a large amount of air, in order then to carry the heat upwards with the pure circulating gas. In this way it can be achieved with certainty that the oxidized catalyst, in the case of the opposite cracking process, only hits cracked gas with carbon oxide and hydrogen, which are best suited for the reduction. -
Claims (2)
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| DE1270537B true DE1270537B (en) | 1968-06-20 |
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