DE1141255B - Process for producing highly purified single-crystalline semiconductor rods - Google Patents

Process for producing highly purified single-crystalline semiconductor rods

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DE1141255B DES57210A DES0057210A DE1141255B DE 1141255 B DE1141255 B DE 1141255B DE S57210 A DES57210 A DE S57210A DE S0057210 A DES0057210 A DE S0057210A DE 1141255 B DE1141255 B DE 1141255B
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Description

Verfahren zum Herstellen hochgereinigter einkristalliner Halbleiterstäbe Es ist bekannt, hochgereinigte einkristalline Halbleiterstäbe, insbesondere aus Silizium, mittels eines Keims durch Ziehen aus einer tiegellosen Schmelze herzustellen. Hierbei ist unter »hochgereinigt« ein Halbleitermaterial zu verstehen, dessen Störstellenkonzentration kleiner ist als die Entartungskonzentration.Process for the production of highly purified monocrystalline semiconductor rods It is known to use highly purified monocrystalline semiconductor rods, in particular from Silicon, produced from a crucible-free melt by pulling a seed. Here, “highly purified” is to be understood as meaning a semiconductor material and its concentration of impurities is smaller than the degeneracy concentration.

Es ist bereits zum Herstellen hochgereinigter einkristalliner Halbleiterstäbe bekannt, eine hochreine gasförmige Verbindung des Halbleitermaterials auf der Oberfläche einer tropfenförmigen, aus dem gleichen hochreinen Halbleitermaterial bestehenden Schmelze niederzuschlagen. Diese Schmelze hängt an einem Halbleiterstab, an dem beim Herausziehen aus der Reaktionszone das Halbleitermaterial aus der Schmelze ankristallisiert. Zum Herstellen dünner Stäbe muß man bei diesem Verfahren also bereits von einem dünnen Halbleiterstab ausgehen. Der Schmelztropfen ist dann aber wegen seiner geringen Abmessungen stark von äußeren Einflüssen abhängig und das Verfahren daher zur Herstellung gleichmäßiger und glatter Stäbe schlecht geeignet.It is already used to manufacture highly purified single crystal semiconductor rods known, a high-purity gaseous compound of the semiconductor material on the surface a teardrop-shaped one made of the same high-purity semiconductor material Knock down melt. This melt is attached to a semiconductor rod on which when pulling out of the reaction zone the semiconductor material from the melt crystallized. In order to produce thin rods, one has to use this method already assume a thin semiconductor rod. But then the melting drop is Because of its small dimensions, it is heavily dependent on external influences and that Processes therefore poorly suited for the production of uniform and smooth rods.

Es wurde gefunden, d'aß man hochgereinigte einkristalline Halbleiterstäbe, insbesondere aus Silizium, mittels eines Keimes durch Ziehen aus einer tiegellosen Schmelze herstellen kann, wobei der Durchmesser der Stäbe über ihre ganze Länge so gleichmäßig ist, daß sie z. B. durch eine Abdichtung aus dem Reaktionsgefäß herausgezogen werden können, wenn erfindungsgemäß auf dem geschmolzenen Teil eines als Träger dienenden Halbleiterstabes in an sich bekannter Weise der durch Zersetzung einer hochreinen gasförmigen Verbindung des halbleitenden Stoffes erhaltene Stoff niedergeschlagen und in bekannter Weise ein im Vergleich zum Träger dünner Halbleiterstab daraus gezogen wird. Es können dann sehr lange Stäbe ohne großen apparativen Aufwand hergestellt werden.It was found that highly purified monocrystalline semiconductor rods, in particular made of silicon, by means of a seed by pulling out of a crucible Melt can produce, with the diameter of the rods over their entire length is so even that it z. B. pulled out through a seal from the reaction vessel can be, if according to the invention on the molten part as a carrier Serving semiconductor rod in a known manner by the decomposition of a high-purity gaseous compound of the semiconducting substance obtained material deposited and in a known manner a semiconductor rod made therefrom which is thin compared to the carrier is pulled. Very long rods can then be produced without a large outlay in terms of equipment will.

Die Leitfähigkeit der Silizium- bzw. Germaniumstäbe, die auf diese Weise hergestellt sind, beträgt wesentlich weniger als 1 Ohm -1 cm -1. Bei Zimmertemperatur ist das Germanium eigenleitend bzw. liegt der spezifische Widerstand des Siliziums über 10'= Ohm - cm.The conductivity of the silicon or germanium rods on this Wise made is much less than 1 ohm -1 cm -1. At room temperature is the germanium intrinsically conductive or is the specific resistance of the silicon over 10 '= ohm - cm.

Das Verfahren gemäß der Erfindung hat außerdem den Vorteil, daß das Verhältnis des Durchmessers des dicken, die Schmelze tragenden Stabes zu dem dünnen, aus dieser Schmelze herausgezogenen Einkristallstab so groß ist, daß die Erstarrungsfront praktisch eben ist und deshalb innere thermische Spannungen im gezogenen Kristall, die die Kristallperfektion herabsetzen, vermieden werden. Beim Verfahren gemäß der Erfindung wird also aus dem geschmolzenen Teil des als Träger dienenden Halbleiterstabes ein Halbleiterstab abgezogen, dessen Querschnitt klein ist gegenüber der ihm zugewandten Oberfläche der Schmelze. Die Ziehgeschwindigkeit wird dabei so gewählt, daß etwa ebensoviel Halbleitermaterial an dem dünnen einkristallinen Halbleiterstab erstarrt, wie sich durch thermische Zersetzung der hochreinen Verbindung an der Oberfläche der Schmelzzone neu bildet. Diese Bedingung braucht nicht in jedem Augenblick erfüllt zu sein; es kann sogar so sein, daß zeitweise merkliche Differenzen zwischen den Mengen des Halbleitermaterials, die herausgezogen werden bzw. sich abscheiden, bestehen. Entscheidend ist jedoch, daß die Menge des in einem Arbeitsgang gezogenen dünnen Stabes wesentlich größer ist als die Menge der Schmelze zu Beginn des Arbeitsganges. Dies wird durch die obenerwähnte Bedingung gewährleistet. Das Ziehen kann z. B. auch nur absatzweise erfolgen, wobei in den Zeiten zwischen dem Ziehen Halbleitermaterial abgeschieden werden kann.The method according to the invention also has the advantage that the Ratio of the diameter of the thick rod carrying the melt to the thin rod The single crystal rod pulled out of this melt is so large that the solidification front is practically flat and therefore internal thermal stresses in the drawn crystal, which reduce the crystal perfection, can be avoided. In the procedure according to The invention is thus made from the melted part of the semiconductor rod serving as a carrier a semiconductor rod is withdrawn, the cross section of which is small compared to that facing it Surface of the melt. The pulling speed is chosen so that about just as much semiconductor material solidifies on the thin monocrystalline semiconductor rod, as is the case with thermal decomposition of the high-purity compound on the surface re-forms the melting zone. This condition does not need to be met in every moment to be; it can even be the case that at times there are noticeable differences between the Quantities of the semiconductor material that are pulled out or deposited exist. It is crucial, however, that the amount of thin drawn in one operation Rod is much larger than the amount of melt at the beginning of the operation. This is ensured by the condition mentioned above. The pulling can e.g. B. also take place only intermittently, with semiconductor material in the times between the pulling can be deposited.

Beim kontinuierlich durchgeführten Prozeß des Abscheidens und der Einkristallherstellung wird der dünne Einkristallstab aus einer sich an dem Ende eines dicken Stabes befindlichen Schmelze, die z. B. durch ihre Oberflächenspannung, insbesondere jedoch zusätzlich durch ein Stützfeld, gehalten wird, gezogen. Es wird ausgegangen von einem verhältnismäßig sehr dicken Halbleiterstab, dessen Durchmesser insbesondere mindestens etwa 2 cm oder größer ist. Zu Beginn des Verfahrens taucht in die Schmelze dieses Stabes ein dünnerer Einkristallkeim ein, der im Endzustand das Ende des aus der Schmelze gezogenen dünnen Einkristallstabes darstellt. Das Verfahren des Ziehens eines Einkristalls aus der Schmelze ist an sich bekannt. An der Berührungsstelle der beiden Stäbe wird das Halbleitermaterial des dicken Stabes z. B. durch Hochfrequenz oder durch einen Lichtbogen geschmolzen, so daß es annähernd in Halbkugelform geschmolzen auf dem dicken Stab ruht, wobei der Einkristallkeim in die Schmelzzone eintaucht. Diese Anordnung befindet sich in einer Atmosphäre, die eine gas- oder dampfförmige Verbindung des Halbleitermaterials enthält, beispielsweise Siliziumtetrachlorid und Wasserstoff. An der Oberfläche der Schmelzzone wird dann laufend Halbleitermaterial durch thermische Zersetzung dieser Verbindung abgeschieden. Der Prozeß ist dabei so zu führen, daß die Abscheidung überwiegend in der geschmolzenen Zone erfolgt. Das Gewinnen z. B. von Silizium durch thermische Zersetzung einer Siliziumverbindung und Niederschlagen des Siliziums auf einer Schmelze ist bereits bekannt. Der in die Schmelzzone eintauchende Einkristallkeim bzw. dünne Einkristallstab wird nun mit einer solchen Geschwindigkeit aus der Schmelze herausgezogen, daß etwa die abgeschiedene Menge des Halbleitermaterials gleich der Menge des Halbleitermaterials ist, die am Keimkristall zur Kristallisation gebracht wird. Diese Bedingung muß, wie oben dargelegt, während eines Arbeitsganges im wesentlichen erfüllt sein. Hierdurch wird es ermöglicht, aus der am Ort feststehenden Schmelzkalotte kontinuierlich einen dünnen Einkristallstab zu ziehen, der wesentlich mehr Material als die Schmelzkalotte enthält. Der gezogene Einkristallstab wird dabei üblicherweise während des Ziehens gedreht. Unter Umständen empfiehlt es sich, den unteren Teil der Anordnung mit dem dicken Stab gegensinnig oder gleichsinnig mit entsprechend abgestimmter Rotationsgeschwindigkeit zu drehen.In the continuously carried out process of the deposition and the Single crystal production is the thin single crystal rod made from a stick at the end a thick rod located melt z. B. by their surface tension, in particular, however, is additionally held by a support field. It will started from a relatively very thick semiconductor rod, the diameter of which in particular is at least about 2 cm or larger. At the beginning of the procedure dives a thinner single crystal nucleus into the melt of this rod a, which in the final state is the end of the thin single crystal rod pulled from the melt represents. The process of pulling a single crystal from the melt is on known. The semiconductor material is at the point of contact between the two rods of the thick rod z. B. melted by high frequency or by an electric arc, so that it rests melted on the thick rod in an approximately hemispherical shape, whereby the single crystal seed dips into the melting zone. This arrangement is located in an atmosphere that is a gaseous or vaporous compound of the semiconductor material contains, for example silicon tetrachloride and hydrogen. On the surface The melting zone then becomes continuously semiconductor material through thermal decomposition this connection deposited. The process is to be carried out in such a way that the deposition occurs predominantly in the molten zone. Winning z. B. of silicon thermal decomposition of a silicon compound and deposition of silicon on a melt is already known. The single crystal seed dipping into the melting zone or a thin single crystal rod is now removed from the melt at such a speed pulled out that approximately the deposited amount of semiconductor material equal to that The amount of semiconductor material that crystallizes on the seed crystal will. As set out above, this condition must essentially occur during an operation be fulfilled. This makes it possible to use the melting cap that is fixed in place continuously pulling a thin single crystal rod containing much more material than the enamel dome contains. The drawn single crystal rod is usually used rotated while dragging. It may be advisable to use the lower part the arrangement with the thick rod in the opposite direction or in the same direction with accordingly to rotate at a coordinated speed of rotation.

Das Verhältnis der Durchmesser des dicken und dünnen Halbleiterstabes soll insbesondere so groß gewählt werden, daß die Erstarrungsfront im gezogenen dünnen Stab praktisch eben ist. Wenn die Erstarrungsfront in einer Ebene senkrecht zur Achse liegt, werden Störungen der Kristallausbildung, z. B. Verwerfungen od. dgl., wesentlich herabgesetzt, weil innere thermisch bedingte Spannungen im Stab weitgehend vermindert sind. Bei dem Verfahren kann die Schmelzzone durch ein elektromagnetisches Feld gestützt werden, wodurch die Oberfläche des geschmolzenen Halbleitermaterials vergrößert werden kann, so daß eine verhältnismäßig große Oberfläche die gewünschte Zersetzungstemperatur hat und die abgeschiedene Menge des Halbleitermaterials vergrößert wird. Die hier beschriebenen Arbeitsbedingungen geben das Maß dafür, wie dick der aus der Schmelze gezogene Einkristall gemacht werden kann.The ratio of the diameter of the thick and thin semiconductor rod should in particular be chosen so large that the solidification front in the drawn thin rod is practically flat. When the solidification front is in a plane perpendicular to the axis, disturbances of the crystal formation, z. B. dislocations od. Like., significantly reduced, because internal thermally induced stresses in the rod are largely reduced. In the process, the melting zone can be controlled by an electromagnetic Field are supported, creating the surface of the molten semiconductor material can be enlarged, so that a relatively large surface is the desired Has decomposition temperature and the deposited amount of semiconductor material increases will. The working conditions described here provide a measure of how thick the single crystal pulled from the melt can be made.

Wenn das Verfahren einmal läuft, kann der dünne Stab entsprechend dem Wachstum seiner Länge durch eine Abdichtung hindurch aus dem Reaktionsgefäß herausgezogen werden. Es kann dann die Führung des Einkristallstabes außerhalb des Reaktionsraumes liegen und dieser Teil des dünnen Einkristallstabes gekühlt werden. Durch geeignete Beimengungen zu dem Reaktionsgas oder in sonst bekannter Weise, z. B. durch Einbringen von Fremdstoffen in die Schmelze, kann zugleich jeder beliebige Widerstand des Kristalls eingestellt und kontinuierlich oder diskontinuierlich verändert werden. An Hand der Figur wird das Verfahren erläutert.Once the process is up and running, the thin rod can do the same the growth of its length through a seal from the reaction vessel be pulled out. It can then guide the single crystal rod outside of the Reaction space are and this part of the thin single crystal rod are cooled. By adding suitable admixtures to the reaction gas or in any other known manner, z. B. by introducing foreign substances into the melt, anyone can at the same time Resistance of the crystal adjusted and changed continuously or discontinuously will. The method is explained with reference to the figure.

In das Reaktionsgefäß 1 sind eine Gaszuführung 9 und eine Gasableitung 8 eingelassen. Innerhalb dieses Gefäßes ist ein polykristalliner Stab 2 aus Halbleitermaterial angebracht, an dessen oberem Ende sich die Schmelzzone 4, in die der Einkristallkeim 5 eintaucht, befindet. Aus dieser Schmelze, an der sich laufend das durch 8 eingeleitete Gasgemisch, das eine gasförmige Halbleiterverbindung enthält und dem beispielsweise dotierende Substanzen beigemengt sein können, zersetzt, wird der dünne Einkristallstab 3 gezogen. Die Dotierungssubstanzen können auch intermittierend dem Reaktionsgas beigemengt werden, so daß sich während des Ziehens in dem Einkristallstab 3 p-n-übergänge bilden. Die Heiz- und Stützfeldanordnung 6 besteht aus einer Heizdrahtwicklung 61 und der vom Hochfrequenzstrom durchflossenen Stützfeldspule 62. Statt dessen kann jedoch auch mit Vorteil eine Hochfrequenzspule zur Heizung und Stützung verwendet werden, die durch ihre Anordnung und durch Wahl der Hochfrequenz die Schmelze erzeugt und durch den radialen Druck, den das Spulenfeld auf das Schmelzgut ausübt, ein. Abtropfen verhindert. Die Induktionsheiz- und/oder Stützfeldspule kann auch außerhalb des Reaktionsgefäßes angeordnet sein; hierbei umschließt dann das Gefäß zweckmäßig eng den Halbleiterstab. Die Technik des Stützfeldes erlaubt die Erzeugung von so glatten zylindrischen Stäben, daß diese durch eine in der Figur nur schematisch angedeutete Dichtungsmuffe 12, gegebenenfalls durch mehrere Dichtungsmuffen, mit Vorkammern geführt werden können. Die Verlegung der mechanischen Führung außerhalb des Reaktionsraumes ermöglicht eine verhältnismäßig sehr einfache Ausführung eines kontinuierlichen Antriebs, etwa in der Form, daß an dem Halbleiterstab zwei Rollenpaare 10 und 11 aus einem Kunststoff geeigneter Elastizität angreifen, welche den Kristall in Rotation versetzen und gleichzeitig herausführen. Wird die Achse des Rollenpaares 11 nicht parallel zur Achse des Einkristallstabes gehalten, sondern leicht dagegen geneigt, so kann auch ohne das Rollenpaar 10 ein Vorschub des Stabes erzielt werden, welcher der Abscheidungsgeschwindigkeit des Halbleitermaterials in der Reaktionszone möglichst gut angepaßt ist, um den Schmelzprozeß kontinuierlich ohne Nachstellung durchführen zu können. Da die Vorschubgeschwindigkeit gegenüber der Rotationsgeschwindigkeit klein ist, kann von einer Neigung der Antriebsrollen 11 für die Rotation auch abgesehen und der Vorschub durch die in axialer Richtung wirkenden Rollen 10 bewirkt werden. Zur Schonung der Muffen und Rollen ist eine Kühleinrichtung 7 vorgesehen.In the reaction vessel 1 are a gas feed 9 and a gas discharge line 8 recessed. Inside this vessel is a polycrystalline rod 2 made of semiconductor material attached, at the upper end of the melting zone 4, in which the single crystal nucleus 5 is immersed. From this melt, to which the 8 introduced continuously Gas mixture that contains a gaseous semiconductor compound and the example doping substances can be added, decomposed, becomes the thin single crystal rod 3 drawn. The doping substances can also be added to the reaction gas intermittently are added so that during the pulling in the single crystal rod 3 p-n junctions form. The heating and supporting field arrangement 6 consists of a heating wire winding 61 and the supporting field coil 62 through which the high-frequency current flows. Instead, it can however, a high-frequency coil is also used to advantage for heating and support which generates the melt through their arrangement and through the choice of high frequency and by the radial pressure exerted by the coil field on the material to be melted. Prevents dripping. The induction heating and / or support field coil can also outside be arranged of the reaction vessel; this then appropriately encloses the vessel closely the semiconductor rod. The technique of the support field allows the creation of such smooth cylindrical rods that this by one in the figure only schematically indicated sealing sleeve 12, optionally by several sealing sleeves, with Antechamber can be performed. Laying the mechanical guide outside of the reaction chamber enables a relatively very simple implementation of a continuous drive, approximately in the form that two pairs of rollers on the semiconductor rod 10 and 11 attack from a plastic of suitable elasticity, which the crystal set in rotation and lead out at the same time. Becomes the axis of the pair of rollers 11 not held parallel to the axis of the single crystal rod, but slightly against it inclined, a feed of the rod can be achieved even without the pair of rollers 10, which is the rate of deposition of the semiconductor material in the reaction zone Is adapted as well as possible to the melting process continuously without readjustment to be able to perform. Because the feed rate versus the rotation speed is small, the drive rollers 11 may also be inclined to rotate and the feed can be brought about by the rollers 10 acting in the axial direction. A cooling device 7 is provided to protect the sleeves and rollers.

Da das Gasgemisch, aus dem die Abscheidung des Halbleitermaterials erfolgt, laufend erneuert wird und das abgeschiedene Halbleitermaterial, das bereits Einkristallform hat, laufend entfernt wird, erlaubt dieses Verfahren die kontinuierliche Herstellung beliebig langer dünner Halbleiterstäbe, von denen jeweils jenseits der mechanischen Führung die fertigen Stücke abgeschnitten werden können.Because the gas mixture from which the deposition of the semiconductor material takes place, is constantly renewed and the deposited semiconductor material is already Has single crystal form, is continuously removed, this method allows the continuous Production of thin semiconductor rods of any length, each of which is beyond the mechanical guide the finished pieces can be cut off.

Claims (5)

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zum Herstellen hochgereinigter einkristalliner Halbleiterstäbe, insbesondere aus Silizium, mittels eines Keims, durch Ziehen aus einer tiegellosen Schmelze, dadurch gekennzeichnet, daß auf dem geschmolzenen Teil eines als Träger dienenden Halbleiterstabes in an sich bekannter Weise der durch Zersetzen einer hochreinen gasförmigen Verbindung des halbleitenden Stoffes erhaltene Stoff niedergeschlagen und in bekannter Weise ein im Vergleich zum Träger dünner Halbleiterstab daraus gezogen wird. PATENT CLAIMS: 1. Process for producing highly purified single crystal Semiconductor rods, in particular made of Silicon, by means of a seed, by pulling from a crucible-free melt, characterized in that on the molten part of a semiconductor rod serving as a carrier in a known per se Way of decomposing a highly pure gaseous compound of the semiconducting The substance obtained is deposited and compared in a known manner thin semiconductor rod is drawn therefrom to form the carrier. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß absatzweise gezogen wird. 2. The method according to claim 1, characterized in that it is drawn intermittently. 3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Schmelzzone durch ein elektromagnetisches Feld gestützt wird. 3. Procedure after a of claims 1 and 2, characterized in that the melting zone by an electromagnetic Field is supported. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der dünne Stab entsprechend seiner Längenzunahme durch eine Abdichtung hindurch aus dem Reaktionsgefäß herausgezogen wird. 4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that that the thin rod according to its increase in length through a seal is withdrawn from the reaction vessel. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß in die Schmelze Fremdstoffe eingebracht werden. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 894 293; deutsche Auslegeschrift Nr. 1017 795; deutsche Patentanmeldung S 36998 V1II c/ 21 g (bekanntgemacht am 23.6.1955); französische Patentschrift Nr. 1125 277; belgische Patentschrift Nr. 525102.5. The method according to any one of the claims 1 to 4, characterized in that foreign substances are introduced into the melt. Documents considered: German Patent No. 894 293; German Auslegeschrift No. 1017 795; German patent application S 36998 V1II c / 21 g (announced on June 23, 1955); French Patent No. 1125 277; Belgian patent specification No. 525102.
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