DE1136678B - Manufacture of amorphous, finely dispersed, silica-rich calcium silicate fillers - Google Patents

Manufacture of amorphous, finely dispersed, silica-rich calcium silicate fillers

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DE1136678B
DE1136678B DEF32515A DEF0032515A DE1136678B DE 1136678 B DE1136678 B DE 1136678B DE F32515 A DEF32515 A DE F32515A DE F0032515 A DEF0032515 A DE F0032515A DE 1136678 B DE1136678 B DE 1136678B
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Description

Herstellung von röntgenamorphen, feindispersen, kieselsäurereichen Calciumsilicatf üllstofEen Die im Handel befindlichen Calciumsilicatfüllstoffe sind größtenteils durch Fällung einer Calciumchloridmit einer Natriumsilicatlösung (Na20 - 3,3 Si02) gewonnen. Sie sind röntgenamorph und enthalten in Form von Silanolgruppen gebundenes und freies, bei etwa 110° C abspaltbares Wasser. Je nach den Fällungsbedingungen kann man Calciumsilicatfüllstoffe mit verschiedener mittlerer Primärteilchengröße erhalten, entsprechend spezifischen Oberflächenwerten nach BET von etwa 30 bis 100 m2/g. Es sind auch schon Verfahren beschrieben worden zur Herstellung von kristallinen hydratisierten, verhältnismäßig voluminösen Calciumsilicaten mit dem ungefähren Molverhältnis von Ca0 zu Si02 = 1 : 1 durch hydrothermale Behandlung von Gemischen aus Kalkmilch und Quarzmehl oder Kieselgur bei etwa 200° C im Autoklav.Production of X-ray amorphous, finely dispersed, silica-rich Calcium silicate fillers The commercially available calcium silicate fillers are mostly by precipitating a calcium chloride with a sodium silicate solution (Na20 - 3.3 Si02) obtained. They are X-ray amorphous and contain groups in the form of silanol Bound and free water that can be split off at around 110 ° C. Depending on the precipitation conditions calcium silicate fillers with different mean primary particle sizes can be used obtained, corresponding to specific BET surface values of about 30 to 100 m2 / g. Processes have also been described for the production of crystalline ones hydrated, relatively bulky calcium silicates with the approximate Molar ratio of Ca0 to Si02 = 1: 1 by hydrothermal treatment of mixtures from milk of lime and quartz flour or kieselguhr at around 200 ° C in an autoclave.

Zur Herstellung von kieselsäurereicheren Füllstoffen ist es bereits bekannt, im Anschluß an die Fällung des Caleiumsilicats mit einem Ca O : Si 02-Verhältnis 1 : 3,3, wie es aus Caleiumchlorid- und Wasserglaslösung entsteht, einen Teil des Calciumoxyds mit Säure herauszulösen. Man erhält dabei Füllstoffe mit einer im Vergleich zu dem Ausgangs-Calciumsilicat nur wenig veränderten Teilchengröße. Nachteilig ist bei diesem Verfahren, daß das bei der Säurebehandlung entstehende Caleiumsalz, im allgemeinen Calciumchlorid, zusätzlich zu dem bei der Fällung entstandenen Natriumchlorid aus dem Produkt ausgewaschen werden muß.It is already used to manufacture fillers that are richer in silica known, following the precipitation of Caleiumsilicate with a Ca O: Si 02 ratio 1: 3.3, as it arises from calcium chloride and water glass solution, part of the Dissolve calcium oxide with acid. This gives fillers with a comparison compared to the starting calcium silicate only slightly changed particle size. Is disadvantageous in this process, that the resulting Caleiumsalz during the acid treatment, im general calcium chloride, in addition to the sodium chloride formed during the precipitation must be washed out of the product.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von röntgenamorphen, feindispersen, kieselsäurereichen Calciumsilicatfüllstoffen, das darin besteht, daß ein röntgenamorphes Calciumsilicat mit einem Ca0: Si02-Verhältnis von 1 : 1 bis 1 : 3,5 mit niedrigmolekularer Kieselsäure bis zur Erreichung eines Ca 0: Si 0,-Verhältnisses von 1 : 4 bis 1 : 30, vorzugsweise 1 : 10 bis 1 : 20, umgesetzt wird. Hierbei werden die Ausgangsstoffe intensiv miteinander gemischt. Unter niedrigmolekularer Kieselsäure ist solche Kieselsäure zu verstehen, wie sie im frischen, ungealterten Kieselsäuresol vorliegt. Derartige Kieselsäuresole entstehen aus Wasserglaslösungen, vorzugsweise Natronwasserglas mit einem Na2O : Si02-Verhältnis von 1 : 3,3, z. B. durch Umsetzung mit Säure oder mit einem Wasserstoff Austauschharz. Bevorzugt werden Sole, die durch Mischen von Silicatlösung mit Salzsäure erhalten werden. Sie sind bei Zimmertemperatur mehrere Stunden lang haltbar, wenn sie eine Kieselsäurekonzentration von etwa 5 °/o und einen pir-Wert von etwa 2 bis 3 aufweisen. Man kann auch höhere pn-Werte und Konzentrationen anwenden, wenn man das Sol unmittelbar vor der Verwendung entstehen läßt.The invention relates to a process for the production of X-ray amorphous, finely dispersed, high-silica calcium silicate filler, which consists of that an X-ray amorphous calcium silicate with a Ca0: Si02 ratio of 1: 1 up to 1: 3.5 with low molecular weight silica until a Ca 0: Si is reached 0, ratio of 1: 4 to 1:30, preferably 1:10 to 1:20, implemented will. The raw materials are intensively mixed with one another. Under low molecular weight Silicic acid is to be understood as such silicic acid as it is in the fresh, unaged Silica sol is present. Such silica sols are made from water glass solutions, preferably soda waterglass with a Na2O: SiO2 ratio of 1: 3.3, e.g. B. by reaction with acid or with a hydrogen exchange resin. To be favoured Brines obtained by mixing silicate solution with hydrochloric acid. they are Stable for several hours at room temperature if they have a silica concentration of about 5% and a pir value of about 2-3. You can also get higher Apply pn values and concentrations when taking the sol immediately before use can arise.

Das für die Herstellung der erfindungsgemäßen kieselsäurereichen Calciumsilicate erforderliche Calcium wird als Calciumchloridlösung eingesetzt. Man geht von einer Calciumsilicatfällung aus, die in bekannter Weise aus Calciumchloridlösung und Wasserglaslösung erhalten wurde, und setzt diese mit niedrigmolekularer Kieselsäure bis zu dem gewünschten Ca0 : Si0z-Verhältnis um.That for the preparation of the high-silica calcium silicates according to the invention required calcium is used as a calcium chloride solution. One goes from one Calcium silicate precipitation from calcium chloride solution and water glass solution in a known manner was obtained, and sets this with low molecular weight silica up to the desired Ca0: Si0z ratio around.

Gröbere, pigmentartige Füllstoffe entstehen, wenn man von aus Calciumchloridlösung und Wasserglas gefälltem Calciumsilicat ausgeht und zu dieser Fällung niedrigrnolekulare Kieselsäure gibt. Allgemein ergeben die so hergestellten Produkte relativ hohe spezifische Oberflächenwerte nach BET. Durch Kochen der Anschlämmung wird die Oberflächenrauhigkeit verringert. Gleichzeitig werden die Füllstoffeigenschaften, z. B. für die Anwendungsgebiete Kautschuk und Papier, verbessert.Coarser, pigment-like fillers are created when one is made from calcium chloride solution and water glass precipitated calcium silicate runs out and low molecular weight for this precipitation There is silica. In general, the products produced in this way give relatively high specific values Surface values according to BET. Boiling the slurry increases the surface roughness decreased. At the same time the filler properties, e.g. B. for the areas of application Rubber and paper, improved.

Eine zusätzliche Verbesserung läßt sich durch weitgehenden Entzug des restlichen Calciumoxyds durch Säurebehandlung - vorzugsweise mit Salzsäure - erreichen. Die durch Zufügen von niedrigmolekularer Kieselsäure zu Calciumsilicat aus Calciumchloridlösung und Wasserglas erhaltenen, pigmentähnlichen Produkte mit gröberen Primärteilchen sind z. B. zur Aufhellung und Erhöhung der Opazität von Papier geeignet. Beispiel Zu 51 einer 0,3molaren CaC12-Lösung werden bei Raumtemperatur unter intensivem Rühren 5,51 0,25molare Natriumsilicatlösung einer Zusammensetzung von Na20 - 3,3 Si 0, innerhalb von 20 Minuten gegeben. Anschließend werden unter weiterem intensivem Rühren 9,51 6°/oiges Kieselsäuresol im Laufe von 30 Minuten zugefügt. Der pH-Wert sinkt dabei von 9,6 auf 8,5. Dann wird filtriert, gewaschen, getrocknet und gemahlen. Der Filterkuchen hat einen Wassergehalt von etwa 790/,. Der Füllstoff mit dem ungefähren Ca0: SiO2-Verhältnis von 1: 10 hat eine spezifische Oberfläche von 250m2 je Gramm, die weitgehend durch Porosität der Primärteilchen bedingt ist, und ein Sedimentvolumen von 33 cm3. In der elektronenmikroskopischen Aufnahme zeigt das Produkt nahezu kugelige Primärteilchen, die zu traubenförmigen Aggregaten zusammengewachsen sind. Die mittlere Primärteilchengröße liegt bei etwa 0,06 Zur Herstellung des 6°/oigen Kieselsäuresols wird in entsprechend verdünnte Salzsäure unter Rühren unverdünnte Silicatlösung Na20 - 3,3 SiO2 eingegossen, bis ein pH-Wert von 3 erreicht ist.An additional improvement can be achieved by largely removing the remaining calcium oxide by acid treatment - preferably with hydrochloric acid. The pigment-like products with coarser primary particles obtained by adding low molecular weight silica to calcium silicate from calcium chloride solution and water glass are z. B. suitable for lightening and increasing the opacity of paper. EXAMPLE 5.51 0.25 molar sodium silicate solution with a composition of Na 2 O -3 3.3 Si O is added to 51 of a 0.3 molar CaCl 2 solution at room temperature with vigorous stirring over the course of 20 minutes. Then 9.5 liters of 6% silica sol are added over the course of 30 minutes with continued vigorous stirring. The pH value drops from 9.6 to 8.5. It is then filtered, washed, dried and ground. The filter cake has a water content of about 790 / ,. The filler with an approximate Ca0: SiO2 ratio of 1:10 has a specific surface area of 250m2 per gram, which is largely due to the porosity of the primary particles, and a sediment volume of 33 cm3. In the electron micrograph, the product shows almost spherical primary particles that have grown together to form cluster-shaped aggregates. The mean primary particle size is about 0.06. To produce the 6% silica sol, undiluted Na 2 O - 3.3 SiO 2 silicate solution is poured into correspondingly dilute hydrochloric acid with stirring until a pH of 3 is reached.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von röntgenamorphen, feindispersen, kieselsäurereichen Calciumsilicatfüllstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß ein röntgenamorphes Calciumsilicat mit einem Ca0: SiO2-Verhältnis von 1 : I bis 1 :3,5 mit niedrigmolekularer Kieselsäure, wie sie im frischen ungealterten Kieselsäuresol vorliegt, bis zur Erreichung eines Ca0 : Si02-Verhältnisses von 1 : 4 bis 1 : 30, vorzugsweise 1 : 10 bis 1 : 20, umgesetzt wird. PATENT CLAIMS: 1. Process for the production of X-ray amorphous, finely dispersed, high-silica calcium silicate fillers, characterized in that an X-ray amorphous calcium silicate with a Ca0: SiO2 ratio of 1: 1 up to 1: 3.5 with low molecular weight silica, as it is in the fresh, unaged Silica sol is present until a Ca0: Si02 ratio of 1 is reached : 4 to 1:30, preferably 1:10 to 1:20, is reacted. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein durch Fällung von Calciumchloridlösung mit Silicatlösung erhaltenes Calciumsilicat, vorzugsweise mit einem Ca O : Si OZ-Verhältnis von etwa 1:3,5, mit niedrigmolekularer Kieselsäure umgesetzt wird. In Betracht gezogene Druckschriften: Britische Patentschrift Nr. 833 607; Gmelin, Anorganische Chemie, B. Auflage, System Nr. 15, Silicium, B, S. 493.2. Procedure according to Claim 1, characterized in that a by precipitation of calcium chloride solution calcium silicate obtained with silicate solution, preferably with a Ca O: Si OZ ratio of about 1: 3.5, is reacted with low molecular weight silica. Considered References: British Patent No. 833,607; Gmelin, Inorganic Chemistry, B. Edition, System No. 15, Silicium, B, p. 493.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4612292A (en) * 1979-02-22 1986-09-16 Rhone-Poulenc Industries Lead/alkaline earth metal silicates and vitrescible compositions comprised thereof

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB833607A (en) * 1956-12-18 1960-04-27 Basf Ag Production of finely grained masses consisting mainly of calcium silicate or calcium silicate and silicic acid

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