DE10332047B4 - Katalysiertes Abgasreinigungsverfahren zur Reduktion von Stickoxiden bei Luftüberschuss an einem mit Wasserstoff beriebenen Verbrennungsmotor sowie Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens - Google Patents

Katalysiertes Abgasreinigungsverfahren zur Reduktion von Stickoxiden bei Luftüberschuss an einem mit Wasserstoff beriebenen Verbrennungsmotor sowie Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens Download PDF

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Abstract

Verfahren zur Reduktion von Stickoxiden im Abgas von Fahrzeugen mit Wasserstoff betriebener Brennkraftmaschine (2), wobei bei Betrieb der Brennkraftmaschine mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen λ ≈ 1 dem Abgas Wasserstoff aus dem Tank (1) zugegeben und unter Einbeziehung der im Abgas enthaltenen Stickoxide Ammoniak (NH3) synthetisiert wird.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reduktion von Stickoxiden im Abgas von Brennkraftmaschinen betriebenen Fahrzeugen sowie eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
  • Stickoxide bilden einen wesentlichen Bestandteil der Schadstoffe im Abgas von Brennkraftmaschinen; es sind daher vielfältige Maßnahmen für eine diesbezügliche Abgasreinigung bekannt geworden. Neben diskontinuierlich arbeitenden Systemen wie dem NOx-Speicherkatalysator ist in diesem Zusammenhang die kontinuierliche Ammoniak- oder Harnstoff-SCR (selective catalytic reduction) zu nennen, bei welcher unter Zugabe von Ammoniak (NH3) an einem Katalysator eine selektive Reduktion der Stickoxide zu Stickstoff und Wasser erfolgt. Das Reduktionsmittel Ammoniak wird entweder als Betriebsmittel mitgeführt oder an Bord des Kraftfahrzeuges aus Ammoniak abspaltenden Verbindungen wie z. B. Hamstoff generiert.. Eine weitere bekannte Methode der Ammoniakerzeugung an Bord ist die Synthese mittels stickstoffhaltiger Abgasbestandteile (z. B. NOx) und Wasserstoff. Die bekannten Verfahren beziehen sich regelmäßig auf mit Kohlenwasserstoffen betriebene Brennkraftmaschinen, wobei der zur Ammoniaksynthese benötigte Wasserstoff der motorischen Verbrennung von Kohlenwasserstoffen (HC) entstammt. Da Wasserstoff in ausreichendem Maße jedoch erst bei unterstöchiometrischer Verbrennung gebildet wird, sind komplexe Eingriffe in das Motormanagement einzelner oder aller Zylinder notwendig. Nicht zuletzt dadurch ist die Möglichkeit zur Ammoniaksynthese begrenzt. Eine weitere bekannte Methode der Bereitstellung von Wasserstoff in einem mittels Kohlenwasserstoffen betriebenen Fahrzeug bietet die Reformierung des Kraftstoffes in einem Reformer. Hierbei entsteht jedoch prozessbedingt der Nachteil, dass die Umsetzung des Kraftstoffes im Reformer nicht vollkommen zu Wasserstoff erfolgt, sondern noch Nebenprodukte wie insbesondere Kohlenmonoxid (CO) entstehen. Somit wird der Prozesswirkungsgrad der zur Ammoniaksynthese notwendigen Wasserstoffgenerierung erheblich eingeschränkt.
  • Ein Verfahren zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden bei einer Wasserstoff betriebenen Brennkraftmaschine ist mit dem SAE paper 920469, „Catalytic Engine” NOx Reduction of Diesel Engines with New Concept Onboard Ammonia Synthesis System bekannt geworden. Ausgangsbasis für die Synthese des benötigten Ammoniaks sind dabei der an Bord für den Betrieb der Brennkraftmaschine mitgeführte Wasserstoff sowie Luftstickstoff. Nachteiliger Weise wird zur Bereitstellung des Stickstoffes ein Kompressor zur Verdichtung der Luft benötigt. Außerdem muss der enthaltene Luftsauerstoff, welcher bei der Ammoniaksynthese extrem hinderlich ist, abreagieren. Gleichzeitig ist im Abgas jedoch ohnehin Stickstoff – in Form von Stickoxiden – vorhanden; diese werden nicht nur nicht als Edukt zur Ammoniak Herstellung genutzt, sondern müssen insbesondere während Phasen hoher Last für eine vollständige NH3-SCR unter Einsatz größerer zu synthetisierender Mengen Ammoniak reduziert werden. Ein weiterer nachteiliger Aspekt ist das Vorhandensein von Kohlenmonoxid (CO), worauf die hier benutzten NH3-Synthesekatalysatoren sehr empfindlich reagieren.
  • Aus der JP 2 086 915 A ist ein Verfahren zur Reduktion von Stickoxiden im Abgas einer mit Wasserstoff betriebenen Brennkraftmaschine bekannt. Die DE 199 09 933 A1 beschreibt eine Abgasreinigungsanlage mit interner Ammoniak-Erzeugung zur Stickoxidreduktion und ein entsprechendes Betriebsverfahren hierfür.
  • Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden mittels Ammoniak bei Wasserstoff betriebenen Brennkraftmaschinen bereitzustellen, welches bei geringem Aufwand und einfacher Prozessführung eine bedarfsgerechte Ammoniaksynthese und gleichzeitige Reduktion der Stickoxide ermöglicht. Insbesondere soll die Synthese vergleichsweise großer Mengen Ammoniak vor allem bei einem Betrieb der Brennkraftmaschine mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen von λ ≈ 1 sowie eine möglichst vollständige NH3-SCR in allen Betriebsbereichen ermöglicht werden. Ferner soll eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens bereitgestellt werden. Die Lösung der Aufgabe erfolgt mit den Merkmalen des Anspruchs 1, wobei gemäß der zu Grunde liegenden Idee im Betriebsbereich des Motors mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen von λ ≈ 1 Wasserstoff aus dem Tank dem Abgas zugegeben und unter Einbeziehung eines Teils der Stickoxide Ammoniak (NH3) synthetisiert wird.
  • Auf diese Weise wird insbesondere im genannten Betriebsbereich durch eine sehr weit gehende Umsetzung der Stickoxide einerseits eine maximale Ammoniakausbeute erzielt und andererseits die bei der nachfolgenden NH3-SCR aufzuwendende Menge Ammoniak minimiert, da bereits ein großer Teil der Stickoxide im Rahmen der Ammoniaksynthese reduziert wurde. Es erfolgt somit gleichzeitig eine bedarfsgerechte Ammoniaksynthese und Reduktion der Stickoxide.
  • Besonders bevorzugte Weiterbildungen des Verfahrens sind Gegenstand der Unteransprüche 2 bis x, eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens ist mit den Unteransprüchen y bis z angegeben.
  • Gemäß einer besonders zu bevorzugenden Ausgestaltung des Verfahrens erfolgt die Ammoniaksynthese im wesentlichen, wenn die Brennkraftmaschine mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen von λ ≈ 1 betrieben wird, wobei in diesem Betriebsbereich Ammoniak zwischengespeichert wird und bei Betrieb der Brennkraftmaschine mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen von λ > 1 eine Reduktion der im Abgas enthaltenen Stickoxide mittels des zwischengespeicherten Ammoniaks erfolgt. Eine Speicherung von Ammoniak erfolgt beispielsweise durch Sorption am SCR-Katalysator, wobei gemäß eines weiteren Ausführungsbeispiels (welches?) auch separate Speichermittel vorgesehen sein können.
  • Zweckmäßigerweise wird in einem weiteren Verfahrensschritt gegebenenfalls noch im Abgas befindliches Restammoniak entfernt, so dass ein unerwünschter NH3-Schlupf wirksamen vermieden wird.
  • Besonders bevorzugt wird eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens mit einem NH3-Synthesekatalysator und einem nachgeordneten NH3-SCR-Katalysator, wobei zweckmäßigerweise mittels eines dem SCR-Katalysator vorgeordneten Oxidationskatalysators eine Erhöhung des NO2-Anteils der im Abgas enthaltenen Stickoxide erreichbar ist, da insbesondere im sogenannten Niedertemperaturbereich des SCR-Katalysators der Wirkungsgrad der Reduktion der Stickoxide zu Stickstoff erhöht wird, wenn der NO2-Anteil am NOx erhöht wird. Die Funktion der Erhöhung des NO2-Anteils kann zweckmäßigerweise auch beispielsweise durch eine entsprechende Materialwahl in den NH3-Synthesekatalysator integriert sein, so dass sich eine separate Einrichtung hierfür erübrigt.
  • Ferner wird es als sehr vorteilhaft angesehen, wenn dem NH3-SCR-Katalysator ein NH3-Sperrkatalysator nachgeordnet ist.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausgestaltung weist die Einrichtung eine Leitung zum Einbringen von Wasserstoff vor den NH3-Synthesekatalysator auf, welche eine Zufuhr von Wasserstoff aus dem Kraftstoffversorgungssystem der Brennkraftmaschine ermöglicht.
  • Nachfolgend wird ein besonders zu bevorzugendes Ausführungsbeispiel der Erfindung unter Bezugnahme auf die einzige 1 näher erläutert, welche schematisch und beispielhaft eine Anordnung zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden aus dem Abgas einer Wasserstoff betriebenen Brennkraftmaschine mittels Ammoniak zeigt.
  • 1 zeigt in schematischer Darstellung eine Anordnung zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden aus dem Abgas einer Wasserstoff betriebenen Brennkraftmaschine mittels Ammoniak. Eine Wasserstoff betriebenen Brennkraftmaschine 2 dient zum Antrieb eines hier nicht näher dargestellten Kraftfahrzeuges. Der Kraftstoff ist in flüssiger Form in einem Kryotank 1 gespeichert und wird über eine Leitung 7 der Brennkraftmaschine 2 zugeführt. Die Verbrennungsabgase der Brennkraftmaschine 2 strömen durch den Abgasstrang 10 entsprechend der Pfeilrichtung 9 aus.
  • Abhängig von Luft-/Kraftstoffverhältnis sowie weiteren Einflussgrößen enthalten die Abgase der Brennkraftmaschine 2 neben Wasser (H2O) als Verbrennungsprodukt Stickoxide (NOx), normalerweise mit einem geringen Anteil (10–20%) Stickstoffdioxid (NO2). Um nachfolgend eine effektive Reduktion der Stickoxide auch im Niedertemperaturbereich, welche bevorzugt von Stickstoffdioxid ausgeht, zu gewährleisten, wird an einem geeigneten Katalysator 4 der Stickstoffdioxidanteil des Abgases erhöht. Falls es sich bei dem NH3-Synthesekatalysator 3 um einen Pt-Oxidationskatalysator oder um einen Dreiwegekatalysator handelt, kann gegebenenfalls durch eine entsprechende Modifikation die Funktion der Stickstoffdioxiderhöhungen integriert werden.
  • Die Einbringung von Wasserstoff erfolgt vor dem NH3-Synthesekatalysator 3, beispielsweise über eine vom Kraftstoffversorgungssystem der Brennkraftmaschine abzweigende Leitung B. Stromab des NH3-Synthesekatalysators 3 folgt der NH3-SCR-Katalysator 5, an welchem die Ammoniaksorption und/oder Stickoxidreduktion mittels Ammoniak erfolgt.
  • Da die Wasserstoff betriebene Brennkraftmaschine 2 vorwiegend bei Luftüberschuss (λ > 1) betrieben wird, befindet sich auch immer restlicher Luftsauerstoff aus der motorischen Verbrennung im Abgas. Der Restsauerstoffanteil ist bei der NH3-Synthese hinderlich, da Wasserstoff am Synthesekatalysator 3 zunächst mit diesem Sauerstoff zur Wasser abreagiert und nicht, wie eigentlich gewünscht, mit den Stickoxiden Ammoniak bildet. Die vor dem NH3-Synthesekatalysators 3 zuzuführende Wasserstoffmenge muss daher überstöchiometrisch sein, d. h. zur Oxidation des Restsauerstoffs und zusätzlich zur Bildung der gewünschten NH3-Mengen ausreichen. Es bietet sich daher an, die NH3-Synthese vorzugsweise dann durchzuführen, wenn der Gehalt an Restsauerstoff im Abgas minimal ist, also während Betriebsphasen mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen λ ≈ 1. In diesen Betriebsphasen befindet sich außerdem Wasserstoff aus nicht vollständiger Verbrennung im Abgas, so dass die zusätzlich aus dem Tank zuzuführende Wasserstoffmenge minimiert werden kann.
  • Grundsätzlich wird demzufolge zwischen zwei Betriebsphasen entsprechend dem Luft-/Kraftstoffverhältnis λ mit dem die Brennkraftmaschine 2 betrieben wird, unterschieden. Im Bereich λ ≈ 1 erfolgt eine NH3-Synthese mittels des im Abgas enthaltenen NOx und dem aus dem Kraftstofftank zugeführten H2 am Synthesekatalysator 3. Das dort gebildete Ammoniak sorbiert am SCR-Katalysator 5 und reduziert gleichzeitig überschüssiges NOx, welches nicht in die NH3-Synthese eingeflossen ist. Während den anderen Betriebsphasen (λ > 1) der Brennkraftmaschine 2 ist die im Abgas vorhandene und bei der NH3-Synthese störende Restsauerstoffmenge zu groß, um durch Wasserstoffeinbringung energetisch verträglich beseitigt zu werden; ferner ist die im Abgas vorhandene Menge NOx zu gering, um sinnvoll Ammoniak synthetisieren zu können. In diesen Betriebspunkten wird daher auf eine NH3-Synthese verzichtet, die sehr geringen Mengen an Stickoxiden werden ausreichend von dem im SCR-Katalysator 5 sorbierten Ammoniak reduziert.
  • Um einen unerwünschten NH3-Schlupf beispielsweise im Fehlerfall zu vermeiden, ist dem SCR-Katalysator 5 nachgeordnet ein NH3-Sperrkatalysator 6 vorgesehen.

Claims (9)

  1. Verfahren zur Reduktion von Stickoxiden im Abgas von Fahrzeugen mit Wasserstoff betriebener Brennkraftmaschine (2), wobei bei Betrieb der Brennkraftmaschine mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen λ ≈ 1 dem Abgas Wasserstoff aus dem Tank (1) zugegeben und unter Einbeziehung der im Abgas enthaltenen Stickoxide Ammoniak (NH3) synthetisiert wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Ammoniaksynthese im wesentlichen erfolgt, wenn die Brennkraftmaschine (2) mit Luft-/Kraftstoffverhältnissen λ ≈ 1 betrieben wird, wobei – im Betriebsbereich λ ≈ 1 Ammoniak zwischengespeichert wird und/oder – in diesem Betriebsbereich λ ≈ 1 Ammoniak die Stickoxide reduziert und – in einem Betriebsbereich λ > 1 eine Reduktion der im Abgas enthaltenen Stickoxide mittels zwischengespeichertem Ammoniak erfolgt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Ammoniaksynthese bedarfsgerecht in Abhängigkeit vom Beladungszustand des NH3-SCR-Katalysators (5) mit Ammoniak und/oder dem nach NH3-SCR-Katalysator (5) verbliebenen Restanteil an Stickoxiden (NOx) erfolgt.
  4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass insbesondere bei Abgastemperaturen im Anspringbereich des SCR-Katalysators (5) der Anteil des im Abgas der Brennkraftmaschine enthaltenen Stickstoffdioxids (NO2) vor dem SCR-Katalysator (5) erhöht wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass in einem weiteren Schritt gegebenenfalls noch im Abgas befindliches Rest-Ammoniak entfernt wird.
  6. Einrichtung zur Durchführung eines Verfahrens nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 5 mit einem NH3-Synthesekatalysator (3) und einem nachgeordneten NH3-SCR-Katalysator (5).
  7. Einrichtung nach Anspruch 6, gekennzeichnet durch einen dem NH3-SCR-Katalysator (5) vorgeordneten Katalysator (4) zur Erhöhung des NO2-Anteils der im Abgas enthaltenen Stickoxide.
  8. Einrichtung nach Anspruch 6 oder 7, gekennzeichnet durch einen dem NH3-SCR-Katalysator (5) nachgeordneten NH3-Sperrkatalysator (6).
  9. Einrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch eine Leitung (8) zum Einbringen von Wasserstoff vor den NH3-Synthesekatalysator (3).
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