DE1026450B

DE1026450B - Jacketed fuel assembly for reactors

Info

Publication number: DE1026450B
Application number: DED22879A
Authority: DE
Inventors: Dr Guenther Schneider; Walter Blomeyer
Original assignee: Degussa GmbH
Current assignee: Evonik Operations GmbH
Priority date: 1956-05-02
Filing date: 1956-05-02
Publication date: 1958-03-20
Also published as: GB824034A; CH351346A; FR1174429A; BE557088A

Description

DEUTSCHESGERMAN

Die Erfindung betrifft den Aufbau eines ummantelten Brennelementes für Reaktoren, das im wesentlichen aus einem Kern aus spaltbaren Elementen besteht, der mit einer dicht schließenden Umhüllung aus Aluminium oder aluminiumreichen Legierungen, einem sogenannten »can«, versehen ist.The invention relates to the construction of a jacketed Fuel assembly for reactors, which consists essentially of a core of fissile elements, the with a tightly fitting envelope made of aluminum or aluminum-rich alloys, a so-called "can" is provided.

Bekanntlich ist es erforderlich, die die Brenner von Reaktoren bildenden Formkörper aus spaltbaren Elementen, wie Uran, Plutonium oder Thorium, vor der unmittelbaren Berührung mit dem Kühl- bzw. Wärmeaustauschmittel, das flüssig oder gasförmig sein kann, zu schützen, um untunliche Reaktionen des spaltbaren Elementes, insbesondere bei erhöhten Reaktortemperaturen, zu vermeiden. Um eine gleichmäßige Wärmeabführung aus dem Kern des Brennelementes nach außen zu gewährleisten, kommt es besonders darauf an, die Umhüllung mit dem Kern wärmeschlüssig und frei von Fehlstellen zu verbinden. Man hat zu diesem Zwecke bisher im allgemeinen Silumin gewissermaßen als Lotmaterial zwischen Uran und Aluminium verwendet. Da das Silumin als eutektische Aluminium-Silicium-Verbindung bei 577⁰C schmilzt, liegt die Löttemperatur verhältnismäßig dicht bei dem Schmelzpunkt des Aluminiums, was eine genaue Überwachung und Einhaltung der Bedingungen bei der Verbindung von Aluminium mit Uran mittels einer Siliciumzwischenschicht erforderlich macht. Außerdem sind hohe Siliciumgehalte bei der Aufarbeitung der verbrauchten Brennelemente in vielen Fällen störend, so daß sich für siliciumfreie Brennelemente bzw. für solche, die nicht mit Siliciumzwischenschichten versehen sind, wesentliche Vorteile ergeben. Allerdings ist die Zahl der Metalle, die für die Zwecke der Herstellung einer wärmeschlüssigen Verbindung für Brennelemente im Betracht kommen, schon dadurch begrenzt, daß sie einen verhältnismäßig niedrigen Einfangquerschnitt für thermische Neutronen aufweisen müssen, es sei denn, man kann die Schichtdicken entsprechend gering wählen, so daß ein hoher Einfangquerschnitt die Neutronenbilanz nicht zu ungünstig beeinflußt. Außerdem müssen solche Elemente auch unter technischen Bedingungen leicht und sicher auf den Kern oder die Umhüllung aufzubringen sein, wobei die Benutzung von Flußmitteln tunlichst vermieden werden soll, und schließlich dürfen die Verbindungsschichten nicht die Diffusion zwischen Kern und Umhüllung, also beispielsweise zwischen Uran und Aluminium, in einem solchen Ausmaß fördern, daß damit der Zweck der Umhüllung überhaupt illusorisch werden kann, wenn der Reaktor bei erhöhten Temperaturen arbeitet, bei denen merkbare Diffusionsgeschwindigkeiten auftreten. Hinsichtlich dieser Forderungen hat auch die bekannte Verwendung von Natrium oder einer Natrium-Kalium-Legierung nicht befriedigt.As is well known, it is necessary to protect the shaped bodies made of fissile elements such as uranium, plutonium or thorium, which form the burners of reactors, from direct contact with the coolant or heat exchange medium, which can be liquid or gaseous, in order to prevent undesirable reactions of the fissile Element, especially at elevated reactor temperatures to avoid. In order to ensure uniform heat dissipation from the core of the fuel assembly to the outside, it is particularly important to connect the cladding to the core in a heat-locking manner and free from defects. For this purpose, silumin has hitherto generally been used, as it were, as a soldering material between uranium and aluminum. Since the silumin melts as eutectic aluminum-silicon compound at 577 ⁰ C, the soldering temperature is relatively close to the melting point of aluminum, resulting in accurate monitoring and compliance requires the conditions for the compound of aluminum with uranium by means of a silicon interlayer. In addition, high silicon contents are disruptive in many cases in the reprocessing of the spent fuel elements, so that there are significant advantages for silicon-free fuel elements or for those which are not provided with intermediate silicon layers. However, the number of metals that can be considered for the purpose of producing a heat-locking connection for fuel assemblies is already limited by the fact that they must have a relatively low capture cross-section for thermal neutrons, unless the layer thicknesses can be selected to be correspondingly small, so that a high capture cross-section does not have an unfavorable effect on the neutron balance. In addition, such elements must be easy and safe to apply to the core or the cladding, even under technical conditions, whereby the use of fluxes should be avoided as far as possible, and finally the connecting layers must not allow diffusion between core and cladding, for example between uranium and aluminum, to such an extent that the purpose of the cladding can become illusory at all if the reactor operates at elevated temperatures at which noticeable diffusion rates occur. With regard to these requirements, the known use of sodium or a sodium-potassium alloy has not been satisfactory either.

Anmelder:
Deutsche Gold- und Silber-ScheideanstaltApplicant:
German gold and silver separator

vormals Roessler,
Frankfurt/M., Weißfrauenstr. 9formerly Roessler,
Frankfurt / M., Weißfrauenstr. 9

Dr. Günther Schneider, Frankfurt/M.-Eschersheim,
und Walter Blomeyer, Hanau/M.,
sind als Erfinder genannt wordenDr. Günther Schneider, Frankfurt / M.-Eschersheim,
and Walter Blomeyer, Hanau / M.,
have been named as inventors

Gegenstand der Erfindung ist nun ein ummanteltes Brennelement für Reaktoren, mit einer zwischen dem Kern aus spaltbaren Elementen, z. B. aus Uran, Plutonium oder Thorium, und einer aus Aluminium oder aluminiumreichen Legierungen bestehenden, mit dem Kern durch eine metallische Zwischenschicht verbundenen Umhüllung, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die Zwischenschicht aus mindestens einer vorzugsweise dünnen Schicht aus Zink besteht. Die Zinkschicht kann sowohl elektrolytisch oder durch Eintauchen in eine Schmelze wie auch, wenn es auf besonders geringe Stärke ankommt, durch Aufdampfen aufgebracht werden, und zwar entweder auf den Kern oder auch auf die Innenseite der Umhüllung oder sogar auf beide Teile, wobei dann eine Verbindung der beiden Bestandteile des Brennelementes durch Diffusionsglühung, durch Aufschrumpfung, Pressen oder Ziehen in der Wärme erfolgt. Führt man diese Bearbeitungsgänge etwa bei 300⁰C durch, so ergibt sich ein hervorragend gleichmäßiger wärmeschlüssiger Kontakt zwischen der Aluminiumumhüllung und dem Urankern, wobei bei der Aufarbeitung der erfindungsgemäßen Elemente das Zink im Gegensatz zum Silicium keine nennenswerte Schwierigkeiten bereitet und auch die Abtrennung des Plutoniums und der anderen Spaltprodukte nicht behindert. Außerdem darf nicht unerwähnt bleiben, daß die Bearbeitungstemperatur von etwa 300 bis 350° C wesentlich niedriger liegt als der Schmelzpunkt des Silumins, so daß auch in dieserThe invention is now a jacketed fuel assembly for reactors, with a between the core of fissile elements, for. B. uranium, plutonium or thorium, and an existing aluminum or aluminum-rich alloys, connected to the core by a metallic intermediate layer, which is characterized in that the intermediate layer consists of at least one preferably thin layer of zinc. The zinc layer can be applied electrolytically or by immersion in a melt or, if it is particularly thin, by vapor deposition, either on the core or on the inside of the casing or even on both parts, with a connection then of the two components of the fuel assembly is carried out by diffusion annealing, by shrinking, pressing or drawing in the heat. Repeating this processing transitions at about 300 ⁰ C, the result is a perfectly uniform heat positive contact between the aluminum sheath and the uranium core, the zinc in contrast to the silicon presents no significant difficulties in dealing with the elements of the invention and also the separation of the plutonium, and the other fission products are not hindered. In addition, it should not go unmentioned that the processing temperature of about 300 to 350 ° C is significantly lower than the melting point of the silumin, so that in this too

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Beziehung eine nennenswerte Erleichterung während der Herstellung der Brennelemente eintritt, da man in größerem Abstand vom Aluminiumschmelzpunkt arbeitet.Relationship a significant relief occurs during the manufacture of the fuel elements, since one in greater distance from the aluminum melting point works.

Sofern die Möglichkeit besteht, daß Brennelemente gemäß der Erfindung im Betrieb höheren Temperaturen ausgesetzt werden, empfiehlt es sich nach einer vorteilhaften Ausführungsform, eine diffusionshemmende Sperrschicht zwischen der dem Kern des Brennelementes zugekehrten Zinkschicht und der Umhüllung vorzusehen. Für den Aufbau dieser Zwischenschicht kommen wiederum nur Elemente mit einem genügend niedrigen Neutroneneinfangquerschnitt in Frage, die aber zudem, um ihren Zweck zu erfüllen, mit Uran einerseits und/oder Aluminium andererseits Sperrschichten auszubilden in der Lage sind. Hierfür haben sich die Elemente Blei, Calcium, Zinn, Wismut und vor allem Magnesium oder Legierungen daraus bewährt. If there is the possibility that fuel assemblies according to the invention are operated at higher temperatures are exposed, it is recommended according to an advantageous embodiment, a diffusion-inhibiting Barrier layer between the zinc layer facing the core of the fuel assembly and the cladding to be provided. For the construction of this intermediate layer, only elements with a sufficient number are used low neutron capture cross-section in question, but also, in order to fulfill its purpose, with uranium on the one hand and / or aluminum on the other hand are able to form barrier layers. Have for this the elements lead, calcium, tin, bismuth and, above all, magnesium or alloys thereof have proven their worth.

Auch bei einem derartigen Aufbau wird die eigentliche Verbidung der verschiedenen Schichten wiederum durch eine Wärmebehandlung bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen, nämlich bei solchen zwischen 200 und 400° C, herbeigeführt, und zwar durch Warmpressen oder Warmaufziehen der Aluminiumumhüllung auf dem Kern. Das Warmpressen kann gegebenenfalls durch Heizung im direkten Stromdurchgang erfolgen. Die Schichten können entweder alle auf den Kern oder auf die Innenseite der Umhüllung aufgebracht sein oder teils auf dem Kern und teils in der Umhüllung niedergeschlagen werden. An Stelle einer einzigen sperrenden Zwischenschicht, etwa aus Magnesium, können auch mehrere aufgebracht sein, bei denen mehrere der in Betracht kommenden Metalle Wismut, Magnesium, Blei oder Zinn zum Aufbau verwendet werden können.Even with such a structure, the actual connection of the various layers is again by heat treatment at relatively low temperatures, namely at those between 200 and 400 ° C, brought about by hot pressing or hot drawing of the aluminum casing on the core. The hot pressing can optionally be carried out by heating in direct current passage take place. The layers can either all be on the core or on the inside of the cladding be applied or partly deposited on the core and partly in the cladding. Instead of a single blocking intermediate layer, e.g. made of magnesium, several can be applied, in which several of the metals in question bismuth, magnesium, lead or tin are used for construction can be.

Wie schon erwähnt, lassen sich die gemäß der Erfindung hergestellten Brennelemente ohne schädlicheAs already mentioned, the fuel assemblies produced according to the invention can be without damaging

Man kann grundsätzlich die Zwischenschichten auf 20 Nebenwirkungen auch bei höheren Temperaturen beverschiedene Weise aufbringen und muß danach ihre treiben, da das Uran aus dem Kern durch die bei der Zusammensetzung einstellen. Sofern man nämlich die Lötung ausgebildeten Schichten nicht bis in die Umhüllung diffundieren kann und daher die Bildung der schädlichen spröden Verbindungen aus Uran und AIu-25 In principle, the intermediate layers can be applied in various ways, even at higher temperatures, and then you have to drive them, since the uranium from the core is adjusted during the composition. If one can soldering formed layers do not diffuse into the cladding and therefore namely the formation of deleterious brittle compounds of uranium and AIu- 25

Zwischenschicht aus den genannten Elementen auf schmelzflüssigem Wege erzeugen will, kommen entweder nur solche Elemente in Frage, deren Schmelzpunkt unterhalb dem des Zinks liegt und die keine eutektischen Legierungen mit Zink bilden, damit nicht die Zinkschicht auf dem Kern des Brennelementes zerstört oder beschädigt und so die Haftung der Zwischenschicht beeinträchtigt wird; oder es sind Gemische der genannten Elemente zu wählen, die unterhalb etwa 400° C schmelzen. Sofern also die diffusionshemmende Zwischenschicht zwischen dem Zinküberzug des Kerns und der Aluminiumumhüllung nicht mit Hilfe von Zinn, Blei oder Wismut hergestellt wird, muß man sich entsprechend tief schmelzender lotartiger Kombinationen der wirksamen Elemente bedienen. Hierfür bewährt sich beispielsweise eine Legierung aus 87% Zinn, 10% Zink und 3% Wismut oder auch eine solche, die anstatt des Wismuts Magnesium oder CaI-cium, gegebenenfalls auch in größerem Anteil, enthält. Die mit einer Zinkschicht versehenen Kerne aus spaltbaren Elementen werden durch Eintauchen in die unterhalb 400⁰C schmelzenden Metallgemische der vorstehend erläuterten Zusammensetzung eingetaucht, so daß sich eine dünne Überzugsschicht des »Lotes« bildet, die anschließend mit der Aluminiumhülle durch Warmpressen verbunden werden kann. Selbstverständlich kann auch die Innenseite der Aluminiumumhüllung minium mit Sicherheit vermieden werden kann. Außerdem vermitteln die beschriebenen Verbindungsschichten, insbesondere die Zinkauflagen, einen wärmeschlüssigen Kontakt zwischen Kern und Umhüllung, durch den sich untunliche Wärmestauungen im Brennelement unter Erhöhung der Betriebssicherheit ausschalten lassen.If an intermediate layer is to be produced from the elements mentioned in a molten manner, only those elements come into question whose melting point is below that of zinc and which do not form any eutectic alloys with zinc, so that the zinc layer on the core of the fuel element does not destroy or damage and so the Adhesion of the intermediate layer is impaired; or mixtures of the elements mentioned that melt below about 400 ° C. are to be selected. So if the diffusion-inhibiting intermediate layer between the zinc coating of the core and the aluminum cladding is not produced with the help of tin, lead or bismuth, one must use corresponding low-melting solder-like combinations of the active elements. An alloy of 87% tin, 10% zinc and 3% bismuth, for example, or one that contains magnesium or calcium instead of bismuth, possibly also in a larger proportion, has proven itself for this purpose. The zinc-coated cores made of fissile elements are immersed in the ^{metal mixtures of the composition explained above that melt below 400 °} C., so that a thin coating of the "solder" forms, which can then be connected to the aluminum shell by hot pressing. Of course, the inside of the aluminum casing can also be avoided with certainty. In addition, the connecting layers described, in particular the zinc coatings, provide a heat-locking contact between the core and the cladding, through which inadmissible heat accumulations in the fuel element can be eliminated while increasing operational reliability.

Die Herstellung der erfindungsgemäßen Brennelemente soll im einzelnen an Hand des nachfolgenden Beispiels erläutert werden.The production of the fuel assemblies according to the invention will be described in detail with reference to the following Example will be explained.

example

Auf die metallisch einwandfrei saubere, polierte Oberfläche der Uranstäbe wird ein Überzug von Zink in Stärke von 7 bis 8 μ durch Aufdampfen aufgebracht und dieser mit einer etwa 15 μ starken Auflage von Zinn bedeckt, die ebenfalls im Hochvakuum aufgedampft wird. Für längere Brennelemente können diese Einzelstäbe zusammengesetzt werden. Die überzogenen Stäbe werden durch Ziehpressen mit einem einseitig verschlossenen Aluminiumrohr überzogen. Das freie Ende wird vakuumdicht verschweißt und dann das Rohr in einem Gasautoklav eingesetzt, in dem unter Zusatz von Argon, Stickstoff oder Luft mit Heliumbeimischung bei 375° C die WärmebehandlungA zinc coating is applied to the metallically perfectly clean, polished surface of the uranium rods applied in a thickness of 7 to 8 μ by vapor deposition and this is covered with an approximately 15 μ thick layer of tin, which is also vapor-deposited in a high vacuum will. These individual rods can be put together for longer fuel assemblies. The overdone Rods are drawn over with an aluminum tube closed on one side. The free end is welded vacuum-tight and then the tube is inserted into a gas autoclave heat treatment with the addition of argon, nitrogen or air with the addition of helium at 375 ° C

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mit den die diffusionshemmende Sperrschicht bilden- 50 zur Verbindung der verschiedenen Bestandteile deswith which the diffusion-inhibiting barrier layer form- 50 for connecting the various components of the

den Metallen belegt und die so präparierte Umhüllung mit dem mit einer Zinkschicht versehenen Kern in Verbindung gebracht werden.the metals and the thus prepared casing with the core provided with a zinc layer in Be associated.

Soll bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung die Zwischenschicht durch solche Metalle gebildet werden, deren Schmelzpunkt wesentlich höher liegt als der des Zinks, so werden diese Metalle, insbesondere Magnesium oder Calcium, durch Aufdampfen aufgebracht. Auch hier kann ein Magnesiumüberzug auf dem mit einer Zinkschicht versehenen Kernmetall niedergeschlagen werden. In diesem Falle empfiehlt es sich jedoch, wegen der besseren Verbindung der Magnesiumschicht mit der Aluminiumumhüllung zwischen letzterer und der Magnesiumschicht noch eine Zinkschicht vorzusehen, so daß als vorteilhafte Ausführungsform sich ein Brennelement ergibt, dessen Aufbau von innen nach außen sich folgendermaßen bildet: Kern aus spaltbarem Element— Zinkschicht-Sperrschicht aus Magnesium-Zinkschicht Elementes vorgenommen wird. Bei einem Einfülldruck von 120 atü steigt der Druck innerhalb von 6 bis 7 Minuten auf 250 atü. Die Wärmebehandlung unter diesen Druckverhältnissen bewirkt, daß die thermische Ausdehnung der Umhüllung durch den Außendruck verhindert wird, so daß während des Lötprozesses kein Spalt zwischen dem Urankern, dem Zink-Zinn-Lot und dem Aluminium entsteht. Bei dem Lötvorgang bleibt das Zink an der dem Uran zugekehrten Seite der Verbindungsschicht angereichert, während das Zinn im wesentlichen auf der Seite der Umhüllung verbleibt.In another embodiment of the invention, the intermediate layer is intended to be formed by such metals whose melting point is much higher than that of zinc, these metals, in particular Magnesium or calcium, applied by vapor deposition. A magnesium coating can also be used here be deposited on the core metal provided with a zinc layer. In this case It is recommended, however, because of the better connection between the magnesium layer and the aluminum casing to provide a zinc layer between the latter and the magnesium layer, so that as advantageous embodiment results in a fuel assembly whose structure is from the inside to the outside forms as follows: Core made of fissile element - zinc layer barrier layer made of magnesium-zinc layer Element is made. At a filling pressure of 120 atmospheres, the pressure rises within 6 up to 7 minutes at 250 atm. The heat treatment under these pressure conditions causes the thermal Expansion of the envelope is prevented by the external pressure, so that during the soldering process there is no gap between the uranium core, the zinc-tin solder and the aluminum. In which During the soldering process, the zinc remains enriched on the side of the connecting layer facing the uranium, while the tin remains essentially on the side of the cladding.

Zu einem ähnlichen Schichtaufbau gelangt man auch, wenn eine Lotlegierung, etwa aus 35 Gewichtsteilen Zink und 65 Gewichtsteilen Zinn, flüssig in ein mit einem Urankern beschicktes Aluminiumrohr zur Ausfüllung des Spalts zwischen Uran und Aluminium eingepreßt wird. Zweckmäßiger weise wird die Lotlegierung vorher entgast, um die Gefahr der unvoll-A similar layer structure can also be achieved if a solder alloy, for example composed of 35 parts by weight of zinc and 65 parts by weight of tin, is poured into a liquid Aluminum tube filled with a uranium core to fill the gap between uranium and aluminum is pressed in. The solder alloy is expediently degassed beforehand in order to avoid the risk of incomplete

Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierung. 70 ständigen Benetzung weitgehend auszuschalten, die beiSheath made of aluminum or aluminum alloy. 70 constant wetting to largely eliminate that at

ler Aufbringung der Lotschichten durch Vakuumledampfung mit Sicherheit vermieden wird.ler application of the solder layers by vacuum evaporation will certainly be avoided.

Claims

Patent claims:

1. Jacketed fuel assembly for reactors with a core made of fissile elements such as uranium, Plutonium or thorium, and a heat-retaining envelope made of aluminum or aluminum-rich Alloys, which is connected to the core by a metallic intermediate layer, thereby characterized in that the intermediate layer consists of at least one preferably thin layer consists of zinc.

2. Fuel assembly according to claim 1, characterized in that it is between the zinc layer and the envelope still has a blocking intermediate

layer of lead, tin, bismuth, individually or in groups or in ^{combinations melting below 400 0} C with magnesium, calcium and / or zinc.

3. Fuel assembly according to claim 1, characterized in that between the fuel assembly core facing zinc layer and the envelope at least one vapor deposition layer made of one or several of the elements lead, calcium, tin, bismuth and preferably magnesium or alloys from it and on this another zinc layer is arranged.

Applied publications:
Glasstone, Principles of Nuclear Reactor Engineering, 1956, p. 766.