Verfahren zum Umkleiden von Brennelementen für Reaktoren mit einer
Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen Die Erfindung betrifft die Herstellung
bzw. den Aufbau eines ummantelten Brennelementes für Reaktoren, das im wesentlichen
aus einem Kern aus spaltbaren Elementen und einer dicht schließenden Umhüllung aus
Aluminium oder Aluminiumlegierungen besteht und zwischen der Umhüllung und dein
Kern eine wärmeschlüssige Verbindung auf-Weist.Method for sheathing fuel assemblies for reactors with a
Sheathing made of aluminum or aluminum alloys The invention relates to manufacture
or the construction of a jacketed fuel assembly for reactors, which essentially
consisting of a core of fissile elements and a tightly fitting envelope
Aluminum or aluminum alloys is made up and between the cladding and your
Core has a heat-locking connection.
Es ist bekanntlich erforderlich, die die Brenner von Reaktoren bildenden
Formkörper aus spaltbaren Elementen, wie Uran, Plutonium oder Thorium, vor der unmittelbaren
Berührung mit dem Wärmeaustauschmittel, das flüssig oder gasförmig sein kann, zu
schützen, um unerwünschte Reaktionen und Veränderungen des spaltbaren Elementes,
insbesondere bei erhöhten Reaktortemperaturen, zu vermeiden. Man versieht daher
die Brennelemente mit einer Umhüllung aus Aluminium oder Aluminiumlegierungen, z.
B. solchen mit Magnesium, oder aus anderen Metallen, die bei ausreichender Korrosionsbeständigkeit
einen geringen Absorptionsquerschnitt für Neutronen besitzen. Es hat sich jedoch
gezeigt, daß der Wärmeübergang von dem spaltbaren Element besonders dann, wenn größere
Leistungen abgegeben werden müssen, unzureichend ist, so daß Schäden an der Umhüllung
und damit verbundene Betriebsstörungen nicht ausbleiben. Überdies erfolgt bei Temperaturen
oberhalb 225° eine Reaktion zwischen Uran und Aluminium unter Bildung der Verbindung
UAI., die eine erhebliche Volumenzunahme bewirkt und die weitere Diffusion des Urans
zum Aluminium befördert. Die dadurch bewirkte Veränderung der Aluminiumumhüllung
verschlechtert den Wärmeübergang weiterhin und führt zu lokalen überhitzungserscheinungen.It is known that the burners of the reactors are required
Shaped bodies made of fissile elements, such as uranium, plutonium or thorium, in front of the immediate
Contact with the heat exchange medium, which can be liquid or gaseous, too
protect against unwanted reactions and changes in the fissile element,
especially at elevated reactor temperatures. One therefore oversees
the fuel elements with a cladding made of aluminum or aluminum alloys, e.g.
B. those with magnesium, or made of other metals with sufficient corrosion resistance
have a small absorption cross-section for neutrons. It has, however
shown that the heat transfer from the fissile element especially when larger
Services must be delivered is inadequate, so that damage to the casing
and the associated operational disruptions are inevitable. In addition, it takes place at temperatures
above 225 ° a reaction between uranium and aluminum with formation of the compound
UAI., Which causes a considerable increase in volume and the further diffusion of uranium
promoted to aluminum. The resulting change in the aluminum cladding
further deteriorates the heat transfer and leads to local symptoms of overheating.
Aus diesen Gründen ist man dazu übergegangen, eine wärmeschlüssige
Verbindung zwischen dem eigentlichen Kern des Brennstoffelementes und der Umhüllung
anzuordnen, etwa in Form einer Lotschicht, die geeignet ist, die Diffusion zwischen
Uran und Aluminium zu hemmen, und außerdem auf Grund ihrer mechanischen Eigenschaften
die beim Betrieb bei höheren Temperaturen sich ergebenden thermischen Spannungen
auffängt. Für diesen Zweck wurde bisher Silumin benutzt, mit dem die Verbindung
zwischen dem Brennelementkern und der Umhüllung bei Temperaturen von 600° oder darüber
hergestellt wird. Bei dieser Temperatur setzt jedoch im Uran ein erhebliches Kornwachstum
ein, das die unerwünschten Formänderungen des Brennstoffes während des Betriebes
im Reaktor fördert. Außerdem ist in vielen Fällen für die Aufarbeitung der Brennelemente
ein zu hoher Siliciumgehalt unerwünscht, der sich jedoch deswegen nicht vermeiden
läßt, weil es nicht gelingt, die Siluminschichten in geringer Stärke aufzubringen.For these reasons one has gone over to a coherent one
Connection between the actual core of the fuel element and the cladding
to be arranged, for example in the form of a solder layer, which is suitable for diffusion between
To inhibit uranium and aluminum, and also because of their mechanical properties
the thermal stresses resulting from operation at higher temperatures
catches. For this purpose, silumin was previously used, with which the compound
between the fuel element core and the cladding at temperatures of 600 ° or above
will be produced. At this temperature, however, there is considerable grain growth in the uranium
one that prevents the undesired changes in shape of the fuel during operation
promotes in the reactor. In many cases it is also used for the processing of the fuel elements
a silicon content that is too high is undesirable, but cannot therefore be avoided
leaves because it is not possible to apply the silumin layers in low thickness.
Es wurde gefunden, daß diese Nachteile der Verwendung von Silumin
als Zwischenschicht zwischen Kern und Umhüllung in einfacher Weise und wirksam dadurch
vermieden werden können, daß erfindungsgemäß der den Kern des Brennstoffelementes
bildende Formkörper, z. B. ein Stab aus Uran, Plutonium oder Thorium, mit einer
dünnen Schicht aus metallischem Silicium überzogen und erst auf diese die Aluminiumumhüllung
aufgebracht wird. Dies erfolgt in an sich bekannter Weise unter Anwendung von erhöhtem
Druck bei Temperaturen zwischen 150 und 550°, z. B. durch Ziehpressen, Aufschrumpfen
oder Warmaufziehen, zweckmäßig im Vakuum oder Schutzgas. Dabei entsteht eine feste
metallische Bindung zwischen dem Silicium und der Aluminiumumhüllung bei Temperaturen,
die unter 600° liegen und für unerwünschte Veränderungen des Urans nicht mehr kritisch
sind. Es bildet sich, wie gefunden wurde, bei einer solchen Wärmebehandlung zwischen
den drei beteiligten Komponenten an der Siliciumschicht die Verbindung U(A1Si)3,
die diffusionshemmend wirkt und das Uran gegen das Aluminium sperrt. Da außerdem
Silicium in Verbindung mit Aluminium oder Uran elektrochemisch ziemlich inaktiv
ist, ist das gemäß der Erfindung hergestellte Brennelement weitgehend unempfindlich
gegen Wasser und Wasserdampf. Da Silicium sowohl in Uran als auch in Aluminium merklich
löslich ist, ergibt sich eine hervorragende Verankerung der Zwischenschicht, die
auch eine gute Abführung der Spaltwärme aus dem Brennelement gewährleistet. Bei
der Bildung der Silicide
von Uran und Aluminium tritt eine verhältnismäßig
hohe Wärmetönung auf, die die Entstehung der Sperrschicht fördert.It has been found that these disadvantages of using silumin
as an intermediate layer between the core and the cladding in a simple and effective manner
can be avoided that, according to the invention, the core of the fuel element
forming moldings, e.g. B. a rod made of uranium, plutonium or thorium, with a
thin layer of metallic silicon and only on top of this the aluminum cladding
is applied. This is done in a manner known per se using increased
Pressure at temperatures between 150 and 550 °, e.g. B. by drawing, shrinking
or hot mounting, expediently in a vacuum or protective gas. This creates a solid
metallic bond between the silicon and the aluminum cladding at temperatures,
which are below 600 ° and are no longer critical for undesired changes in the uranium
are. As has been found, it forms between
the three components involved in the silicon layer the compound U (A1Si) 3,
which has a diffusion-inhibiting effect and blocks the uranium against the aluminum. Since also
In combination with aluminum or uranium, silicon is electrochemically rather inactive
is, the fuel assembly produced according to the invention is largely insensitive
against water and water vapor. Since silicon is noticeable in both uranium and aluminum
is soluble, there is an excellent anchoring of the intermediate layer, which
also ensures good dissipation of the gap heat from the fuel assembly. at
the formation of the silicides
of uranium and aluminum occurs proportionally
high heat tint, which promotes the formation of the barrier layer.
Die erfindungsgemäß aufzubringende Siliciumschicht kann überraschenderweise
außerordentlich dünn gehalten werden; ihre Stärke beträgt nach einer vorteilhaften
Ausführungsform nicht mehr als 100 Dadurch bleibt die Siliciummenge in dem Brennelement
so gering, daß sie bei der späteren Aufarbeitung nicht nennenswert stört. Für die
Aufbringung dieser Schicht hat sich vor allein die sogenannte Vakuumbedampfung bewährt,
bei der metallisches Silicium aus einem Dampfraum im Vakuum auf den Kern des Brennelementes
niedergeschlagen wird. Dabei wird das Uran selbst praktisch keiner Erwärmung ausgesetzt,
so daß unerwünschte Veränderungen der Struktur im Gegensatz zum Löten mit Silumin
nicht erfolgen.The silicon layer to be applied according to the invention can surprisingly
be kept extremely thin; their strength amounts to an advantageous one
Embodiment not more than 100. As a result, the amount of silicon remains in the fuel assembly
so small that it does not noticeably interfere with later work-up. For the
Application of this layer has proven itself before the so-called vacuum vapor deposition,
in the case of metallic silicon from a vapor space in a vacuum onto the core of the fuel assembly
being knocked down. The uranium itself is practically not exposed to any heating,
so that undesirable changes in the structure in contrast to soldering with silumin
not done.
Nach einer anderen Ausführungsform ist es auch möglich, die Siliciumschicht
durch Zersetzung von ,flüchtigen Siliciumverbindungen, und zwar vor allem Silicium-Wasserstoff-Verbindungen,
derart abzuscheiden, daß der Urankörper auf noch verträgliche Temperaturen bis zu
400° in einer Atmosphäre von Silicium-Wasserstoff-Verbindungen erhitzt wird, wobei
sich das Silicium als dünner zusammenhängender Spiegel auf dem Formkörper niederschlägt.
Um eine schädliche Wasserstoffaufnahme durch das Uran zu vermeiden, wird der Wasserstoffpartialdruck
zweckmäßig niedriger gehalten als der Zersetzungsdruck des Uranhydrids bei der jeweiligen
Arbeitstemperatur. So wird man z. B. bei 350° Drücke unterhalb von 103 mm Hg anwenden.According to another embodiment, it is also possible to use the silicon layer
by decomposition of volatile silicon compounds, especially silicon-hydrogen compounds,
to be deposited in such a way that the uranium body is still up to tolerable temperatures
400 ° is heated in an atmosphere of silicon-hydrogen compounds, wherein
the silicon is deposited as a thin coherent mirror on the shaped body.
In order to avoid harmful hydrogen uptake by the uranium, the hydrogen partial pressure
suitably kept lower than the decomposition pressure of the uranium hydride at the respective
Working temperature. So you will z. B. apply at 350 ° pressures below 103 mm Hg.
Schließlich lassen sich die erfindungsgemäß zu verwendenden dünnen
Siliciumschichten auch durch Zersetzung von Siliciumverbindungen mit Hilfe von Glimmentladungen
niederschlagen.Finally, those to be used according to the invention can be thinned
Silicon layers also through the decomposition of silicon compounds with the help of glow discharges
knock down.
Statt der Herstellung einer unmittelbaren Verbindung zwischen der
Siliciumschicht und der Aluminiumumhüllung kann man nach einer anderen Ausführungsform
des Verfahrens gemäß der Erfindung auch so vorgehen, daß auf die Siliciumschicht
zunächst eine weitere dünne Schicht aus Aluminium aufgedampft und erst diese mit
der Aluminiumumhüllung vereinigt wird. Dabei ist es auch möglich; die aufgebrachten
Schichten vorher einer Wärmebehandlung zu unterziehen, so daß bereits hierbei eine
Diffusion zwischen Silicium und Aluminium eintritt und sich eine überzugsschicht
aus einer Aluminium-Silicium-Legierung bildet, die das spätere Aufbringen der Aluminiumumhüllung
erleichtert.Instead of establishing a direct connection between the
The silicon layer and the aluminum cladding can be used in another embodiment
of the method according to the invention also proceed so that on the silicon layer
first another thin layer of aluminum is vapor-deposited and only this with it
the aluminum cladding is combined. It is also possible; the angry
To subject layers to a heat treatment beforehand, so that a
Diffusion occurs between silicon and aluminum and forms a coating layer
from an aluminum-silicon alloy, which is used for the subsequent application of the aluminum coating
relieved.