DE1024239B - Verfahren zur Herstellung fluorhaltiger Polymeren von hohem Molekulargewicht - Google Patents

Verfahren zur Herstellung fluorhaltiger Polymeren von hohem Molekulargewicht

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DE1024239B
DE1024239B DEK13378A DEK0013378A DE1024239B DE 1024239 B DE1024239 B DE 1024239B DE K13378 A DEK13378 A DE K13378A DE K0013378 A DEK0013378 A DE K0013378A DE 1024239 B DE1024239 B DE 1024239B
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DE
Germany
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water
soluble
trifluorochloroethylene
polymerization
per million
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Pending
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DEK13378A
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English (en)
Inventor
Albert Lee Dittmann
Herbert Joseph Passino
John Mowll Wrightson
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
MW Kellogg Co
Original Assignee
MW Kellogg Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F14/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen
    • C08F14/18Monomers containing fluorine

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Description

DEUTSCHES
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung fluorhaltiger Polymeren von hohem Molekulargewicht entsprechend einer Erweichungstemperatur von über 210°, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man ein substituiertes Äthylen mit wenigstens 2 Fluoratomen an der Doppelbindung für sich oder im Gemisch mit einer anderen derartigen Verbindung bzw. einem anderen Halogenäthylen bei 0 bis 40° und einem Druck, bei dem das monomere Material flüssig ist, in einer wäßrigen Suspension polymerisiert, die ein Katalysatorsystem aus einem wasserlöslichen anorganischen Peroxyd, einem wasserlöslichen anorganischen Reduktionsmittel und einem wasserlöslichen Salz eines Schwermetalls enthält.
Die auf diese Weise erhaltenen hochmolekularen fluorhaltigen thermoplastischen Polymerisate können zu geformten Gegenständen, wie Isolatoren und Dichtungen, verarbeitet werden und können auch aus Lösungen und Dispersionen zum Überziehen von Oberflächen, wie den Oberflächen von Gefäßen und elektrischen Leitern, verwendet werden. Durch Auspressen erhaltene Filme und Schichtstoffe können ebenfalls für die Herstellung von Schutzüberzügen auf Gefäßen, elektrischen Leitern usw. verwendet werden. Ganz allgemein können die gemäß der vorliegenden Erfindung erhaltenen Polymeren überall dort verwendet werden, wo andere bekannte thermoplastische Kunststoffe verwendet werden. Sie weisen diesen bekannten thermoplastischen Kunststoffen gegenüber den Vorteil besonderer chemischer Unangreifbarkeit und Hitzebeständigkeit auf.
Das Verfahren der Erfindung ist besonders für die Polymerisation von Trifluorchloräthylen anwendbar. Nicht umgesetzte Monomeren werden aus dem Polymerisat durch Verdampfen im Vakuum entfernt und die Polymeren in kleine Stücke oder Körner zerbrochen.
Aus den USA.-Patentschriften 2 531134, 2 394243 und 2 534 058 ist es bereits bekannt, Trifluorchloräthylen bzw. Tetrafluoräthylen zu polymerisieren. Bei keinem der in diesen Patentschriften beschriebenen Verfahren wird jedoch die Polymerisation in einer wäßrigen Suspension durchgeführt, die ein Katalysatorsystem aus einem wasserlöslichen anorganischen Peroxyd, einem wasserlöslichen anorganischen Reduktionsmittel und einem wasserlöslichen Salz eines Schwermetalls enthält. Auch können nach keinem dieser bekannten Verfahren Polymeren mit so hohem Molekulargewicht hergestellt werden wie nach dem Verfahren der vorliegenden Erfindung.
Gemäß der USA.-Patentschrift 2 531 134 wird nicht in einem wäßrigen System polymerisiert. Gemäß der USA.-Patentschrift 2 534 058 wird zwar in einem wäßrigen System gearbeitet, jedoch wird ein organisches Peroxyd benutzt. Die Benutzung eines ionisierbaren beschleunigenden Elements mit reduzierender Wirkung wird nicht srwähnt. Gemäß der USA.-Patentschrift 2 394 243 wird Verfahren
zur Herstellung fluorhaltiger Polymeren
von hohem Molekulargewicht
Anmelder:
The M. W. Kellogg Company,
Jersey City, N. J. (V. St. A.)
Vertreter: Dr. F. Zumstein, Patentanwalt,
München 2, Bräuhausstr. 4
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 2. März 1861
Albert Lee Dittmann, Jersey City, N. J.,
Herbert Joseph Passino, Englewood, N. J.,
und John Mowll Wrightson, Wittier, Calif. (V. St. A.), sind als Erfinder genannt worden
ebenfalls ein organisches und nicht ein anorganisches Peroxyd eingesetzt, und die Verwendung eines reduzierenden Mittels in Verbindung mit dem Peroxyd oder die Verwendung eines wasserlöslichen Schwermetallsalzes wird nicht erwähnt. Für das Verfahren der USA.-Patentschrift 2 394 243 werden maximale Ausbeuten von 41 % erzielt, während bei dem Verfahren der vorliegenden Erfindung Ausbeuten über 80% und bei optimalen Bedingungen bis zu 93,3% erzielt werden.
Das Polymerisationsverfahren der Erfindung kann entweder stufenweise oder kontinuierlich durchgeführt werden. Das Monomere wird in Wasser unter einem Druck, der zu einer Verflüssigung ausreicht, durch geeignete Vorrichtungen innig dispergiert. Das Monomere und das Polymere sind in Wasser praktisch unlöslich. Die Polymeren können von der wäßrigen Phase dann durch Absitzen und Dekantieren, durch Filtrieren, durch Zentrifugieren, durch Verdampfung oder durch verschiedene andere übliche Methoden abgetrennt werden.
Die Erfindung ist besonders auf die Polymerisation von Perfluorchlorolefinen, wie Trifluorchloräthylen, aber auch auf die Polymerisation z. B. von Perfluorbutadien, Perfluorpropen, Phenyltrifluoräthylen, a-Methylphenyl·- difluoräthylen, Perfluoracrylnitril, Perfluorstyrol, Perfluorcyclobuten, Perfluorcyclobutadien, Tetrafluoräthy-
709 879/413
3 4
len, Vinylidenfluorid, Trifluoräthylen und Difluordichlor- 300 Teile pro Million. Bei der Polymerisation von Triäthylen anwendbar. Wie oben erwähnt, betrifft die fluorchloräthylen in einem wäßrigen Kaliumpersulfat-Erfindung die Homopolymerisation dieser Monomeren Natriumbisulnt-System wird ein Eisensulfat dem Reaksowohl wie ihre Mischpolymerisation, z. B. die Misch- tionsgemisch in einer Menge beigemischt, die ausreicht, polymerisation von Trifmorchloräthylen und Tetrafluor- *> um die Konzentration an beschleunigendem Metall äthylen, von Trifluorchloräthylen und Vinylidenfluorid, zwischen etwa 10 und 100 Teilen pro Million zu halten. Trifliiorchloräthylen und Vinylfluorid, Trifluorchlor- Die Verwendung von gereinigtem oder destilliertem äthylen und Vinylchlorid, Trifluorchloräthylen und Wasser wird bevorzugt.
Vinylidenchlorid, Trifluorchloräthylen und Perfluor- Die Polymerisation wird in einem Gefäß oder einem propen, Trifluorchloräthylen und Trifluoräthylen und von 10 Rohr bewirkt, das durch die bei der Polymerisation ver-
Perfluorbutadien und Perfluorstyrol. Bei diesen Misch- wendeten Stoffe nicht angegriffen werden kann. Geeignete
Polymerisationen ist das zweite Monomere vorzugsweise korrosionsbeständige Stoffe sind rostfreier Stahl, Silber,
ein fluorhaltiges Olefin und enthält vorzugsweise wenig- Nickel, Glas, fluorhaltige feste Polymeren usw.
stens 2 Fluoratome pro Molekül. In allen Fällen muß man die Flüssigkeit in der Reak-Die Menge des Wassers beträgt gewöhnlich etwa das 15 tionszone heftig bewegen, um den reagierenden Stoff und
0,05fache bis etwa das lOfache, vorzugsweise 1- bis 5fache, die Reaktionsförderer in inniger Berührung zu halten,
des Volumens der Gesamtmenge von in der Reaktionszone Das heftige Bewegen der flüssigen Phase kann durch
vorhandenem Monomeren. Die Temperaturen liegen bei schnelles Rühren, etwa mit kleinen Propellern, erreicht
0 bis 40° und die Drücke in einem Bereich von etwa 2,5 werden. Eine weitere wirksame innige Durchmischung bis 106 kg/cm2, wobei die niedrigeren Drücke gewöhnlich 20 von reagierendem Stoff, Wasser und Reaktionsförderern
mit den niedrigeren Polymerisationstemperaturen zu- besteht darin, daß man die flüssige Phase durch enge
sammen verwendet werden. Öffnungen oder Leitungen von geringem Durchmesser
Die Polymerisationsdauer beträgt zwischen etwa strömen läßt. Netzmittel dürfen in keinem Fall vor-
10 Minuten und 50 Stunden, gewöhnlich zwischen etwa handen sein, da sie sich nachteilig auf die Polymerisation 5 und 35 Stunden. 25 auswirken.
Wasserlösliche anorganische Peroxyde sind beispiels- Feinverteilte Feststoffe, die Füllstoffe für das polymere
weise Perborate, Persulfate, Perphosphate, Percarbonate, Produkt und Keime für die Einleitung der Polymerisation
Bariumperoxyd, Wasserstoffperoxyd. Besonders geeignet bilden sollen, können in der flüssigen Phase dispergiert
sind die wasserlöslichen Salze von Persäuren, wie die werden. Beispiele für solche Füllstoffe sind Pigmente, wie Natrium-, Kalium-, Calcium-, Barium- und Ammonium- 3o Titandioxyd, Ruß, Ton, Asbest, Glasfaser und andere
salze der Perschwefel- und Perphosphorsäure, die in relativ inerte Feststoffe.
üblicher Weise durch elektrolytische Oxydation von Die folgenden Versuche geben geeignete Polymerisa-Salzen der entsprechenden Sauerstoffsäuren hergestellt tionsbedingungen sowie Beispiele für Katalysatorwerden können. Die geeigneten Konzentrationen liegen systeme an.
innerhalb des Bereiches von 0,003molar bis etwa 0,lmolar. 35 Tabelle I zeigt Versuche in Reaktionsrohren aus Glas.
Die genaue Menge hängt von dem Monomeren, von dem Das Gewichtsverhältnis Wasser zu monomerem Stoff ist
Molekulargewicht des gewünschten Polymeren und von etwa 2,5 :1, und die Konzentration von Kaliumpersulfat
der Art des Peroxyds ab. Zum Beispiel wird bei der und Natriumbisulfit ist äquimolar, soweit nichts anderes
Polymerisation von Trifluorchloräthylen eine Konzen- angegeben ist. Tabelle II zeigt Versuche in Reaktionstration zwischen etwa 0,003 und 0,07 Mol oder etwa 0,01 4o bomben von rostfreiem Stahl. Alle Versuche wurden
und 2 Gewichtsprozent, bezogen auf Wasser, verwendet. 24 Stunden bei 5° durchgeführt, soweit nicht anders ange-
AIs wasserlösliche anorganische Reduktionsmittel wer- geben.
den z. B. Natriumbisulfit, Natriumhydrosulfit, Natrium- Fig. 1 stellt ein Diagramm dar, das die prozentuale thiosulfat und Trimethylamin verwendet. Die Konzen- Ausbeute von festem Polymeren! in Abhängigkeit von der trationen entsprechen gewöhnlich denen der Peroxyde. ^ molaren Konzentration von Kaliumpersulfat bei Verwen-Damit man optimale pH-Werte erhält, kann man dung einer äquimolaren Menge von Natriumbisulfit und Puffersubstanzen verwenden. Wenn ein alkalisches 100 Teilen je Million FeSO4 · 7H2O angibt. Medium erwünscht ist, lassen sich Borax, sekundäres Fig. 2 ist ein Erweichungstemperatur-(NST-) Dia-Natriumphosphat, Natriumcarbonat, Ammoniumcarbo- gramm des festen Polymerisationsproduktes in Abhängignat und Natriumacetat zusetzen. Im sauren pH-Bereich 5° keit von der molaren Konzentration von Kaliumpersulfat können Essigsäure, Propionsäure und primäres Natrium- bei Verwendung einer äquimolaren Menge von Natriumphosphat verwendet werden. Vorzugsweise wird ein pH bisulfit und 100 Teilen je Million FeSO4 · 7H2O. zwischen etwa 1 und 4 aufrechterhalten. Fig. 3 zeigt die prozentuale Ausbeute an festem PoIy-Erfmdungsgemäß wird durch Verwendung eines Be- merem in Abhängigkeit von der Reaktionszeit in Stunden schleunigers die Ausbeute an Polymerem wesentlich erhöht 55 bei Verwendung einer äquimolaren Menge Natriumbisulfit und die Polymerisationsdauer wesentlich herabgesetzt. und 300 Teilen je Million FeSO4 ■ 7H2O. Solche Beschleuniger sind die ionisierbaren anorganischen Die Polymerisate werden durch ihre Erweichungswasserlöslichen Salze von Schwermetallen, wie Eisen, temperatur (no strength temperature, NST) charakteri-Mangan, Chrom, Kobalt, Silber, Kupfer, Nickel, Mo- siert. Kennzeichnend für ein normales festes thermolybdän. Vorzugsweise werden Salze von Metallen 6o plastisches Polymeres ist eine Erweichungstemperatur niedriger Wertigkeit eingesetzt, Als Salze kommen z. B. zwischen etwa 210 und 350°. Die besten plastischen Carbonate, Sulfate, Phosphate, Nitrate und Chloride in Eigenschaften werden bei Erweichungstemperaturen Frage. Diese Salze werden dem Reaktionsgemisch in zwischen 240 und etwa 340° beobachtet, solcher Menge beigemischt, daß die Konzentration der Die Erweichungstemperatur (NST) ist wie folgt defibeschleunigenden Metalle der wasserlöslichen Salze 65 niert: Eine thermoplastische Probe von Polytrifluorzwischen etwa 1 und 2000 Teile pro Million, bezogen auf chloräthylen wird heiß zu einer Folie von 0,16 cm Dicke Wasser, beträgt. Für optimale Ergebnisse hält man die gepreßt und zu einem Streifen von 0,32 χ 0,16 χ 4,14 cm Konzentration an beschleunigendem Metall oder an geschnitten. Der Streifen wird 0,8 cm vom Ende entfernt Mischungen beschleunigender Metalle in der wäßrigen so eingekerbt, daß seine Ausdehnung an der Einkerbung Phase während der Polymerisation zwischen etwa 5 und 0,16 X 0,16 cm beträgt. Ein feiner Draht und ein Stan-
Tabelle I
Versuch.
Nr.
K2S2O8
molare
Konzentration
Tem
peratur
0C
Zeit
Stunden
Ausbeute
%
Verbleibende
%
K2S2O8
Erweichungs
temperatur
(NST) ° C
Ph FeSO4-7H2O
Teile je Million
100
1 0,074 10 22 80,8 73,0 313 1,90 200
2 0,074 10 22 83,1 58,2 314 1,80 300
3 0,074 10 22 88,1 66,2 319 1,80 400
4 0,074 10 22 87,2 60,8 285 1,70 25
5 0,0185 10 22 84,0 80,1 302 2,00 50
6 0,0185 10 22 84,4 83,8 291 2,05 75
7 0,0185 10 22 87,8 81,1 284 1,90 100
8 0,0185 10 22 88,3 73,0 282 1,90 100
9 0,00037 5 20 5,7 —■ 2,75 100
10 0,00185 5 20 6,9 —· 100
11 0,0037 5 20 85,4 271 100
12 0,0074 5 20 88,0 282 •—· 100
13 0,0111 5 20 88,0 293 100
14 0,0148 5 20 87,0 290 ■—■ Vergleichsversuch
15 0,0185 5 20 0,0 5
16 0,0185 5 20 49,0 284 300
17 0,074 5 2 5,8 74,4 1,90 300
18 0,074 5 4 12,5 77,4 1,88 300
19 0,074 5 6 13,5 70,3 1,90 300
20 0,074 5 17 17,9 67,6 1,80 300
21 0,074 5 17 41,7 73,0 328 1,82 300
22 0,074 5 21 55,4 75,7 328 1,82 300
23 0,074 5 7 26,8 73,0 322 1,80 300
24 0,037 5 24 83,4 75,6 305 1,80 0,037molare
Konzentration Na2S2O5
300
25 0,056 5 24 61,8 82,2 324 1,88 0,056molare
Konzentration Na2S2O8
300
26 0,074 5 24 18,9 86,5 1,75 0,074molare
Konzentration Na2S2O5
300
27 0,074 5 24 9,05 82,5 1,70 O.lllmolare
Konzentration Na2S2O5
300
28 0,074 5 24 24,8 89,2 330 1,90 0,037molare
Konzentration Na2S2O5
300
29 0,074 5 24 86,3 90,6 321 1,92 0,0185molare
Konzentration Na2S2O5
300
30 0,074 5 24 71,2 94,5 331 1,90 0,011molare
Konzentration Na2S2O5
300
31 0,074 5 24 86,2 .—. 344 0,074Na2S2O5
98 Molprozent CClF
= CF2
2 Molprozent CH2
= CF2
Tabelle II Versuche im Reaktionsgefäß aus rostfreiem Stahl
K2S2O8
molare
Konzentration
NaHSO3
molare
Konzentration
Ausbeute Verbleibende
K2S2O8
Erweichungs
temperatur
(NST) 0C
0,074 0,074 21,1 73 333
0,074 0,074 8,6 94,5
0,074 0,074 20,8
0,037 0,074 66,1 44,6 310
0,037 0,074 52,5
0,037 0,074 83,0 310
0,037 0,074 83,2 313
0,0037 0,074 93,3 325
0,074 0,074 15,7 81,2 314
0,074 0,074 21,4 74,3 322
0,0185 0,0185 8,7 290
Bemerkungen
300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
5Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
Das ganze Polymere war Pulver 300Teile je Million FeSO4 · 7H2O. 300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
Das Polymere war teils pulverförmig, teils zusammengeballt
300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
Das Polymere war teils Pulver, teils zusammengeballt
300Teile je Million FeSO1 · 7H2O.
Das Polymere war teils pulverförmig, teils zusammengeballt
300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
Pjj des Reaktionsgemisches 1,9.
300Teile je Million FeSO4 · 7H2O.
Pu des Reaktionsgemisches 1,82.
Eisen-, Chrom- und Manganionen anwesend, 25=C, 66 Stunden.
Versuche 1 bis 10 24 Stunden bei 5Ό
dardgewicht werden an einem Ende des Streifens befestigt. Das Gewicht von Polymerem plus Draht und Standardgewicht soll gleich 1Z2 g sein. Der Streifen wird dann in einen Ofen gebracht und darin vertikal festgemacht. Wenn die Temperatur der Probe sich dem Zerreißpunkt nähert, wird sie pro Minute um etwa 1 bis 1Z2 0 erhöht. Die Erweichungstemperatur ist die Zerreißtemperatur der Probe. Unterschiede von etwa 5° sind bereits beträchtlich.
45

Claims (9)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung fluorhaltiger Polymeren von hohem Molekulargewicht entsprechend einer wie beschrieben bestimmten Erweichungstemperatur von über 210°, dadurch gekennzeichnet, daß man ein substituiertes Äthylen mit wenigstens 2 Fluoratomen an der Doppelbindung für sich oder im Gemisch mit einer anderen derartigen Verbindung bzw. einem anderen Halogenäthylen bei 0 bis 40° und einem Druck, bei dem das monomere Material flüssig ist, in einer wäßrigen Suspension, die ein Katalysatorsystem aus einem wasserlöslichen anorganischen Peroxyd, einem wasserlöslichen anorganischen Reduktionsmittel und einem wasserlöslichen Salz eines Schwermetalls enthält, polymerisiert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall des wasserlöslichen Schwermetallsalzes in einer Menge zwischen etwa 1 und 2000, besonders 5 und 300 Teilen je Million Teile Wasser eingesetzt wird.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Perfluorbutadien, Trifluorchloräthylen oder Mischungen des letzteren mit Vinylidenfluorid, Trifmoräthylen oder Vinylchlorid polymerisiert werden.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß ein wasserlösliches Salz von Eisen, Mangan, Chrom oder Silber eingesetzt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Polymerisation von Trifluorchlorethylen das Katalysatorsystem aus Kaliumpersulfat, Natriumbisulfit und einem wasserlöslichen Eisensalz besteht.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die molare Konzentration des Kaliumpersulfats 0,003 bis 0,1, die des Natriumbisulfits 0,003 bis 0,1 beträgt und die Menge des als Schwermetallsalz verwendeten Eisensulfats 10 bis 100 Teile, gerechnet als Eisen, je Million Teile Wasser ist.
7. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Polymerisation von Trifluorchloräthylen etwa 5 bis 35 Stunden lang ausgeführt wird.
8. Verfahren nach den Ansprüchen 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge an Wasser etwa das 0,05- bis lOfache des Volumens an Monomeren ist.
9. Verfahren nach einem der vorherigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der pH-Wert der wäßrigen Suspension zwischen etwa 1 und 4 gehalten wird.
In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschriften Nr. 2 394243, 2 531134, 534058.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
709 879/413 2.58
DEK13378A 1951-03-02 1952-03-01 Verfahren zur Herstellung fluorhaltiger Polymeren von hohem Molekulargewicht Pending DE1024239B (de)

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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2394243A (en) * 1942-07-23 1946-02-05 Du Pont Process for polymerizing tetrafuloroethylene
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US2534058A (en) * 1946-11-30 1950-12-12 Du Pont Polymerization of tetrafluoroethylene with dibasic acid peroxide catalysts

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GB719950A (en) 1954-12-08
FR1058877A (fr) 1954-03-19

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