DE10213709A1 - Membranreaktor - Google Patents

Membranreaktor

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Abstract

Es wird ein Membranreaktor beschrieben, der keramische Membranrohre 3 und einen die Membranrohre 3 umgebenden Mantelraum aufweist. Der Membranreaktor kann aus mehreren Modulen zusammengesetzt sein. Ein Modul besteht aus einem Bündel von keramischen Membranrohren 3, die an beiden Enden in oder an einem jeweils gemeinsamen keramischen Rohrboden 4 und 5 befestigt sind. Die beiden zu einem Modul gehörenden, parallel zueinander angeordneten Rohrböden 4 und 5 sind am äußeren Umfang über die gesamte Länge der Membranrohre 3 mit einem Mantel 1 versehen. Die für die Reaktion vorgesehenen Stoffe werden durch den Mantelraum und durch die Membranrohre 3 geführt.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen Membranreaktor bestehend aus mindestens einem Modul mit keramischen Membranrohren und mit einem die Membranrohre umgebenden Mantelraum.
  • Um verschiedene Stoffe chemisch miteinander reagieren zu lassen, kann ein Membranreaktor eingesetzt werden. Die für die Reaktion vorgesehenen Stoffe werden jeweils von gegenüberliegenden Seiten der Membran an die Membran herangeführt. In Abhängigkeit von der Durchlässigkeit der Membran können bestimmte Stoffe durch die Membran hindurchtreten und auf der gegenüberliegenden Seite mit den dort herangeführten Stoffen reagieren. Durch den Einsatz von bestimmten auf die jeweiligen Reaktanten abgestimmten Membranen, z. B. semipermeablen Membranen, können die Reaktionen auf gewünschte Weise gesteuert werden.
  • Derartige Membranreaktoren sind auch zur Erzeugung von Synthesegasen von Interesse. Dabei wird der einen Seite (Retentatseite) einer gasdichten, aber sauerstoffionen- und elektronenleitenden Keramikmembran ein sauerstoffhaltiges heißes Gasgemisch zugeführt. Auf der anderen Seite (Permeatseite) wird Sauerstoff sofort mit einem zugeführten Kohlenwasserstoff insbesondere zu Synthesegas umgesetzt. Der Sauerstoffionentransport durch derartige Keramikmembranen erfolgt in der gewünschten Richtung, wenn auf der Retentatseite der Sauerstoffpartialdruck größer als auf der Permeatseite ist. Der optimale Arbeitsbereich der Keramikmembran liegt gewöhnlich bei Temperaturen zwischen 700°C und 1100°C. Die Keramikmembranen werden in Form von Platten oder Röhren eingesetzt.
  • An Membranreaktoren für die Erzeugung von Synthesegas wird weltweit im Labormaßstab geforscht. Ein kommerzieller Einsatz scheiterte bisher allerdings häufig an technischen Problemen. Insbesondere ist ein sicherer und gasdichter Übergang von der Keramikmembran auf die meist aus Metall bestehende Reaktorkonstruktion problematisch. Eine bereits vorgeschlagene, sogenannte fliegende Anordnung der Membranrohre führt zu Schwingungen und damit zu starken mechanischen Beanspruchungen.
  • Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, einen Membranreaktor so auszugestalten, dass die genannte Nachteile vermieden werden.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die Membranrohre des Moduls an beiden Enden an einem jeweils gemeinsamen keramischen Rohrboden befestigt sind, die parallel zueinander angeordneten Rohrböden des Moduls am äußeren Umfang über die gesamte Länge der Membranrohre mit einem Mantel versehen sind, wobei die Membranrohre mit einem Reaktanten und der Mantelraum mit einem zweiten Reaktanten beschickbar sind und die keramischen Rohrböden mit einem Deckel gasdicht abgeschlossen oder mit einem Rohrboden eines weiteren Moduls gasdicht verbunden sind.
  • Durch diese Maßnahmen wird auf wirtschaftliche Weise eine mechanisch stabile Membranreaktorkonstruktion zur Verfügung gestellt, die die gewünschte Gasdichtheit aufweist. Diese Konstruktion zeichnet sich darüber hinaus durch hohe Flexibilität auf, da die Zahl der Module den speziellen Erfordernissen angepasst werden kann.
  • Zweckmäßigerweise ist der Membranreaktor aus mindestens zwei Modulen aufgebaut, die jeweils für sich als Reaktor ausgebildet sind. Die Module bilden jeweils einen Abschnitt des Membranreaktors und sind über benachbarte Rohrböden miteinander gasdicht verbunden. Die endseitigen Module sind an ihren freien Enden jeweils mit einem Deckel gasdicht abgeschlossen.
  • Eine besonders bevorzugte Ausführungsform der Erfindung sieht vor, dass die Module derart miteinander verbunden sind, dass die Membranrohre und die Mantelräume der einzelnen Module nacheinander mit den Reaktanten durchströmbar sind. Gemäß einer anderen Variante sind die Mantelräume der einzelnen Module parallel mit dem Reaktanten beschickbar.
  • Um die gewünschten chemischen Reaktionen in Gang zu setzen, ist vorteilhafterweise in die Membranrohre Katalysatormaterial eingebracht. Alternativ oder zusätzlich können die Membranrohre auch aus katalytisch aktivem Material bestehen oder mit katalytisch aktivem Material beschichtet sein.
  • Ein insbesondere für die Synthesegaserzeugung vorgesehener Membranreaktor ist gemäß einer besonders bevorzugten Ausführungsform folgendermaßen aufgebaut:
    Der Membranreaktor ist aus mehreren Modulen zusammengesetzt, wobei jedes Modul aus einem Bündel von keramischen Membranrohren besteht, die an beiden Enden in oder an einem jeweils gemeinsamen keramischen Rohrboden befestigt sind. Die beiden zu einem Modul gehörenden, parallel zueinander angeordneten Rohrböden sind am äußeren Umfang über die gesamte Länge der Membranrohre mit einem Mantel versehen. Das sauerstoffhaltige Gasgemisch wird durch den Mantelraum, der Kohlenwasserstoff wird durch die Membranrohre geführt. In den Membranrohren befindet sich Katalysator in körniger Form. Für den Fall, dass bereits das Membranmaterial eine ausreichende katalytische Aktivität besitzt, ist auch eine Führung des sauerstoffhaltigen Gasgemisches durch die Membranrohre und des Kohlenwasserstoffes durch den Mantelraum möglich. Bei einer Führung des sauerstoffhaltigen Gasgemisches durch den Mantelraum können die einzelnen Mantelräume sowohl hintereinander als auch parallel mit dem sauerstoffhaltigen Gasgemisch durchflossen werden. Die Abdichtungen Modul/Modul bzw. Modul/Deckel werden mittels an den Rohrböden und Deckeln vorgesehenen Dichtflächen und geeigneten Dichtungsmaterialien erreicht. In Strömungsrichtung des Kohlenwasserstoffes gesehen, kann sich an dem letzten Modul ein als Nachreaktor wirkender mit z. B. körnigem Katalysatormaterial gefüllter Behälter anschließen. Ein Teil der Module kann zur vollständigen Aufheizung des Kohlenwasserstoffes auf Reaktionstemperatur dienen, wodurch die Gefahr einer Rußbildung reduziert wird. Gemäß einer Weiterbildung des Erfindungsgedankens sind die einzelnen Module voll keramisch ausgebildet, wobei die Membranrohre, der Mantel und die Rohrböden aus Keramik bestehen.
  • Neben einer Anwendung zur Synthesegaserzeugung kommen die verschiedensten Einsatzmöglichkeiten in Frage, bei denen eine gezielte chemische Reaktion zwischen Stoffen, insbesondere in Gasgemischen enthaltenen Stoffen, durchgeführt werden soll. Beispielsweise eignet sich der erfindungsgemäße Membranreaktor auch für selektive Oxidationen, z. B. zur so genannten Methankopplung.
  • Im Folgenden soll die Erfindung anhand eines in den Figuren schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert werden:
  • Es zeigen
  • Fig. 1 eine Seitenansicht eines Membranreaktors
  • Fig. 2 einen Schnitt eines Moduls im Membranrohr-Bereich
  • Fig. 3 Einzelheiten der Modulausführung
  • In den Figuren sind die selben Vorrichtungsteile mit den selben Bezugsziffern bezeichnet.
  • Der in den Figuren dargestellte Membranreaktor soll zur Synthesegaserzeugung dienen. In den Figuren ist ein Modul des Membranreaktors gezeigt, das aus dem mit einem Dehnungskompensator 2 versehenen Metallmantel 1, den keramischen Membranrohren 3, den keramischen Rohrböden 4 und 5, einem Zuführungsstutzen 6 zum Mantelraum, einem Abführungsstutzen 7 aus dem Mantelraum und Stützkörpern 8, die sich im Randbereich des Mantelraumes befinden, besteht. Die Stützkörper 8 sind im Ausführungsbeispiel keramische Vollkörper mit kreisförmigem Querschnitt.
  • Stützkörper in Rohrausführung sind auch möglich. Die Stützkörper dienen der Aufnahme der Dichtungskräfte.
  • Zur Distanzhaltung der Membranrohre 3 und der Stützkörper 8 befinden sich auf diesen keramische Distanzringe 9 in verschiedenen Höhen. Vorzugsweise werden zwei Distanzringe 9 je Membranrohr 3 bzw. Stützkörper 8 eingesetzt.
  • In den Membranrohren 3 befindet sich der Katalysator 10, der durch Siebe 11 fixiert wird.
  • Die Abdichtung Modul/Modul bzw. Modul/Deckel erfolgt mittels Dichtflächen, bestehend aus Nut 12 und Feder 13, sowie Dichtung 14.
  • Im Ausführungsbeispiel erfolgt die stoffschlüssige Verbindung von Membranrohr 3 bzw. Stützkörper 8 und Mantel 1 mit den Rohrböden 4 und 5 durch Hochtemperatur-Lötung. Die einzelnen Module sind koaxial zwischen dem mit dem Zuführungsstutzen versehenen Deckel 16 und dem Deckel 17 mittels Schraubenbolzen 18 fixiert. Federn 19 gewährleisten die erforderliche Dichtkraft bei unterschiedlicher thermischer Ausdehnung in axialer Richtung. Zwischen Deckel 17 und Abführstutzten 20 ist ein Nachreaktor 21 angeordnet, dessen Reaktionsraum 21 mit körnigem Katalysator 22 gefüllt ist, der durch ein Sieb 23 fixiert wird.
  • Im Ausführungsbeispiel sind Zuführungsstutzen 15 und Deckel 16 mit einer hochtemperaturbeständigen Wärmeisolierung 24 und der Nachreaktor 21 einschließlich Deckel 17 und Abführungsstutzen 20 mit einer hochtemperaturbeständigen Wärmeisolierung 25 versehen.
  • Beim Betrieb des Membranreaktors wird das heiße, sauerstoffhaltige Gasgemisch über die Zuführungsstutzen 6 beispielsweise unter einem Druck von 1,5 bar und einer Temperatur von 900°G in den Mantelraum der Module geführt. Die Erzeugung eines derartigen Gasgemisches kann beispielsweise in einer Brennkammer unter Frischluftüberschuss erfolgen. Das sauerstoffhaltige Gasgemisch strömt durch den freien Raum zwischen den Membranrohren 3 und Stützkörpern 8 zum Abführungsstutzen 7. Dort wird ein an Sauerstoff abgereichertes Gasgemisch abgezogen und gegebenenfalls einer weiteren Nutzung zugeführt. Der an der inneren Oberfläche der Membranrohre austretende Sauerstoff reagiert mit dem Kohlenwasserstoff, der über den Zuführungsstutzen 15 - gegebenenfalls unter Hinzufügung von Wasserdampf - mit einer Temperatur von 500°C bis 900°C und einem Druck von 15 bis 30 bar zugeführt wird. Das entstehende Synthesegas verlässt den Nachreaktor 21 mit einer Temperatur von etwa 950°C und einem Druck von 15 bis 30 bar über den Abführungsstutzen 20.

Claims (8)

1. Membranreaktor bestehend aus mindestens einem Modul mit keramischen Membranrohren und mit einem die Membranrohre umgebenden Mantelraum, dadurch gekennzeichnet, dass
a) die Membranrohre (3) des Moduls an beiden Enden an jeweils gemeinsamen keramischen Rohrböden befestigt (4, 5) sind,
b) die parallel zueinander angeordneten Rohrböden (4, 5) des Moduls am äußeren Umfang über die gesamte Länge der Membranrohre (3) mit einem Mantel (1) versehen sind,
c) wobei die Membranrohre (3) mit einem Reaktanten und der Mantelraum mit einem zweiten Reaktanten beschickbar sind, und
d) die keramischen Rohrböden (3) mit einem Deckel (17, 26) gasdicht abgeschlossen oder mit einem Rohrboden (4, 5) eines weiteren Moduls gasdicht verbunden sind.
2. Membranreaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Membranreaktor aus mindestens zwei jeweils für sich als Reaktor ausgebildeten Modulen aufgebaut ist, die jeweils einen Abschnitt des Membranreaktors bilden und über benachbarte Rohrböden (4, 5) miteinander gasdicht verbunden sind, wobei die endseitigen Module an ihren freien Enden jeweils mit einem Deckel (17, 26) gasdicht abgeschlossen sind.
3. Membranreaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Module derart miteinander verbunden sind, dass die Membranrohre (3) und die Mantelräume der einzelnen Module nacheinander mit dem Reaktanten durchströmbar sind.
4. Membranreaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Mantelräume der einzelnen Module parallel mit dem Reaktanten beschickbar sind.
5. Membranreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass in die Membranrohre (3) Katalysatormaterial eingebracht ist.
6. Membranreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Membranrohre (3) aus katalytisch aktivem Material bestehen oder mit katalytisch aktivem Material beschichtet sind.
7. Membranreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die aneinandergrenzenden Rohrböden (4, 5) von benachbarten Modulen und/oder die Deckel (17, 16) mit Dichtungsmaterial versehene Dichtflächen aufweisen.
8. Membranreaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass an einen Deckel (17) des Membranreaktors ein als Nachreaktor wirkender mit Katalysatormaterial versehener Behälter (21) angeschlossen ist.
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