DE10210293A1

DE10210293A1 - Brennstoffzellenblockverbund und Verfahren zum Herstellen eines Brennstoffzellenblockverbunds

Info

Publication number: DE10210293A1
Application number: DE10210293A
Authority: DE
Inventors: Hans-Rainer Zerfas
Original assignee: ElringKlinger AG
Current assignee: SunFire GmbH
Priority date: 2002-03-08
Filing date: 2002-03-08
Publication date: 2003-10-02
Anticipated expiration: 2022-03-09
Also published as: DE10210293B4

Abstract

Um einen Brennstoffzellenblockverbund, umfassend eine Mehrzahl von Brennstoffzelleneinheiten, welche längs einer Stapelrichtung aufeinanderfolgen, wobei zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten mindestens ein elektrisch isolierendes und im wesentlichen gasdichtes Dichtungselement angeordnet ist, zu schaffen, bei welchem auch bei einer hohen Betriebstemperatur eine ausreichende Gasdichtheit und eine ausreichende elektrische Isolationswirkung des Dichtungselements zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten gewährleistet ist, wird vorgeschlagen, daß das Dichtungselement eine Sinterglaskeramik umfaßt.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Brennstoffzellenblockverbund, der eine Mehrzahl von Brennstoffzelleneinheiten umfaßt, welche längs einer Stapelrichtung aufeinanderfolgen, wobei zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten mindestens ein elektrisch isolierendes und im wesentlichen gasdichtes Dichtungselement angeordnet ist.

Solche Brennstoffzelleneinheiten sind aus dem Stand der Technik bekannt.

In Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheiten der Brennstoffzelleneinheiten eines solchen Brennstoffzellenblockverbunds läuft im Betrieb derselben eine elektrochemische Reaktion ab, in deren Verlauf an der Anode der KAE-Einheit Elektronen freigesetzt werden und diese der Kathode der KAE-Einheit zur Ionisierung von Sauerstoffatomen über einen äußeren Stromkreis zugeführt werden. Zwischen den KAE-Einheiten zweier aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten angeordnete Kontaktplatten dienen dem Ladungsausgleich zwischen der Kathode der einen Brennstoffzelleneinheit und der Anode der benachbarten Brennstoffzelleneinheit, um der Kathode die zur Ionisierung benötigten Elektronen zuzuführen. Von den randständigen Kontaktplatten des Brennstoffzellenblockverbunds können elektrische Ladungen abgegriffen werden, um sie einem externen Nutz-Stromkreislauf zuzuführen.

Um die erforderliche elektrisch isolierende und im wesentlichen gasdichte Abdichtung zwischen aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten zu gewährleisten, ist es bekannt, zwischen den aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten ein Dichtungselement aus einem Glaslot anzuordnen, wobei das Glaslot im schmelzflüssigen Zustand auf Gehäuseteile der Brennstoffzelleneinheiten aufgetragen und das Dichtungselement durch Erstarren des Glaslotes gebildet wird.

Es ist jedoch schwierig, ein geeignetes Glaslot zu finden, welches bei der Betriebstemperatur einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle (im Bereich von ungefähr 800°C bis ungefähr 1000°C) dauerhaft gasdicht ist und eine ausreichende elektrische Isolationsfähigkeit aufweist.

Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, einen Brennstoffzellenblockverbund der eingangs genannten Art zu schaffen, bei welchem auch bei einer hohen Betriebstemperatur eine dauerhafte Gasdichtheit und eine ausreichende elektrische Isolationswirkung des Dichtungselements zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten gewährleistet ist.

Diese Aufgabe wird bei einem Brennstoffzellenblockverbund mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1 erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Dichtungselement eine Sinterglaskeramik umfaßt.

Unter einer Sinterglaskeramik ist dabei in dieser Beschreibung und in den beigefügten Ansprüchen eine zusammenhängende Masse zu verstehen, die durch Sintern eines Glaskörner oder Glaspulver und einen keramischen Anteil enthaltenden Vormaterials gebildet wird.

Der keramische Anteil kann insbesondere eine Oxidkeramik, beispielsweise MgO, umfassen.

Das Sinterkeramik-Vormaterial kann ferner ein Bindemittel, beispielsweise Methacrylat, und/oder ein Lösungsmittel, beispielsweise Butoxyl, umfassen.

Insbesondere können zur Bildung der Sinterglaskeramik Glaskörner oder Glaspulver mit keramischem Zusatz verwendet werden, welche von der Firma Schott Glas, Hattenbergstraße 10, 55122 Mainz, Deutschland, unter der Glasnummer G018-105 vertrieben werden.

Ein eine Sinterglaskeramik umfassendes Dichtungselement ist auch bei der hohen Betriebstemperatur einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle mechanisch stabil und weist eine ausreichend hohe elektrische Leitfähigkeit auf.

Besonders günstig ist es, wenn das Dichtungselement im wesentlichen vollständig aus der Sinterglaskeramik gebildet ist.

Um eine ausreichende Stabilität des Dichtungselements aus Sinterglaskeramik bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenblockverbunds zu gewährleisten, ist es von Vorteil, wenn die Sinterglaskeramik bei einer Sintertemperatur gesintert worden ist, welche um mindestens 150 K höher liegt als die Betriebstemperatur des Brennstoffzellenblockverbunds.

Ferner ist es von Vorteil, wenn die Sinterglaskeramik bei einer Sintertemperatur gesintert worden ist, welche höher liegt als ungefähr 850°C, vorzugsweise höher liegt als ungefähr 1000°C.

Um eine gute Gasdichtheit auch an der Grenzfläche zwischen dem Dichtungselement und einem angrenzenden Gehäuseteil einer Brennstoffzelleneinheit zu erzielen, ist vorzugsweise vorgesehen, daß das Dichtungselement an mindestens einer seiner Oberflächen an einem Gehäuseteil einer Brennstoffzelleneinheit festgelegt ist.

Besonders günstig ist es, wenn das Dichtungselement an zwei seiner Oberflächen an Gehäuseteilen verschiedener Brennstoffzelleneinheiten festgelegt ist.

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß das Dichtungselement an dem betreffenden Gehäuseteil angesintert ist. Hierdurch kann die gasdichte Verbindung mit dem Gehäuseteil der Brennstoffzelleneinheit in ein und demselben Arbeitsgang wie die Bildung des Dichtungselements aus dem Sinterglaskeramik-Vormaterial erfolgen, so daß die Herstellung des Brennstoffzellenblockverbundes vereinfacht und beschleunigt wird.

Alternativ hierzu kann jedoch auch vorgesehen sein, daß das Dichtungselement an dem Gehäuseteil mittels eines Keramikklebstoffs angeklebt ist.

Ferner kann auch vorgesehen sein, daß das Dichtungselement an dem Gehäuseteil mittels eines Lots angelötet ist.

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, daß die Brennstoffzelleneinheiten des Brennstoffzellenblockverbunds jeweils eine an einem Substrat angeordnete Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit, ein erstes Gehäuseteil, an welchem das Substrat festgelegt ist, und ein zweites Gehäuseteil, welches mit dem ersten Gehäuseteil elektrisch leitfähig verbunden ist, umfassen, wobei das Substrat und die beiden Gehäuseteile einen Brenngasraum oder einen Oxidationsmittelraum der jeweiligen Brennstoffzelleneinheit umschließen und wobei die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der dem umschlossenen Brenngasraum bzw. Oxidationsmittelraum zugewandten Seite des Substrats angeordnet ist.

Im Gegensatz hierzu ist bei den bislang bekannten Brennstoffzellenblockverbunden die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der dem umschlossenen Brenngasraum bzw. Oxidationsmittelraum abgewandten Seite des Substrats angeordnet und somit in dem zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten liegenden Bereich angeordnet, in welchem auch die aufeinanderfolgende Brennstoffzelleneinheiten elektrisch voneinander isolierenden Dichtungselemente angeordnet sind. Bei dieser herkömmlichen Anordnung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit muß die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit daher an dem Substrat ausgebildet werden, bevor die Gehäuseteile längs der Stapelrichtung aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten mittels der Dichtungselemente miteinander verbunden werden, da nämlich der Bereich des Substrats, an dem die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit angeordnet wird, nicht mehr zugänglich ist, wenn aufeinanderfolgende Brennstoffzelleneinheiten miteinander verbunden sind. Wenn aber die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit bereits ausgebildet ist, wenn die Dichtungselemente zwischen den aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten gebildet werden, so darf die Temperatur bei der Bildung dieser Dichtungselemente eine Temperatur von ungefähr 1000°C keineswegs überschreiten, da sonst die bereits gebildete Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit zerstört werden würde. Bei der herkömmlichen Anordnung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der dem umschlossenen Brenngasraum bzw. Oxidationsmittelraum abgewandten Seite des Substrats kann zum Sintern der Dichtungselemente daher nur eine unter 1000°C liegende Temperatur verwendet werden, oder aber die Dichtungselemente müssen auf andere Weise als durch Sintern hergestellt werden.

Bei der vorstehend beschriebenen bevorzugten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Brennstoffzellenblockverbunds ist hingegen vorgesehen, daß die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der dem umschlossenen Brenngasraum bzw. Oxidationsmittelraum zugewandten Seite des Substrats angeordnet ist, so daß die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit der jeweils benachbarten Brennstoffzelleneinheit abgewandt ist. Hierdurch ist es möglich, zuerst das erste Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit mit dem zweiten Gehäuseteil der zweiten Brennstoffzelleneinheit mittels der elektrisch isolierenden Dichtungselemente zu verbinden, bevor die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an dem Substrat ausgebildet wird. Die elektrisch isolierenden Dichtungselemente zwischen aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten können somit bei beliebig hoher Temperatur gesintert werden, ohne daß eine Schädigung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit zu befürchten wäre, da diese KAE-Einheit ja noch gar nicht gebildet worden ist. Durch die Anwendung hoher Sintertemperaturen können aber besonders temperaturbeständige Dichtungselemente geschaffen werden.

Insbesondere kann bei dem erfindungsgemäßen Brennstoffzellenblockverbund vorgesehen sein, daß die Kathode der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der dem Substrat zugewandten Seite der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit angeordnet ist, während bei herkömmlichen Brennstoffzelleneinheiten die Anode der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an der dem Substrat zugewandten Seite der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit angeordnet ist.

Die vorliegende Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zum Herstellen eines Brennstoffzellenblockverbunds, der mehrere Brennstoffzelleneinheiten umfaßt, welche längs einer Stapelrichtung aufeinanderfolgen.

Bei den bislang bekannten Verfahren zum Herstellen eines solchen Brennstoffzellenblockverbunds wird zwischen aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten ein Glaslot aufgebracht, um die Brennstoffzelleneinheiten elektrisch voneinander zu isolieren und um Oxidationsmittelräume und Brenngasräume des Brennstoffzellenblockverbunds im wesentlichen gasdicht voneinander zu trennen.

Der vorliegenden Erfindung liegt die weitere Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Herstellen eines Brennstoffzellenblockverbunds zu schaffen, welches eine ausreichende Gasdichtheit und eine ausreichende elektrische Isolationswirkung der zwischen aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten angeordneten Dichtungselemente gewährleistet.

Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 11 erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Verfahren den folgenden Verfahrensschritt umfaßt: Ausbilden eines elektrisch isolierenden und im wesentlichen gasdichten Dichtungselements, welches eine Sinterglaskeramik umfaßt, zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten.

Besonders günstig ist es, wenn das Dichtungselement vollständig aus der Sinterglaskeramik gebildet wird.

Das Dichtungselement kann insbesondere dadurch ausgebildet werden, daß ein Sinterglaskeramik-Vormaterial auf ein Gehäuseteil einer Brennstoffzelleneinheit aufgebracht und anschließend das Dichtungselement durch Sintern des Sinterglaskeramik-Vormaterials gebildet wird.

Vorzugsweise wird das Sinterglaskeramik-Vormaterial mit Gehäuseteilen beider angrenzenden Brennstoffzelleneinheiten in Kontakt gebracht, bevor das Dichtungselement durch Sintern des Sinterglaskeramik-Vormaterials gebildet wird.

Um eine gute mechanische Stabilität des Dichtungselements bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenblockverbunds zu erzielen, erfolgt das Sintern vorzugsweise bei einer Sintertemperatur, welche um mindestens ungefähr 150 K höher liegt als die Betriebstemperatur des Brennstoffzellenblockverbunds.

Als besonders günstig hat es sich erwiesen, wenn das Sintern bei einer Temperatur erfolgt, die höher liegt als ungefähr 850°C, vorzugsweise höher liegt als ungefähr 1000°C.

Wenn die Brennstoffzelleneinheiten jeweils eine an einem Substrat angeordnete Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit, ein erstes Gehäuseteil, an welchem das Substrat festgelegt ist, und ein zweites Gehäuseteil, welches mit dem ersten Gehäuseteil elektrisch leitfähig verbunden ist, umfassen, so ist es von Vorteil, wenn ein erstes Gehäuseteil einer ersten Brennstoffzelleneinheit mittels des Dichtungselements mit einem zweiten Gehäuseteil einer zweiten Brennstoffzelleneinheit verbunden wird, bevor das Substrat an dem ersten Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit festgelegt wird. Auf diese Weise ist es möglich, beim Verfahrensschritt des Verbindens des ersten Gehäuseteils der ersten Brennstoffzelleneinheit mit dem zweiten Gehäuseteil der zweiten Brennstoffzelleneinheit eine beliebig hohe Sintertemperatur zum Sintern des Dichtungselements zu verwenden, ohne eine Schädigung des Substrats und einer möglicherweise bereits an dem Substrat ausgebildeten Kathoden-Anoden- Elektrolyt-Einheit bei dieser hohen Sintertemperatur befürchten zu müssen, da ja das Substrat erst nach der Ausbildung des Dichtungselements an dem ersten Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit festgelegt wird.

Um eine Schädigung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit aufgrund einer hohen Sintertemperatur bei der Bildung des Dichtungselements zu verhindern, ist es ferner günstig, wenn die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit an dem Substrat ausgebildet wird, nachdem das erste Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit mittels des Dichtungselements mit dem zweiten Gehäuseteil der zweiten Brennstoffzelleneinheit verbunden worden ist.

Insbesondere kann vorgesehen sein, daß die Kathode an dem Substrat ausgebildet wird, bevor die Anode ausgebildet wird.

Ferner ist es von Vorteil, wenn das erste Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit mittels des Dichtungselements mit dem zweiten Gehäuseteil der zweiten Brennstoffzelleneinheit verbunden wird, bevor das zweite Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit mit dem ersten Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit verbunden wird. Auf diese Weise ist es möglich, die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit der ersten Brennstoffzelleneinheit auf der dem zweiten Gehäuseteil der ersten Brennstoffzelleneinheit zugewandten Seite des Substrats auszubilden, nachdem das Dichtungselement zwischen der ersten Brennstoffzelleneinheit und der zweiten Brennstoffzelleneinheit bereits gebildet worden ist und daher keine Schädigung der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit aufgrund der bei der Bildung des Dichtungselements angewandten hohen Sintertemperatur mehr möglich ist.

Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung sind Gegenstand der nachfolgenden Beschreibung und zeichnerischen Darstellung eines Ausführungsbeispiels.
In den Zeichnungen zeigen:
Fig. 1 eine schematische perspektivische Darstellung einer Brennstoffzellenvorrichtung mit Zuführleitungen und Abführleitungen für das Oxidationsmittel und das Brennstoffgas;
Fig. 2 einen schematischen vertikalen Schnitt durch einen in dem Gehäuse der Brennstoffzellenvorrichtung aus Fig. 1 angeordneten Brennstoffzellenblockverbund;
Fig. 3 eine Draufsicht von oben auf Endplatten des Brennstoffzellenblockverbunds aus Fig. 2;
Fig. 4 einen schematischen Längsschnitt durch eine Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit mit einem Substrat und daran angrenzenden Kontaktplatten;
Fig. 5 eine schematische Draufsicht auf eine Kontaktplatte einer Brennstoffzelleneinheit;
Fig. 6 eine schematische Draufsicht auf einen Fluidführungsrahmen einer Brennstoffzelleneinheit;
Fig. 7 den rechten Teil eines schematischen Querschnitts durch vier in der Stapelrichtung des Brennstoffzellenblockverbunds aufeinanderfolgende Brennstoffzelleneinheiten;
Fig. 8 den rechten Teil eines schematischen Längsschnitts durch vier längs der Stapelrichtung des Brennstoffzellenblockverbunds aufeinanderfolgende Brennstoffzelleneinheiten im Bereich eines Gaskanals;
Fig. 9 den rechten Teil eines schematischen Längsschnitts durch vier längs der Stapelrichtung des Brennstoffzellenblockverbunds aufeinanderfolgende Brennstoffzelleneinheiten im Bereich zwischen zwei Gaskanälen;
Fig. 10 eine schematische perspektivische Darstellung eines einen Gaskanal umgebenden ringförmigen Abstützelements einer Brennstoffzelleneinheit;
Fig. 11 eine vergrößerte Darstellung des Bereichs I aus Fig. 7;
Fig. 12 eine schematische perspektivische Explosionsdarstellung zweier in der Stapelrichtung aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten;
Fig. 13 bis 17 schematische perspektivische Darstellungen aufeinanderfolgender Verfahrensschritte bei der Herstellung eines Brennstoffzellenblockverbunds.
Gleiche oder funktional äquivalente Elemente sind in alten Figuren mit denselben Bezugszeichen bezeichnet.
Eine in den Fig. 1 bis 12 dargestellte, als Ganzes mit 100 bezeichnete Brennstoffzellenvorrichtung umfaßt ein im wesentlichen quaderförmiges Gehäuse 102 (siehe Fig. 1), in das eine Oxidationsmittel-Zuführleitung 104 mündet, über die dem Innenraum des Gehäuses 102 ein Oxidationsmittel, beispielsweise Luft oder reiner Sauerstoff, von einem (nicht dargestellten) Zuführgebläse unter einem Überdruck von beispielsweise ungefähr 50 mbar zugeführt wird.
Ferner mündet in das Gehäuse 102 eine Oxidationsmittel-Abführleitung 105, durch welche überschüssiges Oxidationsmittel aus dem Innenraum des Gehäuses 102 abführbar ist.
Im Innenraum des Gehäuses 102 ist ein in den Fig. 2 und 3 als Ganzes dargestellter Brennstoffzellenblockverbund 106 angeordnet, welcher eine untere Endplatte 108, eine mittlere obere Endplatte 110, zwei seitliche obere Endplatten 111 und eine Vielzahl zwischen der unteren Endplatte 108 und den oberen Endplatten 110, 111 angeordneter, längs einer Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten 114 umfaßt.
Wie am besten aus Fig. 12 zu ersehen ist, welche eine perspektivische Explosionsdarstellung zweier längs der Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten 114 zeigt, umfaßt jede der Brennstoffzelleneinheiten 114 ein im wesentlichen plattenförmiges Substrat 121 mit einer daran angeordneten Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit 116 (im folgenden kurz als KAE-Einheit bezeichnet), das zwischen einer Kontaktplatte 118 und einem Fluidführungsrahmen 120 gehalten ist.
Das Substrat 121 ist gasdurchlässig und elektrisch leitfähig und kann beispielsweise als Metalldrahtgeflecht, Metalldrahtvlies, Metalldrahtgewebe, Metalldrahtgestrick oder als ein aus gesinterten oder gepreßten Metallpartikeln bestehender poröser Körper ausgebildet sein, wobei durch das Substrat 121 ein Oxidationsmittel aus einem an das Substrat 121 angrenzenden Oxidationsmittelraum 130 hindurchtreten kann.
Die KAE-Einheit 116 umfaßt eine auf dem Substrat 121 angeordnete plattenförmige Kathode 128, die aus einem elektrisch leitfähigen keramischen Material, beispielsweise aus LaMnO₃, gebildet ist und eine Porosität aufweist, um dem Oxidationsmittel aus dem Oxidationsmittelraum 130 den Durchtritt durch die Kathode 128 zu dem an die Kathode 128 angrenzenden Elektrolyten 126 zu ermöglichen (siehe Fig. 4).
Als Oxidationsmittel kann beispielsweise Luft oder reiner Sauerstoff verwendet werden.
Der Elektrolyt 126 ist vorzugsweise als Feststoffelektrolyt ausgebildet und beispielsweise aus Yttrium-stabilisiertem Zirkoniumdioxid gebildet.
Auf der der Kathode 128 gegenüberliegenden Seite des Elektrolyten 126 grenzt an denselben eine plattenförmige Anode 122, die aus einem elektrisch leitfähigen keramischen Material, beispielsweise aus Ni-ZrO₂-Cermet (Keramik- Metall-Gemisch), gebildet ist und eine Porosität aufweist, um einem Brenngas aus einem an die Anode 122 angrenzenden Brenngasraum 124 den Durchtritt zu dem Elektrolyten 126 zu ermöglichen.
Als Brenngas kann beispielsweise ein kohlenwasserstoffhaltiges Gasgemisch oder reiner Wasserstoff verwendet werden.
Der Elektrolyt 126 ist im wesentlichen gasdicht, so daß kein Oxidationsmittel aus dem Oxidationsmittelraum 130 durch den Elektrolyten 126 in den Brenngasraum 124 und kein Brenngas aus dem Brenngasraum 124 durch den Elektrolyten 126 in den Oxidationsmittelraum 130 gelangen kann.
Im Betrieb der Brennstoffzellenvorrichtung weist die KAE-Einheit 116 jeder Brennstoffzelleneinheit 114 eine Temperatur von beispielsweise ungefähr 850°C auf, bei welcher der Elektrolyt 126 für Sauerstoffionen leitfähig ist. Das Oxidationsmittel aus dem Oxidationsmittelraum 130 nimmt an der Kathode 128 Elektronen auf und gibt zweiwertige Sauerstoffionen an den Elektrolyten 126 ab, welche durch den Elektrolyten 126 hindurch zur Anode 122 wandern. An der Anode 122 wird das Brenngas aus dem Brenngasraum 124 durch die Sauerstoffionen aus dem Elektrolyten 126 oxidiert und gibt dabei Elektronen an die Anode 122 ab.
Die Kontaktplatten 118 dienen dazu, die bei der Reaktion an der Anode 122 frei werdenden Elektronen von der Anode 122 abzuführen bzw. die für die Reaktion an der Kathode 128 benötigten Elektronen der Kathode 128 über das Substrat 121 zuzuführen.
Hierzu besteht jede der Kontaktplatten 118 aus einem elektrisch gut leitfähigen Metallblech, das (wie am besten aus Fig. 5 zu ersehen ist) mit einer Vielzahl von Kontaktelementen 132 versehen ist, welche beispielsweise die Form sich in der Längsrichtung 133 der Kontaktplatte 118 erstreckender Rippen aufweisen, die in der Querrichtung 131 der Kontaktplatte 118 aufeinander folgen, wobei die in der Querrichtung 131 aufeinanderfolgenden Kontaktelemente 132 unmittelbar aneinander angrenzen und von der Mittelebene 139 der Kontaktplatte 118 aus abwechselnd zu verschiedenen Seiten der Kontaktplatte 118 vorspringen. Die von der Kontaktplatte 118 nach oben und somit zu der Anode 122 der derselben Brennstoffzelleneinheit 114 zugehörigen KAE-Einheit 116 vorspringenden anodenseitigen Kontaktelemente sind mit dem Bezugszeichen 132a, die von der Kontaktplatte 118 nach unten und damit zu der Kathode 128 der einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit 114 zugehörigen KAE-Einheit 116 vorspringenden kathodenseitigen Kontaktelemente sind mit dem Bezugszeichen 132b bezeichnet.
Jedes der Kontaktelemente 132 weist einen mittigen, streifenförmigen Kontaktbereich 137 auf, an dem es mit einer angrenzenden KAE-Einheit 116 oder einem angrenzenden Substrat 121 in elektrisch leitendem Kontakt steht (siehe insbesondere Fig. 4 und Fig. 7).
Die Kontaktbereiche 137 der anodenseitigen Kontaktelemente 132a einer Kontaktplatte 118 stehen mit der Anode 122 der derselben Brennstoffzelleneinheit 114 zugehörigen KAE-Einheit 116 in elektrischem Flächenkontakt, so daß Elektronen von der jeweiligen Anode 122 in die Kontaktplatte 118 gelangen können.
Die kathodenseitigen Kontaktelemente 132b der Kontaktplatten 118 stehen jeweils mit dem Substrat 121 und somit mit der Kathode 128 der einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit 114 zugehörigen KAE-Einheit 116 in elektrisch leitfähigem Flächenkontakt, so daß Elektronen von der Kontaktplatte 118 zu der Kathode 128 gelangen können. Auf diese Weise ermöglichen die Kontaktplatten 118 den Ladungsausgleich zwischen den Anoden 122 und den Kathoden 128 längs der Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgender KAE-Einheiten 116.
Die an den Enden des Brennstoffzellenblockverbunds 106 angeordneten Kontaktplatten 118 sind (auf nicht zeichnerisch dargestellte Weise) mit einem externen Stromkreislauf verbunden, um die an diesen randständigen Kontaktplatten 118 entstehenden elektrischen Ladungen abzugreifen.
Das aus den Kontaktelementen 132 gebildete Kontaktfeld 134 jeder Kontaktplatte 118 weist die Struktur eines in der Querrichtung 131 der Kontaktplatte 118 gewellten Wellblechs auf.
Wie am besten aus der Draufsicht der Fig. 5 zu ersehen ist, ist das mit den Kontaktelementen 132 versehene mittige, im wesentlichen rechteckige Kontaktfeld 134 jeder Kontaktplatte 118 in einen ebenen, im wesentlichen rechteckigen Gasführungsbereich 136 der Kontaktplatte 118 eingebettet.
Statt des wellblechartigen Kontaktfelds 134 könnte auch ein aus einem Metallgestrick gebildetes Kontaktgestrickelement vorgesehen sein, das in eine Durchgangsöffnung der Kontaktplatte 118 eingesetzt und an deren Gasführungsbereich 136 festgelegt wird.
Ferner könnte auch vorgesehen sein, daß ein solches Kontaktgestrickelement zusätzlich zu dem Kontaktfeld 134 zwischen den anodenseitigen Kontaktelementen 132a und der Anode 122 der angrenzenden KAE-Einheit 116 angeordnet wird, um die Elastizität des Kontaktes zwischen der Kontaktplatte 118 und der KAE-Einheit 116 zu erhöhen.
Der Gasführungsbereich 136 weist zu beiden Seiten des Kontaktfeldes 134 jeweils einen Seitenbereich 140a bzw. 140b auf.
In dem Seitenbereich 140a sind mehrere, beispielsweise zwei, im wesentlichen kreisförmige Brenngasdurchgangsöffnungen 142 ausgebildet.
Jede der Brenngasdurchgangsöffnungen 142 ist von einem ringförmigen Randbereich 144 umgeben, wobei jeder der Bereiche 142 gegenüber dem Gasführungsbereich 136 längs der Stapelrichtung 112 nach unten versetzt und mit dem Gasführungsbereich 136 über eine Schräge 146, welche an einer inneren Biegelinie 148 an den jeweiligen Randbereich 144 und längs einer äußeren Biegelinie 150 an den Gasführungsbereich 136 angrenzt, verbunden ist.
Die Brenngasdurchgangsöffnungen 142 dienen dem Durchtritt von den Brennstoffzelleneinheiten 114 zuzuführendem Brenngas durch die jeweilige Kontaktplatte 118.
Der dem Seitenbereich 140a gegenüberliegende Seitenbereich 140b jeder Kontaktplatte 118 ist mit mehreren, beispielsweise mit drei, im wesentlichen kreisförmigen Abgasdurchgangsöffnungen 152 versehen.
Jede der Abgasdurchgangsöffnungen 152 ist von einem ringförmigen Randbereich 154 umgeben, welcher gegenüber dem Gasführungsbereich 136 der Kontaktplatte 118 längs der Stapelrichtung 112 nach unten versetzt ist und über eine Schräge 156, welche an einer inneren Biegelinie 158 an den Randbereich 154 und längs einer äußeren Biegelinie 160 an den Gasführungsbereich 136 angrenzt, mit dem Gasführungsbereich 136 verbunden ist (siehe insbesondere Fig. 8).
Die Abgasdurchgangsöffnungen 152 der Kontaktplatte 118 ermöglichen den Durchtritt von aus den Brennstoffzelleneinheiten 114 abzuführendem Abgas, welches überschüssiges Brenngas und Verbrennungsprodukte, insbesondere Wasser, enthält, durch die Kontaktplatte 118.
Ferner ist jede Kontaktplatte 118 mit einem den Gasführungsbereich 136 umschließenden Randbereich 162 versehen, welcher senkrecht zur Stapelrichtung 112 ausgerichtet ist, gegenüber dem Gasführungsbereich 136 längs der Stapelrichtung 112 nach oben versetzt ist und mit dem Gasführungsbereich 136 über eine Schräge 164, welche längs einer inneren Biegelinie 166 an den Gasführungsbereich 136 und längs einer äußeren Biegelinie 168 an den Randbereich 162 angrenzt, verbunden ist.
Der äußere Rand des Randbereichs 162 ist mit einem Verbindungsflansch 170 versehen, welcher längs einer Biegelinie 172 an den Randbereich 162 angrenzt und sich von dem Randbereich 162 im wesentlichen parallel zu der Stapelrichtung 112 nach unten erstreckt.
Die im wesentlichen parallel zur Stapelrichtung 112 ausgerichtete Außenfläche des Verbindungsflansches 170 bildet eine erste Verbindungsfläche 174.
Jede der Kontaktplatten 118 ist als Blechformteil ausgebildet, welches aus einer im wesentlichen ebenen, im wesentlichen rechteckigen Blechlage durch Prägen und/oder Tiefziehen sowie durch Ausstanzen oder Ausschneiden der Brenngasdurchgangsöffnungen 142 und der Abgasdurchgangsöffnungen 152 gebildet ist.
Auch die Fluidführungsrahmen 120 sind als Blechformteile aus einer im wesentlichen ebenen, im wesentlichen rechteckigen Blechlage gebildet.
Wie am besten aus Fig. 6 zu ersehen ist, weist jeder Fluidführungsrahmen 120 eine im wesentlichen rechteckige, mittige Durchtrittsöffnung 176 für den Durchtritt der KAE-Einheit 116 derselben Brennstoffzelleneinheit 114 auf.
Diese Durchtrittsöffnung 176 ist von einem im wesentlichen ebenen, senkrecht zur Stapelrichtung 112 ausgerichteten Gasführungsbereich 178 umgeben, welcher zwei Seitenbereiche 180a, 180b umfaßt, welche einander an der Durchtrittsöffnung 176 gegenüberliegen.
In dem Seitenbereich 180a sind mehrere, beispielsweise zwei, im wesentlichen kreisförmige Brenngasdurchgangsöffnungen 182 ausgebildet, welche den Durchtritt von Brenngas durch den Fluidführungsrahmen 120 ermöglichen.
In dem dem Seitenbereich 180a gegenüberliegenden Seitenbereich 180b des Gasführungsbereichs 178 sind mehrere, beispielsweise drei, im wesentlichen kreisförmige Abgasdurchgangsöffnungen 184 ausgebildet, welche den Durchtritt von aus den Brennstoffzelleneinheiten 114 abzuführendem Abgas durch den Fluidführungsrahmen 120 ermöglichen.
Der Gasführungsbereich 178 jedes Fluidführungsrahmens 120 ist an seinem äußeren Rand mit einem Verbindungsflansch 186 versehen, welcher längs einer Biegelinie 188 an den Gasführungsbereich 178 angrenzt und sich von dem Gasführungsbereich 178 im wesentlichen parallel zu der Stapelrichtung 112 nach unten erstreckt.
Die im wesentlichen parallel zur Stapelrichtung 112 ausgerichtete Innenseite des Verbindungsflansches 186 bildet eine zweite Verbindungsfläche 190.
Jeweils ein Fluidführungsrahmen 120 und eine Kontaktplatte 118 bilden zusammen ein Gehäuse 192 einer Brennstoffzelleneinheit 114.
Wie aus den Fig. 7 bis 9 zu ersehen ist, sind der Fluidführungsrahmen 120 und die Kontaktplatte 118 eines solchen Gehäuses 192 einer Brennstoffzelleneinheit 114 an ihren Verbindungsflanschen 186 bzw. 170 aneinander festgelegt und gasdicht gegeneinander abgedichtet.
Dabei umgreift der im wesentlichen parallel zur Stapelrichtung 112 ausgerichtete Verbindungsflansch 186 des Fluidführungsrahmens 120 den ebenfalls im wesentlichen parallel zur Stapelrichtung 112 ausgerichteten Verbindungsflansch 170 der Kontaktplatte 118 derart, daß die erste Verbindungsfläche an dem Verbindungsflansch 170 der Kontaktplatte 118 und die zweite Verbindungsfläche 190 an dem Verbindungsflansch 186 des Fluidführungsrahmens 120 einander gegenüberstehen.
Wie aus den Fig. 7 bis 9 zu ersehen ist, sind der untere Rand 194 und die zweite Verbindungsfläche 190 des Verbindungsflansches 186 des Fluidführungsrahmens 120 mittels einer Schweißnaht 196 mit der ersten Verbindungsfläche 174 und an dem unteren Rand 198 des Verbindungsflansches 170 der Kontaktplatte 118 verbunden und so an dem Verbindungsflansch 170 der Kontaktplatte 118 festgelegt.
Dabei sorgt die längs der Ränder der Kontaktplatte 118 und des Fluidführungsrahmens 120 umlaufende Schweißnaht 196 für einen gasdichten Verschluß des Zwischenraums zwischen den Verbindungsflanschen 186 und 170.
Die Schweißnaht 196 kann beispielsweise im Laserschweißverfahren oder im Elektronenstrahlverfahren hergestellt werden.
Alternativ oder ergänzend zu einer Verschweißung kann die Verbindung zwischen den Verbindungsflanschen 186 und 170 auch durch Verlötung, insbesondere durch eine Hartlötung, erfolgen.
Dadurch, daß die Verbindungsflansche 186 und 170 und insbesondere die einander gegenüberstehenden Verbindungsflächen 174 und 190 parallel zur Stapelrichtung 112 ausgerichtet sind, ist die Kontaktplatte 118 in einer Art Schiebesitz in dem Fluidführungsrahmen 120 aufgenommen, so daß die Verbindungsflansche 186 und 170 auch dann problemlos gasdicht miteinander verbunden werden können, wenn der Abstand zwischen den unteren Rändern 194 und 198 längs der Stapelrichtung 112 aufgrund von Fertigungstoleranzen bei der Herstellung der Kontaktplatte 118 und des Fluidführungsrahmens 120 oder aufgrund von Montagetoleranzen beim Zusammenbau der Brennstoffzelleneinheit 114 längs des Randes der Kontaktplatte 118 und des Randes des Fluidführungsrahmens 120 variiert.
Wie am besten aus Fig. 8 zu ersehen ist, sind im Bereich der Abgasdurchgangsöffnungen 152, 184 ringförmige Abstützelemente 200 angeordnet, welche mit ihrer Unterseite 202 jeweils an der Oberseite eines eine Abgasdurchgangsöffnung 152 umgebenden Randbereichs 154 einer Kontaktplatte 118 und mit ihrer Oberseite 204 jeweils an der Unterseite des eine Abgasdurchgangsöffnung 184 in dem Fluidführungsrahmen 120 umgebenden Bereichs des Fluidführungsrahmens 120 anliegen.
Ähnliche, sich nur in ihren Abmessungen von den Abstützelementen 200 an den Abgasdurchgangsöffnungen 152, 184 unterscheidende Abstützelemente 200 sind zwischen der Kontaktplatte 118 und dem Fluidführungsrahmen 120- im Bereich der Brenngasdurchgangsöffnungen 142, 182 angeordnet.
Ein solches Abstützelement 200 ist in Fig. 10 perspektivisch dargestellt und weist die Form eines Kreisringes mit einem im wesentlichen rechteckigen Querschnitt auf. Um einen Gasdurchtritt von der Innenseite zur Außenseite des Abstützelements 200 (oder in umgekehrter Richtung) zu ermöglichen, ist das Abstützelement 200 mit radial ausgerichteten, das Abstützelement 200 von dessen Innenseite 206 bis zu dessen Außenseite 208 durchsetzenden, in der Umfangsrichtung des Abstützelements 200 voneinander beabstandeten, im wesentlichen zylindrischen Gasdurchtrittskanälen 210 versehen.
Die Abstützelemente 200 dienen dazu, die Kontaktplatte 118 und den Fluidführungsrahmen 120 eines Gehäuses 192 einer Brennstoffzelleneinheit 114 auf Abstand voneinander zu halten und so ein Zusammendrücken des Gehäuses 192 durch die bei der Montage des Brennstoffzellenblockverbunds 106 auf das Gehäuse 192 einwirkende Einspannkraft zu verhindern.
Die Abstützwirkung der Abstützelemente 200 spielt bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzellenvorrichtung 100, welche bei einer Hochtemperatur-Brennstoffzellenvorrichtung im Bereich von ungefähr 800°C bis ungefähr 1000°C liegt, eine besondere Rolle, da bei solchen Betriebstemperaturen die Streckgrenze des Stahls, aus welchem die Kontaktplatte 118 und der Fluidführungsrahmen 120 gebildet sind, auf Werte von weniger als ungefähr 10 N/mm² abfällt, so daß ohne das Vorhandensein der Abstützelemente 200 bereits geringe Einspannkräfte dazu ausreichen würden, die Kontaktplatte 118 und den Fluidführungsrahmen 120 eines Gehäuses 192 gegeneinander zu drücken.
Die Abstützelemente 200 können aus einem metallischen Material oder aus einem keramischen Material gebildet sein.
Statt eines massiven Abstützelements mit Gasdurchtrittskanälen 210 kann auch ein Abstützelement verwendet werden, welches als poröses Sinterelement aus einem keramischen und/oder einem metallischen Material gebildet ist. Ein solches Sinterelement weist bereits aufgrund seiner Porosität eine ausreichende Gasdurchlässigkeit auf, so daß ein solches Element nicht mit Gasdurchtrittskanälen versehen werden muß.
Wie am besten aus den Fig. 8 und 12 zu ersehen ist, ist zwischen der Unterseite des Randbereichs 154 jeder Abgasdurchgangsöffnung 152 in einer Kontaktplatte 118 und der Oberseite des Gasführungsbereichs 178 des in der Stapelrichtung 112 unter der betreffenden Kontaktplatte 118 angeordneten Fluidführungsrahmens 120 einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit 114 jeweils eine Gaskanal-Dichtung 212 angeordnet. Jede der Gaskanaldichtungen 212 dichtet den Zwischenraum zwischen der angrenzenden Kontaktplatte 118 und dem angrenzenden Fluidführungsrahmen 120 gasdicht ab und umschließt die jeweilige Abgasdurchgangsöffnung 152, 184 in der Kontaktplatte 118 bzw. in dem Fluidführungsrahmen 120 ringförmig.
Wie am besten aus Fig. 8 zu erkennen ist, begrenzen die in der Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgenden Kontaktplatten 118 und Fluidführungsrahmen 120 mit den jeweils dazwischen angeordneten Abstützelementen 200 und Gaskanal-Dichtungen 212 mehrere, beispielsweise drei, Abgaskanäle 214, in welche Abgas aus den Brenngasräumen 124 der Brennstoffzelleneinheiten 114 durch die Gasdurchtrittskanäle 210 in den Abstützelementen 200 eintreten kann und die durch die Gaskanal-Dichtungen 212 gasdicht von den Oxidationsmittelräumen 130 der Brennstolfzelleneinheiten 114 getrennt sind.
In entsprechender Weise sind auch zwischen den Randbereichen 144 der Brenngasdurchgangsöffnungen 142 jeder Kontaktplatte 118 und dem Fluidführungsrahmen 120 einer in der Stapelrichtung 112 unter der betreffenden Kontaktplatte 118 angeordneten Brennstoffzelleneinheit 114 Gaskanal-Dichtungen 212 angeordnet, welche die Brenngasdurchgangsöffnungen 142 und 182 in der Kontaktplatte 118 bzw. in dem Fluidführungsrahmen 120 ringförmig umschließen, so daß die in der Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgenden Kontaktplatten 118 und Fluidführungsrahmen 120 zusammen mit den jeweils dazwischen angeordneten Abstützelementen 200 und Gaskanal-Dichtungen 212 mehrere, beispielsweise zwei, Brenngaskanäle 216 bilden, welche sich längs der Stapelrichtung 112 erstrecken, aus welchen Brenngas durch die Gasdurchtrittskanäle 210 in den Abstützelementen 200 in die Brenngasräume 124 der Brennstoffzelleneinheiten 114 austreten kann und welche durch die Gaskanal-Dichtungen 212 gasdicht von den Oxidationsmittelräumen 130 der Brennstoffzelleneinheiten 114 getrennt sind.
Die Gaskanal-Dichtungen 212 umfassen jeweils ein ringförmiges Dichtungselement 213, welches aus einem Sinterglaskeramik-Material gebildet ist.
Dieses Dichtungselement 213 wird beispielsweise hergestellt, indem ein Glaskörner oder Glaspulver und einen keramischen Anteil enthaltendes Vormaterial als Paste, insbesondere im Siebdruckverfahren oder mit einem Dispenser, auf die Oberfläche der Kontaktplatte 118 und/oder auf die Oberfläche des Fluidführungsrahmens 120 aufgebracht wird und durch anschließendes Sintern während eines Zeitraumes von beispielsweise einer Stunde bei einer Sintertemperatur im Bereich von ungefähr 1200°C bis ungefähr 1250°C das Dichtungselement 213 gebildet und gasdicht mit der Kontaktplatte 118 bzw. mit dem Fluidführungsrahmen 120 verbunden wird.
Das Sintern wird vorzugsweise in einer Formiergasatmosphäre, d. h. unter einer Mischung von Argon mit 5 Gewichts-% Wasserstoff, oder im Vakuum durchgeführt.
Ein zur Herstellung der Dichtungselemente 213 geeignetes Sinterglaskeramik- Pulver wird von der Firma Schott Glas, Hattenbergstraße 10, 55122 Mainz, Deutschland unter der Glasnummer G018-105 vertrieben.
Liegen beim Sintern des Dichtungselements 213 sowohl die Kontaktplatte 118 als auch der Fluidführungsrahmen 120 an dem Dichtungselement 213 an, so wird das Dichtungselement 213 bereits durch den Sintervorgang im wesentlichen gasdicht mit der Kontaktplatte 118 und mit dem Fluidführungsrahmen 120 verbunden.
Ist das Dichtungselement 213 durch Aufsintern auf die Kontaktplatte 118 oder den Fluidführungsrahmen 120 hergestellt worden, ohne mit dem Fluidführungsrahmen 120 bzw. der Kontaktplatte 118 in Kontakt zu stehen, so wird das Dichtungselement 213 nach dem Sintern mit dem benachbarten Fluidführungsrahmen 120 bzw. mit der benachbarten Kontaktplatte 118 durch Verkleben mittels eines geeigneten Keramikklebstoffs oder durch Anlöten im wesentlichen gasdicht verbunden.
Als Lot kann insbesondere ein Glaslot verwendet werden, welches beispielsweise wie ein aus der EP 0 907 215 A1 bekanntes Glaslot zusammengesetzt sein kann, d. h. 11 bis 13 Gewichts-% Aluminiumoxid (Al₂O₃), 10 bis 14 Gewichts-% Boroxid (BO₂), etwa 5 Gewichts-% Kalziumoxid (CaO), 23 bis 26 Gewichts-% Bariumoxid (BaO) und etwa 50 Gewichts-% Siliciumoxid (SiO₂) enthalten kann.
Ferner ist der Brenngasraum 124 jeder Brennstoffzelleneinheit 114 von dem Oxidationsmittelraum 130 einer in der Stapelrichtung 112 darüber angeordneten Brennstoffzelleneinheit 114 gasdicht durch eine Brenngasraum-Dichtung 218 getrennt, deren Aufbau im folgenden unter Bezugnahme auf die Fig. 11 detailliert beschrieben wird.
Wie aus Fig. 11 zu ersehen ist, weist das Substrat 121 der KAE-Einheit 116 einen verdichteten Außenbereich 220 auf, der sich längs des gesamten Umfangs des Substrats 121 erstreckt und in welchem die Dicke des Substrats 121 durch einen Preßvorgang auf beispielsweise ungefähr 20% der Anfangsdicke, d. h. der Dicke des ungepreßten Bereichs des Substrats 121, reduziert worden ist.
Bei diesem Verdichtungsvorgang wird die Porosität des Substrats 121, d. h. der prozentuale Anteil des gasgefüllten Volumens des Substrats 121 am Gesamtvolumen des Substrats 121, in dem verdichteten Außenbereich 220 auf nahezu Null verringert.
Um dies zu erreichen, wird bei einem Substrat 121, das eine Porosität von x% aufweist, die Dicke im verdichteten Außenbereich 220 durch den Verdichtungsvorgang vorzugsweise auf (100 - x)% der Anfangsdicke reduziert; im Falle einer Porosität von 80% also auf 20% der Anfangsdicke.
Das Substrat 121 wird mit der Oberseite 222 des verdichteten Außenbereichs 220 auf den Fluidführungsrahmen 120 aufgelegt und durch einen Schweißvorgang, beispielsweise durch Laserschweißen, Elektronenstrahlschweißen, Buckelschweißen oder Kondensatorentladungsschweißen, gasdicht mit dem metallischen Material des Fluidführungsrahmens 120 verbunden.
Durch den Schweißvorgang wird in dem verdichteten Außenbereich 220 des Substrats 121 eine keine Porosität mehr aufweisende gasdichte Zone 224 gebildet, welche sich von der Oberseite 222 bis zu der Unterseite 226 des verdichteten Außenbereichs 220 durch den verdichteten Außenbereich 220 des Substrats 121 hindurch erstreckt und eine sich längs des gesamten Umfangs des Substrats 121 erstreckende gasdichte Barriere bildet, welche einen Gasdurchtritt von dem außerhalb der gasdichten Zone 224 liegenden Randbereich 228 in den von der gasdichten Zone 224 umschlossenen Innenbereich 230 des Substrats 121 ebenso wie einen Gasdurchtritt in umgekehrter Richtung verhindert.
Statt durch Verschweißen des Substrats 121 mit dem Fluidführungsrahmen 120 kann die gasdichte Zone 224 im verdichteten Außenbereich 220 des Substrats 221 auch durch Verlöten des Substrats 121 mit dem Fluidführungsrahmen 120 gebildet werden. Dabei wird das verwendete Lot aufgrund der Kapillarwirkung in die noch vorhandenen Poren und Durchgangskanäle in dem verdichteten Außenbereich 220 des Substrats 121 hineingesogen und verschließt diese Durchgangsöffnungen dauerhaft, so daß eine sich über die gesamte Höhe des verdichteten Außenbereichs 220 erstreckende gasdichte Zone 224 entsteht.
Wie aus Fig. 11 ferner zu ersehen ist, erstreckt sich der gasdichte Elektrolyt 126 der KAE-Einheit 116 über den Rand der gasdurchlässigen Anode 122 und über den Rand der gasdurchlässigen Kathode 128 hinaus und liegt mit seiner Oberseite direkt auf der Unterseite 226 des verdichteten Außenbereichs 220 des Substrats 121 auf.
Dieser direkt an dem Substrat 121 angeordnete Außenbereich 232 des Elektrolyts 126 erstreckt sich zum Rand des Substrats 121 hin so weit nach außen, daß er die gasdichte Zone 224 überdeckt und somit der Innenbereich 230 des Substrats 121 gasdicht von dem unter dem Elektrolyten 126 liegenden Brenngasraum 124 getrennt ist, ohne daß für diese gasdichte Abtrennung ein zusätzliches Abdichtmedium benötigt wird.
Der Außenbereich 232 des Elektrolyten 126 bildet somit zusammen mit der gasdichten Zone 224 des verdichteten Außenbereichs 220 des Substrats 121 eine gasdichte Brenngasraum-Dichtung 218, welche den oberhalb des Fluidführungsrahmens 120 angeordneten Oxidationsmittelraum 130 gasdicht von dem unterhalb des Fluidführungsrahmens 120 angeordneten Brenngasraum 124 trennt.
Bei der in Fig. 11 dargestellten Ausführungsform der Brenngasraum-Dichtung 218 wird diese Dichtung im Bereich zwischen dem äußeren Rand der Kathode 128 und der gasdichten Zone 224 des verdichteten Außenbereichs 220 des Substrats 121 durch den über die Kathode 128 hinausgeführten Außenbereich 232 des Elektrolyten 126 gebildet.
Alternativ oder ergänzend hierzu kann auch vorgesehen sein, daß die Brenngasraum-Dichtung 218 einen aus einer Vergußmasse gebildeten Dichtungsbereich umfaßt, welcher den Bereich vom äußeren Rand der Anode 122 bis zu der gasdichten Zone 224 gasdicht überdeckt.
Eine solche Vergußmasse kann beispielsweise ein Glaslot, ein Metallot oder eine anorganische Paste umfassen.
Umfaßt die Brenngasraum-Dichtung 218 sowohl einen bis über die gasdichte Zone 224 hinausgezogenen Elektrolyten 126 als auch eine diesen Außenbereich 232 des Elektrolyten 126 überdeckende Vergußmasse, so wird hierdurch eine besonders dichte und zuverlässige Abdichtung des Brenngasraums 124 gegenüber dem Oxidationsmittelraum 130 erzielt.
Wie insbesondere aus Fig. 7 zu ersehen ist, liegt im montierten Zustand einer Brennstoffzelleneinheit 114 die KAE-Einheit 116 der betreffenden Brennstoffzelle 114 auf den anodenseitigen Kontaktelementen 132a der Kontaktplatte 118 der Brennstoffzelleneinheit 114 auf.
Ferner liegt die KAE-Einheit 116 mit dem verdichteten Außenbereich 220 des Substrats 121 an dem Fluidführungsrahmen 120 derselben Brennstoffzelleneinheit 114 an, wobei sich der unverdichtete Bereich des Substrats 121 durch die Durchtrittsöffnung 176 des Fluidführungsrahmen 120 hindurch erstreckt, das Substrat 121 durch Verschweißung oder Verlötung an dem Fluidführungsrahmen 120 festgelegt ist und der Fluidführungsrahmen 120 durch Verschweißung an der Schweißnaht 196 oder durch Verlötung seines Verbindungsflansches 186 mit dem Verbindungsflansch 170 der Kontaktplatte 118 an der Kontaktplatte 118 festgelegt ist.
Die Brennstoffzelleneinheiten 114 des Brennstoffzellenblockverbunds 106 sind längs der Stapelrichtung 112 so aufeinandergestapelt, daß die kathodenseitigen Kontaktelemente 132b jeder Kontaktplatte 118 sich zum Substrat 121 der darunter angeordneten Brennstoffzelleneinheit 114 erstrecken und im elektrisch leitenden Kontakt an demselben anliegen.
Dabei fluchten die Brenngasdurchgangsöffnungen 142, 182 und die Abgasdurchgangsöffnungen 152, 184 längs der Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgender Brennstoffzelleneinheiten 114 miteinander, um so die Brenngaskanäle 216 bzw. die Abgaskanäle 214 zu bilden.
Wie aus Fig. 2 zu ersehen ist, mündet an dem unterem Ende jedes Brenngaskanals 216 in denselben eine Brenngaszuführöffnung 234, welche die untere Endplatte 108 des Brennstoffzellenblockverbunds 106 koaxial zu dem jeweiligen Brenngaskanal 216 durchsetzt.
An das dem jeweiligen Brenngaskanal 216 abgewandte Ende der Brenngaszuführöffnung 234 ist eine Brenngas-Zweigleitung 236 angeschlossen, welche von einer Brenngas-Zuführleitung 238 abzweigt, die durch das Gehäuse der Brennstoffzellenvorrichtung 100 gasdicht hindurchgeführt und an eine (nicht dargestellte) Brenngaszufuhr angeschlossen ist, welche der Brenngas-Zuführleitung 238 ein Brenngas, beispielsweise ein kohlenwasserstoffhaltiges Gas oder reinen Wasserstoff, unter einem Überdruck von beispielsweise ungefähr 50 mbar zuführt.
Die Abgaskanäle 214 des Brennstoffzellenblockverbunds 106 münden an ihren oberen Enden jeweils in eine zum betreffenden Abgaskanal 214 koaxiale Abgasabführöffnung 240 (siehe Fig. 3), welche die seitliche obere Endplatte 111 durchsetzt und an ihrem dem jeweiligen Abgaskanal 214 abgewandten Ende an jeweils eine Abgas-Zweigleitung 242 angeschlossen ist.
Diese Abgas-Zweigleitungen 242 münden in eine gemeinsame Abgas-Abführleitung 244 (siehe Fig. 1), welche gasdicht durch das Gehäuse 102 der Brennstoffzellenvorrichtung 100 hindurchgeführt und an eine (nicht dargestellt) Abgasbehandlungseinheit angeschlossen ist.
Im Betrieb der Brennstoffzellenvorrichtung 100 strömt das Brenngas durch die Brenngas-Zuführleitung 238, die Brenngas-Zweigleitungen 236 und die Brenngaszuführöffnungen 234 in die beiden Brenngaskanäle 216 ein und verteilt sich von dort durch die Gasdurchtrittskanäle 210 der brenngaskanalseitigen Abstützelemente 200 auf die Brenngasräume 124 der Brennstoffzelleneinheiten 114, welche jeweils durch die Kontaktplatte 118, den Fluidführungsrahmen 120 und die KAE-Einheit 116 mit dem Substrat 121 der betreffenden Brennstoffzelleneinheit 114 umschlossen sind.
Wie bereits beschrieben, wird das Brenngas zumindest teilweise an der den jeweiligen Brenngasraum 124 begrenzenden Anode 122 der jeweiligen KAE- Einheit 116 oxidiert.
Das Oxidationsprodukt (Wasser) gelangt zusammen mit überschüssigem Brenngas aus den Brenngasräumen 124 der Brennstoffzelleneinheiten 114 durch die Gasdurchtrittskanäle 210 der abgaskanalseitigen Abstützelemente 200 in die drei Abgaskanäle 214, aus welchen es durch die Abgasabführöffnungen 240, die Abgas-Zweigleitungen 242 und die Abgas-Abführleitung 244 zu der (nicht dargestellten) Abgasbehandlungseinheit abgeführt wird.
Dadurch, daß die Anzahl der Abgaskanäle 214 größer ist als die Anzahl der Brenngaskanäle 216, wird eine besonders gleichmäßige Durchströmung der Brenngasräume 124 zwischen den rippenförmigen Kontaktelementen 132 erzielt und der Strömungswiderstand beim Durchströmen des Kontaktfeldes 134 reduziert.
In der Abgasbehandlungseinheit wird beispielsweise das Reaktionsprodukt (Wasser) aus dem Abgasstrom entfernt, und überschüssiges Brenngas wird zu der Brenngaszufuhr geleitet, um nochmals der Brennstoffzellenvorrichtung 100 zugeführt zu werden.
Das für den Betrieb der Brennstoffzellenvorrichtung 100 benötigte Oxidationsmittel (beispielsweise Luft oder reiner Sauerstoff) wird dem Innenraum des Gehäuses 102 durch die Oxidationsmittel-Zuführleitung 104 zugeführt.
Im Innenraum des Gehäuses 102 verteilt sich das Oxidationsmittel auf die zwischen den Brenngasräumen 124 der Brennstoffzelleneinheiten 114 ausgebildeten Oxidationsmittelräume 130, welche durch jeweils eine Kontaktplatte 118 einer Brennstoffzelleneinheit 114 sowie durch den Fluidführungsrahmen 120 und die Kathode 128 der KAE-Einheit 116 einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit 114 umschlossen sind.
In die Oxidationsmittelräume hinein und aus denselben wieder heraus gelangt das Oxidationsmittel durch die Zwischenräume zwischen jeweils einem Fluidführungsrahmen 120 einer Brennstoffzelleneinheit 114 und der Kontaktplatte 118 der in der Stapelrichtung 112 darauffolgenden Brennstoffzelleneinheit 114, soweit diese Zwischenräume nicht durch die Abstützelemente 200, welche die Brenngaskanäle 216 bzw. die Abgaskanäle 214 umgeben, überdeckt sind.
Wie bereits beschrieben, werden aus dem Oxidationsmittel an den Kathoden 128 der KAE-Einheiten 116 der Brennstoffzelleneinheiten 114 Sauerstoffionen gebildet, welche durch die Elektrolyten 126 zu den Anoden 122 der KAE-Einheiten 116 der Brennstoffzelleneinheiten 114 wandern.
Überschüssiges Oxidationsmittel gelangt aus den Oxidationsmittelräumen 130 der Brennstoffzelleneinheiten 114 auf der der Eintrittsseite des Oxidationsmittels gegenüberliegenden Seite hinaus und wird durch die Oxidationsmittel-Abführleitung 105 aus dem Innenraum des Gehäuses 102 der Brennstoffzellenvorrichtung 100 abgeführt.
Die Strömungsrichtung des Brenngases und des Abgases durch die Brennstoffzellenvorrichtung 100 ist in den Zeichnungen mit einfachen Pfeilen 246, die Strömungsrichtung des Oxidationsmittels durch die Brennstoffzellenvorrichtung 100 mittels Doppelpfeilen 248 angegeben.
Die Strömungsrichtung des Oxidationsmittels durch die Oxidationsmittelräume 130 ist im wesentlichen parallel zu der Strömungsrichtung des Brenngases durch die Brenngasräume 124.
Um die längs der Stapelrichtung 112 aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten 114 durch äußere Verspannung aneinander festzulegen, sind mehrere Verbindungsschrauben 250 (siehe Fig. 2 und 3) vorgesehen, welche Durchgangsbohrungen 252 in der mittleren oberen Endplatte 110 des Brennstoffzellenblockverbunds 106 durchsetzen und an ihrem dem jeweiligen Schraubenkopf 254 abgewandten Ende mit einem Außengewinde 256 versehen sind, welches in jeweils eine Gewindebohrung 258 in der unteren Endplatte 108 des Brennstoffzellenverbunds 106 eingedreht ist, so daß die mittlere obere Endplatte 110 und die untere Endplatte 108 durch die Verbindungsschrauben 250 gegeneinander verspannt werden und eine gewünschte Preßkraft über die Endplatten 108, 110 auf den mittigen, die Kontaktfelder 134 umfassenden Bereich des Stapels der Brennstoffzelleneinheiten 114 übertragbar ist (siehe Fig. 2).
Ferner sind mehrere Verbindungsschrauben 260 vorgesehen, welche Durchgangsbohrungen 262 in den seitlichen oberen Endplatten 111 des Brennstoffzellenblockverbunds 106 durchsetzen und an ihrem dem jeweiligen Schraubenkopf 264 abgewandten Ende mit einem Außengewinde 266 versehen sind, welches in jeweils eine Gewindebohrung 268 in der unteren Endplatte 108 eingedreht ist, so daß die seitlichen oberen Endplatten 111 und die untere Endplatte 108 durch die Verbindungsschrauben 260 gegeneinander verspannt sind und eine gewünschte Preßkraft über die Endplatten 108, 111 im Bereich der Brenngaskanäle 216 bzw. der Abgaskanäle 214 auf den Stapel der Brennstoffzelleneinheiten 114 übertragbar ist.
Die durch die äußere Verspannung mittels der Verbindungsschrauben 250 und der mittleren oberen Endplatte 110 erzeugte Preßkraft bestimmt den Anpreßdruck, mit dem die Kontaktelemente 132 gegen das Substrat 121 bzw. gegen die Anode 122 der angrenzenden KAE-Einheit 116 gepreßt werden.
Der Anpreßdruck, mit dem die Abstützelemente 200 und die Gaskanal-Dichtungen 212 gegen die Kontaktplatten 118 und die Fluidführungsrahmen 120 gepreßt werden, wird dagegen - unabhängig von der Verspannung mittels der Verbindungsschrauben 250 und der mittleren oberen Endplatte 110 - ausschließlich durch die äußere Vorspannkraft bestimmt, mit welcher die seitlichen oberen Endplatten 111 mittels der Verbindungsschrauben 260 gegen die untere Endplatte 108 verspannt sind.
Die Herstellung des vorstehend beschriebenen Brennstoffzellenverbunds 106 wird nachstehend unter Bezugnahme auf die Fig. 13 bis 17 beschrieben.
Dabei sind in den Fig. 13 bis 17 die einzelnen Elemente der Brennstoffzelleneinheiten 114, insbesondere die Kontaktplatten 118 und die Fluidführungsrahmen 120, in gegenüber den Darstellungen der Fig. 1 bis 12 vereinfachter Weise dargestellt. Insbesondere sind in den Fig. 13 bis 17 die Verbindungsflansche 170 und 186 der Kontaktplatten 118 bzw. der Fluidführungsrahmen 120 nicht dargestellt.
Ferner sei darauf hingewiesen, daß die Stapelrichtung 112 des Brennstoffzellenblockverbunds in den Fig. 13 bis 17 nach unten weist, während sie in den Fig. 1 bis 12 nach oben weist.
In einem ersten Herstellungsschritt werden die Kontaktplatten 118 und die Fluidführungsrahmen 120 aus Blechplatinen ausgestanzt und durch Prägen und/oder Tiefziehen in die vorstehend beschriebene Form gebracht.
In einem nächsten, in Fig. 13 dargestellten Schritt werden an einer Kontaktplatte 118 ringförmige Dichtungselemente 213 aus einem Sinterglaskeramik- Vormaterial angeordnet, welche die Brenngasdurchgangsöffnungen 142 bzw. die Abgasdurchgangsöffnungen 152 der Kontaktplatte 118 ringförmig umgeben.
Dieses Sinterglaskeramik-Vormaterial weist eine pastöse Beschaffenheit auf und enthält Glaskörner oder Glaspulver und einen keramischen Zusatz zur Bildung der Sinterglaskeramik.
Insbesondere kann Sinterglaskeramik-Vormaterial verwendet werden, welches von der Firma Schott Glas unter der Glasnummer G018-105 vertrieben wird.
Die Sinterglaskeramik-Vormaterial-Paste kann beispielsweise im Siebdruckverfahren oder mittels Dispenser-Düsen auf die Kontaktplatte 118 aufgebracht werden.
In einem nächsten, in Fig. 14 dargestellten Herstellungsschritt wird der Fluidführungsrahmen 120 einer an die Brennstoffzelleneinheit 114, welcher die Kontaktplatte 118 zugehört, angrenzenden Brennstoffzelleneinheit 114 so auf die (noch im pastösen Zustand befindlichen) Dichtungselemente 213 aufgelegt, daß die Brenngasdurchgangsöffnungen 182 des Fluidführungsrahmens 120 mit den Brenngasdurchgangsöffnungen 142 der Kontaktplatte 118 und die Abgasdurchgangsöffnungen 184 des Fluidführungsrahmens 120 mit den Abgasdurchgangsöffnungen 152 der Kontaktplatte 118 fluchten.
In einem nächsten Verfahrensschritt wird die so erzeugte Einheit aus einer Kontaktplatte 118, einem Fluidführungsrahmen 120 und den dazwischen angeordneten Dichtungselementen 213 an Luft auf eine Temperatur von ungefähr 400°C erwärmt, um ein in der Sinterglaskeramik-Vormaterial-Paste enthaltenes Bindemittel auszudampfen.
Nachdem das Bindemittel aus dem Vormaterial ausgedampft ist, wird eine gasdichte Verbindung zwischen der Kontaktplatte 118 und dem Fluidführungsrahmen 120 hergestellt, indem die Dichtungselemente 213 durch Sintern bei einer Temperatur von ungefähr 1200°C bis ungefähr 1250°C während einer Sinterdauer von ungefähr einer Stunde zu einer formstabilen, zusammenhängenden Masse gesintert werden.
Bei diesem Sintervorgang verbinden sich die Dichtungselemente 213 zugleich im wesentlichen gasdicht mit den angrenzenden Blechteilen, d. h. mit der Kontaktplatte 118 und dem Fluidführungsrahmen 120.
Der Sintervorgang wird vorzugsweise in einer Formiergas-Atmosphäre, d. h. in einer Argon-Atmosphäre, welcher ungefähr 5 Gewichts-% Wasserstoff zugesetzt sind, oder im Vakuum durchgeführt.
Nach dem auf die vorstehend beschriebene Weise die Kontaktplatte 118 und der Fluidführungsrahmen 120 miteinander verbunden worden sind, wird auf die dem Fluidführungsrahmen 120 zugewandte Seite des Kontaktfelds 134 der Kontaktplatte 118 ein Vakuumlot aufgebracht, welches beispielsweise wie folgt zusammengesetzt sein kann: ungefähr 14,5 Gewichts-% bis ungefähr 16 Gewichts-% Cr, ungefähr 3,2 Gewichts-% bis ungefähr 4,2 Gewichts-% B, höchstens ungefähr 0,06 Gewichts-% C, höchstens ungefähr 1,5 Gewichts-% Fe, Rest Nickel.
Nach dem Aufbringen des Vakuumlots wird ein Substrat 121, welches bereits in der vorstehend beschriebenen Weise in seinem Randbereich 220 verdichtet worden ist, so in die Durchtrittsöffnung 176 des Fluidführungsrahmens 120 eingesetzt, daß der verdichtete Randbereich 220 an dem Gasführungsbereich 178 des Fluidführungsrahmens 120 und der nicht verdichtete Innenbereich des Substrats 121 an den kathodenseitigen Kontaktelementen 132b der Kontaktplatte 118 anliegt (siehe Fig. 15).
Das Substrat 121 wird vorzugsweise aus einem ausreichend korrosionsbeständigen Metallgestrick gebildet, welches beispielsweise aus FeCrAlY oder aus einem Stahl mit der Werkstoffbezeichnung 1.4770 hergestellt sein kann.
Der Innenbereich 230 des Substrats wird durch Auflöten mit den kathodenseitigen Kontaktelementen 132b der Kontaktplatte 118 verbunden, um einen guten elektrischen Kontakt zwischen der Kontaktplatte 118 und dem Substrat 121 sicherzustellen.
Anschließend wird der verdichtete Außenbereich 220 des Substrats 121 durch Auflöten oder Aufschweißen unter Bildung der gasdichten Zone 224 mit dem Gasführungsbereich 178 des Fluidführungsrahmens 120 verbunden.
Anschließend wird auf die brennraumseitige Oberfläche des Substrats 121 die KAE-Einheit 116 aufgebracht, wobei zuerst die Kathode 128, anschließend der Elektrolyt 126 und schließlich die Anode 122 nacheinander, beispielsweise mittels eines Vakuumplasmaspritzverfahrens, hergestellt werden (siehe Fig. 16).
Hierbei wird der Elektrolyt 126, wie vorstehend bereits beschrieben, über die äußeren Ränder der Kathode 128 hinweg nach außen geführt, um die gasdichte Brenngasraum-Dichtung 218 zu erzeugen, weiche den Brenngasraum 124 von dem Oxidationsmittelraum 130 trennt.
Die somit aus einer Kontaktplatte 118, einem Fluidführungsrahmen 120 und dem Substrat 121 mit der daran angeordneten KAE-Einheit 116 hergestellte Baugruppe ist in Fig. 16 dargestellt.
Der Brennstoffzellenblockverbund 106 wird nunmehr dadurch gebildet, daß die in Fig. 16 dargestellten Baugruppen längs der Stapelrichtung 112 so aufeinandergesetzt werden, daß die Verbindungsflansche 170 und 186 einer Kontaktplatte 118 und eines zu derselben Brennstoffzelleneinheit 114 gehörenden Fluidführungsrahmens 120 einander benachbart sind, wobei die Abstützelemente 200 (in Fig. 17 nicht dargestellt) zwischen der Kontaktplatte 118 und dem Fluidführungsrahmen 120 derselben Brennstoffzelleneinheit 114 angeordnet sind.
Anschließend wird der Verbindungsflansch 170 der Kontaktplatte 118 durch Verschweißen oder Verlöten mit dem Verbindungsflansch 186 des Fluidführungsrahmens 120 derselben Brennstoffzelleneinheit 114 gasdicht verbunden.
In der vorstehend beschriebenen Weise werden weitere Baugruppen der in Fig. 16 dargestellten Art hinzugefügt, bis der Brennstoffzellenblockverbund 106 die gewünschte Anzahl von Brennstoffzelleneinheiten 114 umfaßt.

Claims

1. Brennstoffzellenblockverbund, umfassend eine Mehrzahl von Brennstoffzelleneinheiten (114), welche längs einer Stapelrichtung (112) aufeinanderfolgen, wobei zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten (114) mindestens ein elektrisch isolierendes und im wesentlichen gasdichtes Dichtungselement (213) angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (213) eine Sinterglaskeramik umfaßt.

2. Brennstoffzellenblockverbund nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (213) im wesentlichen vollständig aus Sinterglaskeramik gebildet ist.

3. Brennstoffzellenblockverbund nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Sinterglaskeramik bei einer Sintertemperatur gesintert worden ist, welche um mindestens 150 K höher liegt als die Betriebstemperatur des Brennstoffzellenblockverbunds (106).

4. Brennstoffzellenblockverbund nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Sinterglaskeramik bei einer Sintertemperatur gesintert worden ist, welche höher liegt als ungefähr 850°C, vorzugsweise höher liegt als ungefähr 1000°C.

5. Brennstoffzellenblockverbund nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (213) an mindestens einer seiner Oberflächen an einem Gehäuseteil (118, 120) einer Brennstoffzelleneinheit (114) festgelegt ist.

6. Brennstoffzellenblockverbund nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (213) an dem Gehäuseteil (118, 120) angesintert ist.

7. Brennstoffzellenblockverbund nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (213) an dem Gehäuseteil (118, 120) mittels eines Keramikklebstoffs angeklebt ist.

8. Brennstoffzellenblockverbund nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungselement (213) an dem Gehäuseteil (118, 120) mittels eines Lots angelötet ist.

9. Brennstoffzellenblockverbund nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstoffzelleneinheiten (114) jeweils eine an einem Substrat (121) angeordnete Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit (116), ein erstes Gehäuseteil (120), an welchem das Substrat (121) festgelegt ist, und ein zweites Gehäuseteil (118), welches mit dem ersten Gehäuseteil (120) elektrisch leitfähig verbunden ist, umfassen, wobei das Substrat (121) und die beiden Gehäuseteile (118, 120) einen Brenngasraum (124) oder einen Oxidationsmittelraum (130) der jeweiligen Brennstoffzelleneinheit (114) umschließen und wobei die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit (116) an der dem umschlossenen Brenngasraum (124) bzw. Oxidationsmittelraum (130) zugewandten Seite des Substrats (121) angeordnet ist.

10. Brennstoffzellenblockverbund nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode (128) der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit (116) an der dem Substrat (121) zugewandten Seite der Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit (116) angeordnet ist.

11. Verfahren zum Herstellen eines Brennstoffzellenblockverbunds (106), der mehrere Brennstoffzelleneinheiten (114) umfaßt, welche längs einer Stapelrichtung (112) aufeinanderfolgen, gekennzeichnet durch den folgenden Verfahrensschritt:
Ausbilden eines elektrisch isolierenden und im wesentlichen gasdichten Dichtungselements (213), welches eine Sinterglaskeramik umfaßt, zwischen zwei aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten (114).

12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß ein Sinterglaskeramik-Vormaterial auf ein Gehäuseteil (118, 120) einer Brennstoffzelleneinheit (114) aufgebracht und anschließend das Dichtungselement (213) durch Sintern des Sinterglaskeramik-Vormaterials gebildet wird.

13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Sintern bei einer Sintertemperatur erfolgt, welche um mindestens ungefähr 150 K höher liegt als die Betriebstemperatur des Brennstoffzellenblockverbunds (106).

14. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, daß das Sintern bei einer Temperatur erfolgt, die höher liegt als ungefähr 850°C, vorzugsweise höher liegt als ungefähr 1000°C.

15. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 14, dadurch gekennzeichnet,
daß die Brennstoffzelleneinheiten (114) jeweils eine an einem Substrat (121) angeordnete Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit (114), ein erstes Gehäuseteil (120), an welchem das Substrat (121) festgelegt ist, und ein zweites Gehäuseteil (118), welches mit dem ersten Gehäuseteil (120) elektrisch leitfähig verbunden ist, umfassen und
daß ein erstes Gehäuseteil (120) einer ersten Brennstoffzelleneinheit (114) mittels des Dichtungselements (213) mit einem zweiten Gehäuseteil (118) einer zweiten Brennstoffzelleneinheit (114) verbunden wird, bevor das Substrat (121) an dem ersten Gehäuseteil (120) der ersten Brennstoffzelleneinheit (114) festgelegt wird.

16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden-Anoden-Elektrolyt-Einheit (116) an dem Substrat (121) ausgebildet wird, nachdem das erste Gehäuseteil (120) der ersten Brennstoffzelleneinheit (114) mittels des Dichtungselements (213) mit dem zweiten Gehäuseteil (118) der zweiten Brennstoffzelleneinheit (114) verbunden worden ist.

17. Verfahren nach einem der Ansprüche 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode (128) an dem Substrat (121) ausgebildet wird, bevor die Anode (122) ausgebildet wird.

18. Verfahren nach einem der Ansprüche 15 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß das erste Gehäuseteil (120) der ersten Brennstoffzelleneinheit (114) mittels des Dichtungselements (213) mit dem zweiten Gehäuseteil (118) der zweiten Brennstoffzelleneinheit (114) verbunden wird, bevor das zweite Gehäuseteil (118) der ersten Brennstoffzelleneinheit (114) mit dem ersten Gehäuseteil (120) der ersten Brennstoffzelleneinheit (114) verbunden wird.