DE10204166B4 - Process for the production of fuel cores for high-temperature reactor fuel elements (HTR) by circulating the fuel particles during calcining and reducing / sintering in a cascade rotary kiln and the design of furnaces - Google Patents
Process for the production of fuel cores for high-temperature reactor fuel elements (HTR) by circulating the fuel particles during calcining and reducing / sintering in a cascade rotary kiln and the design of furnaces Download PDFInfo
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Abstract
Verfahren zur Herstellung von Brennstoffkernen für Hochtemperatur-Reaktor- Brennelemente, dadurch gekennzeichnet, daß die getrockneten Brennstoffteilchen, gefertigt nach einem trocken- oder naßchemischen Verfahren, bei den Fertigungsschritten Kalzinieren, Reduzieren und Sintern in einem Drehrohrofen mit integrierten Tiegelformteilen bewegt werden und die Tiegelformteile bodenseitig Durchbrechungen zum Durchtritt der Teilchen aufweisen und aufeinanderfolgend versetzt angeordnet sind.A process for the production of fuel cores for high-temperature reactor fuel elements, characterized in that the dried fuel particles, manufactured according to a dry or wet chemical process, are moved in the calcining, reducing and sintering production steps in a rotary tube furnace with integrated crucible shaped parts and the crucible shaped parts have openings on the bottom have for the passage of the particles and are successively staggered.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffkernen durch Kalzinieren, Reduzieren und Sintern.The invention relates to a method for the production of fuel cores by calcining, reducing and sintering.
Bei gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktoren kommen Brennelemente aus Graphit in kugelförmiger und in prismatischer Form zur Anwendung. Dabei dient Graphit als Strukturmaterial und als Moderator.For gas-cooled high-temperature nuclear reactors fuel elements made of graphite come in spherical and in prismatic Form for use. Graphite serves as a structural material and as Moderator.
Die verschiedenen Typen von HTR-Brennelementen sind u. a. beschrieben in den nachfolgenden Veröffentlichungen:
- D1) Landis J.W., Everett, J.L, Fortescue, P., Goodjohn, A.J., Trauger, D.B.: Gas-Cooled Reactor Development in the United States, 4. Genfer Atomkonferenz 49-P-833, Sept. 1971;
- D2) Hrovat, M., Rachor, L., Huschka, N.: Fabrication and Properties of Molded Block Fuel Elements for HTGRS, Proceedings of the European Nuclear Conference, Paris 1975, Paper G 2,
- D3) Hrovat, M., Huschka, H., Mehner, A.-W., Warzawa W.: Spherical Fuel Elements for Small and Medium Sized HTR, Nuclear Engineering and Design, 109, 1988 , S. 253–256.
- D1) Landis JW, Everett, JL, Fortescue, P., Goodjohn, AJ, Trauger, DB: Gas-Cooled Reactor Development in the United States, 4th Geneva Atomic Conference 49-P-833, Sept. 1971;
- D2) Hrovat, M., Rachor, L., Huschka, N .: Fabrication and Properties of Molded Block Fuel Elements for HTGRS, Proceedings of the European Nuclear Conference, Paris 1975, Paper G 2,
- D3) Hrovat, M., Huschka, H., Mehner, A.-W., Warzawa W .: Spherical Fuel Elements for Small and Medium Sized HTR, Nuclear Engineering and Design, 109, 1988, pp. 253-256.
Unabhängig von der Brennelementform wird bei allen Brennelement-Typen der Brenn- und Brutstoff in Form von beschichteten Teilchen (coated particles) eingesetzt. Die beschichteten Teilchen sind etwa 0,5 mm große Kügelchen (Brennstoffkerne), vorzugsweise aus Uranoxid, und zur Rückhaltung der während des Reaktorbetriebes entstehenden Spaltprodukte mit Pyrokohlenstoff und Siliziumcarbid mehrfach beschichtet.Regardless of the fuel element shape the fuel and brood is in the form of all fuel element types of coated particles. The coated Particles are about 0.5 mm in size globule (Fuel cores), preferably made of uranium oxide, and to retain the while of the reactor operation resulting fission products with pyrocarbon and silicon carbide coated several times.
Zur Zeit werden alle im Betrieb, im Bau und in der Planung befindlichen Hochtemperatur-Reaktoren für den Brennstoffzyklus mit niedrig angereichertem Uran ausgelegt. Folglich bestehen die Brennstoffkerne aus Uranoxid (UO2). Der Anreicherungsgrad an Uranisotop U-235 beträgt etwa 10 %, der Rest, U-238, dient als Brutstoff.All high-temperature reactors currently in operation, under construction and in planning are currently being designed for the fuel cycle with low-enriched uranium. As a result, the fuel cores consist of uranium oxide (UO 2 ). The degree of enrichment of uranium isotope U-235 is about 10%, the rest, U-238, is used as breeding material.
Um Brennelemente herzustellen, die während der gesamten Verweilzeit im Reaktor ein hohes Rückhaltevermögen für feste und gasförmige Spaltprodukte aufweisen, werden an die Brennstoffkerne hohe Anforderungen gestellt: Sie müssen rund sein, geringe Durchmesserabweichungen aufweisen, eine nahezu theoretische Dichte besitzen und frei von Verunreinigungen und Rissen sein.To make fuel assemblies that while a high retention capacity for solid and gaseous fission products during the entire residence time in the reactor have high demands on the fuel cores: You need to be round, have small deviations in diameter, almost have theoretical density and free of impurities and cracks his.
Zur Herstellung von Brennstoffkernen sind trockene und naßchemische Verfahren bekannt. Bei trockenen Verfahren wird ein feingemahlenes UO2 oder U3O8 Pulver unter Zusatz von organischen Hilfsstoffen und Wasser oder organischen Lösungsmitteln durch mechanische Bewegungen zu kugelförmigen Teilchen agglomeriert. Nach dem Trocknen werden die Teilchen zum Herausbrennen der organischen Hilfsstoffe kalziniert, danach in Wasserstoffatmosphäre reduziert und abschließend zu UO2 Kernen gesintert. Das Verfahren ist beschrieben in:
- D4): Price, M.S.T., Gaugh, F.G., Horsley, G.W.: Fuel element fabrication for the DRAGON reactor experiment J. Brit. Nucl. Energy Soc. 5, 1966, S 361.
- D4): Price, MST, Gaugh, FG, Horsley, GW: Fuel element fabrication for the DRAGON reactor experiment J. Brit. Nucl. Energy Soc. 5, 1966, p 361.
Zur Herstellung von Brennstoffkernen nach dem naßchemischen Verfahren wurde eine Reihe von Verfahren bekannt, wobei im Wesentlichen zwei, das Sol-Gel-Verfahren und das Gel-Fällungsverfahren zur Produktionsreife entwickelt wurden und somit technisch-wirtschaftliche Bedeutung erlangten.For the production of fuel cores after the wet chemical A number of methods have been known, essentially two, the sol-gel process and the gel precipitation process for production were developed and thus technical-economic importance obtained.
Das Sol-Gel-Verfahren wurde vom ORNL (Oak Ridge National Laboratory, USA) entwickelt, weil es in zunehmendem Maße eine große Variationsbreite der Kerne verschiedener Größe bei hohen Durchsätzen und enger Durchmesserverteilung der Kerne zuläßt. Das Verfahren ist beschrieben in:
- D5): Wymer, R.G.: Laboratory and Engineering Studies of Sol-Gel-Processes Oak Ridge National Laboratory Oak Ridge National Laboratory, Report No. ORNL-TM-2205, 1968
- D6): Haws, C.C., Finuey, B.C., Bond, W.D.: Engineeringscale Demonstration of the Sol-Gel Process, Preparation of 100 kg of ThO2–UO2 Microspheres at the Rate of 10 kg/day, ORNL Report No. 4544, 1971.
- D5): Wymer, RG: Laboratory and Engineering Studies of Sol-Gel-Processes Oak Ridge National Laboratory Oak Ridge National Laboratory, Report No. ORNL-TM-2205, 1968
- D6): Haws, CC, Finuey, BC, Bond, WD: Engineering Scale Demonstration of the Sol-Gel Process, Preparation of 100 kg of ThO 2 –UO 2 Microspheres at the Rate of 10 kg / day, ORNL Report No. 4544, 1971.
Das Gel-Fällungsverfahren wurde in Deutschland hauptsächlich zur Herstellung von Brennelementen für den AVR (Arbeitsgemeinschafts-Versuches-Reaktor) und den THTR (Thorium-Hochtemperatur-Reaktor) entwickelt.The gel precipitation process was in Germany mainly for the production of fuel elements for the AVR (consortium test reactor) and developed the THTR (high-temperature thorium reactor).
In den 70er und 80er Jahren wurden nach diesem Verfahren insgesamt Brennstoffkerne für etwa 1,2 Millionen Brennelementkugeln gefertigt, was etwa 12.000 kg Kernen entspricht.In the 70s and 80s using this method, total fuel cores for about 1.2 Millions of fuel balls manufactured, which is about 12,000 kg cores equivalent.
Bei der Herstellung nach diesem Verfahren wird eine Uranilnitratlösung mit Zusätzen von organischen Hilfsstoffen zur Einstellung der Viskosität und Oberflächenspannung durch Vibration vertropft. Um Kerne nach dem Sintern von etwa 0,5 mm Durchmesser zu erhalten, beträgt der Durchmesser der Vertropfungsdüsen etwa 4 mm. Beim Vertropfen werden durch die Reaktion mit NH3 Gas, dann mit der AlH4 OH Lösung, die Ammoniumdiuranat (ADU) sphärischen Teilchen als Gel gefällt. Anschließend werden die Teilchen mit Ammoniakwasser frei von NH4 NO3 gewaschen, mit Isopropanol entwässert und bei 80°C im Unterdruck unter Rückgewinnung des Isopropanols getrocknet. Die getrockneten Teilchen werden an der Luft bei einer maximalen Temperatur von etwa 350°C kalziniert und dabei werden das Ammoniumdiuranat (ADU) und die organische Hilfsstoffe thermisch zersetzt. Anschließend werden die kalzinierten Teilchen in einer Atmosphäre, bestehend aus Wasserstoff und Inertgas, zu UO2 reduziert und gleichzeitig bei einer maximalen Temperatur von etwa 1700°C auf die End- Dichte gesintert.In the production according to this method, a uranium nitrate solution with additions of organic auxiliaries for adjusting the viscosity and surface tension is dripped by vibration. In order to obtain cores of approximately 0.5 mm in diameter after sintering, the diameter of the dropletizing nozzles is approximately 4 mm. When droplets are formed, the ammonium diuranate (ADU) spherical particles are precipitated as a gel by reaction with NH 3 gas, then with the AlH 4 OH solution. The particles are then washed free of NH 4 NO 3 with ammonia water, dewatered with isopropanol and dried at 80 ° C. under reduced pressure to recover the isopropanol. The dried particles are calcined in air at a maximum temperature of about 350 ° C and the ammonium diuranate (ADU) and the organic auxiliaries are thermally decomposed. The calcined particles are then reduced to UO 2 in an atmosphere consisting of hydrogen and inert gas and simultaneously sintered to the final density at a maximum temperature of approximately 1700 ° C.
Die letzten drei Fertigungsschritte: Kalzinieren, Reduzieren und Sintern, werden bei allen bekannt gewordenen Verfahren (trocken und naßchemisch) durchgeführt. Zum Kalzinieren werden die Teilehen als lose Schüttung auf Schalen oder Bleche, vorzugsweise aus rostfreiem Stahl, ausgebreitet und wärmebehandelt. Zum Reduzieren und Sintern werden die kalzinierten Teilchen auf Molybdän-Schiffchen ebenfalls als lose Schüttung ausgebreitet und durch den Ofen geschoben. Das Verfahren ist beschrieben in der Veröffentlichung
- D7): Kadner, M., Baier, J.: Über die Herstellung von Brennstoffkernen für Hochtemperaturreaktor-Brennelemente, Kerntechnik 18, Jahrgang 1976, Nr. 10.
- D7): Kadner, M., Baier, J .: On the production of fuel cores for high-temperature reactor fuel elements, Kerntechnik 18, year 1976, No. 10.
Bei der Wärmebehandlung (Kalzinieren, Reduzieren und Sintern) werden die Teilchen mechanisch hoch belastet. Bereits beim Kalzinieren verringert sich das Volumen der Teilchen um etwa den Faktor 2,5. Hinzu kommt eine innere Druckbelastung als Folge des Druckaufbaus bei der Zersetzung von Ammoniumdiuranat (ADU) und organischen Hilfsstoffen. Die Spannungsbelastung der Teilchen setzt sich beim Reduzieren und Sintern fort. Dabei verringert sich das Volumen der Teilchen um einen weiteren Faktor von etwa 4,5. Außerdem werden die Teilchen zusätzlich durch thermische Spannungen belastet, was insbesondere in einer schlecht wärmeleitenden Schüttung von RUHENDEN Teilchen hervorgerufen wird. Bei einer ruhenden Schüttung durchlaufen die Teilchen der unteren Schichten, verglichen mit den Teilchen der oberen Schichten, eine unterschiedliche Temperatur-Zeit-Geschichte. Insbesonders betrifft dies die Teilchen, die unmittelbar mit dem Schalen- oder Schiffchen-Werkstoff in Berührung kommen. Folglich läßt es sich nicht vermeiden, daß bei fertiggesinterten Brennstoffkernen Eigenschaftsschwankungen auftreten und dabei einige Teilchen reißen bzw. einige wenige fertiggesinterte Brennstoffkerne latente Risse aufweisen. Dieser Anteil ist relativ gering und beträgt weniger als 0,1 %. Da an die Brennelemente für HTR-Einkreisanlagen mit Heliumturbine extrem hohe Forderungen bezüglich der Rückhaltung für feste und gasförmige Spaltprodukte gestellt werden, ist dieser Anteil fehlerhafter Brennstoffkerne unzulässig. Die Kernfragmente der gerissenen Teilchen können durch anschließendes Sieben und Sortieren weitgehend abgetrennt werden. Dennoch verbleibt ein kleiner, unzulässiger Anteil von Kernfragmenten und Kerne mit latenten Rissen. Der Anteil an Kernen mit latenten Rissen übersteht den Beschichtungsvorgang in Wirbelbettanlagen nicht und ist hauptsächlich dafür verantwortlich, daß die Schichten aus Pyrokohlenstoff und Siliziumkarbid mit Uran kontaminiert werden. Ferner werden die verbliebenen und durch Wirbeln hervorgerufene Kernfragmente unregelmäßig beschichtet. Die beiden Unregelmäßigkeiten, Kontamination der Schichten und unregelmäßige Beschichtung der Kernfragmente vermindern das Rückhaltevermögen der Brennelemente für feste und gasförmige Spaltprodukte erheblich.With heat treatment (calcining, Reduce and sinter) the particles are subjected to high mechanical stress. The volume of the particles already decreases during calcining by about a factor of 2.5. There is also an internal pressure load as a result the pressure build-up in the decomposition of ammonium diuranate (ADU) and organic auxiliaries. The voltage load on the particles sets continue to reduce and sinter. This reduces it Volume of the particles by a further factor of about 4.5. Also be the particles in addition burdened by thermal stresses, which is particularly in a poorly thermally conductive fill of Dormant particles. Run through when the bed is at rest the particles of the lower layers compared to the particles of the upper layers, a different temperature-time history. In particular, this affects the particles that are directly related to the Shell or boat material come into contact. Hence it can be not avoid that at Finished sintered fuel nuclei occur and tear some particles or a few finished sintered fuel cores have latent cracks. This proportion is relatively small and is less than 0.1%. There the fuel for HTR Einkreisanlagen with helium turbine extremely high requirements regarding the retention for solid and gaseous fission products this proportion of faulty fuel cores is not permitted. The Core fragments of the cracked particles can then be sieved and sorting are largely separated. Still remains smaller, inadmissible Proportion of core fragments and cores with latent cracks. The amount on cores with latent cracks the coating process in fluidized bed systems and is mainly responsible for that the Layers of pyrocarbon and silicon carbide contaminated with uranium become. Furthermore, those that remain and are caused by whirling Core fragments coated irregularly. The two irregularities Contamination of the layers and irregular coating of the core fragments reduce the retention of the Fuel assemblies for solid and gaseous Fission products considerably.
Die Aufgabe der Erfindung ist daher, ein Verfahren zur Herstellung von Brennstoffkernen auszuarbeiten, das es gestattet, die Bildung von Rissen, die zu Fragmenten führen oder latente Risse bei der Wärmebehandlung der Teilchen (Kalzinieren, Reduzieren und Sintern) hervorrufen, zu beheben und außerdem eine Vergleichmäßigung der angestrebten Kernqualität zu erreichen.The object of the invention is therefore to develop a process for the production of fuel cores, that allows the formation of cracks that lead to fragments or latent cracks during heat treatment the particles (calcining, reducing and sintering), fix and also an equalization of the desired core quality to reach.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Wärmebehandlung der getrockneten Brennstoffteilchen zum Kalzinieren, Reduzieren und Sintern in einem Drehrohrofen mit integrierten Tiegelformteilen (Kaskaden) erfolgt. Der Ofen besteht aus einem beiderseitig gelagerten und geneigten Rohr. Im Rohrinneren sind Tiegelformteile (Kaskaden) integriert. Die Tiegelformteile weisen bodenseitig Durchbrechungen zum Durchtritt der Teilchen auf und sind aufeinanderfolgend versetzt angeordnet. Bei einer Umdrehung des Rohres bewegen sich die Teilchen schonend in den nächsten, in Fließrichtung befindlichen Tiegelformteil (Kaskade). Die Bodenrestfläche des Tiegelformteils beträgt etwas mehr als 50 %. Sie verhindert das Durchrutschen der Teilchen in der Drehachse und dient als Strahlenschirm. Folglich wird eine optimale Quermischung der bewegten (umgewälzten) Teilchen ohne Vermischung mit den Teilchen in den Nachbarkammern (Kaskaden) gewährleistet.The object is achieved in that the heat treatment the dried fuel particles for calcining, reducing and sintering in a rotary kiln with integrated crucible shaped parts (Cascades). The oven consists of a bilateral and inclined pipe. Inside the tube are molded crucible parts (cascades) integrated. The crucible shaped parts have openings on the bottom to pass through the particles and are successively offset arranged. With one revolution of the tube, the particles move gently in the next, in the flow direction located crucible molding (cascade). The remaining floor area of the Crucible molding just over 50%. It prevents the particles from slipping in the axis of rotation and serves as a radiation shield. Consequently, one optimal cross-mixing of the moving (circulated) particles without mixing with the particles in the neighboring chambers (cascades) guaranteed.
Außerdem wird ein definierter Teilchenstrom entlang des gesamten Ofens erzielt.In addition, a defined Particle flow is achieved along the entire furnace.
Das sind die wichtigsten Voraussetzungen für die Vergleichmäßigung der angestrebten Kernqualität und zur Vermeidung von Rißbildung.These are the most important requirements for the equalization of the desired core quality and to avoid cracking.
Die Öfen zum Kalzinieren und Reduzieren/Sintern sind vom Aufbau her identisch. Sie unterscheiden sich hauptsächlich voneinander bezüglich der max. Temperatur und der Ofenatmosphäre. Der Kalzinierungsofen ist für eine max. Temperatur von etwa 400°C ausgelegt und wird mit Luft gespült. Folglich können das Außenrohr und die Tiegelformteile aus den üblichen rostfreien Stählen bestehen, die für den Einsatz unter Luft in diesem Temperaturbereich geeignet sind.The calcining and reducing / sintering furnaces are identical in structure. They differ mainly from each other regarding the max. Temperature and the furnace atmosphere. The calciner is for a max. Temperature of about 400 ° C designed and is purged with air. Hence can the outer tube and the crucible molded parts from the usual stainless steels exist for the Use in air in this temperature range are suitable.
Reduzieren und Sintern erfolgen gemeinsam in einem zweiten Ofen, der für eine max. Temperatur von 1700°C und eine reduzierende Atmosphäre (Gemisch aus H2 und Inertgas) ausgelegt ist. Als Werkstoff für das Außenrohr und die Tiegelformteile kommen Molybdän oder Wolfram in frage.Reduction and sintering take place together in a second furnace, which is used for a max. Temperature of 1700 ° C and a reducing atmosphere (mixture of H 2 and inert gas) is designed. Molybdenum or tungsten can be used as the material for the outer tube and the crucible shaped parts.
Um die Erfindung zu verdeutlichen,
sind nachfolgend die Verfahrensabläufe und die wichtigen Merkmale
des Verfahrens näher
beschrieben. Diese sind den Zeichnungen (
In
Der schematisch in
Die Auskleidung (
Details der entsprechenden Tiegelformteile (Kaskaden)
(
So ist jeder Tiegel (
Die Bodenfläche (
Der Ausschnitt (
Um die in dem Außenrohr (
Ferner sind die Ausklinkungen (
Sind die Tiegel (
Die über das Zufuhrrohr (
Am Ausgang des Rohrofens (
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