DE102020001337A1 - Verfahren zur aeroben und anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen, Verfahren zum Herstellen eines Präparates zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen, Verfahren zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und Verfahren zum Reinigen radioaktiv belasteter Flächen - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur aeroben und anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen. Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Herstellen eines Präparates zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen. Ebenfalls betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur aeroben und anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen.
  • Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Herstellen eines Präparates zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen.
  • Ebenfalls betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen.
  • Radioaktive Flüssigkeiten können im Zusammenhang mit verschiedenen, insbesondere technischen Prozessen anfallen. Die größte Quelle radioaktiver Flüssigkeiten findet sich im Zusammenhang mit dem Betrieb von Kernkraftwerken. Die enormen Mengen an radioaktiven Flüssigkeiten, die in Kernkraftwerken als Abfälle anfallen, stellen ein erhebliches Problem für die Betreiber der Kernkraftwerke einerseits und für das Leben auf der Erde andererseits dar. Zum einen müssen die radioaktiven Flüssigkeiten im Bereich der Kernkraftwerke zwischengelagert werden. Eine Endlagerung der radioaktiven Flüssigkeiten muss so erfolgen, dass Lagerzeiten erreicht werden, die gefahrlos die Halbwertszeit der beteiligten radioaktiven Isotope um einiges überschreitet. Denkt man an eines der häufigsten radioaktiven Isotope, mit denen man es beim Betrieb von Kernkraftwerken zu tun hat, nämlich an 137Cs und dessen Halbwertszeit von über 30 Jahren, so erkennt man leicht, wie hoch die Herausforderungen sind. Während radioaktive Feststoffe im Verhältnis zu ihrer Radioaktivität kleinvolumig sind und im Allgemeinen nur geringe Gefahren chemischer Natur mit sich bringen, sind radioaktive Flüssigkeiten großvolumig, so dass hohe Lagerkapazitäten benötigt werden, und häufig neigen die Flüssigkeiten dazu, die Behältnisse, in denen sie untergebracht sind, chemisch anzugreifen und im schlimmsten Fall aus diesen auszutreten. Dann fehlt nicht mehr viel, bis sich die radioaktive Flüssigkeit unkontrolliert verteilt, beispielsweise über das Grundwasser, so dass extreme Schäden an Mensch, Tier und Umwelt im Allgemeinen entstehen.
  • Es wurden bereits Konzepte erdacht, wie man die radioaktiven Substanzen aus der Flüssigkeit entfernen kann, um so einen relativ leicht lagerbaren Feststoff mit eben dieser Radioaktivität zu erzeugen. Bekannt sind chemische Prozesse auf der Grundlage eines lonenaustauschs sowie mikrobiologische Systeme, welche im Rahmen ihrer Entwicklung radioaktive Substanzen für ihr Wachstum verwenden. Biologische Systeme sind den klassischen Systemen insoweit überlegen, als sie eine hohe Selektivität im Hinblick auf die Aufnahme radioaktiver Substanzen ausbilden können, was bei chemischen klassischen Systemen nicht ohne Weiteres gewährleistet ist.
  • Weitere Hintergründe: Auf der Erde werden ca. 400 Kernkraftwerke betrieben. Dabei entsteht eine große Menge gefährlicher radiotoxischer Abfälle. Aufgrund der hierdurch bedingten Gefahren wird an Deaktivierungsmethoden gedacht. Eine Deaktivierung radioaktiver Abfälle ist im Allgemeinen sehr kompliziert, kostenintensiv und zeitintensiv. Radioaktiv verunreinigtes Wasser darf nicht in Abwasser gelangen, verunreinigter Boden muss abgetragen und entsorgt werden. Endlager müssen so eingerichtet werden, dass die radioaktiven Stoffe nicht in die Umgebung gelangen und die von ihnen ausgehende Strahlung nicht die Menschen und die Biosphäre erreicht. Vor der Endlagerung sollen die radioaktiven Abfälle in eine für die Lagerung sichere Form gebracht werden. Flüssige hochradioaktive Abfälle werden mit geschmolzenem Glas in Stahlformen oder Kokillen vergossen. Werden diese Behälter spröde oder unter der Strahlungs- und Wärmeeinwirkung beschädigt, ist eine Umweltverseuchung möglich. Dabei können radioaktive Gase in die Atmosphäre gelangen. Die höchste Gefahr entsteht, wenn die radioaktiven Stoffe ins Grundwasser gelangen. Die Wahrscheinlichkeit einer solchen Katastrophe hängt von der geologischen Stabilität des Endlagers ab, wenn sich dieses in einem Salzstock befindet, von den Grundwasserströmungen, die den Salzstock umgeben, und von den möglichen Salzstrukturänderungen durch Strahlung und Wärme. Die Behälter mit radioaktiven Stoffen sollen an solchen Orten endgelagert werden, an denen sie weder durch Wasser noch durch Erdbeben oder andere Einwirkungen beschädigt werden können. Dabei soll beachtet werden, dass die hohe Wärmeabgabe, welche beim Zerfall radioaktiver Stoffe entsteht, eine extrem effiziente Kühlung dieser Abfälle über viele Jahrzehnte hinweg verlangt. Somit stellt die Endlagerung radioaktiver Stoffe ein globales und schwierig zu lösendes Problem dar. Keines der Länder, in denen Kernkraft genutzt wird, hat bis dato eine sichere und dauerhafte Lösung zur sicheren Behandlung radioaktiver Abfälle gefunden. Kernkraftwerke verfügen lediglich über Zwischenlager für verbrauchte Brennstoffe. Weiterhin befinden sich in Kernkraftwerken Hunderttausende Tonnen aktives Wasser, das verschiedene radioaktive Isotope enthält. Dieses Wasser entsteht beim Betrieb von Siedewasser- und Druckwasserreaktoren sowie Reaktoren anderer Typen sowohl bei dauerhaftem Abklingen (Ablagerung) der Brennelemente im Wasser nach dem Ablauf der Einsatzdauer, als auch bei Verwendung von Wasser als Wärmeträger, der durch den Reaktorkern strömt. Erst nach einer Abklingzeit von 3 Jahren in Lagerbecken von Kernkraftwerken sinkt die Gesamtaktivität der Brennelemente durch den Zerfall der kurzlebigsten Isotope ungefähr um eine Größenordnung. 99% der restlichen Aktivität entfallen auf relativ langlebige Isotope von Strontium, Zirkonium, Ruthenium, Cäsium, Jod und seltenen Erden. Eine gewisse Aktivität wird auch durch die Isotope von Edelgasen erzeugt. Besonders wichtig ist die Deaktivierung von Cäsium-Radionukliden, deren Anteil in der Gesamtaktivität flüssiger Abfälle 98% erreicht. In der Praxis der Deaktivierung flüssiger Abfälle niedriger und mittlerer Aktivitätsstufe sind Reinigungsverfahren mit organischen Ionentauschern bekannt. So werden bei der Reinigung von Reaktorabschlämmwasser starksauere Kationentauscher und starkbasische Anionentauscher angewendet. Zur Reinigung von Wasser eines Beckenreaktors werden mit Kationen- und Anionentauschern beladene lonentauschfilter eingesetzt. Bekannt sind ferner Anlagen mit organischen Kationenaustauscherharzen in Na+-Form sowie synthetischem Zeolith (Typ A, Erionit, Schabasit, Phillipsit). Der Nachteil von Sorptionsverfahren zur Deaktivierung von Lösungen mittlerer Aktivität mithilfe der organischen lonentauscherharze besteht in ihrer niedrigen Strahlungsbeständigkeit. Demzufolge findet die Schädigung der Basis statt, die Austauschkapazität sinkt und die Tauschkinetik verschlechtert sich. Der andere Nachteil der organischen Harze besteht in ihrer niedrigen Selektivität, insbesondere gegenüber Cäsium-Radionukliden, wie 137Cs und 134Cs.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, geeignete Mikroorganismen in ausreichender Menge zur Verfügung zu stellen, um auf dieser Grundlage ein Präparat zu erzeugen, mit welchem radioaktive Flüssigkeiten und radioaktiv belastete Flächen zuverlässig, effizient und sicher gereinigt werden, also von ihrer Radioaktivität befreit werden können.
  • Diese Aufgabe wird mit den Merkmalen der unabhängigen Ansprüche gelöst. Vorteilhafte Ausführungsformen sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
  • Die Erfindung besteht in einem Verfahren zur aeroben Aufzucht von Mikroorganismen, mit den Schritten:
    • - Bereitstellen einer wässrigen Lösung mit einem pH-Wert zwischen 5,5 und 9,0 in einem Behälter,
    • - Zufügen eines Substrats in einer ersten Substratdosis zu der wässrigen Lösung,
    • - Zufügen weiterer Elemente zu der wässrigen Lösung,
    • - Zufügen eines Impfstoffes mit Mikroorganismen zu der wässrigen Lösung,
    wobei durch die vorgenannten Schritte ein Ausgangsprodukt bereitgestellt wird und wobei im Anschluss die folgenden Schritte ausgeführt werden:
    • - Einleiten von Luft in das Ausgangsprodukt und/oder in sich hieraus entwickelnde Zwischenprodukte,
    • - Variieren einer Temperatur des Ausgangsproduktes und/oder der sich hieraus entwickelnden Zwischenprodukte in einem Bereich zwischen 15 und 35 Grad Celsius,
    wobei nach dem Zufügen des Substrats in der ersten Substratdosis die folgenden Schritte zur Beobachtung der Aufzucht ausgeführt werden:
    • - Entnehmen einer Bezugsflüssigkeitsprobe und Bestimmen einer ersten Konzentration organischer Substanz in der Bezugsflüssigkeitsprobe,
    • - Entnehmen einer weiteren Flüssigkeitsprobe und Bestimmen einer weiteren Konzentration organischer Substanz in der weiteren Flüssigkeitsprobe nach Ablauf der ersten Wartezeit,
    • - wenn die weitere Konzentration organischer Substanz kleiner als 10 Prozent der ersten Konzentration organischer Substanz ist, Zufügen von Substrat in einer weiteren Substratdosis,
    • - Wiederholen der vorgenannten Schritte zur Beobachtung der Aufzucht, bis eine ausreichende Menge an Biomasse in dem Behälter vorhanden ist.
  • Die zugrundeliegende wässrige Lösung hat einen pH-Wert zwischen 5,5 und 9,0, wobei dieser Wert insbesondere der Tatsache Rechnung trägt, dass die Mikroorganismen „aerobe Mikroorganismen“ sind, also für eine aerobe Aufzucht geeignet sind. Der pH-Wert kann, wie alle im folgenden besprochenen Parameter, variiert werden, um so den Verfahrensablauf zu optimieren, sei es im Hinblick auf das Ergebnis der Aufzucht, die Geschwindigkeit der Aufzucht oder die Menge an letztlich gewonnenem mikrobiologischem Material. Der wässrigen Lösung wird ein Substrat beigegeben, welches der Ernährung der Mikroorganismen dient. Ebenfalls werden weitere Elemente zugefügt, die beim Wachstum der Mikroorganismen benötigt werden beziehungsweise die das Wachstum der Organismen fördern. Um welche Elemente es sich hierbei handeln könnte, wird nachfolgend noch genauer spezifiziert. Wesentlich für das Ausgangsprodukt der Aufzucht ist das Zufügen eines Impfstoffes mit Mikroorganismen. Diese können aus verschiedenen Quellen herrühren, beispielsweise aus früheren Aufzuchten, die identisch oder ähnlich gewonnen wurden, oder auch primär aus anderen Quellen, beispielsweise aus Kläranlagen. Sobald das Ausgangsprodukt bereitsteht, kann dieses der Aufzucht von Mikroorganismen dienen. Da die Aufzucht aerob erfolgt, wird Luft eingeleitet. Ferner wird die Temperatur des Ausgangsproduktes beziehungsweise der sich hieraus entwickelnden Zwischenprodukte variiert, wobei hierfür ein Temperaturbereich zwischen 15 und 25 Grad Celsius dienlich ist. Häufig sind Temperaturen im Bereich von 23 bis 25 Grad optimal. Das Ausgangsprodukt beziehungsweise die sich hieraus entwickelnden Zwischenprodukte werden dann beobachtet, um schließlich eine ausreichende Menge an Biomasse zu enthalten. Hierzu werden Proben entnommen, und es wird, je nach den ermittelten Konzentrationen an organischer Substanz zu den verschiedenen Zeitpunkten, weiteres Substrat zur Ernährung der Kulturen hinzugefügt. Wenn schließlich eine ausreichende Menge an Biomasse vorliegt, kann diese zur Weiterverarbeitung entnommen werden.
  • Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen, mit den Schritten:
    • - Bereitstellen einer wässrigen Lösung mit einem pH-Wert zwischen 4,5 und 7,5 in einem Behälter,
    • - Zufügen eines Substrats in einer ersten Substratdosis zu der wässrigen Lösung,
    • - Zufügen weiterer Elemente zu der wässrigen Lösung,
    • - Zufügen eines Impfstoffes mit Mikroorganismen zu der wässrigen Lösung,
    wobei durch die vorgenannten Schritte ein Ausgangsprodukt bereitgestellt wird und wobei im Anschluss die folgenden Schritte ausgeführt werden:
    • - hermetisches Abdichten des Behälters,
    • - Variieren einer Temperatur des Ausgangsproduktes und/oder der sich hieraus entwickelnden Zwischenprodukte in einem Bereich zwischen 40 und 80 Grad Celsius,
    wobei nach dem Zufügen des Substrats in der ersten Substratdosis die folgenden Schritte zur Beobachtung der Aufzucht ausgeführt werden:
    • - Entnehmen einer Bezugsflüssigkeitsprobe und Bestimmen einer ersten Konzentration organischer Substanz in der Bezugsflüssigkeitsprobe,
    • - Entnehmen einer weiteren Flüssigkeitsprobe und Bestimmen einer weiteren Konzentration organischer Substanz in der weiteren Flüssigkeitsprobe nach Ablauf der ersten Wartezeit,
    • - wenn die weitere Konzentration organischer Substanz kleiner als 10 Prozent der ersten Konzentration organischer Substanz ist, Zufügen von Substrat in einer weiteren Substratdosis,
    • - Wiederholen der vorgenannten Schritte zur Beobachtung der Aufzucht bis eine ausreichende Menge an Biomasse in dem Behälter vorhanden ist.
  • Im Vergleich zu dem Verfahren, bei dem aerobe Mikroorganismen aufgezogen werden, können hier andere pH-Werte verwendet werden. Der Wertebereich liegt zwischen 4,5 und 7,5. Bei dem Verfahren zur anaeroben Aufzucht wird auch keine Luft eingeleitet, sondern der Behälter, in dem das Ausgangsprodukt vorliegt, wird hermetisch abgedichtet. Die Temperatur für die Aufzucht der anaeroben Mikroorganismen wird höher gewählt, als bei der Aufzucht der aeroben Mikroorganismen. Sie kann in einem Bereich zwischen 40 und 80 Grad Celsius liegen, vorzugsweise in einem Bereich um 55 Grad Celsius. Die weiteren Verfahrensschritte sind ähnlich oder vergleichbar, was auch für zahlreiche der nachfolgend angegebenen bevorzugten Ausführungsformen der Verfahren zur aeroben beziehungsweise anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen gilt.
  • Die Verfahren sind insbesondere in der Weise vorteilhaft weitergebildet, dass eine ausreichende Menge an Biomasse in dem Behälter vorhanden ist, wenn 50 g nasse Biomasse aus einem Liter Produktvolumen extrahierbar ist, wobei nasse Biomasse einen Feuchtigkeitsgehalt zwischen 93 und 99 Prozent aufweist. Eine solche ausreichende Menge an Biomasse sollte beim aeroben Verfahren in der Regel im Laufe von 14 Tagen erreicht sein, während das aerobe Verfahren nach circa 50 Tagen eine ausreichende Menge an Biomasse zur Verfügung stellt. Ob die Menge ausreicht, wird dadurch ermittelt, dass Biomassekonzentrat aus dem Behälter entnommen wird, beispielsweise 400 ml, und dieses Konzentrat bei beispielsweise 4000 Umdrehungen pro Minute und zum Beispiel 3 bis 8 Grad Celsius zentrifugiert wird. Der bei der Zentrifugation erhaltene Überstand wird zurückgeführt. Zurück bleibt nasse Biomasse mit einem Feuchtigkeitsgehalt zwischen 93 und 99 Prozent, im Erfolgsfall in einer Menge von mehr als 50 Gramm pro Liter Produktvolumen.
  • Nützlicherweise ist vorgesehen, dass die wässrige Lösung auf deionisiertem Wasser basiert. Da die Mineralstoffzusammensetzung, welche im Ausgangsprodukt vorliegt, die Aufzucht der Mikroorganismen beeinflussen kann, ist es nützlich, deionisiertes Wasser zu verwenden, um auf diese Weise die im Ausgangsprodukt vorliegenden Bedingungen klar zu definieren, insbesondere auf der Grundlage des Zufügens weiterer den Wachstumsprozess beeinflussender Elemente.
  • Das Verfahren kann insbesondere auf der Grundlage ausgeführt werden, dass als Substrat Glukose und/oder Saccharose und/oder Ethanol und/oder Methanol verwendet werden.
  • Weiterhin ist vorgesehen, dass die erste Substratdosis in einer Konzentration von 0,5 g/l/d bis 2 g/l/d und die weiteren Substratdosen in einer Konzentration von 0,5 g/l/d bis 2 g/l/d, jeweils bezogen auf das Volumen der wässrigen Lösung, zugegeben werden. Hat man es also mit einem Volumen an Ausgangsprodukt von einem Liter zu tun, so wird es erfahrungsgemäß nützlich sein, pro Tag circa ein Gramm an Substrat hinzuzugeben. Ob dies das richtige Maß ist, wird selbstverständlich mit der Probenentnahme im Rahmen des Beobachtens der Aufzucht überprüft.
  • Zur geeigneten Beeinflussung der Aufzucht der Mikroorganismen ist weiterhin vorgesehen, dass als weitere Elemente Mikroelemente und/oder Makroelemente zugegeben werden, wobei die Mikroelemente aus der Gruppe Mn, Mo, Zn, Cu, Co, Ni, Cl, Br ausgewählt sind und wobei die Makroelemente aus der Gruppe C, H, O, N, S, K, Ca, P, Mg, Fe ausgewählt sind. Mikroelemente werden dabei in geringen Konzentrationen und Makroelemente in höheren Konzentrationen zugefügt.
  • Insbesondere ist nützlich, dass die Mikroelemente in einer Konzentration von 0,5 * 10-5 g/l bis 2 * 10-5 g/l und die Makroelemente in einer Konzentration von 0,5 g/l bis 2 g/l, jeweils bezogen auf das Volumen der wässrigen Lösung, zugegeben werden.
  • Bevorzugt ist, dass der Impfstoff Bakterien und/oder Pilze und/oder Protozoen enthält.
  • Auf dieser Grundlage ist es nützlich, dass der Impfstoff in einer Konzentration von 5 bis 10 Prozent, bezogen auf das Volumen der wässrigen Lösung, zugegeben wird. Der Impfstoff selber enthält vorzugsweise Wasser im Bereich von 90 bis 95 Prozent, wobei die restlichen Bestandteile im Wesentlichen oder zu einem großen Anteil Mikroorganismen sind. Selbstverständlich ist es möglich, die Mikroorganismen auch in deutlich konzentrierterer Form oder in deutlich verdünnterer Form zu der wässrigen Lösung hinzuzugeben. Die angegebenen Verhältnisse haben sich in der Praxis als nützlich erwiesen.
  • Bei der Durchführung des Verfahrens zur aeroben Aufzucht von Mikroorganismen ist weiterhin vorgesehen, dass Luft während vorgegebener Zeiträume eingeleitet wird und dass außerhalb dieser vorgegebenen Zeiträume keine Luft eingeleitet wird. Dieses intermittierende Zuführen von Luft schafft einerseits die erforderliche chemische Zusammensetzung des Präparats, wobei andererseits in den Ruhephasen, wenn also keine Luft eingeleitet wird, eine ungestörte Entwicklung der Aufzucht erfolgen kann.
  • Während der Luftzuführphasen ist vorgesehen, dass die Rate eingeleiteter Luft bezogen auf einen Liter Volumen des Ausgangsproduktes zwischen 1 l/min und 2 l/min beträgt. Beispielsweise hat sich eine Zuführrate von 1,5 l/min in der Praxis bewährt.
  • Die so hergestellten Substanzen mit aeroben und/oder anaeroben Mikroorganismen können verwendet werden, um ein Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen herzustellen. Die aeroben und/oder anaeroben Mikroorganismen können auch aus anderen Quellen bezogen werden, als über die oben beschriebenen Aufzuchtverfahren.
  • Insofern besteht die Erfindung in einem Verfahren zum Herstellen eines Präparates zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten, mit den Schritten:
    • - Bereitstellen einer Substanz mit aeroben Mikroorganismen, und/oder
    • - Bereitstellen einer Substanz mit anaeroben Mikroorganismen,
    wobei die Substanz den folgenden Schritten zum Waschen unterworfen wird:
    • - Zentrifugieren der Substanz zur Herstellung nasser Biomasse,
    • - Zufügen einer isotonischen Lösung zu der nassen Biomasse zur Herstellung einer gewaschenen Substanz,
    wobei die Schritte zum Waschen bedarfsweise mehrmals wiederholt werden, um so das Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen bereitzustellen.
  • Das Zentrifugieren der Substanz erfolgt vorzugsweise mit 4000 Umdrehungen pro Minute bei einer Temperatur von 3 bis 8 Grad Celsius. Die Dauer der Zentrifugation beträgt nützlicherweise 8 bis 12 Minuten. Insbesondere kann der Überstand der Zentrifugation auf seine Zusammensetzung, insbesondere seine elementare Zusammensetzung analysiert werden und für die weitere Aufzucht von Biomasse genutzt werden. Die isotonische Lösung wird vorzugsweise in einem Verhältnis von Biomasse zu Lösung von 1:4 bis 1:10 verwendet. Durch ausreichendes Schütteln oder andersartiges Bewegen der Mischung über vorzugsweise 5 bis 10 Minuten erhält man eine gewaschene Substanz ohne Klumpen. Die hieraus resultierende Lösung beziehungsweise Mischung kann wiederum bei zum Beispiel 4000 Umdrehungen pro Minute bei 3 bis 8 Grad Celsius für 8 bis 12 Minuten zentrifugiert werden. Nun kann der Überstand in der Regel verworfen werden, da nicht zu erwarten ist, dass beträchtliche Mengen an Biomasse zur Wiederaufzucht verbleiben. Das Zentrifugieren und das Zuführen der isotonischen Lösung können mehrmals wiederholt werden, insbesondere in der Praxis drei Mal.
  • Gemäß einer besonderen Ausführungsform ist vorgesehen, dass die Substanz mit aeroben Mikroorganismen und die Substanz mit anaeroben Mikroorganismen vor dem Waschen miteinander gemischt werden. Unter Umständen können aerobe Mikroorganismen und anaerobe Mikroorganismen nebeneinander existieren. Wenn eine solche Mischung aus Mikroorganismen gewünscht ist, so bietet sich das Mischen der aeroben und der anaeroben Mikroorganismen vor dem Zentrifugieren und Waschen an. Selbstverständlich können aber auch aerobe Kulturen aus Mikroorganismen und anaerobe Kulturen aus Mikroorganismen getrennt verarbeitet werden.
  • Gemäß einer besonders bevorzugten Ausführungsform ist vorgesehen, dass im Anschluss an das Waschen eine Analyse der gewaschenen Biomasse erfolgt. In Abhängigkeit der Analyse kann die gewaschene Biomasse weiterverarbeitet werden.
  • Dies kann insbesondere so erfolgen, dass das Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen portionsweise in wasserdurchlässige Patronen gegeben wird.
  • Weiterhin ist es möglich, dass das Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen mittels Lyophilisation getrocknet wird. In diesem Fall liegt das Präparat als trockenes Pulver vor.
  • Das somit hergestellte Präparat kann zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen verwendet werden.
  • Insbesondere besteht die Erfindung in einem Verfahren zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten, mit den Schritten:
    • - Bereitstellen zu reinigender radioaktiver Flüssigkeit in einem Reaktor,
    • - Zufügen eines wie vorstehend beschrieben hergestellten Präparats zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten in den Reaktor,
    • - Zufügen eines Substrats in den Reaktor,
    • - Zufügen von Elementen, die aus der Gruppe K, Ca, P, S, N, Zn, Co, Mn, Cl, Cu, Mo, Ni, Se, B, Fe ausgewählt sind,
    wobei durch die vorgenannten Schritte ein Arbeitsmedium bereitgestellt wird und wobei ferner der folgende Schritt ausgeführt wird:
    • - Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit aus dem Reaktor.
  • Die Reinigung der radioaktiven Flüssigkeit beruht darauf, dass radioaktive Isotope aus der Flüssigkeit in die Mikroorganismen überführt werden, indem die Mikroorganismen diese radioaktiven Isotope nämlich bei ihrem Wachstum in ihre Zellstrukturen einbauen. Da das Wachstum der Mikroorganismen beeinflusst werden kann, indem die genannten Elemente zugefügt werden, und insbesondere deren Selektivität auf bestimmte radioaktive Isotope, kann durch das Zufügen dieser Elemente der Reinigungsprozess gefördert werden. Im Gegensatz zu den klassischen chemischen Prozessen können wachsende mikrobiologische Systeme eine extrem hohe Selektivität und Vollständigkeit der Extraktion von verschiedenen chemischen Elementen (darunter auch Radioisotope) aus unterschiedlichen Medien sichern. Mikroorganismen speichern Metalle durch die Ablagerung auf der Oberfläche der Zelle oder in ihrem Inneren. Dabei funktioniert die Speicherung von Metallen in den Mikroorganismen nicht nur bei niedriger Metallkonzentration in Wasserlösungen, sondern auch bei sehr hohen Konzentrationen. Diese Speicherung führt dazu, dass die Metallkonzentration in der Biomasse von Mikroorganismen um mehrere Größenordnungen höher sein kann als in der Umgebung. Ein und derselbe Mikroorganismenstamm ist fähig, effizient Metalle, die sich in verschiedenen Gruppen des Periodensystems befinden, zu speichern. Eine solch ausgeprägte Nicht-Spezifität bei der Metallspeicherung durch die Mikroorganismen deutet darauf hin, dass physikalisch-chemische Wechselwirkungsmechanismen zwischen Mikroorganismen und Metallen vorherrschen. Meistens findet die Metallspeicherung über die Ablagerung auf der Zelloberfläche statt. Die Metalle können sich mit Kapselpolysacchariden verbinden, wobei in einer Kapsel mehrere Metalle gleichzeitig gespeichert werden. Die Metallspeicherung auf der Zelloberfläche kann durch die Entstehung einer Komplexverbindung von Metallen mit Zellmembran-Proteinen stattfinden. Viele Metalle bilden auf der Zelloberfläche unlösbare Verbindungen, beispielsweise Metallsulfide. Die Bildung von unlösbaren Verbindungen ist gelegentlich auch mit der Aktivität von Fermenten verbunden. Die Speicherung der Metalle auf der Oberfläche der Mikroorganismen wird auch durch eine Bindung mit Zellwandstrukturen realisiert. Die Metalle können nicht nur durch die Zelloberflächenstrukturen gebunden werden, sondern auch im Zellinneren gespeichert werden. Offensichtlich ist die Speicherung der Metalle innerhalb der Zellen mit der Funktion von Transportsystemen verbunden. Dabei beteiligen sich an der Metallextraktion sowohl der aktive als auch der passive Transport. Nachdem die Metalle in die Zellen eingedrungen sind, können sie sich mit zytoplasmatischen Proteinen und inneren Membranstrukturen verbinden oder unlösbare Produkte innerhalb der Zelle bilden. Obwohl die Metalle in den meisten Fällen mit einer klaren räumlichen Lokalisierung in den Mikroorganismen gespeichert werden, verteilen sie sich gelegentlich an unterschiedlichen Stellen, z. B. in der Zellwand, in der Membran und im Zytoplasma. Im Vergleich zu den existierenden Verfahren, welche chemische Reagenzien und synthetische Sorptionsstoffe verwenden, ist der Preis des biologischen Verfahrens durch die niedrigen Kosten für die Herstellung der biologischen Kulturen und der für ihren Einsatz notwendigen Anlagen um ein Vielfaches niedriger.
  • Es ist von Vorteil, dass eine Auswahl aus der Gruppe K, Ca, P, S, N, Zn, Co, Mn, Cl, Cu, Mo, Ni, Se, B, Fe zugefügter Elemente an einem oder mehreren Elemente verarmt ist, die als biochemische Äquivalente der Elemente aufzufassen sind, auf welchen die Radioaktivität der radioaktiven Flüssigkeit beruht. Bei der Auswahl der zuzufügenden Elemente sollten solche nicht ausgewählt werden, die als biochemische Äquivalente der Elemente bezeichnet werden können, welche den zu entfernenden radioaktiven Isotopen zugrunde liegen. Beispielsweise kann K als biochemisches Äquivalent zu Cs aufgefasst werden. Will man also 137Cs aus der Flüssigkeit entfernen, so sollte kein K hinzugefügt werden. Gleichermaßen sind Ca und Sr als biochemische Äquivalente aufzufassen.
  • Nützlicherweise ist vorgesehen, dass eine oder mehrere Flüssigkeitsproben aus dem Reaktor entnommen und auf ihre Radioaktivität überprüft werden und dass bei Unterschreiten eines Maximalwertes der Radioaktivität der Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit aus dem Reaktor durchgeführt wird.
  • Zusätzlich oder alternativ ist das Verfahren so weitergebildet, dass der Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit aus dem Reaktor nach Ablauf einer vorbestimmten Zeitdauer durchgeführt wird.
  • Gemäß einer Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird derart vorgegangen, dass nach dem Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit aus dem Reaktor die gereinigte radioaktive Flüssigkeit filtriert und als nicht radioaktive Flüssigkeit behandelt wird.
  • Das Verfahren ist weiterhin so weitergebildet, dass nach dem Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit aus dem Reaktor die Biomasse aus dem Reaktor entnommen und entwässert sowie nachfolgend unter Wärmezuführung verascht wird.
  • Gemäß einer besonders vorteilhaften Ausführungsform wird so verfahren, dass die durch die Entwässerung gewonnene Flüssigkeit auf ihre Radioaktivität überprüft wird, wobei bei Unterschreiten eines Maximalwertes der Radioaktivität die Flüssigkeit als nicht radioaktive Flüssigkeit behandelt wird und wobei bei Überschreiten eines Maximalwertes der Radioaktivität die Flüssigkeit einer oder mehreren früheren Verfahrensstufen zugeführt wird, bei denen die dort vorliegende radioaktive Flüssigkeit nicht oder noch nicht ausreichend gereinigt ist. Damit kann innerhalb eines einzigen verfahrenstechnischen Aufbaus eine hinreichende Reinigung der Flüssigkeit erfolgen, auch wenn dies nicht in einem einzigen Verfahrensschritt sichergestellt werden kann.
  • Von Vorteil ist es, dass das Arbeitsmedium gerührt wird.
  • Insbesondere bei rein aeroben Mikroorganismen, die im Zusammenhang mit der Herstellung des Präparats genutzt werden, ist vorgesehen, dass in das Arbeitsmedium Luft eingeleitet wird.
  • Ähnlich wie bei der Aufzucht der aeroben Mikroorganismen wird im Hinblick auf die zugeführte Luft so vorgegangen, dass die Rate eingeleiteter Luft bezogen auf einen Liter Volumen des Arbeitsmediums zwischen 1 l/min und 2 l/min beträgt.
  • Nützlicherweise ist das Verfahren in der Weise weitergebildet, dass eine Temperatur des Arbeitsmediums im Bereich einer Solltemperatur gehalten wird, insbesondere durch eine Temperaturregelung.
  • Von besonderem Vorteil ist es, dass die Solltemperatur in einem Bereich zwischen 25 und 60 Grad Celsius liegt. Im Falle der Verwendung aerober Mikroorganismen hat es sich als vorteilhaft erwiesen, wenn die Temperatur bei circa 23 bis 25 Grad Celsius liegt. Ansonsten, bei anaeroben Mikroorganismen, kann die Temperatur höher liegen, beispielsweise um 55 Grad Celsius. Sind aerobe und anaerobe Mikroorganismen gemischt, so wird zwischen diesen Grenzwerten variiert beziehungsweise gewählt.
  • Weiterhin ist es vorteilhaft, dass als Substrat Glukose und/oder Saccharose und/oder Ethanol und/oder Methanol zugegeben werden.
  • In diesem Zusammenhang ist es von Vorteil, dass das Substrat in einer Konzentration von 0,5 g/l/d bis 2 g/l/d, bezogen auf das Volumen des Arbeitsmediums, zugegeben wird.
  • Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Reinigen einer radioaktiv belasteten Fläche, bei dem ein wie vorstehend beschrieben hergestelltes Präparat auf die Fläche aufgebracht wird. Insbesondere radioaktiv belastete Umgebungen von Kernkraftwerken sind das Ziel dieser Erfindungsvariante. Das Präparat wird in trockener Form auf die Flächen aufgebracht, wobei je nach Bedarf eine Wässerung der Flächen stattfinden kann, um so eine Verteilung über beziehungsweise ein Eindringen des Präparats in die Flächen zu begünstigen. Das Präparat kann auch in gelöster Form, in besondere in Wasserlösung, aufgebracht werden.
  • Somit ist die biologische Verarbeitung der flüssigen radioaktiven Abfälle sowohl ökologisch als auch wirtschaftlich betrachtet zukunftsfähig. Die vorliegende Erfindung betrifft die Verarbeitung der flüssigen radioaktiven Abfälle niedriger und mittlerer Aktivität mit einem breiten Spektrum an Radionukliden. Abhängig vom Typ und den Eigenschaften der Abfälle wird eine biologische Struktur variabler Zusammensetzung eingesetzt, nämlich adaptierte Mikroorganismenassoziationen, welche aus Bakterien und/oder Pilzen und/oder Protozoen bestehen. Die Artenzusammensetzung der Mikroorganismen im Präparat variiert und kann bis zu 3000 Stämme oder mehr enthalten. Die Wirkung des Präparats beruht darauf, dass ein Leben und ein Wachstum der Mikroorganismen in Wasserlösungen, welche verschiedene Salze, unter anderem Schwermetall- und Radionuklidsalze, enthalten, mit unterschiedlichem pH-Wert (von 4,5 bis 9,0) möglich sind.
  • Bekanntlich sind für das Wachstum und die Vermehrung der Mikroorganismen verschiedene im Wasser gelöste chemische Verbindungen notwendig, die hier als Makro- und Mikroelemente bezeichnet werden. Zu den Makroelementen gehören: C, H, O, N, S, K, Ca, P, Mg, Fe. Die Mikroelemente wie Mn, Mo, Zn, Cu, Co, Ni, Cl, Br usw. benötigen die Mikroorganismen in Spurenmengen. Die biologische Verarbeitung der flüssigen radioaktiven Abfälle erfolgt beim Wachstum der Mikroorganismen des Präparats in Wasserlösungen der flüssigen radioaktiven Abfälle. Dabei werden die Mikroorganismen durch eine rationale Änderung der Elementenzusammensetzung in den flüssigen radioaktiven Abfällen, der Änderung der Umgebungstemperatur, der Atembedingungen (aerobe-anaerobe Bedingungen), der Einbringung spezifischer Substrate und anderer Makro- und Mikroelemente aktiviert. Unter der rationalen Änderung der Elementenzusammensetzung im Medium ist eine Exklusion von Elementen, die dringend für die Mikroorganismenaktivität erforderlich sind, zu verstehen. Dabei müssen die Radionuklide aus den flüssigen radioaktiven Abfällen als biochemische Äquivalente der exkludierten Elemente fungieren. Als biochemische Äquivalente im Falle der biologischen Verarbeitung der flüssigen radioaktiven Abfälle sind Elemente mit ähnlichen Ionenradien anzusehen.
  • Die Erfindung wird nun mit Bezug auf die begleitenden Zeichnungen anhand besonders bevorzugter Ausführungsformen beispielhaft erläutert.
    • 1 zeigt eine Skizze zur Veranschaulichung eines Verfahrens zur aeroben Aufzucht von Mikroorganismen;
    • 2 zeigt eine Skizze zur Veranschaulichung eines Verfahrens zur anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen;
    • 3 zeigt eine Skizze zur Veranschaulichung eines Verfahrens zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten;
    • 4 zeigt ein Flussdiagramm zur Erläuterung eines Verfahrens zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten.
  • 1 zeigt eine Skizze zur Veranschaulichung eines Verfahrens zur aeroben Aufzucht von Mikroorganismen. Zur aeroben Aufzucht von Mikroorganismen wird in einem Behälter 12 eine wässrige Lösung 10 zur Verfügung gestellt, die vorzugsweise einen pH-Wert zwischen 5,5 und 9,0 hat. Die wässrige Lösung 10 basiert auf deionisiertem Wasser. Der wässrigen Lösung 10 wird ein Substrat 14 zugefügt, insbesondere Glukose. Ferner werden weitere Elemente zugegeben, nämlich Mikroelemente und/oder Makroelemente, wobei die Mikroelemente aus der Gruppe Mn, Mo, Zn, Cu, Co, Ni, Cl, Br ausgewählt sind und wobei die Makroelemente aus der Gruppe C, H, O, N, S, K, Ca, P, Mg, Fe ausgewählt sind. Ebenfalls wird ein Impfstoff 18 hinzugegeben, welcher die Grundlage der aufzuziehenden Biomasse 20 ist. Außerhalb des Behälters 12 ist ein Kompressor 32 vorgesehen, der über eine Leitung 34 Luft in einen Luftzerstäuber 36 einleiten kann. Die Luft wird zum Boden des Behälters 12 transportiert, so dass sie dort die vornehmlich am Boden des Behälters 12 vorliegende Biomasse 20 direkt beaufschlagen kann. Weiterhin ist außerhalb des Behälters 12 eine Heizvorrichtung 38 angeordnet. Die Heizvorrichtung 38 steht über einen Temperaturregler 40 mit einem Thermoelement 42 in Verbindung, so dass die Temperatur der im Behälter 12 vorliegenden Substanzen gesteuert und/oder geregelt werden kann. Ebenfalls sind Biomassesammler 44 vorgesehen, mittels derer Biomasse 20 aus dem Behälter 12 entnommen werden kann.
  • 2 zeigt eine Skizze zur Veranschaulichung eines Verfahrens zur anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen. In dem Behälter 12' zur anaeroben Anzucht von Mikroorganismen ist wiederum eine wässrige Lösung 10' enthalten, allerdings vorzugsweise mit einem pH-Wert zwischen 4,5 und 7,5. Der wässrigen Lösung 10' werden wiederum ein Substrat 14', vorzugsweise Glukose, weitere Elemente 16', nämlich Mikroelemente und Makroelemente, wie oben erwähnt, und ein Impfstoff 18' zugefügt. Auch hier ist der Impfstoff 18' die Ausgangssubstanz für die hieraus aufgezogene Biomasse 20'. Es ist auch wiederum eine Heizvorrichtung 38' vorgesehen, die über einen Temperaturregler 40' mit einem Thermoelement 42' verbunden ist, wobei die Heizvorrichtung 38' und der Temperaturregler 40' außerhalb des Behälters 12' angeordnet sind, während das Thermoelement 42' im Behälter 12' und insbesondere in den Substanzen angeordnet ist, die sich in dem Behälter 12' befindet, so dass wiederum die Temperatur der Substanzen gesteuert und/oder geregelt werden kann. Der Behälter 12' enthält weiterhin eine oder mehrere Biomassesammler 44' zur Entnahme von Biomasse 20'. Der Behälter 12' ist mittels eines Verschlusses 46' hermetisch verschließbar, insbesondere um einen Eintritt von Luft zu verhindern. Um den Austritt von Gasen zu ermöglichen, die innerhalb des Behälters 12' freigesetzt werden, ist an der Oberseite des Behälters 12' ein siphonartiger Wasserverschluss 48' vorgesehen.
  • Das Präparat, welches letztlich zur Reinigung radioaktiver Flüssigkeiten eingesetzt werden soll und auf der Grundlage der beschriebenen Aufzucht von Mikroorganismen erlangt wird, beinhaltet verschiedene Gruppen von aeroben und anaeroben Mikroorganismen, unter anderem Extremophilen, die unter extremen Bedingungen existieren können, nämlich bei niedrigen und hohen Temperaturen (Psychrophilien und Thermophilien), bei hohem Salzgehalt (Hallophilien) sowie hohen Strahlungswerten (radioresistente Mikroorganismen). Die Vorbereitung des Präparats erfolgt durch unsterile Züchtung verschiedener mikrobieller Ur-Assoziationen, die aus natürlichen und technogenen Quellen stammen, durch Abwechslung der Wachstumsbedingungen, mit dem Ziel, Assoziationen zu erhalten, die durch ein gegenseitig vorteilhaftes Zusammenleben gekennzeichnet sind. Darüber hinaus werden bei der Vorbereitung des Präparats die klimatischen Bedingungen des geplanten Einsatzortes sowie die Hintergrundzusammensetzung der Ur-Mikroorganismen berücksichtigt. Bei der Aufzucht sind in den Lösungen für die Züchtung des Präparats neben biogenen Verbindungen auch solche Verbindungen enthalten, die für Mikroorganismen giftig - in Dosen von ungefährlich bis halbletal - sind. Die Lösungen können darüber hinaus folgende Substanzen enthalten: Salze von Schwermetallen, Erdölprodukte (unter anderem polyaromatische Kohlenwasserstoffe), Tenside, Kohlenhydrate, Eiweiß, Fette usw. In einer aggressiven Umgebung sind nicht überlebende Mikroorganismen des Präparats eine Quelle für zusätzlichen Schutz und Ernährung für die überlebende Gemeinschaft.
  • Ein erfindungsgemäßes Aufzuchtverfahren als Grundlage für die Herstellung des Präparates zur Reinigung radioaktiver Abfälle lässt sich auch wie folgt beschreiben.
  • Ein erster Prozessschritt besteht in der Flüssigkeitsentnahme (ohne Biomasse) bei der erstmaligen Zugabe von 1 ml Substrat sowie in der anschließenden Zentrifugation bei 14500 U/min für 3 Minuten bei Raumtemperatur. Es erfolgt eine Gehaltsanalyse der organischen Substanz.
  • Ein zweiter Prozessschritt ist die Flüssigkeitsentnahme (ohne Biomasse) 24 Stunden nach der Zugabe von 1 ml Substrat mit anschließender Zentrifugation bei 14500 U/min für 3 Minuten bei Raumtemperatur. Es erfolgt eine Gehaltsanalyse der organischen Substanz.
  • Vorausgesetzt, im dritten Prozessschritt wird festgestellt, dass die organische Substanz zu 90% verbraucht wurde, sollte die nächste Substratdosis im Laufe von 14 Tagen (aerob) oder 50 Tagen (anaerob) hinzugefügt werden, wobei eine regelmäßige Gehaltsanalyse der organischen Substanz und der biogenen Elemente durchzuführen ist. Sollte der 90-prozentige Verbrauch nicht vorliegen, wird der zweite Prozessschritt wiederholt.
  • Ansonsten erfolgt im vierten Prozessschritt (Produktionsstufe) die Entnahme von 400 ml Biomassekonzentrat aus einem Bioreaktor sowie eine Zentrifugation des Konzentrats bei 4000 U/min bei 3 bis 8 °C. Der Überstand der Zentrifugation wird in den Bioreaktor zurückgeführt. Die Masse von feuchter Biomasse wird ermittelt, ebenso der Biomasse-Feuchtegehalt.
  • In einem fünften Prozessschritt, wenn die Masse der zentrifugierten nassen Biomasse mehr als 50 Gramm pro Liter beträgt, ist die adaptierte Biomasse einsatzbereit. Ansonsten werden der dritte Prozessschritt und nachfolgende wiederholt.
  • Wenn die mikrobielle Assoziation, die insbesondere durch die beschriebenen Aufzuchtverfahren gewonnen werden kann, also einsatzbereit ist, werden aus der Biomasse Verbindungen extrahiert, die den Zielprozess erschweren. Die Biomasse wird durch Zentrifugation aus der Lösung abgetrennt. Gegebenenfalls wird die in verschiedenen Modi gezüchtete Biomasse vermischt und im Verhältnis 1:10 bis 1:30 mit der isotonischen Lösung auf Basis von deionisiertem Wasser, wie beispielsweise 0,1 bis 0,9% NaCI-Lösung, dreimal gewaschen. Anschließend wird sie zentrifugiert. Das Wesentliche an diesem Verfahren ist, dass das Waschen von Biomasse Verbindungen extrahiert, die den Zielprozess der Verarbeitung flüssiger radioaktiver Abfälle hindern.
  • Ein Waschverfahren im Rahmen der Herstellung des Präparates zur Reinigung radioaktiver Abfälle lässt sich auch wie folgt beschreiben.
  • Aus den Behältern, in denen die Biomasse im aeroben und anaeroben Modus angebaut wird, werden die Kulturflüssigkeiten entnommen und im Verhältnis 1:5 bis 5:1 vermischt sowie mit 4000 Umdrehungen pro Minute bei einer Temperatur von 3 bis 8 Grad Celsius für 8 bis12 Minuten zentrifugiert. Das überstehende Wasser wird auf seine elementare Zusammensetzung analysiert und in einen Behälter zum Wiederanbau von Biomasse gegeben.
  • Die gewonnene nasse Biomasse wird mit isotonischer Lösung im Verhältnis Biomasse zu Lösung von 1:4 bis 1:10 gegeben und 5 bis 10 Minuten lang gründlich geschüttelt, um eine Klumpenbildung der Biomasse zu vermeiden oder zu beseitigen.
  • Die erhaltene Lösung wird bei 4000 U/min bei 3 bis 8 Grad Celsius für 8 bis12 Minuten zentrifugiert. Das überstehende Wasser wird in die Kanalisation geleitet. Der Vorgang wird zum Beispiel drei Mal wiederholt.
  • Um zu kontrollieren, dass die unerwünschten Elemente aus der Biomasse vollständig entfernt sind, werden massenspektrometrische Untersuchungen des Anfangsüberstandes und der dritten Waschlösung auf das Vorhandensein von Elementen durchgeführt.
  • Die gewaschene feuchte Biomasse, die die Grundlage des Präparats zur Reinigung radioaktiver Flüssigkeiten bildet, wird für die Verarbeitung flüssiger radioaktiver Abfälle entweder in freier Form oder in einer speziellen Patrone oder Kassette („Cartridge“) verwendet.
  • Spezialpatronen sind hermetisch verschlossene Behälter aus wasserdurchlässigem Vliesstoff, die keine Mikroorganismen nach außen dringen lassen.
  • Es besteht ebenfalls die Möglichkeit, das Präparatin Form von trockenem Pulver herstellen zu lassen, nämlich durch Lyophilisation. Um ein trockenes Pulver mit ca. 90% lebensfähigen Mikroorganismen zu bekommen, wird wie folgt vorgegangen.
  • In die feuchte gewaschene pastöse (nach Zentrifugieren) Biomasse wird ein Kryoprotektor eingeführt, z. B. eine Wasserlösung von Dextran Polysaccharid - 40%-prozentige Polyglukin-Lösung im Verhältnis von 2,5% Polyglukin in der fertigen Paste und 2,5% Glycerin (für 70 I Paste - 4,37 I der 40-prozentigen Polyglukin-Lösung und 1,75 I Glycerin). Es wird 10 Minuten lang gemischt.
  • Die fertige Mischung wird bei -70 °C eingefroren.
  • Die eingefrorene Mischung wird einer lyophilen Trocknung unterzogen, bis ein Pulver mit einer Restfeuchtigkeit von nicht höher als 1-3% entsteht.
  • Dieses Pulver wird dicht in Polyethylen-Taschen unter Vakuum eingeschweißt.
  • Die Eigenschaften des Präparats in trockener Form bleiben innerhalb von 3 Jahren unverändert.
  • Somit besteht das fertige Präparat aus mehreren Tausenden Mikroorganismen verschiedener Arten, welche einem Leben in schweren Bedingungen angepasst sind. Teile der Mikroorganismen sind in der Lage, sich in aeroben und anaeroben Bedingungen bei einer Temperatur von 20 bis 80 °C zu entwickeln.
  • Die Aufzucht und Weiterverarbeitung der Mikroorganismen für das Präparat benötigt keine sterilen Bedingungen, keine teuren Geräte und Reagenzien, was die Selbstkosten der Präparatherstellung niedrig halten lässt.
  • 3 zeigt eine Skizze zur Veranschaulichung eines Verfahrens zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten. Ein Primärbehälter 50 ist vorgesehen, in dem zu reinigende radioaktive Flüssigkeit 24 vorbereitet wird. Die zu reinigende radioaktive Flüssigkeit 24 wird über eine oben an dem Primärbehälter 50 vorgesehene Öffnung 52 in den Behälter 50 gegeben, ebenso wie, bei Bedarf, deionisiertes Wasser 54 und Makro- und Mikroelemente 56, wie oben im Einzelnen aufgezählt. Die in dem Primärbehälter 50 vorliegende Mischung beziehungsweise Lösung wird einer Analyseeinheit 58 zugeführt, wobei auf der Grundlage der Analyseergebnisse entschieden wird, ob die Mischung beziehungsweise Lösung in ihrer Zusammensetzung zu verändern, beispielsweise zu verdünnen ist. Sobald der Inhalt des Primärbehälters 50 die erwünschten Eigenschaften aufweist, wird der Inhalt ganz oder teilweise entnommen und einem Fördersystem 60 zugeführt. Dieses Fördersystem 60 fördert den Inhalt, also die zu reinigende radioaktive Flüssigkeit 24 in den Reaktor 22. Neben der zu reinigenden radioaktiven Flüssigkeit 24 werden dem Reaktor 22 ein Präparat 28 zugeführt, was insbesondere auf der Grundlage der im Zusammenhang mit den 1 und 2 beschriebenen Aufzucht erlangt wurde, sowie wiederum ein Substrat 30, insbesondere Glukose. Außerhalb des Reaktors 22 ist eine Heizvorrichtung 62 vorgesehen, die über einen ebenfalls außerhalb des Reaktors 22 angeordneten Temperaturregler 64 mit einem im Reaktor 22 platzierten Thermoelement 66 verbunden ist. Somit kann die Temperatur im Reaktor 22 beziehungsweise der im Reaktor 22 befindlichen Substanzen gesteuert und/oder geregelt werden. Der Reaktor 22 ist mit einem Verschluss 68 hermetisch verschließbar. Um Gase, die innerhalb des Reaktors 22 freigesetzt werden, austreten zu lassen, ist an der Oberseite des Reaktors 22 ein siphonartiger Wasserverschluss 70 vorgesehen. Zum Zwecke der Luftzufuhr ist außerhalb des Reaktors 22 ein Kompressor 72 angeordnet, der über eine Leitung 74 mit einem Luftzerstäuber 76 innerhalb des Behälters verbunden ist. Weiterhin ist ein Rührer 78 im Reaktor 22 angeordnet, mit dem die Substanzen im Reaktor 22 gerührt werden können. Der Inhalt des Reaktors 22 kann einer Analyseeinrichtung 98 zugeführt werden. Grundsätzlich ist auf diese Weise der Reaktor 22 dazu geeignet, aerobe und anaerobe Mikroorganismen zu verarbeiten, um auf deren Grundlage die zugegebene radioaktive Flüssigkeit 24 zu reinigen. Bei rein anaerober Biomasse kann auf die Mittel zur Luftzuführung, also den Kompressor 72, die Leitung 74 und den Luftzerstäuber 76, allerdings grundsätzlich verzichtet werden. Der Reaktor 22 hat ferner ein Biomasseauslaufsystem 80, über das Biomasse 28 einer Filterpresse 82 zuführbar ist. In dieser Filterpresse 82 kann die Biomasse 28 mechanisch entwässert werden, woraufhin sie einer Wärmeplatte 84 zuführbar ist, um dort verascht zu werden. Abhängig davon, ob die Asche eine Radioaktivitätsschwelle unterschreitet, kann sie einer Entsorgung 86 als gering gefährlicher Abfall zugeführt werden, oder sie kommt in ein Endlager 88 zur Endlagerung radioaktiver Abfälle. Die aus der Filterpresse 22 austretende Flüssigkeit wird einer Analyseeinrichtung 90 zugeführt. In dieser Analyseeinrichtung wird ermittelt, ob die Flüssigkeit eine Radioaktivitätsschwelle unterschreitet. Ist dies der Fall, so kann die Flüssigkeit aus der Filterpresse 82 einem Abwasserbehälter 92 zugeführt werden, indem gereinigte radioaktive Flüssigkeit 26, insbesondere also nicht mehr radioaktive Flüssigkeit oder gering radioaktive Flüssigkeit gesammelt wird. Überschreitet die Radioaktivität der Flüssigkeit aus der Filterpresse 82 allerdings eine gesetzte Radioaktivitätsschwelle, so wird diese in eine der vorgelagerten Prozessstufen zurückgeführt, also insbesondere dem Primärbehälter 50 zugeführt oder dem Reaktor 22. Dem Abwasserbehälter 92 wird auch die von Radioaktivität befreite Flüssigkeit aus dem Reaktor 22 zugeführt, nämlich über das reaktoreigene Auslaufsystem 94 für gereinigte Flüssigkeit sowie einen Grobreinigungsfilter 96.
  • 4 zeigt ein Flussdiagramm zur Erläuterung eines Verfahrens zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten. In Schritt S01 wird radioaktive Flüssigkeit in einem Primärbehälter bereitgestellt. Der Inhalt des Primärbehälters wird in Schritt S02 analysiert, wobei in Abhängigkeit der Analyseergebnisse der Inhalt noch verändert werden kann, beispielsweise durch die gezielte Zugabe von Makroelementen und/oder Mikroelementen und/oder von weiterem deionisierten Wasser zur Verdünnung. In Schritt S03 wird die radioaktive Flüssigkeit in den Reaktor gegeben. In Schritt S04 wird das Präparat zur Reinigung zugeführt, und in Schritt S05 das Substrat, also insbesondere Glukose. Nachfolgend wird gemäß Schritt S06 über einen Zeitraum t gewartet. In Schritt S07 erfolgt eine Flüssigkeitsprobeentnahme und eine Analyse derselben auf Radioaktivität. Wird in Schritt S08 festgestellt, dass die Radioaktivität (RA) eine maximale Radioaktivität (RAmax) noch nicht unterschreitet, kehrt der Verfahrensablauf zu Schritt S06 zurück, und es wird wiederum für eine gewisse Zeit gewartet. Unterschreitet die Radioaktivität allerdings eine maximale Radioaktivität (RAmax), so kann die Flüssigkeit aus dem Reaktor entnommen werden. Diese wird in Schritt S14 filtriert und in Schritt S15 in einen Behälter für nicht radioaktives Abwasser gegeben. Die Biomasse wird ebenfalls aus dem Reaktor entnommen und in Schritt S09 entwässert. Die entwässerte Biomasse wird in Schritt S12 verascht und in Schritt S13 endgelagert. Anstelle einer Endlagerung kann auch bei ausreichend geringer oder nicht mehr nachweisbarer Radioaktivität der veraschten Biomasse diese als gering gefährlicher Abfall entsorgt werden. Die bei der in Schritt S09 erfolgenden Entwässerung entstehende Flüssigkeit wird in Schritt S10 auf ihre Radioaktivität vermessen. In Schritt S11 wird geprüft, ob die Radioaktivität (RA) kleiner als eine maximale Radioaktivität (RAmax) ist. Ist dies der Fall, so kann die Flüssigkeit gemäß Schritt S15 in einen Behälter für nicht radioaktives Abwasser gegeben werden. Ist die Radioaktivität (RA) nicht geringer als eine maximale Radioaktivität (RAmax), so wird die Flüssigkeit in den Primärbehälter gemäß Schritt S17 oder in den Reaktor gemäß Schritt S16 zurückgeführt.
  • Zum Zwecke der Reinigung werden die radioaktiven Abfälle also in einen speziellen Reaktor eingebracht, der eine Thermostatfunktion für dessen Inhalts sowie eine Belüftung und/oder ein Umrühren mit Luft und/oder Rührer ermöglicht. In dem Reaktor befinden sich ebenfalls das Präparat, ein Satz von Makro- und Mikroelementen und ein Substrat für das Kulturwachstum. Der Prozess findet bei einer Temperatur von 20 bis 80 °C statt. Bei aeroben Kulturen wird zur Belüftung strömende Luft, welche von einem externen Verdichter über einen Schlauch mit Beschwerung und einem Zerstäuber am Ausgang mit einer Geschwindigkeit von 1,5 bis 3,0 l/min auf einen Liter der flüssigen radioaktiven Abfälle zugeführt. Die Dauer der Belüftung und/oder des Umrührens variiert abhängig vom Verarbeitungsziel von kontinuierlich bis periodisch. Beispielsweise kann die Dauer 20 s pro Tag betragen. Dabei soll sich das Präparat vom Boden bis zur Oberfläche durchrühren lassen, ein Austreten der Biomasse auf die oberen Behälter-Wände (welche nicht mit Flüssigkeit bedeckt sind) im Laufe des Verfahrens ist jedoch zu vermeiden. Der Verbrauch des Präparats variiert von 1 bis 35 g feuchter Biomasse (Feuchtigkeit 93-99%) oder 0,01-2,45 g lyophilisiertes Pulver auf einen Liter der flüssigen radioaktiven Abfälle. Als Substrat verwendet man beispielsweise hochreine Glukose, welche in einer Menge von 0,5 bis 5 g auf einen Liter der flüssigen radioaktiven Abfälle pro Tag hinzugefügt wird. Als biogene Elemente werden K, Ca, P, S, N, Zn, Co, Mn, Cl, Cu, Mo, Ni, Se, B, Fe eingeführt. Um allerdings die Bedingungen einer beschleunigten Biosorption, insbesondere mit anaeroben Kulturen, zu erreichen oder um die Aktivität der Lösung zu senken, insbesondere mit aeroben Kulturen, sollten in dem zu verarbeitenden Medium ein oder einige Elemente fehlen, wenn diese stöchiometrische Äquivalente des zu verarbeitende Radionuklids sind, welches beim Wachstum der Mikroorganismenzellen von diesen genutzt wird.
  • Abhängig von den Verarbeitungszielen werden die flüssigen radioaktiven Abfälle in feste radioaktive Abfälle mit einer mehrfachen Volumenverringerung umgewandelt oder die Aktivität der flüssigen radioaktiven Abfälle direkt gesenkt.
  • Die flüssigen radioaktiven Abfälle werden zunächst einem Vorbereitungsbehälter oder Primärbehälter zugeführt. Es werden Proben entnommen, um notwendige Analysen durchzuführen, mit z. B. folgenden Methoden:
    • • Massenspektrometrie (Bestimmung stabiler und radioaktiver Elemente);
    • • Ionen-Chromatographie mit konduktometrischem Detektor;
    • • Potentiometrie.
  • Die Wirkung des Präparats wurde insbesondere bei folgenden Bedingungen erprobt:
    • • Radioaktivität der Lösung niedriger als 2·102 kBq/l;
    • • Gesamtsalzgehalt niedriger als 100 g/l;
    • • pH-Wert des Mediums zwischen 5 und 9.
  • Nach der Durchführung der Untersuchungen wird daher bei Bedarf empfohlen, die flüssigen radioaktiven Abfälle mit deionisiertem Wasser zu verdünnen. Danach werden bei Bedarf Makro- und Mikroelemente in den Primärbehälter eingebracht.
  • Wichtig ist zu betonen, dass die flüssigen radioaktiven Abfälle keine stabilen Isotope der zu entsorgenden Radionuklide enthalten sollen, um die Radioaktivität erfolgreich senken zu können. Für das Wachstum werden die Mikroorganismen in erster Linie die stabilen Isotope der zu entsorgenden Radionuklide aufnehmen. Aus der Mischung 133Cs und 137Cs wird z. B. das Präparat zuerst das stabile Isotop 133Cs verarbeiten. Dementsprechend ändert sich dabei die Radioaktivität der flüssigen radioaktiven Abfälle nicht.
  • Die vorbereiteten flüssigen radioaktiven Abfälle werden in den Reaktor über das Fördersystem zugeführt.
  • Danach werden dem Reaktor das Präparat und das Substrat für das Wachstum der mikrobiologischen Kulturen hinzugefügt. Während die Belüftung und/oder das Umrühren deaktiviert sind, wird der Reaktordeckel dicht verschlossen. Der Deckel ist mit einem Flüssigkeitsverschluss ausgerüstet, der mit deionisiertem Wasser gefüllt ist und bei Bedarf das überschüssige Gas aus dem Reaktor auslässt. Die Temperatur im Reaktor wird mit einem Heizelement und einem Temperaturkontrollgeber auf dem Sollniveau gehalten. Die Temperatur des Mediums im Reaktor wird mithilfe eines Thermoelements eingestellt. Die Belüftung erfolgt mit Sauerstoff der umgebenden Luft, der über den Verdichter und den Luftzerstäuber zugeführt wird. Das Rühren erfolgt mit einer eingebauten Schraube. Regelmäßig wird aus der oberen Flüssigkeitsschicht eine Probe entnommen, um die Radioaktivität zu bestimmen. Wenn das Ziel ist, die Radionuklide schnell in den Mikroorganismen für die weitere Endlagerung zu speichern, so wird die maximale Biosorption in 1 bis 7 Tagen erreicht. Wenn das Ziel ist, die Radioaktivität der Lösung zu senken, wobei keine Endlagerung der radioaktiven Stoffe vorgesehen ist, so ist es notwendig das schnelle Mikroorganismenwachstum bis zur Absenkung der Radioaktivität auf Hintergrund- oder Sollniveau aufrechtzuerhalten.
  • Wenn das Ziel der Reinigung der Wasserlösung von den Radionukliden erreicht wurde, läuft die von den Radionukliden gereinigte Flüssigkeit über das Auslaufsystem und einen Grobfilter, z. B. Sandfilter, in den Behälter für das nicht radioaktive Abwasser und die verbrauchte Biomasse des Präparats wird über das Biomasse-Auslaufsystem auf die Filterpresse überführt. Falls man eine Patrone verwendet, wird die Patrone mit der verbrauchten Biomasse aus dem Wasser entnommen, danach mechanisch über der Wasseroberfläche nach dem Teebeutel-Prinzip ausgepresst, an der Luft getrocknet und dann geöffnet, um den Inhalt (verbrauchte Biomasse) auf die Wärmeplatte zu geben und die Filterpresse zu umgehen.
  • Falls das Präparat lose (ohne Patrone) eingesetzt wird, wird die verbrauchte Biomasse mit einer Feuchtigkeit von ca. 93-99% mechanisch größtmöglich in der Filterpresse entwässert und dann auf die Wärmeplatte zur leichten Veraschung an der Luft bei einer Temperatur nicht höher als 250 C gegeben. Dabei wird die Flüssigkeit, die von der Biomasse in der Filterpresse getrennt wurde, auf Radioaktivität untersucht. Wenn die Radioaktivität des Filtrats die Sollwerte nicht überschreitet, wird die Flüssigkeit auch in den Behälter für das nicht radioaktive Abwasser abgelassen. Anderenfalls läuft die Flüssigkeit zurück in den Reaktor oder in den Primärbehälter zur Vorbereitung der flüssigen radioaktiven Abfälle, um mit der nächsten Charge der flüssigen radioaktiven Abfälle verarbeitet zu werden. Wenn eine Herabsetzung der Radioaktivität unter bestimmte Sollwerte nicht gefordert wird bzw. wenn keine weitere Charge flüssige radioaktiver Abfälle zur Reinigung ansteht, darf das radioaktive Filtrat, dessen Volumen das Volumen der verbrauchten feuchten Biomasse nicht übersteigt, auf der Wärmeplatte zur weiteren Endlagerung der Restsalze aufgedampft werden.
  • Bei Anwendung der Biosorption der Radionuklide wird die erzeugte Asche mit den in ihr gespeicherten Radionukliden zur Endlagerung weitergegeben. Bei Radioaktivitätsreduzierung stellt die Asche keine Gefahr für Menschen, Pflanzen und Tiere dar und kann anhand klassischer Methoden entsorgt werden.
  • Wenn das Ziel der Reinigung der Wasserlösung von den Radionukliden durch Sorption bei der ersten Anwendung des Präparats nicht erreicht wurde, ist es notwendig, das verbrauchte Präparat durch neues Präparat zu ersetzen. Dabei werden die flüssigen radioaktiven Abfälle und die verbrauchte Biomasse wie oben beschrieben verarbeitet. Das Verfahren der Biosorption soll so oft wiederholt werden, bis die Radioaktivität der Lösung auf Hintergrund- oder Sollniveau gesenkt wird.
  • Auf der Endstufe der Verarbeitung der flüssigen radioaktiven Abfälle mit der Methode der Biosorption mittels des Präparats findet eine Erzeugung von gering gefährlichem „technischem“ Wasser und komplett trockener Asche der Mikroorganismen mit den in ihr gespeicherten radioaktiven Elementen statt. Dabei wird eine mehrfache Verringerung der Abfallmenge zur Endlagerung erzielt. Im Falle einer erfolgreichen Umwandlung der Radionuklide in stabile Elemente wird keine Endlagerung der Abfälle benötigt.
  • Die sich an der Grenze zum Überleben befindliche Mikrobenassoziation schließt Radionuklide in die Zellen ein. Dabei wachsen die Mikroorganismen durch Lyse einiger Zellen und Ausstoß von restlichen Mengen an Defizitmakroelementen ins Wassermedium. In den biologischen Systemen laufen die Atomumwandlungen in nanodimensionalen Räumen der Mikroorganismenzellen. Für die Protonen repräsentieren die nanodimensionalen Räume der wachsenden biologischen Zellen Potentialgruben mit sich dynamisch ändernden Wänden, welche kohärente korrelierte Zustände der Quantenteilchen bilden. Die sich in diesen Zuständen befindlichen Protonen sind zu einer Reaktion fähig, die zu einer Bildung von Elementen führt, welche für die weitere Durchführung von biochemischen Prozessen in den Mikroorganismen notwendig sind. Somit führt die aktive Teilung der Zellen mit den Radionukliden in den nanodimensionalen Räumen zur Radioaktivitätsreduzierung unter der Bildung der stabilen Elemente aus den Radionukliden.
  • Im vorliegenden Zusammenhang kann das Phänomen der Atomkernumwandlung durch Kernsynthese eine Rolle spielen. Für eine Kernsynthese muss eine Reihe von Bedingungen erfüllt sein. Eine davon ist mit der Notwendigkeit verbunden, das synthetisierende Isotop möglichst schnell in den Metabolismus mit der dazugehörigen Fixierung als stabiler Kern (stabiles Atom) hineinzuziehen. Es ist offensichtlich, dass die biochemischen Prozesse, welche die Speicherung unterstützen, gleichzeitig die Atomkernumwandlung fördern. Beim Wachstum mikrobiologischer Kulturen findet die Reproduktion von DNA-Molekülen und einigen anderen Makromolekülen, ihre Orientierung und die Bildung der Primär- und Sekundärstrukturen statt. Im Bereich der Strukturanpassung läuft ein kontinuierlicher Prozess der Bildung und Modifizierung von Mikroinhomogenitäten mit einer charakteristischen Größe derselben Ordnung, die zum „Abschaffen“ der Coulombbarriere bei der Atomkernumwandlung notwendig ist. Enthält das Nährmedium für die mikrobiologische Kultur kein Isotop desjenigen Elements, welches für das Kulturwachstum notwendig ist, aber die anderen Isotope, welche das für das Wachstum notwendige Isotop als Ergebnis der Atomkernumwandlung bilden können, wird dieses Isotop bei seiner Entstehung als Reaktionsergebnis in optimalen Mikrokavitäten sofort durch die mikrobiologische Kultur aufgenommen und in ihr fixiert. Somit besteht die Möglichkeit, die Umwandlung der von der Bakterienkultur aufgenommenen radioaktiven Isotope in stabile Isotope anderer chemischer Elemente zu nutzen. In diesem Fall handelt es sich nicht um einen vollumfassenden Einsatz von mikrobiologischen Systemen auf den ersten Stufen der Verarbeitung verbrauchter Brennelemente und hochaktiver Abfälle.
  • Nachfolgend werden noch einige Beispiele zur Veranschaulichung der Erfindung angegeben:
  • Beispiel 1: Als Modell für Abwasser mit Schwermetallen wurde deionisiertes Wasser mit einem Volumen von 75 ml mit darin gelöstem K2Cr2O7 in einer Konzentration von 0,1 g/l und mit einem Gesamtsalzgehalt von ca. 100 g/l verwendet. Eingebracht in den Reaktor wurden: Ein Satz von Makro- und Mikroelementen mit Ausnahme von biochemischen Chrom-Äquivalenten, danach feuchtes pastöses Präparat in einer Menge von 2,21 g sowie ein Substrat im Verhältnis von 5 bis 6 g organischer Substanz auf einen Liter Mischung. Der Versuch wurde vorwiegend unter mikroaerophilen Bedingungen bei einer Temperatur von 55 bis 80 °C durchgeführt. Im Laufe des Versuchs änderte sich der pH-Wert des Mediums im Bereich von 6,9 bis 7,9. Kontrolliert wurde das Verbrauchsniveau der organischen Substanz und der wichtigen Makro- und Mikroelemente. In höchstens 7 Tagen wurde die anfangs farbige Lösung komplett farblos. Spektrofotometrische Untersuchungen zeigten noch Spuren von Chrom in der Lösung.
  • Beispiel 2: Hier wurde wie in Beispiel 1 vorgegangen, bis darauf, dass die Verbindung K2Cr2O7 in einer Konzentration von 10 g/l verwendet wurde. In diesem Fall wurde die Lösung in 50 Tagen des Versuchs farblos. Spektrofotometrische Untersuchungen zeigten wiederunm nur Spuren von Chrom in der Lösung. Das Präparat wies eine bläuliche Färbung auf.
  • Beispiel 3: Als Modell für flüssige radioaktive Abfälle wurde deionisiertes Wasser mit einem Volumen von 75 ml mit im Wasser gelöstem radioaktivem Cäsium mit einer Aktivität von 180 kBq/l verwendet. Eingebracht in den Reaktor wurden: Ein Satz von Makro- und Mikroelementen mit Ausnahme von biochemischen Cäsium-Äquivalenten, danach feuchtes pastöses Präparat in einer Menge von 2,5 g sowie ein Substrat im Verhältnis von 3 bis 4 g organischer Substanz auf einen Liter Mischung. Der Versuch wurde vorwiegend unter mikroaerophilen Bedingungen bei einer Temperatur von 55 bis 65 °C durchgeführt. Im Laufe des Versuchs änderte sich der pH-Wert des Mediums im Bereich von 5,4 bis 7,5. In 20 Tagen wurde die Aktivität der Flüssigkeit bis auf 20 kBq/l reduziert.
  • Beispiel 4: Als Modell für flüssige radioaktive Abfälle wurde deionisiertes Wasser mit einem Volumen von 750 ml mit im Wasser gelöster Verbindung CsNO3 in einer Konzentration von 0,5 g/l verwendet. Eingebracht in den Reaktor wurden: Ein Satz von Makro- und Mikroelementen mit Ausnahme von biochemischen Cäsium-Äquivalenten, danach feuchtes pastöses Präparat in einer Menge von 9,55 g sowie ein Substrat im Verhältnis von 0,5 bis 1 g organischer Substanz auf einen Liter Mischung. Der Versuch wurde vorwiegend unter aeroben Bedingungen bei einer Temperatur von 20 bis 28 °C durchgeführt. Im Laufe des Versuchs änderte sich der pH-Wert des Mediums im Bereich von 6,1 bis 7,9. Kontrolliert wurde das Verbrauchsniveau der organischen Substanz und der wichtigen Makro- und Mikroelemente. In höchstens 7 Tagen zeigten massenspektrometrische Untersuchungen einen Übergang von Cs in die Biomasse. Der Cäsium-Gehalt in der Biomasse betrug bis zu 300 mg/g der absolut trockenen Biomasse.
  • Beispiel 5: Als Modell für flüssige radioaktive Abfälle wurde deionisiertes Wasser mit einem Volumen von 75 ml mit im Wasser gelöster radioaktiver Cäsium-Verbindung CsNO3 verwendet, welche einen Cäsium-Gehalt auf einem Niveau von 5·104 Bq gewährleistet. Eingebracht in den Reaktor wurden: Ein Satz von Makro- und Mikroelementen mit Ausnahme von biochemischen Cäsium-Äquivalenten, danach feuchtes pastöses Präparat in einer Menge von 0,9 g. Es wurde kein Substrat in die Bioreaktoren eingebracht. Der Versuch wurde vorwiegend unter aeroben Bedingungen bei einer Temperatur von 20 bis 25 °C durchgeführt. Im Laufe des Versuchs änderte sich der pH-Wert des Mediums im Bereich von 6,1 bis 7,2. Die Biomasse wurde alle 1 bis 3 Tage aus dem Reaktor entnommen. Radiospektroskopische Untersuchungen der Biomasse zeigten einen Cäsium-Gehalt in der feuchten Biomasse von bis zu 17 kBq auf einem Gramm der absolut trockenen Biomasse.
  • Beispiel 6: Als Modell für flüssige radioaktive Abfälle wurde deionisiertes Wasser mit einem Volumen von 700 ml mit im Wasser gelöster Verbindung stabilen Cäsiums CsNO3 in einer Konzentration von 0,12 g/l verwendet. In den Reaktor wurde das Präparat so eingebracht, dass der Bioreaktor 10 g der feuchten Biomasse und einen Satz von Makro- und Mikroelementen mit Ausnahme von biochemischen Cäsium-Äquivalenten sowie ein Substrat im Verhältnis von 2 bis 3 g organischer Substanz auf einen Liter Mischung beinhaltete. Der Versuch wurde vorwiegend unter mikroaerophilen Bedingungen bei einer Temperatur von 35 bis 45 °C durchgeführt. Das beste Ergebnis wurde schon nach 8 Tagen des Versuchs erzielt. Eine Analyse des Bioreaktorinhalts mittels Atomemissionsspektrometrie mit einem induktiv gekoppelten Plasma zeigte, dass sich der Cäsium-Gehalt um 55% verringerte. In den Bioreaktoren wurde Barium nachgewiesen, was auf eine Atomkernumwandlung hindeuten kann.
  • Beispiel 7: Als Modell für flüssige radioaktive Abfälle wurde deionisiertes Wasser mit einem Volumen von 750 ml mit im Wasser gelöster radioaktiver Cäsium-Verbindung CsNO3 verwendet, welche einen Cäsium-Gehalt auf einem Niveau von 104 Bq gewährleistet. Eingebracht in den Reaktor wurden: Ein Satz von Makro- und Mikroelementen mit Ausnahme von biochemischen Cäsium-Äquivalenten, danach feuchtes pastöses Präparat in einer Menge von 9,05 g sowie ein Substrat im Verhältnis von 0,5 bis 1 g organischer Substanz auf einen Liter Mischung. Der Versuch wurde unter aeroben Bedingungen bei einer Temperatur von 20 bis 28 °C durchgeführt. Im Laufe des Versuchs änderte sich der pH-Wert des Mediums im Bereich von 6,5 bis 8,1. Kontrolliert wurde das Verbrauchsniveau der organischen Substanz und der wichtigen Makro- und Mikroelemente. In höchstens 15 Tagen zeigten radiospektroskopische Untersuchungen eine Durchschnittsverringerung der Aktivität des Bioreaktorinhalts um 23%.
  • Will man Radionuklide aus Wasserlösungen schnell konzentrieren, erscheint das Präparat als ein universelles leicht zu entsorgendes Biosorptionsmittel, das alle Substanzen in beliebigen Mengenverhältnissen aus den flüssigen radioaktiven Abfällen extrahieren kann. Bei einer rationalen Änderung der Elementenzusammensetzung im Medium und beim Wachstum der Mikroorganismen kann das Präparat vorbestimmte Elemente transformieren und somit die radioaktiven Elemente aus den flüssigen radioaktiven Abfällen in nicht radioaktive Elemente umwandeln.
  • Bei der biologischen Verarbeitung flüssiger radioaktiver Abfälle mit Anwendung des Präparats werden keine extremen Temperaturen oder Drücke benötigt, wodurch das Verfahren mit geringer Energieintensität auskommt. Außerdem verlangt die Anwendung des Präparats keine Einbringung von gefährlichen chemischen Reagenzien, was die Gefahr einer Sekundärkontamination ausschließt. Die oben beschriebenen Merkmale garantieren äußerste Einfachheit und Betriebssicherheit der verfahrenstechnischen Anlage.
  • Die in der vorstehenden Beschreibung, in den Zeichnungen sowie in den Ansprüchen offenbarten Merkmale der Erfindung können sowohl einzeln als auch in beliebiger Kombination für die Verwirklichung der Erfindung wesentlich sein.
  • Bezugszeichenliste
  • 10
    Wässrige Lösung
    10'
    Wässrige Lösung
    12
    Behälter
    12'
    Behälter
    14
    Substrat
    14'
    Substrat
    16
    Weitere Elemente
    16'
    Weitere Elemente
    18
    Impfstoff
    18'
    Impfstoff
    20
    Biomasse
    20'
    Biomasse
    22
    Reaktor
    24
    Radioaktive Flüssigkeit
    26
    Radioaktive Flüssigkeit
    28
    Biomasse
    30
    Substrat
    32
    Kompressor
    34
    Leitung
    36
    Luftzerstäuber
    38
    Heizvorrichtung
    38'
    Heizvorrichtung
    40
    Temperaturregler
    40'
    Temperaturregler
    42
    Thermoelement
    42'
    Thermoelement
    44
    Biomassesammler
    44'
    Biomassesammler
    46'
    Verschluss
    48'
    Wasserverschluss
    50
    Primärbehälter
    52
    Öffnung
    58
    Analyseeinheit
    60
    Fördersystem
    62
    Heizvorrichtung
    64
    Temperaturregler
    66
    Thermoelement
    68
    Verschluss
    70
    Wasserverschluss
    72
    Kompressor
    74
    Leitung
    76
    Luftzerstäuber
    78
    Rührer
    80
    Biomasseauslaufsystem
    82
    Filterpresse
    84
    Wärmeplatte
    86
    Entsorgung
    88
    Endlager
    90
    Analyseeinrichtung
    92
    Abwasserbehälter
    94
    Auslaufsystem
    96
    Grobreinigungsfilter
    98
    Analyseeinrichtung

Claims (32)

  1. Verfahren zur aeroben Aufzucht von Mikroorganismen, mit den Schritten: - Bereitstellen einer wässrigen Lösung (10) mit einem pH-Wert zwischen 5,5 und 9,0 in einem Behälter (12), - Zufügen eines Substrats (14) in einer ersten Substratdosis zu der wässrigen Lösung (10), - Zufügen weiterer Elemente (16) zu der wässrigen Lösung (10), - Zufügen eines Impfstoffes (18) mit Mikroorganismen zu der wässrigen Lösung (10), wobei durch die vorgenannten Schritte ein Ausgangsprodukt bereitgestellt wird und wobei im Anschluss die folgenden Schritte ausgeführt werden: - Einleiten von Luft in das Ausgangsprodukt und/oder in sich hieraus entwickelnde Zwischenprodukte, - Variieren einer Temperatur des Ausgangsproduktes und/oder der sich hieraus entwickelnden Zwischenprodukte in einem Bereich zwischen 15 und 35 Grad Celsius, wobei nach dem Zufügen des Substrats (14) in der ersten Substratdosis die folgenden Schritte zur Beobachtung der Aufzucht ausgeführt werden: - Entnehmen einer Bezugsflüssigkeitsprobe und Bestimmen einer ersten Konzentration organischer Substanz in der Bezugsflüssigkeitsprobe, - Entnehmen einer weiteren Flüssigkeitsprobe und Bestimmen einer weiteren Konzentration organischer Substanz in der weiteren Flüssigkeitsprobe nach Ablauf der ersten Wartezeit, - wenn die weitere Konzentration organischer Substanz kleiner als 10 Prozent der ersten Konzentration organischer Substanz ist, Zufügen von Substrat (14) in einer weiteren Substratdosis, - Wiederholen der vorgenannten Schritte zur Beobachtung der Aufzucht, bis eine ausreichende Menge an Biomasse (20) in dem Behälter vorhanden ist.
  2. Verfahren zur anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen, mit den Schritten: - Bereitstellen einer wässrigen Lösung (10') mit einem pH-Wert zwischen 4,5 und 7,5 in einem Behälter (12'), - Zufügen eines Substrats (14') in einer ersten Substratdosis zu der wässrigen Lösung (10'), - Zufügen weiterer Elemente (16') zu der wässrigen Lösung (10'), - Zufügen eines Impfstoffes (18') mit Mikroorganismen zu der wässrigen Lösung (10'), wobei durch die vorgenannten Schritte ein Ausgangsprodukt bereitgestellt wird und wobei im Anschluss die folgenden Schritte ausgeführt werden: - hermetisches Abdichten des Behälters (12'), - Variieren einer Temperatur des Ausgangsproduktes und/oder der sich hieraus entwickelnden Zwischenprodukte in einem Bereich zwischen 40 und 80 Grad Celsius, wobei nach dem Zufügen des Substrats (14') in der ersten Substratdosis die folgenden Schritte zur Beobachtung der Aufzucht ausgeführt werden: - Entnehmen einer Bezugsflüssigkeitsprobe und Bestimmen einer ersten Konzentration organischer Substanz in der Bezugsflüssigkeitsprobe, - Entnehmen einer weiteren Flüssigkeitsprobe und Bestimmen einer weiteren Konzentration organischer Substanz in der weiteren Flüssigkeitsprobe nach Ablauf der ersten Wartezeit, - wenn die weitere Konzentration organischer Substanz kleiner als 10 Prozent der ersten Konzentration organischer Substanz ist, Zufügen von Substrat (14') in einer weiteren Substratdosis, - Wiederholen der vorgenannten Schritte zur Beobachtung der Aufzucht bis eine ausreichende Menge an Biomasse (20') in dem Behälter vorhanden ist.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass eine ausreichende Menge an Biomasse (20, 20') in dem Behälter (12, 12') vorhanden ist, wenn 50 g nasse Biomasse aus einem Liter Produktvolumen extrahierbar ist, wobei nasse Biomasse einen Feuchtigkeitsgehalt zwischen 93 und 99 Prozent aufweist.
  4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die wässrige Lösung (10, 10') auf deionisiertem Wasser basiert.
  5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Substrat (14, 14') Glukose und/oder Saccharose und/oder Ethanol und/oder Methanol verwendet werden.
  6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Substratdosis in einer Konzentration von 0,5 g/l/d bis 2 g/l/d und die weiteren Substratdosen in einer Konzentration von 0,5 g/l/d bis 2 g/l/d, jeweils bezogen auf das Volumen der wässrigen Lösung (10, 10'), zugegeben werden.
  7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als weitere Elemente (16, 16') Mikroelemente und/oder Makroelemente zugegeben werden, wobei die Mikroelemente aus der Gruppe Mn, Mo, Zn, Cu, Co, Ni, Cl, Br ausgewählt sind und wobei die Makroelemente aus der Gruppe C, H, O, N, S, K, Ca, P, Mg, Fe ausgewählt sind.
  8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Mikroelemente in einer Konzentration von 0,5 * 10-5 g/l bis 2 * 10-5 g/l und die Makroelemente in einer Konzentration von 0,5 g/l bis 2 g/l, jeweils bezogen auf das Volumen der wässrigen Lösung (10, 10'), zugegeben werden.
  9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Impfstoff (18, 18') Bakterien und/oder Pilze und/oder Protozoen enthält.
  10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Impfstoff (18, 18') in einer Konzentration von 5 bis 10 Prozent, bezogen auf das Volumen der wässrigen Lösung (10, 10'), zugegeben wird.
  11. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 3 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass Luft während vorgegebener Zeiträume eingeleitet wird und dass außerhalb dieser vorgegebenen Zeiträume keine Luft eingeleitet wird.
  12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Rate eingeleiteter Luft bezogen auf einen Liter Volumen des Ausgangsproduktes zwischen 1 l/min und 2 l/min beträgt.
  13. Verfahren zum Herstellen eines Präparates zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und Flächen, mit den Schritten: - Bereitstellen einer Substanz mit aeroben Mikroorganismen, die insbesondere nach einem der Ansprüche 1 oder 3 bis 12 aufgezogen wurden, und/oder - Bereitstellen einer Substanz mit anaeroben Mikroorganismen, die insbesondere nach einem der Ansprüche 2 bis 10 aufgezogen wurden, wobei die Substanz den folgenden Schritten zum Waschen unterworfen wird: - Zentrifugieren der Substanz zur Herstellung nasser Biomasse, - Zufügen einer isotonischen Lösung zu der nassen Biomasse zur Herstellung einer gewaschenen Substanz, wobei die Schritte zum Waschen bedarfsweise mehrmals wiederholt werden, um so das Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und Flächen bereitzustellen.
  14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Substanz mit aeroben Mikroorganismen und die Substanz mit anaeroben Mikroorganismen vor dem Waschen miteinander gemischt werden.
  15. Verfahren nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass im Anschluss an das Waschen eine Analyse der gewaschenen Biomasse erfolgt.
  16. Verfahren nach einem der Ansprüche 13 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass das Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und Flächen portionsweise in wasserdurchlässige Patronen gegeben wird.
  17. Verfahren nach einem der Ansprüche 13 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass das Präparat zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und Flächen mittels Lyophilisation getrocknet wird.
  18. Verfahren zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten, mit den Schritten: - Bereitstellen zu reinigender radioaktiver Flüssigkeit (24) in einem Reaktor (22), - Zufügen eines nach einem der Ansprüche 13 bis 17 hergestellten Präparats zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten in den Reaktor (22), - Zufügen eines Substrats in den Reaktor (22), - Zufügen von Elementen, die aus der Gruppe K, Ca, P, S, N, Zn, Co, Mn, Cl, Cu, Mo, Ni, Se, B, Fe ausgewählt sind, wobei durch die vorgenannten Schritte ein Arbeitsmedium bereitgestellt wird und wobei ferner der folgende Schritt ausgeführt wird: - Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit (26) aus dem Reaktor (22).
  19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass eine Auswahl aus der Gruppe K, Ca, P, S, N, Zn, Co, Mn, Cl, Cu, Mo, Ni, Se, B, Fe zugefügter Elemente an einem oder mehreren Elemente verarmt ist, die als biochemische Äquivalente der Elemente aufzufassen sind, auf welchen die Radioaktivität der radioaktiven Flüssigkeit beruht.
  20. Verfahren nach Anspruch 18 oder 19, dadurch gekennzeichnet, dass eine oder mehrere Flüssigkeitsproben aus dem Reaktor (22) entnommen und auf ihre Radioaktivität überprüft werden und dass bei Unterschreiten eines Maximalwertes der Radioaktivität der Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit (26) aus dem Reaktor (22) durchgeführt wird.
  21. Verfahren nach Anspruch 18 oder 19, dadurch gekennzeichnet, dass der Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit (26) aus dem Reaktor (22) nach Ablauf einer vorbestimmten Zeitdauer durchgeführt wird.
  22. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 21, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit (26) aus dem Reaktor (22) die gereinigte radioaktive Flüssigkeit filtriert und als nicht radioaktive Flüssigkeit behandelt wird.
  23. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 22, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Schritt zum Entnehmen gereinigter radioaktiver Flüssigkeit (26) aus dem Reaktor (22) die Biomasse (28) aus dem Reaktor (22) entnommen und entwässert sowie nachfolgend unter Wärmezuführung verascht wird.
  24. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass die durch die Entwässerung gewonnene Flüssigkeit auf ihre Radioaktivität überprüft wird, wobei bei Unterschreiten eines Maximalwertes der Radioaktivität die Flüssigkeit als nicht radioaktive Flüssigkeit behandelt wird und wobei bei Überschreiten eines Maximalwertes der Radioaktivität die Flüssigkeit einer oder mehreren früheren Verfahrensstufen zugeführt wird, bei denen die dort vorliegende radioaktive Flüssigkeit nicht oder noch nicht ausreichend gereinigt ist.
  25. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 24, dadurch gekennzeichnet, dass das Arbeitsmedium gerührt wird.
  26. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 25, dadurch gekennzeichnet, dass in das Arbeitsmedium Luft eingeleitet wird.
  27. Verfahren nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass die Rate eingeleiteter Luft bezogen auf einen Liter Volumen des Arbeitsmediums zwischen 1 l/min und 2 l/min beträgt.
  28. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 27, dadurch gekennzeichnet, dass eine Temperatur des Arbeitsmediums im Bereich einer Solltemperatur gehalten wird, insbesondere durch eine Temperaturregelung.
  29. Verfahren nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, dass die Solltemperatur in einem Bereich zwischen 25 und 60 Grad Celsius liegt.
  30. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass als Substrat (30) Glukose und/oder Saccharose und/oder Ethanol und/oder Methanol zugegeben werden.
  31. Verfahren nach einem der Ansprüche 18 bis 30, dadurch gekennzeichnet, dass das Substrat (30) in einer Konzentration von 0,5 g/l/d bis 2 g/l/d, bezogen auf das Volumen des Arbeitsmediums, zugegeben wird.
  32. Verfahren zum Reinigen einer radioaktiv belasteten Fläche, bei dem ein nach einem der Ansprüche 13 bis 17 hergestelltes Präparat auf die Fläche aufgebracht wird.
DE102020001337.6A 2020-02-29 2020-02-29 Verfahren zur aeroben und anaeroben Aufzucht von Mikroorganismen, Verfahren zum Herstellen eines Präparates zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und radioaktiv belasteter Flächen, Verfahren zum Reinigen radioaktiver Flüssigkeiten und Verfahren zum Reinigen radioaktiv belasteter Flächen Pending DE102020001337A1 (de)

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