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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Anwendung eines huminstoffhaltigen Substrates, insbesondere eines Huminsandes, zum Abbau von Schad- und Störstoffen in fluiden Medien mit den Merkmalen des Anspruchs 1.
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Die abluftreinigende Wirkung von Huminstoffen ist bekannt. Die
DE 101 00 803 A1 sowie die
DE 196 18 458 A1 offenbaren beispielsweise Verfahren zur Reinigung fluider, schadstoffbelasteter Medien, bei dem das zu behandelnde Medium über Huminstoffe zur Sorption insbesondere von Schwermetallen geführt werden.
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Die
DE 198 00 686 A1 offenbart einen biochemischen Großfilter für Gase und flüssige Medien, bei denen Huminstoffkonzentrate sowie deren Verarbeitung zu Filterkörpern zur Filterung angewendet werden.
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Ausgehend davon stellt sich die Aufgabe, die vorhandenen Einsatzmöglichkeiten von huminstoffhaltigen Substraten zu erweitern, mögliche Wege einer Anschlussverwendung derartiger Substrate und Filtereinrichtungen anzugeben sowie huminstoffhaltige Filtereinrichtungen auf deren vorgesehene Einsatzgebiete vorab maßgeschneidert einzurichten und somit deren Effektivität nachhaltig zu steigern. Schwerpunkt bildet dabei die Verarbeitung und Nutzung von Huminstoffen, insbesondere von Huminsanden in biologisch aktiven Filterkörpern oder Trägermaterialien.
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Die Aufgabe wird mit einem Verfahren zur Anwendung eines huminstoffhaltigen Substrates, insbesondere eines Huminsandes, zum Abbau von Schad- und Störstoffen in fluiden Medien mit folgenden Verfahrensschritten gelöst:
Es erfolgt ein Beifügen von zellulosefaserhaltigem Stützmaterial zum huminstoffhaltigen Substrat. Im Anschluss daran erfolgt eine Formgebung des huminstoffhaltigen Substrates mittels eines Extrudier- oder Pellettierverfahrens zu mikroporösen biochemischen aktiven Filterkörpern. Es erfolgt ein Trocknen der mikroporösen biochemischen aktiven Filterkörper. Anschließend kann ein Animpfen der Filterkörper mit einer oder mehreren schad- und störstoffabbauenden Mikroorganismenkulturen erfolgen. Die so gefertigten angeimpften Filterkörper werden in einer Einrichtung zur Fluidreinigung als ein Filtermaterial verwendet.
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Ein Grundgedanke des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht somit darin, die biologische Aktivität des huminstoffhaltigen Substrates gezielt zu nutzen und auf die Zusammensetzung des zu reinigenden Fluids anzupassen.
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Dies geschieht zum einen durch das Mischen des Huminstoffsubstrates mit dem zellulosehaltigen Stützmaterial mit einem anschließenden Extrudieren oder Pelletieren zu Formkörpern (auch Filterkörpern bezeichnet) und zum anderen mit einem gezielten Animpfen der dabei erzeugten Formkörper mit einer definierten Kultur von Mikroorganismen, die auf gasförmige oder aerosolförmige Schadstoffe und Störstoffe im Fluid abgestellt sind.
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Bei allen Ausführungsformen werden die schad- und störstoffabbauenden Mikroorganismenkulturen in den Filterkörpern immobilisiert. Die Filterkörper setzen somit die Mikroorganismen nicht in das Fluid frei. Vielmehr durchdringt das Fluid den Filterkörper, wobei dadurch der Kontakt mit den Mikroorganismenkulturen erreicht wird. Dadurch werden insbesondere eine hohe örtliche Konzentration der Mikroorganismen und eine hohe biologische Aktivität erreicht.
- (1) Bei einer Ausführungsform des Verfahrens besteht die abluftreinigende Mikroorganismenkultur aus Ammoniak-oxidierenden Mikroorganismen. Die Formkörper sind somit besonders für eine Reinigung der Abluft von Ammoniakanteilen und eine Sorption und Fixierung von Ammoniak ausgelegt.
- (2) Bei einer weiteren zweckmäßigen Ausführungsform erfolgt vor und/oder nach dem Formgebungsverfahren eine Zugabe eines pH-regulierenden Additivs. Hierdurch werden optimale Voraussetzungen hinsichtlich des pH-Wertes für eine wirksame Sorption der zu filternden Abluftbestandteile und allgemeine Besiedlung der Mikroorganismen im Filterkörper geschaffen.
- (3) Bei einer Ausführungsform wird an den mikroporösen biochemischen aktiven Filterkörpern während des Prozesses der Schad- und Störstoffabtrennung in den fluiden Stoffen ein definierter Temperatur- und Feuchtigkeitshaushalt geschaffen, wobei durch das zellulosefaserhaltige Stützmaterial ein zeitlich im Wesentlichen gleichbleibender Wassergehalt in den Filterkörpern für speziell anzusiedelnde Mikroorganismen gesichert wird.
- (4) Bei einer weiteren Ausführungsform kann auch in einem ersten Schritt ein Beaufschlagen der Filterkörper mit einer Gasatmosphäre mit einer definierten Zusammensetzung über einen bestimmten Zeitraum erfolgen. Danach erfolgt ein Abtrennen der sich in den Filterkörpern bei der Beaufschlagung einstellenden mikrobiologischen Besiedelung. Gegebenenfalls wird diese mikrobiologische Besiedelung in einer mikrobiologischen Kultur angezüchtet. Abschließend erfolgt ein Rückübertragen der abgetrennten und/oder angezüchteten Besiedelung auf sterile neue Filterkörper.
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Dieses Verfahren kombiniert somit zum einen die Anpassung der Filterkörper an die jeweils vorliegende Abluft/Fluid und zum anderen eine genau darauf abgestimmte Neuherstellung frischer Filterkörper, indem die sich während der Filterung des fluiden Mediums in den Filterkörpern einstellende Besiedelung auf neue Filterkörper übertragen wird. Diese sind dann in einer besonderen Weise auf das zu reinigende Fluid eingestellt.
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Bei allen Ausführungsformen werden die mikroporösen biochemischen aktiven Filterkörpern nach dem Einsatz zur Schad- und Störstoffabtrennung in fluiden Stoffen als Mittel zur Bodenmelioration und/oder Bodenrekultivierung analysiert und geprüft.
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Dabei werden vordergründig die mikroporösen biochemischen aktiven Filterkörper als ein die Bodenstruktur verbesserndes Mittel in Form einer Kohlenstoff -Quelle, ein belüftungsförderndes und bodenauflockerndes Mittel und/oder ein Mittel zur Wasserrückhaltung in den Boden eingebracht.
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Bei der vorteilhaften Variante (1) können die Filterkörper mit aus einer Abluftreinigung erfolgten Ammoniakadsorption als Bodenverbesserungsmittel verwendet werden, wobei die Filterkörper adsorbiertes und für Pflanzen nutzbares oder in Nitrit umsetzbares Ammonium enthalten und in den Boden abgeben.
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Bei den weiteren vorteilhaften Varianten (2 und 3) können die Filterkörper mit aus der Abluftreinigung resultierender Beladung mit flüchtigen organischen Verbindungen verwendet werden, wobei diese für einen biologischen Umsatz im Boden verfügbar werden.
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Das Verfahren soll nachfolgend anhand beispielhafter Ausführungsformen näher erläutert werden.
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Grundlage des Verfahrens ist bei den nachfolgenden Beispielen die Herstellung und Behandlung funktionalisierter Filterkörper aus cellulosebasierten Verbundmaterialien unter Zugabe von huminstoffhaltigen Substraten. Bei den nachfolgend genannten Beispielen erfolgt eine Nutzung huminstoffhaltiger Substrate zur Abluftreinigung, die spezielle Abluftkomponenten wie flüchtige organische Verbindungen (VOC) und Ammoniak aus Prozessablüften der Industrie, Landwirtschaft und Biogaserzeugung abreinigen können.
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Als huminstoffhaltige Substrate können Huminsande aus verschiedenen Lagerstätten verwendet werden. Diese können insbesondere als Nebenprodukt bei der Tagebauförderung von Braunkohle anfallen. Selbige können hinsichtlich ihrer biologischen und geologischen Eigenschaften vorab charakterisiert werden und somit passend zum Schadstoff und zu den auszuwählenden Mikroorganismenstämmen ausgewählt werden. In diesem Zusammenhang ist vor allem die chemischphysikalische Bewertung der Huminsande von großer Bedeutung.
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Ausgehend von den dabei ermittelten Ergebnissen können dann die geeignetsten Huminsande ausgewählt und als mögliche Additive bei der Herstellung von Filterkörpermustern eingesetzt werden. Das spezifische Abreinigungspotenzial der erzeugten Filterkörper wird maßgeblich durch die physikalische Beschaffenheit des Filtermaterials und die damit verbundene gasverfügbare innere Oberfläche beeinflusst.
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Auch der wirksame Chemismus der Materialien (Huminsande) spielt bei der Reinigungsleistung eine entscheidende Rolle. Um den Reinigungserfolg zu maximieren und die substanzielle Filterleistung zu optimieren, kommen weiterhin Mikroorganismen zum Einsatz. Durch die sich ansiedelnden bzw. auf die Filterkörper aufgebrachten Mikroorganismen kann ein Abbau von stickstoffhaltigen Verbindungen zu Stickstoff N2 und ein Abbau von leicht flüchtigen Kohlenwasserstoffen durch Mineralisation zu Kohlendioxid CO2 und Wasser H2O vermittelt werden.
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Von Bedeutung ist die Charakterisierung der autochtonen, d.h. der bereits vorhandenen Mikroflora der Huminsande. Hierzu können Einzelproben charakterisiert und mikrobiologisch analysiert werden. Kultivierbare Mikroorganismen können hierzu auf Nährmedien isoliert werden. Daraus können die durchschnittlichen Lebendzellzahlen für jede Teilprobe bestimmt werden.
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Zur weiteren mikrobiologischen Charakterisierung als auch zur gezielten Anzüchtung können unterschiedliche Kolonietypen ausgewählt und aus allen Teilproben morphologisch unterscheidbare Stämme als Reinkulturen gewonnen werden. Die Zahl der dabei ermittelten Stämme korreliert mit den ermittelten Lebendzellzahlen und gibt Aufschluss über die mikrobiologische Diversität.
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Der Abbau von Ammoniak findet hauptsächlich über die autotrophe Nitrifizierung statt. Bei diesem Prozess wird das Ausgangssubstrat mit Sauerstoff oxidiert und Nitrit gebildet. Für diesen Schritt sind sogenannte Ammoniakoxidierer oder Nitritbakterien in der Mikroflora verantwortlich.
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In einem weiteren Teilschritt kann das Nitrit wiederum mit Sauerstoff oxidiert und zu Nitrat umgewandelt werden, was von Nitritoxidierern bzw. Nitratbakterien durchgeführt wird. In jedem der beiden Teilschritte wird Energie frei, die den Organismen im Stoffwechsel zur Verfügung steht. Ein neutraler bis leicht alkalischer pH-Wert ist für die Nitrifikation von Vorteil.
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Der erste Schritt der Nitritbildung kann durch den Indophenolnachweis auf mit Ammonium supplementiertem Medium nachgewiesen werden. Sofern sich mit dieser Methode keine Ammoniakoxidierer ermitteln lassen, kann auf Abwesenheit von Ammoniak und daher auf ein saures Milieu im Huminsand geschlossen werden.
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Die wichtigste Eigenschaft der Huminsande, die bei der Abluftreinigung genutzt werden kann, ist deren Sorptionsfähigkeit (Kationenaustauschkapazität). In erster Linie ist die Sorptionsfähigkeit vom vorherrschenden pH-Wert abhängig. Darüber hinaus bestehen Abhängigkeiten zum Gehalt an organischer Substanz und zur Korngrößenzusammensetzung. Je höher der Gehalt an organischer Substanz ist, desto höher ist auch die Sorptionsfähigkeit. Des Weiteren korreliert die Sorptionsfähigkeit mit der Kornoberfläche. Je feinkörniger das Kornspektrum ist, desto größer ist die spezifische Oberfläche und desto höher ist die Sorptionsfähigkeit. Eine weitere Eigenschaft der Huminsande, die insbesondere auf den Eigenschaften der Huminstoffe beruht, ist die Fähigkeit, organische und anorganische Atome und Moleküle zu binden. Diese Fähigkeit resultiert aus der Struktur der Huminstoffe. Die amorphen und makromolekularen Strukturen weisen zahlreiche „Löcher" aufgrund sterischer Hinderungen der zusammen gelagerten Bruchstücke auf. In diesen „Löchern" können sich vorwiegend organische Fremdmoleküle einlagern.
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Der pH-Wert spielt dabei zwar eine wichtige Rolle, da dadurch die Sorptionsfähigkeit der Huminstoffe maßgeblich beeinflusst wird, allerdings ist es möglich, den pH-Wert eines Substrates gezielt, beispielsweise mittels eines Additivs mit Puffereigenschaften einzustellen, sodass dieser variabel ist und somit nicht als ein natürlich vorgegebener Wert hingenommen werden muss.
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Ein weiterer wichtiger Parameter zur Charakterisierung der Filterkörper ist die Wasseraufnahmefähigkeit. Diese Eigenschaft gibt an, wie viel Wasser maximal durch den Filterkörper aufgenommen werden kann. Für die hergestellten Filterkörper wurden beispielsweise Wasseraufnahmefähigkeiten zwischen 40 und 45 % ermittelt.
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Der somit beeinflusste Wasseraktivitätswert (AW-Wert) ist ein Wert zwischen 0 und 1 und gibt die Menge des frei verfügbaren Wassers an. Dieser Wert kann zur Beurteilung des mikrobiologischen Wachstums auf den Filterkörpern herangezogen werden.
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Durch den Herstellungsprozess und die Zugabe der Additive können die natürlichen Eigenschaften der Huminsande verändert werden. Dieser Sachverhalt ist insbesondere für die Sorptionsfähigkeit bedeutsam.
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Um einen Überblick über die mikrobielle Besiedelung der Filterkörper direkt nach der Herstellung und Trocknung zu erhalten, können analog zur Isolierung von Mikroorganismen aus den Huminsanden die Lebendzellzahlen der Filterkörper bestimmt werden. Es zeigen sich hierbei ähnliche Größenordnungen wie im Natur substrat mit Zellzahlen zwischen 103 und 104. Jedoch lässt sich keine eindeutige Korrelation zwischen der Lebendzellzahl im Ausgangssubtrat und den Filtermaterialien herstellen. Dies deutet darauf hin, dass sich bei den in der Herstellung der Filterkörper herrschenden Bedingungen, vor allem der stark ins basische Milieu verschobene pH-Wert negativ auf die Mikroorganismen auswirkt. Aufgrund dieser Ergebnisse sollten bei der Filterkörperherstellung verträglichere Bedingungen gewählt werden.
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Insbesondere für eine spätere Verwendung mit mikrobieller Inokulation ist es wichtig, die Filtermaterialien auch sterilisieren zu können. Besonders der Besatz mit zelluloseabbauenden Pilzen kann störend sein und sollte daher möglichst vermieden werden. Unter unsterilen Bedingungen erzeugte Filterkörper könnten möglicherweise einen unerwünschten Besatz auch mit anderen Mikroorganismen tragen.
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In Hinblick auf eine Anschlussverwendung von beladenen Filterkörpern nach deren Verwendung in der Abluftreinigung wird nachfolgend beispielhaft auf huminsandhaltige Filterkörper und beladene huminsandhaltige Filterkörper eingegangen. Im Mittelpunkt entsprechender Beurteilungskriterien stehen dabei einerseits pH-Wert-Veränderungen der Filterkörper im Boden und andererseits Veränderungen des Gehaltes der organischen Trockensubstanz (oTS) der Filterkörper bei der Haufenlagerung.
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Des Weiteren können auch die strukturellen Veränderungen der Filterkörper hinsichtlich der Stabilität beobachtet und zur Beurteilung herangezogen werden.
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Darüber hinaus soll nachfolgend auf die Möglichkeiten der Regenerierbarkeit der Filterkörper eingegangen werden.
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Während des Betriebs der Filterkörper in den Abluftfiltern werden die Schadstoffe zunächst an den Filtermaterialien adsorbiert und danach durch die sich ansiedelnden Mikroorganismen abgebaut. Teile der adsorbierten Schadstoffe werden auch wieder unverändert an den Abluftstrom abgegeben. Diese Desorptionsvorgänge sind von vielen Randbedingungen abhängig. Dazu gehören u.a. die chemisch-physikalischen Eigenschaften der Schadstoffe, die Temperatur in der Filterschüttung und die bereits etablierten schadstoffabbauenden Mikroorganismen.
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Nach einer gewissen Lebensdauer sind die Filterkörper für eine Verwendung in der Reinigung von fluiden Medien, insbesondere in der Abluftreinigung, nicht mehr geeignet und müssen ausgetauscht werden. Das beladene Filtermaterial kann dabei oft nicht zur Wiederverwendung in der Abluftreinigung im Reinigungsprozess regeneriert werden, da davon auszugehen ist, dass das Material durch die Befeuchtung und die mikrobielle Besiedlung zum einen instabil wird und zum anderen die Porenstrukturen immer geringer werden, sodass die reaktiven Stellen im Inneren der Filterkörper für die zu reinigenden Medien, d.h. insbesondere der Abluft, zunehmend unzugänglicher werden.
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Bereits in der Porenstruktur adsorbierte Schadstoffe sind somit eingeschlossen und können mikrobiell abgebaut werden. Darüber hinaus ist davon auszugehen, dass die in den Filterkörpern enthaltenen Zellulosefasern über einen längeren Zeitraum als Kohlenstoffquelle für die Mikroorganismen dienen.
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Für die Anschlussverwendung beladener Filterkörper liegt es nahe, diese als Bodenmeliorationsstoff in der Landwirtschaft einzusetzen, da diese als Wasser- und Nährstoffquellen im Boden fungieren können. Dabei ist allerdings vorab zu prüfen, ob die Filterkörper eventuell Schadstoffe gebunden haben, die nicht in den Boden eingetragen werden dürfen. Auf diese Weise ist es jedoch ohne weiteres möglich, gegebene Bodenstrukturen z.B. Stickstoff oder Kohlenstoffverbindungen zuzuführen.
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Die Ergebnisse der pH-Wert-Untersuchungen bei verschiedenen Tests zur Ausbringung der Filterkörper im Freiland zeigen, dass sich basische Filterkörper schon nach etwa zwei Wochen im pH-Wert von fast 14 auf unter 10 verändern und dann im Wesentlichen ihren pH-Wert beibehalten. Unabhängig vom Herstellungszeitpunkt und der Filterkörpergröße bleiben die eingebrachten Filterkörper unter Wettereinfluss in ihrer Form erhalten, werden jedoch zunehmend weicher und mürber.
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Nachfolgend sollen mögliche Stoffkreisläufe am Beispiel der Nachnutzung als Bodenmeliorationsstoff aufgezeigt werden.
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Für Filterkörper aus der Ammoniakadsorption ergeben sich folgende Möglichkeiten:
Generell kann Ammoniak von Nitrifizierern über das im Zuge der Fluidreinigung, insbesondere aus einer Abluftreinigung, erzeugte Nitrit zu Nitrat umgewandelt werden. Nitrat ist ein wichtiger Bodennährstoff, der direkt von den Pflanzen wieder aufgenommen werden kann. Wird Ammoniak zu Nitrat oxidiert, steht dieses bei einer Bodenmelioration Pflanzen und Mikroorganismen sofort zur Verfügung. Diese benötigen Nitrat zum Aufbau stickstoffhaltiger Biomasse. Nitrat ist damit unentbehrlich. Allerdings wird Nitrat im Boden unspezifisch gebunden, d.h. es wird schlecht zurückgehalten und kann damit leicht herausgelöst werden.
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Wenn Ammonium noch adsorptiv an den Filterkörpern gebunden ist, kann es von Pflanzen ebenfalls genutzt werden, da diese in der Lage sind, Ammonium zu assimilieren, obwohl Nitrat bevorzugt wird. Treten anoxische Verhältnisse im Boden auf, kann möglicherweise durch Denitrifikation aus dem Nitrat Stickstoff entstehen und frei werden.
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Für Filterkörper aus der VOC-Adsorption aus fluiden Medien können folgende Anschluss-verwendungen angegeben werden.
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Für den Fall, dass flüchtige Kohlenwasserstoffe in der Huminstoffstruktur der Filterkörper eingeschlossen werden, besteht die grundsätzliche Möglichkeit, dass diese bei Verwendung als Bodenmeliorationsstoff wieder an die Umwelt abgegeben werden. Deren Ausbringung ist entsprechend der aktuell gültigen Gesetzgebung zu prüfen. Im Falle eines vollständigen Abbaus entstehen Biomasse, Kohlenstoffdioxid und Wasser. In einem derartigen Fall sind keine schädlichen Verbindungen mehr vorhanden. Die Filterkörper können in einem solchen Fall bedenkenlos als Wasser- und Nährstoffspeicher Verwendung finden.
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Die huminsandhaltigen Filterkörper zeichnen sich durch eine Reihe von chemisch-biologischen Eigenschaften aus, die eine hohe Nutzbarkeit und gewerbliche Anwendbarkeit gewährleisten. Als erster Aspekt wird hier darauf verwiesen, dass die nachhaltig verwendungsfähigen Filterkörper für Reinigungsprozesse schon aus ökologischer Sicht eine echte Alternative zu teuren Aktivkohlefiltern mit deren langen durch Import bedingten Transportwegen darstellen.
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Die in den Filterkörpern einzubauenden Huminstoffe liegen in der insbesondere einheimischen Natur bereits in der zu verarbeitenden Form vor. Es bedarf lediglich der Zugänglichkeit und des Transportes von den Gewinnungsanlagen zum Produktionsstandort. Als Rohstofflagerstätten sind Braunkohletagebaue oder auflässige Gruben und auch andere Vorkommen huminstoffhaltiger Substrate wie torfhaltige Sande zu nennen.
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Die nachhaltig verwendungsfähigen Filterkörper besitzen aufgrund der hochmolekularen Huminstoffe mit deren hohen Sorptionsfähigkeit die optimalen Voraussetzungen für die Anwendung in Abluftreinigungsprozessen.
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Bei der Behandlung von ammoniakhaltigen Prozesslüften der Landwirtschaft müssen ähnliche Prozessbedingungen wie bei der Behandlung von gasförmigen Fluiden mit leichtflüchtigen Kohlenwasserstoffen beachtet werden. Der Vorteil liegt bei der Abluftreinigung in den wesentlich geringeren Stoffkonzentrationen in der Abluft, wodurch längere Einsatzzeiten für die Filterkörper gewährleistet werden können. Das Preis-Leistungs-Verhältnis der Filterkörper gegenüber Aktivkohle ist somit im Bereich der Reinigung gasförmiger Ablüfte noch wesentlich besser als bei der Reinigung flüssiger Abwässer. Ein Betreiber einer mit huminsandhaltigen Filterkörpern betriebenen Abluftreinigungsanlage kann zudem in die Lage versetzt werden, den in den beladenen Filterkörpern enthaltenen Stickstoff nutzbar zu machen, der im landwirtschaftlichen Produktionsprozess sonst als geruchsbelastendes Ammoniak in die Atmosphäre emittiert werden würde.
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Da die reinen Huminsande und die nachhaltig verwendungsfähigen Filterkörper ausschließlich aus ökologisch unbedenklichen und ressourcenschonenden Rohstoffen bestehen, können die beladenen Filterkörper bzw. reine Huminsandfilter als Bodenverbesserungsmittel nutzbringend ausgetragen werden. Der Erwerb und die Ausbringung künstlicher stickstoffhaltiger Dünger kann somit auch gesenkt werden.
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In der Gesamtbetrachtung ist festzustellen, dass mit den optimal entwickelten nachhaltig verwendungsfähigen Filterkörpern gegenüber den bestehenden konservativen Technologien Einsparungen bei Energie und finanziellen Mitteln in nicht unbeträchtlichem Maße erzielt werden können. Die Nutzung und Verarbeitung an sich leicht verfügbarer Rohstoffe und Reststoffe zu nachhaltig verwendungsfähigen Filtermaterialien erfolgt mit geringem Energieaufwand und der Verwendung von niederkalorischer Abwärme.
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Die Ergebnisse von Gasanalysen zeigten, dass reine Huminsande über mehrere Wochen NH3 fast zu 100 % abtrennen können. Daraus ableitend lässt sich schlussfolgern, dass Huminsande und huminsandhaltige Filterkörpers ein gutes Potential zur Abtrennung von Ammoniak haben.
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Die Erfindung wurde anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert. Weitere Ausführungsformen ergeben sich aus den Unteransprüchen sowie im Rahmen fachmännischen Handelns.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
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- DE 10100803 A1 [0002]
- DE 19618458 A1 [0002]
- DE 19800686 A1 [0003]