DE102015008347A1 - Electrochemical energy storage - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen Energiespeicher (1), umfassend zumindest eine Anode (1.1), eine Kathode (1.2) und einen Elektrolyten (1.3). Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass der Elektrolyt (1.3) mit einem Additiv versetzt ist, welches 5-(1-Methylbutyl)-5-(2-propenyl)-(1H,3H,5H)-pyrimidin-2,4,6-trion umfasst. Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren zur Herstellung eines solchen elektrochemischen Energiespeichers (1).The invention relates to an electrochemical energy store (1) comprising at least one anode (1.1), a cathode (1.2) and an electrolyte (1.3). According to the invention, it is provided that the electrolyte (1.3) is mixed with an additive which comprises 5- (1-methylbutyl) -5- (2-propenyl) - (1H, 3H, 5H) -pyrimidine-2,4,6-trione includes. The invention further relates to a method for producing such an electrochemical energy store (1).

Description

Die Erfindung betrifft einen elektrochemischen Energiespeicher gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines solchen elektrochemischen Energiespeichers.The invention relates to an electrochemical energy store according to the preamble of claim 1. Furthermore, the invention relates to a method for producing such an electrochemical energy store.

Aus DE 10 2012 022 969 A1 ist eine elektrochemische Zelle bekannt, die dazu ausgestaltet ist, zumindest zeitweise elektrochemische Energie bereitzustellen. Die elektrochemische Zelle umfasst eine negative Elektrode mit einem Material, welches dazu geeignet ist Ladungsträger, insbesondere Lithium-Ionen, aufzunehmen und eine positive Elektrode mit einem Material, welches dazu geeignet ist Ladungsträger, insbesondere Lithium-Ionen, abzugeben. Weiterhin weist die elektrochemische Zelle einen Elektrolyten auf, welcher für den Transport der Ladungsträger, insbesondere von Lithium-Ionen, geeignet ist. Des Weiteren weist die elektrochemische Zelle mindestens eine Schutzeinrichtung auf, wobei die Schutzeinrichtung wenigstens ein Vorratsbehältnis, z. B. eine Mikrokapsel aufweist, die im Wesentlichen ein integraler Bestandteil von mindestens einer der Komponenten der elektrochemischen Zelle, insbesondere der Elektroden, ist und die mindestens eine Umhüllung aufweist, wobei die mindestens eine Schutzeinrichtung so ausgestaltet ist, dass bei Eintritt eines die elektrochemische Zelle schädigenden Einflusses, insbesondere Hitze, mindestens ein stabilisierender Zusatz, vorzugsweise ein chemischer-stabilisierender Zusatz aus der Umhüllung freigesetzt wird, wobei der stabilisierende Zusatz so ausgestaltet ist, dass dieser einer Schädigung der elektrochemischen Zelle, insbesondere der Elektroden, zumindest teilweise entgegenwirkt.Out DE 10 2012 022 969 A1 For example, an electrochemical cell is known that is configured to provide at least temporary electrochemical energy. The electrochemical cell comprises a negative electrode with a material which is suitable for receiving charge carriers, in particular lithium ions, and a positive electrode having a material which is suitable for delivering charge carriers, in particular lithium ions. Furthermore, the electrochemical cell to an electrolyte, which is suitable for the transport of the charge carriers, in particular of lithium ions. Furthermore, the electrochemical cell has at least one protective device, wherein the protective device at least one storage container, for. B. has a microcapsule, which is substantially an integral part of at least one of the components of the electrochemical cell, in particular the electrodes, and which has at least one enclosure, wherein the at least one protective device is designed so that upon entry of a damaging the electrochemical cell Influence, especially heat, at least one stabilizing additive, preferably a chemical-stabilizing additive from the enclosure is released, wherein the stabilizing additive is designed so that it at least partially counteracts damage to the electrochemical cell, in particular the electrodes.

Weiterhin ist aus der US 2008/0160418 A1 eine wiederaufladbare Zelle mit einem nicht-wässrigen Elektrolyt bekannt, welcher Maleimid-haltige Additive aufweist. Der Elektrolyt besteht dabei aus einem Alkali-Metall-Elektrolyt, einem nicht-wässrigen Lösungsmittel und Maleimid-haltigen Additiven. Die Maleimid-haltigen Additive weisen Maleimid-Monomere, bis-Maleimid-Monomore, bis-Maleimid-Oligomere oder Mischungen daraus auf.Furthermore, from the US 2008/0160418 A1 a non-aqueous electrolyte rechargeable cell having maleimide-containing additives. The electrolyte consists of an alkali-metal electrolyte, a non-aqueous solvent and maleimide-containing additives. The maleimide-containing additives include maleimide monomers, bis-maleimide monomers, bis-maleimide oligomers, or mixtures thereof.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, einen gegenüber dem Stand der Technik verbesserten elektrochemischen Energiespeicher anzugeben.The invention is based on the object of specifying an improved over the prior art electrochemical energy storage.

Hinsichtlich des elektrochemischen Energiespeichers wird die Aufgabe erfindungsgemäß mit den in Anspruch 1 angegebenen Merkmalen gelöst. Hinsichtlich des Verfahrens wird die Aufgabe erfindungsgemäß mit den in Anspruch 6 angegebenen Merkmalen gelöst.With regard to the electrochemical energy storage, the object is achieved according to the invention with the features specified in claim 1. With regard to the method, the object is achieved according to the invention with the features specified in claim 6.

Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.Advantageous embodiments of the invention are the subject of the dependent claims.

Ein elektrochemischer Energiespeicher umfasst zumindest eine Anode, eine Kathode und einen dazwischen angeordneten Elektrolyten. Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass der Elektrolyt mit einem Additiv versetzt ist, welches 5-(1-Methylbutyl)-5-(2-propenyl)-(1H,3H,5H)-pyrimidin-2,4,6-trion umfasst.An electrochemical energy store comprises at least one anode, one cathode and an electrolyte arranged therebetween. According to the invention, it is provided that the electrolyte is mixed with an additive which comprises 5- (1-methylbutyl) -5- (2-propenyl) - (1H, 3H, 5H) -pyrimidine-2,4,6-trione.

Mittels des Additivs wird eine Löslichkeit eines in die Kathode interkalierten chemisch aktiven Materials im Elektrolyten minimiert, wobei chemische und elektrische Eigenschaften des elektrochemischen Energiespeichers nicht oder zumindest nur minimal beeinflusst werden. Die Minimierung der Löslichkeit des chemisch aktiven Materials verhindert ein ungewolltes Austreten des chemisch aktiven Materials, z. B. Schwefel in Form von Polysulfiden, aus der Kathode während Ladevorgängen des elektrochemischen Energiespeichers. Dabei wird eine gegenüber dem Stand der Technik verbesserte Stabilität der Kathode hinsichtlich eines Oberflächenverlusts bedingt durch chemisches Herauslösen chemisch aktiver Komponenten der Kathode während des Betriebs des elektrochemischen Energiespeichers erreicht. Zudem ergibt sich daraus eine gegenüber dem Stand der Technik verlängerte Lebensdauer des elektrochemischen Energiespeichers.By means of the additive, a solubility of a chemically active material intercalated into the cathode is minimized in the electrolyte, wherein chemical and electrical properties of the electrochemical energy store are not or at least minimally influenced. Minimizing the solubility of the chemically active material prevents unwanted leakage of the chemically active material, e.g. As sulfur in the form of polysulfides, from the cathode during charging of the electrochemical energy storage. In this case, over the prior art improved stability of the cathode with respect to a surface loss is achieved due to chemical dissolution of chemically active components of the cathode during operation of the electrochemical energy store. In addition, this results in a prolonged compared to the prior art life of the electrochemical energy storage.

Ausführungsbeispiele der Erfindung werden im Folgenden anhand einer Zeichnung näher erläutert.Embodiments of the invention will be explained in more detail below with reference to a drawing.

Dabei zeigt:Showing:

1 schematisch eine Schnittdarstellung eines elektrochemischen Energiespeichers in einem erfindungsgemäßen Ausführungsbeispiel. 1 schematically a sectional view of an electrochemical energy store in an embodiment of the invention.

Die einzige 1 zeigt schematisch eine Schnittdarstellung, insbesondere einen Längsschnitt eines elektrochemischen Energiespeichers 1.The only 1 schematically shows a sectional view, in particular a longitudinal section of an electrochemical energy store 1 ,

Der elektrochemische Energiespeicher 1 umfasst eine negative Elektrode, im Folgenden als Anode 1.1 bezeichnet, und eine positive Elektrode, im Folgenden als Kathode 1.2 bezeichnet, die räumlich durch einen Elektrodenzwischenraum voneinander getrennt sind. In dem Elektrodenzwischenraum sind ein Elektrolyt 1.3 und ein ionenleitender Separator 1.4 angeordnet.The electrochemical energy storage 1 comprises a negative electrode, hereinafter referred to as an anode 1.1 and a positive electrode, hereinafter referred to as a cathode 1.2 referred to, which are spatially separated by an electrode gap. In the electrode gap are an electrolyte 1.3 and an ion-conducting separator 1.4 arranged.

Die Anode 1.1 und Kathode 1.2 sind jeweils als Festkörperelektroden ausgebildet, deren dem Elektrolyten 1.3 zugewandte Oberflächenseite mit einer elektrisch leitfähigen Matrix beschichtet ist. Die elektrisch leitfähige Matrix der Anode 1.1 umfasst beispielsweise eine elektrisch leitfähige Kohlenstoffstruktur, z. B. Graphit oder Ruß, und eine poröse Siliziumstruktur. Zwar weist Silizium eine gegenüber Kohlenstoff verringerte elektrische Leitfähigkeit auf, jedoch kann in eine Siliziumstruktur eine größere Menge chemisch aktives Material interkaliert werden. Als chemisch aktives Material wird beispielsweise Lithium oder Lithiumverbindungen in die elektrisch leitfähige Matrix der Anode 1.1 interkaliert. In die Kathode 1.2 wird als chemisch aktives Material beispielsweise Schwefel oder eine Schwefelverbindung interkaliert. Damit ist der vorliegende elektrochemische Energiespeicher 1 als Metall-Schwefel-Akkumulator, insbesondere als Lithium-Schwefel-Akkumulator ausgebildet.The anode 1.1 and cathode 1.2 are each formed as a solid state electrodes, whose the electrolyte 1.3 facing surface side is coated with an electrically conductive matrix. The electrically conductive matrix of the anode 1.1 For example, includes an electrically conductive carbon structure, for. As graphite or carbon black, and a porous silicon structure. Although silicon has a reduced electrical conductivity compared to carbon, a larger amount of chemically active material can be intercalated into a silicon structure. As a chemically active material, for example, lithium or lithium compounds in the electrically conductive matrix of the anode 1.1 intercalated. In the cathode 1.2 is intercalated as a chemically active material, for example sulfur or a sulfur compound. Thus, the present electrochemical energy storage 1 designed as a metal-sulfur accumulator, in particular as a lithium-sulfur accumulator.

Der Elektrolyt 1.3 dient als Übertragungsmedium der zwischen der Anode 1.1 und der Kathode 1.2 ablaufenden chemischen Reaktion während des Ladens und Entladens. Im vorliegenden Ausführungsbeispiel ist der Elektrolyt 1.3 im flüssigen Aggregatzustand und weist ein Lösungsmittel, z. B. Polyethylenglycol oder Derivate davon, auf.The electrolyte 1.3 serves as a transmission medium between the anode 1.1 and the cathode 1.2 ongoing chemical reaction during charging and discharging. In the present embodiment, the electrolyte 1.3 in the liquid state and has a solvent, eg. As polyethylene glycol or derivatives thereof, on.

Die chemische Reaktion zwischen der Anode 1.1 und der Kathode 1.2 wird im Folgenden anhand des als Lithium-Schwefel-Akkumulator ausgebildeten elektrochemischen Energiespeichers 1 näher beschrieben.The chemical reaction between the anode 1.1 and the cathode 1.2 is hereinafter based on the designed as a lithium-sulfur accumulator electrochemical energy storage 1 described in more detail.

Beim Entladen wird das in der Anode 1.1 interkalierte Lithium in Lithium-Ionen und Elektronen oxidiert. Die Lithium-Ionen wandern über den Elektrolyten 1.3 durch den Separator 1.4 zur Kathode 1.2 während gleichzeitig die Elektronen über einen äußeren Stromkreis von der Anode 1.1 zur Kathode 1.2 übertragen werden, in den ein elektrischer Verbraucher 2 eingebunden ist. An der Kathode 1.2 werden die Lithium-Ionen durch eine Reduktionsreaktion aufgenommen, wobei das chemisch aktive Material der Kathode 1.2, hierbei Schwefel, zu Lithiumsulfid reduziert wird.When unloading, this is in the anode 1.1 intercalated lithium oxidized in lithium ions and electrons. The lithium ions migrate over the electrolyte 1.3 through the separator 1.4 to the cathode 1.2 while at the same time the electrons pass through an external circuit from the anode 1.1 to the cathode 1.2 into which an electrical consumer 2 is involved. At the cathode 1.2 The lithium ions are absorbed by a reduction reaction, wherein the chemically active material of the cathode 1.2 , here sulfur, is reduced to lithium sulfide.

Beim Laden des elektrochemischen Energiespeichers 1 wird an die Anode 1.1 und Kathode 1.2 eine Energiequelle angeschlossen. Dabei wird das Lithium aus dem Lithiumsulfid zu Lithium-Kationen und Elektronen oxidiert, wobei die Lithium-Kationen über den Elektrolyten 1.3 und die Elektronen über den äußeren Stromkreis zurück zur Anode 1.1 wandern.When charging the electrochemical energy storage 1 gets to the anode 1.1 and cathode 1.2 an energy source connected. The lithium from the lithium sulfide is oxidized to lithium cations and electrons, the lithium cations on the electrolyte 1.3 and the electrons back to the anode via the external circuit 1.1 hike.

Bei einem folgenden Entladen des elektrochemischen Energiespeichers 1 können zusätzlich Polysulfide entstehen, die beim vorhergehenden Ladevorgang möglicherweise nicht vollständig zu elementaren Schwefel umgewandelt wurden. Diese Polysulfide können über den Elektrolyten 1.3 und den Separator 1.4 zur Anode 1.1 wandern und dort eine Lithiumsulfid-Schicht bilden, die eine Kapazität und damit eine Lebensdauer des elektrochemischen Energiespeichers 1 erheblich verringern. Zudem wird der in der elektrisch leitfähigen Matrix der Kathode 1.2 eingebundene Schwefel sukzessive abgebaut und ein Risiko eines Kurzschlusses zwischen der Anode 1.1 und der Kathode 1.2 steigt signifikant an.In a subsequent discharge of the electrochemical energy storage 1 In addition, polysulfides may be formed that may not have been fully converted to elemental sulfur during the previous charging process. These polysulfides can via the electrolyte 1.3 and the separator 1.4 to the anode 1.1 migrate there and form a lithium sulfide layer, which has a capacity and thus a lifetime of the electrochemical energy storage 1 significantly reduce. In addition, in the electrically conductive matrix of the cathode 1.2 embedded sulfur gradually degraded and a risk of short circuit between the anode 1.1 and the cathode 1.2 rises significantly.

Zur Lösung des Problems sieht die Erfindung vor, den Elektrolyten 1.3 mit einem Additiv zu versetzen, welches eine Löslichkeit von Polysulfiden im Elektrolyten 1.3 minimiert und somit ein ungewolltes Herauslösen des in der elektrisch leitfähigen Matrix der Kathode 1.2 eingebundenen Schwefels vermieden oder zumindest verringert werden kann.To solve the problem, the invention provides, the electrolyte 1.3 with an additive which has a solubility of polysulfides in the electrolyte 1.3 minimizes and thus unwanted dissolution of the in the electrically conductive matrix of the cathode 1.2 integrated sulfur can be avoided or at least reduced.

Das Additiv umfasst 5-(1-Methylbutyl)-5-(2-propenyl)-(1H,3H,5H)-pyrimidin-2,4,6-trion, welches vorzugsweise mit einem Anteil von 2,75 Vol.-% im Elektrolyten 1.3 gelöst ist. 5-(1-Methylbutyl)-5-(2-propenyl)-(1H,3H,5H)-pyrimidin-2,4,6-trion ist auch bekannt als Secobarbital, welches ein Schlafmittel der Gruppe der Barbiturate, insbesondere ein kurzwirksames Oxybarbiturat ist.The additive comprises 5- (1-methylbutyl) -5- (2-propenyl) - (1H, 3H, 5H) -pyrimidine-2,4,6-trione, which is preferably present in a proportion of 2.75% by volume. in the electrolyte 1.3 is solved. 5- (1-Methylbutyl) -5- (2-propenyl) - (1H, 3H, 5H) -pyrimidine-2,4,6-trione is also known as Secobarbital, which is a sleep aid of the barbiturates group, in particular a short-acting Oxybarbiturate is.

Das Additiv wird dem Elektrolyten 1.3 während der Herstellung des elektrochemischen Energiespeichers 1 hinzugefügt, wobei eine homogene Elektrolytflüssigkeit gebildet wird. Anschließend wird die aus dem Additiv und dem Elektrolyt 1.3 gebildete homogene Elektrolytflüssigkeit in den Elektrodenzwischenraum gefüllt. Um ein chemisches Ausfallen des Additivs im Elektrolyten 1.3, zu verhindern, wird die homogene Elektrolytflüssigkeit unter Beaufschlagung eines Drucks von mehr als einem bar in den Elektrodenzwischenraum gefüllt. Die Herstellung des elektrochemischen Energiespeichers 1 ist dabei auf sehr einfache Art und Weise möglich, da eine spezielle Vorbehandlung der Kathode 1.2 zur Verringerung der Löslichkeit des chemisch aktiven Materials der Kathode 1.2 nicht erforderlich ist.The additive becomes the electrolyte 1.3 during the manufacture of the electrochemical energy store 1 added, whereby a homogeneous electrolyte liquid is formed. Subsequently, the of the additive and the electrolyte 1.3 formed homogeneous electrolyte liquid filled in the electrode gap. To a chemical precipitation of the additive in the electrolyte 1.3 To prevent the homogeneous electrolyte liquid is filled in the electrode gap by applying a pressure of more than one bar. The production of the electrochemical energy storage 1 is possible in a very simple way, since a special pretreatment of the cathode 1.2 for reducing the solubility of the chemically active material of the cathode 1.2 is not required.

Mittels des Additivs wird ein ungewolltes Herauslösen von Schwefel in Form von Polysulfiden in den Elektrolyten 1.3 effektiv verhindert oder zumindest derart verringert, dass eine Lebensdauer und Sicherheit bezüglich einer Kurzschlussgefahr des elektrochemischen Energiespeichers 1 gegenüber dem Stand verbessert wird.By means of the additive is an unwanted release of sulfur in the form of polysulfides in the electrolyte 1.3 effectively prevented or at least reduced so that a lifetime and safety with respect to a risk of short circuit of the electrochemical energy storage 1 is improved compared to the state.

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

  • DE 102012022969 A1 [0002] DE 102012022969 A1 [0002]
  • US 2008/0160418 A1 [0003] US 2008/0160418 A1 [0003]

Claims (6)

Elektrochemischer Energiespeicher (1), umfassend zumindest eine Anode (1.1), eine Kathode (1.2) und einen in einem Elektrodenzwischenraum angeordneten Elektrolyten (1.3), dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt (1.3) mit einem Additiv versetzt ist, welches 5-(1-Methylbutyl)-5-(2-propenyl)-(1H,3H,5H)-pyrimidin-2,4,6-trion umfasst.Electrochemical energy store ( 1 ) comprising at least one anode ( 1.1 ), a cathode ( 1.2 ) and an electrolyte arranged in an electrode gap ( 1.3 ), characterized in that the electrolyte ( 1.3 ) is admixed with an additive comprising 5- (1-methylbutyl) -5- (2-propenyl) - (1H, 3H, 5H) -pyrimidine-2,4,6-trione. Elektrochemischer Energiespeicher (1) nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Anteil von 2,75 Vol.-% (5-(1-Methylbutyl)-5-(2-propenyl)-(1H,3H,5H)-pyrimidin-2,4,6-trion im Elektrolyten (1.3).Electrochemical energy store ( 1 ) according to claim 1, characterized by a proportion of 2.75% by volume of (5- (1-methylbutyl) -5- (2-propenyl) - (1H, 3H, 5H) -pyrimidine-2,4,6- trion in the electrolyte ( 1.3 ). Elektrochemischer Energiespeicher (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode (1.1) und Kathode (1.2) jeweils eine elektrisch leitende Matrix aufweisen, in die ein chemisch aktives Material interkaliert ist.Electrochemical energy store ( 1 ) according to claim 1 or 2, characterized in that the anode ( 1.1 ) and cathode ( 1.2 ) each have an electrically conductive matrix in which a chemically active material is intercalated. Elektrochemischer Energiespeicher (1) nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das chemisch aktive Material der Kathode (1.2) Schwefel oder eine Schwefelverbindung und das chemisch aktive Material der Anode (1.1) Lithium oder eine Lithiumverbindung umfasst.Electrochemical energy store ( 1 ) according to claim 3, characterized in that the chemically active material of the cathode ( 1.2 ) Sulfur or a sulfur compound and the chemically active material of the anode ( 1.1 ) Lithium or a lithium compound. Elektrochemischer Energiespeicher (1) nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch leitfähige Matrix der Kathode (1.2) und die elektrisch leitfähige Matrix der Anode (1.1) jeweils eine elektrisch leitfähige Kohlenstoffstruktur aufweisen.Electrochemical energy store ( 1 ) according to claim 3 or 4, characterized in that the electrically conductive matrix of the cathode ( 1.2 ) and the electrically conductive matrix of the anode ( 1.1 ) each have an electrically conductive carbon structure. Verfahren zur Herstellung eines elektrochemischen Energiespeichers (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei – das Additiv dem Elektrolyten (1.3) hinzugefügt und eine homogene Elektrolytflüssigkeit gebildet wird, – wobei die aus dem Additiv und dem Elektrolyt (1.3) gebildete homogene Elektrolytflüssigkeit unter Druckbeaufschlagung in den Elektrodenzwischenraum gefüllt wird.Method for producing an electrochemical energy store ( 1 ) according to one of the preceding claims, wherein - the additive is the electrolyte ( 1.3 ) is added and a homogeneous electrolyte liquid is formed, - whereby the of the additive and the electrolyte ( 1.3 ) is filled under pressure in the electrode gap formed homogeneous electrolyte liquid.
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