DE102014222703A1 - Process and device for the desulfurization of biogas by means of functional substances and hydrogen sulfide degrading microorganisms in the biogas fermenter and biogas fermenter - Google Patents
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Abstract
Um ein Verfahren zur Entschwefelung von Biogas bereitzustellen, das die Biogasqualität erhöht, den Methanbildungsprozess unterstützt und die Standzeit eines Biogasfermenters (10) verlängert, wird vorgeschlagen, dass während der anaeroben Fermentation von Biomasse in einem Biogasfermenter (10) in einem Gasraum (12) oberhalb eines Substratraums (14) ein Aufnahmesystem (11) angeordnet ist, das mit biologisch abbaubaren Trägerkörpern (17), die mit schwefelwasserstoffabbauenden Mikroorganismen geimpft sind und/oder zur Ansiedlung schwefelwasserstoffabbauender Mikroorganismen geeignet sind, befüllt ist, dass das durch die Fermentation gebildete Biogas das Aufnahmesystem (11) mit den Trägerkörpern (17) durchströmt, wobei dieses durch die Mikroorganismen entschwefelt wird, und dass in den Gasraum (12) Luft eingetragen wird. Zudem werden eine Vorrichtung zur Entschwefelung sowie ein Biogasfermenter (10) beschrieben.In order to provide a process for the desulfurization of biogas, which increases the biogas quality, supports the methane formation process and prolongs the life of a biogas fermenter (10), it is proposed that during the anaerobic fermentation of biomass in a biogas digester (10) in a gas space (12) above a substrate system (14) a receiving system (11) is arranged, which is filled with biodegradable carrier bodies (17) which are inoculated with hydrogen sulfide degrading microorganisms and / or for settlement of hydrogen sulfide degrading microorganisms, that the biogas formed by the fermentation the receiving system (11) flows through the carrier bodies (17), wherein this is desulfurized by the microorganisms, and in that in the gas space (12) air is introduced. In addition, a device for desulfurization and a biogas fermenter (10) are described.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Entschwefelung von Biogas in einem Biogasfermenter sowie einen Biogasfermenter.The invention relates to a method and a device for desulfurization of biogas in a biogas fermenter and a biogas fermenter.
Beim Betrieb von Biogasanlagen werden biogene Substrate umgesetzt, wobei neben dem gewünschten Biogas in Abhängigkeit vom Eiweißgehalt des Substrates u. a. auch Schwefelwasserstoff gebildet wird. Bei einer thermischen Verwertung des Biogases wird der Schwefelwasserstoff zu Schwefeldioxid oxidiert, welches giftig und korrosiv ist, so dass eine möglichst umfassende Eliminierung von Schwefelwasserstoff und anderen schwefelhaltigen Verbindungen aus dem Biogas angestrebt wird.In the operation of biogas plants biogenic substrates are implemented, in addition to the desired biogas depending on the protein content of the substrate u. a. also hydrogen sulfide is formed. In a thermal utilization of biogas, the hydrogen sulfide is oxidized to sulfur dioxide, which is toxic and corrosive, so that as comprehensive as possible elimination of hydrogen sulfide and other sulfur-containing compounds from the biogas is sought.
Es sind zur Entschwefelung von Biogas interne und externe Entschwefelungs-Prozessführungen bezogen auf eine Biogasanlage bekannt, wobei der zur Oxidation benötigte Sauerstoff üblicherweise über einen Luftstrom in den Biogasfermenter eingebracht wird.There are known for desulfurization of biogas internal and external desulfurization process guides based on a biogas plant, wherein the oxygen required for the oxidation is usually introduced via an air flow in the biogas digester.
Auch die chemische Sorption von Schwefelwasserstoff an Eisensalzen wird zur Entschwefelung genutzt. Hierbei wird der Schwefelwasserstoff in Form von Eisensulfid gebunden.Also, the chemical sorption of hydrogen sulfide to iron salts is used for desulfurization. Here, the hydrogen sulfide is bound in the form of iron sulfide.
In der
In einigen Biogasanlagen dienen Holzbalkendecken bzw. Gurt-/Netzkonstruktionen für Schwefelbakterien als Besiedlungsoberflächen. In
Bekannt sind ebenfalls Fasermaterialien wie Filze, Tücher und Vliese als Materialien zur bakteriellen Besiedlung für biologische Reaktivfilter, wie beispielsweise in der
Für die externe Entschwefelung sind weiterhin verschiedene Filtermaterialien bekannt, wie beispielsweise in der
Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Entschwefelung von Biogas bereitzustellen, das bzw. die die Biogasqualität erhöht, den Methanbildungsprozess unterstützt und die Standzeit eines Biogasfermenters verlängert.It is an object of the invention to provide a method and a device for the desulfurization of biogas, which increases the biogas quality, supports the methane formation process and prolongs the life of a biogas fermenter.
Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren und eine Vorrichtung mit den Merkmalen des Anspruchs 1 bzw. 4 gelöst.This object is achieved by a method and an apparatus having the features of claims 1 and 4, respectively.
Es wird erfindungsgemäß ein Verfahren zur Entschwefelung von Biogas bereitgestellt, bei dem während der anaeroben Fermentation von Biomasse in einem Biogasfermenter, der einen Substratraum und ein darüber angeordneten Gasraum besitzt, in dem Gasraum oberhalb des Substratraums ein Aufnahmesystem angeordnet ist, das mit biologisch abbaubaren Trägerkörpern, die mit schwefelwasserstoffabbauenden Mikroorganismen geimpft sind und/oder zur Ansiedlung schwefelwasserstoffabbauender Mikroorganismen geeignet sind, befüllt ist. Das durch die Fermentation gebildete Biogas durchströmt das Aufnahmesystem mit den Trägerkörpern, wobei das Biogas durch die Mikroorganismen entschwefelt wird. Zudem wird in den Biogasfermenter, vorzugsweise den Gasraum Luft eingetragen.According to the invention, there is provided a process for the desulfurization of biogas, in which a receiving system is arranged in the gas space above the substrate space during the anaerobic fermentation of biomass in a biogas fermenter having a substrate space and a gas space arranged above it, with biologically degradable carrier bodies, which are inoculated with hydrogen sulfide degrading microorganisms and / or are suitable for the settlement of hydrogen sulfide-degrading microorganisms is filled. The biogas formed by the fermentation flows through the receiving system with the carrier bodies, wherein the biogas is desulfurized by the microorganisms. In addition, air is introduced into the biogas fermenter, preferably the gas space.
Der Sauerstoffeintrag in die Gasphase erfolgt entsprechend des stöchiometrischen Bedarfs für die biologische Entschwefelung.The introduction of oxygen into the gas phase takes place according to the stoichiometric demand for biological desulphurisation.
In Anwesenheit von Luftsauerstoff siedeln sich in Biogasfermentern auf allen verfügbaren Oberflächen im Gasraum schwefelwasserstoffabbauender Mikroorganismen, so dass ein Impfen der Trägerkörper nicht zwingend notwendig, jedoch lässt sich dadurch die Umsetzung von Schwefelverbindungen in der Anfangsphase des Verfahrens deutlich beschleunigen.In the presence of atmospheric oxygen settle biogas fermenters on all available surfaces in the gas space hydrogen sulfide-degrading microorganisms, so that a seeding of the carrier body is not absolutely necessary, but this can significantly accelerate the implementation of sulfur compounds in the initial phase of the process.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zur Entschwefelung von Biogas ist dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung ein Aufnahmesystem aufweist, das mit biologisch abbaubaren Trägerkörpern, die mit schwefelwasserstoffabbauenden Mikroorganismen geimpft sind und/oder zur Ansiedlung schwefelwasserstoffabbauender Mikroorganismen geeignet sind, befüllt ist.The device according to the invention for the desulfurization of biogas is characterized in that the device has a receiving system which is filled with biodegradable carrier bodies which are inoculated with hydrogen sulfide-degrading microorganisms and / or are suitable for settling hydrogen sulfide-degrading microorganisms.
Die Ausführungen betreffen das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtung gleichermaßen.The embodiments relate equally to the method according to the invention and the device according to the invention.
Die Unterteilung des Biogasfermenters in einen Substratraum und einen Gasraum ergibt sich aus dem Füllstand des Biogasfermenters mit Substrat. Daher weisen Substratraum und Gasraum variable Größen auf, wobei die Summe der Volumina von Substratraum und Gasraum stets gleich bleibt.The subdivision of the biogas fermenter into a substrate space and a gas space results from the filling level of the biogas fermenter with substrate. Therefore, have substrate space and gas space variable sizes, wherein the sum of the volumes of substrate space and gas space always remains the same.
Das Aufnahmesystem ist vorzugsweise ausschließlich im Gasraum angeordnet, jedoch kann, beispielsweise durch einen entsprechenden Füllstand des Substratraums, das Aufnahmesystem auch teilweise zur vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens in den Substratraum hineinragen.The receiving system is preferably arranged exclusively in the gas space, but may, for example, by a corresponding level of the substrate space, the receiving system also partially protrude for advantageous embodiment of the method according to the invention in the substrate space.
Das Aufnahmesystem weist eine Vielzahl von Öffnungen auf, die derart beschaffen sind, dass im Aufnahmesystem ein Gasaustausch ermöglicht wird und gleichzeitig die darin befindlichen Trägerkörper zurückgehalten werden.The receiving system has a plurality of openings which are such that in the receiving system, a gas exchange is made possible and at the same time the carrier body therein are retained.
Das Aufnahmesystem wird vorzugsweise in mehrere Teilaufnahmesysteme unterteilt, um eine bedarfsgerechte Auslegung des Aufnahmesystems zu ermöglichen. Die Teilaufnahmesysteme weisen jeweils die gleichen Merkmale wie für das Aufnahmesystem beschrieben.The pickup system is preferably subdivided into a plurality of picking systems to enable a needs-based design of the pickup system. The sub-recording systems each have the same features as described for the recording system.
Vorzugsweise bestehen das Aufnahmesystem bzw. die Teilaufnahmesysteme dazu aus Schläuchen mit einer netzartigen Struktur. Das Aufnahmesystem besteht entsprechend der gewählten Aufhängung aus mindestens einem Schlauch bzw. mehrerer übereinander angeordneter Schläuche oder einer Kette miteinander verbundener Schläuche. Die Schläuche können dann entlang der Wandung des Biogasfermenters geführt sein, wobei auch mehrere Schlauchketten übereinander angeordnet sein können und der Durchmesser der Schläuche variiert sein kann.Preferably, the receiving system and the sub-recording systems consist of hoses with a net-like structure. According to the selected suspension, the receiving system consists of at least one hose or a plurality of hoses arranged one above the other or a chain of interconnected hoses. The hoses can then be guided along the wall of the biogas fermenter, wherein a plurality of hose chains can be arranged one above the other and the diameter of the hoses can be varied.
Werden die Schläuche an einer gemeinsamen Halterung festgelegt, so hängen diese einzeln im Gasraum herunter. Auch hier kann eine Anordnung entlang der Wandung erfolgen oder über die Querschnittsfläche des Gasraums verteilt. Vorzugsweise weisen dann die Schläuche einen Abstand zueinander auf.If the hoses are fixed to a common bracket, they hang down individually in the gas space. Again, an arrangement along the wall can be made or distributed over the cross-sectional area of the gas space. Preferably, then the hoses at a distance from each other.
Vorteilhaft ist es, das Aufnahmesystem derart auszubilden, dass dieses mit zunehmender Höhe des Gasraums einen größeren Anteil von dessen Querschnittsfläche abdeckt.It is advantageous to design the receiving system such that it covers a larger portion of its cross-sectional area with increasing height of the gas space.
Der Durchmesser eines einzelnen Schlauches und die Größe der Öffnungen richten sich vorzugsweise nach der Geometrie der Trägerkörper.The diameter of a single tube and the size of the openings are preferably based on the geometry of the carrier body.
Zudem weist das Aufnahmesystem vorzugsweise einen Einlass- und optional eine Auslassöffnung auf, so dass die Trägerkörper problemlos eingebracht werden können und auch ein Nachfüllen von Trägerkörpern möglich ist. Zudem können durch die Auslassöffnung verbrauchte Trägerkörper in den Substratraum verbracht werden und als Substrat zur Biogaserzeugung dienen.In addition, the receiving system preferably has an inlet and optionally an outlet opening, so that the carrier body can be introduced easily and also a refilling of carrier bodies is possible. In addition, carrier bodies consumed by the outlet opening can be brought into the substrate space and serve as a substrate for biogas production.
Das Aufnahmesystem ist derart beschaffen, dass dieses den Querschnitt des Gasraums bis zu 90% ausfüllt. So kann das erhaltene Biogas vorteilhafterweise von allen Seiten an die im Aufnahmesystem befindlichen Trägerkörper gelangen, so dass ein schneller Umsatz der Schwefelverbindungen ermöglicht wird.The receiving system is such that it fills the cross section of the gas space up to 90%. Thus, the biogas obtained can advantageously reach from all sides to the carrier body located in the receiving system, so that a rapid conversion of the sulfur compounds is made possible.
Ist das Aufnahmesystem in Teilaufnahmesysteme gegliedert, so weisen diese vorzugsweise einen Abstand zueinander auf, um eine möglichst große Kontaktfläche zum Biogas zu bieten.If the receiving system is subdivided into partial receiving systems, they preferably have a mutual spacing in order to offer the largest possible contact surface for the biogas.
Das Aufnahmesystem besteht vorzugsweise aus eisenhaltigen und/oder biologisch abbaubaren Materialien. Eisenhaltig bedeutet auch die Anwesenheit von Eisenverbindungen, die wie Eisen eine chemische Sorption von Schwefelwasserstoff ermöglichen. Entsprechende Verbindungen sind aus dem Stand der Technik bekannt, wie auch entsprechende biologisch abbaubare Materialen.The receiving system is preferably made of ferrous and / or biodegradable materials. Ferrous also means the presence of iron compounds which, like iron, allow for chemical sorption of hydrogen sulphide. Corresponding compounds are known from the prior art, as well as corresponding biodegradable materials.
Das Material des Aufnahmesystems wird ansonsten so ausgelegt, dass dieses für eine einmalige oder mehrmalige Verwendung geeignet ist. Bei einer einmaligen Verwendung des Aufnahmesystems ist vorzugsweise die biologische Abbaubarkeit an die Standzeit der Trägerkörper angepasst, wobei das Material des Aufnahmesystems und die Trägerkörper selber als Substrat zur Biogasgewinnung dienen können.The material of the recording system is otherwise designed so that it is suitable for a single or multiple use. In a single use of the recording system, the biodegradability is preferably adapted to the service life of the carrier body, wherein the material of the receiving system and the carrier body itself can serve as a substrate for biogas production.
Die schwefelwasserstoffsorbierenden und/oder biologisch abbaubaren Materialen des Aufnahmesystems bieten auf Grund der Zusammensetzung und der Fähigkeit der Wasser- und Nährstoffaufnahme gute Bedingungen für das Ansiedeln und Wachsen von schwefelwasserstaffabbauenden Mikroorganismen. Das Aufnahmesystem ergänzt somit die Reinigungsmechanismen der Trägerkörper.The hydrogen sulfide sorbing and / or biodegradable materials of the receiving system, due to the composition and the ability to absorb water and nutrients, provide good conditions for the settling and growth of sulfuric acid degrading microorganisms. The recording system thus complements the cleaning mechanisms of the carrier body.
Die Befüllung beziehungsweise der Austausch des Aufnahmesystems wird über einen Kontrollwert der Schwefelwasserstoffkonzentration im entschwefelten Biogas gesteuert. Dazu sind entsprechende Einrichtungen, wie beispielsweise Sensoren Ventile, Steuereinrichtungen und dergleichen vorgesehen.The filling or replacement of the receiving system is controlled by a control value of the hydrogen sulfide concentration in the desulfurized biogas. For this purpose, appropriate facilities, such as sensors valves, control devices and the like are provided.
Die erfindungsgemäße Biogasentschwefelung erfordert leicht zu durchströmende Trägerkörper mit möglichst geringen Druckverlusten. Die im Aufnahmesystem befindlichen Trägerkörper besitzt definierte Eigenschaften hinsichtlich Schwefelwasserstoffeleminierungsrate, Korngröße, Porosität, Volumenoberflächenverhältnis, mechanischer Festigkeit und biologische Abbaubarkeit.The biogas desulfurization according to the invention requires easily to flow through carrier body with the lowest possible pressure losses. The carrier body present in the receiving system has defined properties with regard to hydrogen sulfide elimination rate, grain size, porosity, volume surface ratio, mechanical strength and biodegradability.
Als biologisch abbaubare Trägerkörper mit verschiedenen Funktionsstoffen werden vorzugsweise zellulosehaltige Materialien oder biologisch abbaubare Kunststoffe verwendet, die ausführlich in der
Die biologisch abbaubaren Trägerkörper bestehen vorzugsweise aus nachwachsenden Rohstoffen wie zum Beispiel Stärke, insbesondere Getreide-, Kartoffel- oder Maisstärke, so dass diese letztendlich auch in dem Biogasfermenter zu Biogas umgesetzt werden können.The biodegradable carrier bodies are preferably made of renewable raw materials such as starch, in particular cereal, potato or corn starch, so that they can ultimately be converted into biogas in the biogas fermenter.
Die Trägerkörper sind vorzugsweise mit einem Hydrophobierungsmittel versetzt, um die Aufnahme von Feuchtigkeit im Gasraum des Biogasfermenters zu begrenzen, so dass im Aufnahmesystem die Trägerköper locker geschichtet verbleiben. So kann ein Durchströmen des Aufnahmesystems mit Biogas mit einem sehr geringen Strömungswiderstand gewährleistet werden.The carrier bodies are preferably mixed with a hydrophobing agent in order to limit the absorption of moisture in the gas space of the biogas fermenter, so that the carrier bodies remain loosely layered in the receiving system. Thus, a flow through the receiving system with biogas can be ensured with a very low flow resistance.
Die Trägerkörper sinken bei Nachlassen der Hydrophobierung im Aufnahmesytem ab bzw. zusammen und dienen beispielsweise bei direktem Kontakt des Aufnahmesystems mit dem Substrat gleichfalls als weiteres Substrat für die anaerobe Fermentation, wodurch ein reststofffreier Abbau der Trägerkörper erreicht werden kann.When the hydrophobing in the receiving system has subsided, the carrier bodies sink or collapse and, for example, also serve as a further substrate for the anaerobic fermentation in the case of direct contact of the receiving system with the substrate, as a result of which the carrier body can be removed free of residues.
Das Hydrophobierungsmittel ist vorzugsweise ausgewählt aus acetylierter Stärke, Polystyrol, Polyamid, Polyethylen, Polyester, Polyesteramid, Polyesterurethan, Polyvinylalkohol, Polyhydroxyfettsäure, Polymilchsäure oder deren Gemischen, wobei bei den Hydrophobierungsmitteln bevorzugt ebenfalls biologisch abbaubare Substanzen eingesetzt werden. Besonders bevorzugt sind acetylierte Stärke oder Kunststoffrecyclate wie zum Beispiel Polyamid oder Polystyrol.The hydrophobizing agent is preferably selected from acetylated starch, polystyrene, polyamide, polyethylene, polyester, polyester amide, polyester urethane, polyvinyl alcohol, polyhydroxy fatty acid, polylactic acid or mixtures thereof, wherein the water repellents preferably also biodegradable substances are used. Particularly preferred are acetylated starch or plastic recyclates such as polyamide or polystyrene.
Die Trägerkörper sind vorzugsweise mit chemolithoautotrophen Mikroorganismenstämmen beimpft, insbesondere mit einem oder mehreren der Stämme Acidithiobacillus thiooxidans, Acidithiobacillus ferrooxidans, Thiobacillus thioparus und Sulfolobus spez..The carrier bodies are preferably inoculated with chemolithoautotrophic microorganism strains, in particular with one or more of the strains Acidithiobacillus thiooxidans, Acidithiobacillus ferrooxidans, Thiobacillus thioparus and Sulfolobus speci ..
In einer besonders vorteilhaften Ausführungsform können die Trägerkörper zusätzlich zu den schwefeloxidierenden Mikroorganismen Sorptionsmittel zur chemischen Sorption des Schwefelwasserstoffs enthalten.In a particularly advantageous embodiment, the carrier bodies may contain, in addition to the sulfur-oxidizing microorganisms, sorbents for the chemical sorption of the hydrogen sulfide.
Als Sorptionsmittel werden vorzugsweise Metallverbindungen eingesetzt, vorzugsweise Eisenverbindungen, die H2S als Sulfid binden. Für diesen Zweck bevorzugte Eisenverbindungen sind im Sinne der Erfindung Eisenhydroxid, Eisensalze wie zum Beispiel Eisenchlorid oder Eisenpulver, ganz besonders bevorzugt Eisenhydroxid.The sorbents used are preferably metal compounds, preferably iron compounds which bind H 2 S as sulfide. Iron compounds which are preferred for this purpose are, for the purposes of the invention, iron hydroxide, iron salts such as, for example, iron chloride or iron powder, very particularly preferably iron hydroxide.
Durch diese Verbindungen kann der Schwefelwasserstoff bekanntermaßen als Sulfid gebunden werden und bei Anwesenheit von schwefeloxidierenden Mikroorganismen wird das Sorptionsmittel, also zum Beispiel das Eisenhydroxid, vorteilhafter Weise zum Teil regeneriert.Through these compounds, the hydrogen sulfide can be known to be bound as sulfide and in the presence of sulfur-oxidizing microorganisms, the sorbent, so for example, the iron hydroxide, advantageously partially regenerated.
In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Trägerkörper können diese auch Antischaummittel und/oder Substanzen zur pH-Wert-Regulierung und/oder Nährstoffe für die Mikroorganismen enthalten.In a further preferred embodiment of the carrier body, these may also contain antifoams and / or substances for pH regulation and / or nutrients for the microorganisms.
Vorteilhafterweise gelangen die während der Entschwefelung entstehenden Stoffwechselprodukte, beispielsweise Schwefel, umgesetzte Trägerkörper oder Materialien des Aufnahmesystems in den Substratraum. Stoffwechselprodukte, die nicht anaerob umgesetzt werden, werden mit dem Gärrest aus dem Fermenter ausgetragen.Advantageously, the metabolic products formed during the desulfurization, for example sulfur, reacted carrier bodies or materials of the receiving system reach the substrate space. Metabolites that are not converted anaerobically are removed from the fermenter with the digestate.
Vorzugsweise ist die erfindungsgemäße Vorrichtung im Gasraum eines Biogasfermenters angeordnet. Die Vorrichtung kann jedoch auch in allen Bereichen eingesetzt werden, bei denen Schwefelwasserstoff entsteht.Preferably, the device according to the invention is arranged in the gas space of a biogas fermenter. However, the device can also be used in all areas where hydrogen sulfide is produced.
Gegenstand der Erfindung ist auch ein Biogasfermenter der vorab beschriebenen erfindungsgemäße Vorrichtung aufweist.The subject matter of the invention is also a biogas fermenter of the above-described device according to the invention.
Durch die Erfindung wird ein mehr an Prozesssicherheit, Wirtschaftlichkeit, Gasqualität und Sicherheit geschaffen.The invention provides more process reliability, economy, gas quality and safety.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen gekennzeichnet.Further advantageous embodiments of the invention are characterized in the subclaims.
Nachstehend wird die Erfindung anhand von Zeichnungen näher erläutert. Es zeigenThe invention will be explained in more detail with reference to drawings. Show it
In
Ansonsten weist der Biogasfermenter
BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS
- 1010
- Biogasfermenterbiogas fermenter
- 1111
- Aufnahmesystemrecording system
- 1212
- Gasraumheadspace
- 1313
- Wandungwall
- 1414
- Substratraumsubstrate space
- 1515
- Substratgrenzesubstrate boundary
- 1616
- Schlauchkettehose chain
- 1717
- Trägerkörpersupport body
- 1818
- freier Bereichfree area
- 1919
- Gasleitunggas pipe
- 2020
- VentilValve
- 2121
- Sensorsensor
- 2222
- TeilaufnahmesystemPart recording system
- 2323
- Halterungbracket
- 2424
- Gitterstrukturlattice structure
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG QUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION
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Zitierte PatentliteraturCited patent literature
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