DE102014015041A1 - Process for the liquefaction of gas streams - Google Patents

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Abstract

Es wird ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Verflüssigung von Teilgasströmen aus großskaligen Produktionseinheiten beschrieben. Insbesondere wird auf eine effektive Verflüssigung von Wasserstoff aus Dampfreformern hingewiesen, indem die Kompressionsleistung zur Verdichtung des Arbeitsgases vermieden wird.The invention relates to a method and a device for liquefying partial gas streams from large-scale production units. In particular, attention is drawn to an effective liquefaction of hydrogen from steam reformers by avoiding the compression power for the compression of the working gas.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur zumindest teilweisen Verflüssigung eines verdichteten Gasstromes in einem Verflüssiger, insbesondere eines Wasserstoffstromes, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.The invention relates to a method for at least partial liquefaction of a compressed gas stream in a condenser, in particular a hydrogen stream, and to an apparatus for carrying out the method.

Die Verflüssigung von Gasen wird in den meisten Fällen dazu genutzt die Speicherdichte derer zu erhöhen. So kann flüssiger Sauerstoff, welcher beispielsweise in der mobilen medizinischen Sauerstoffversorgung verwendet wird, in kleineren Behältern gespeichert werden und verbessert so die Handhabbarkeit für die Patienten. Ähnliches gilt für Wasserstoff. Wasserstoff ist aufgrund seiner besonderen Eigenschaften ein umweltfreundlicher Energieträger. Aufgrund der Veränderungen im Bereich der Energiegewinnung werden Speichermedien immer wichtiger. Wasserstoff, eines der am häufigsten vorkommenden Elemente, eignet sich dabei besonders, da er sowohl als Speichermedium als auch direkt als Brennstoff verwendet werden kann. Bei der Nutzung fällt zudem nur Wasser als Reaktionsprodukt an. Für den Gebrauch als Brennstoff oder in Wasserstoff-Brennstoffzellen, sowohl in stationären, besonders aber bei mobilen Einsätzen, ist die Speicherform des Wasserstoff mitentscheidend über die Praktikabilität der Anwendung. Obwohl für die Anwendung selbst meist gasförmiger Wasserstoff notwendig ist, ist die Lagerung als flüssiger Wasserstoff (LH2), aufgrund der besseren Energiedichte gegenüber der gasförmigen Lagerung, in manchen Anwendungen vorzuziehen. Tanks und Vorratsbehälter können so in kleineren Dimensionen realisiert werden oder bei gleichbleibenden Dimensionen größere Mengen transportiert und gespeichert werden. Die energetischen Kosten für die Verflüssigung sind jedoch im Vergleich zur einfachen Komprimierung von Gasen sehr hoch.The liquefaction of gases is used in most cases to increase the storage density of these. For example, liquid oxygen used in mobile medical oxygenation, for example, can be stored in smaller containers, thereby improving patient handling. The same applies to hydrogen. Due to its special properties, hydrogen is an environmentally friendly source of energy. Due to changes in energy production, storage media are becoming increasingly important. Hydrogen, one of the most abundant elements, is particularly suitable because it can be used as a storage medium as well as directly as a fuel. In addition, only water is produced as a reaction product. For use as fuel or in hydrogen fuel cells, both stationary and mobile applications, the storage form of hydrogen is critical to the practicality of the application. Although gaseous hydrogen is usually required for the application itself, storage as liquid hydrogen (LH 2 ) is preferable in some applications because of its better energy density over gaseous storage. Tanks and storage tanks can thus be realized in smaller dimensions or larger quantities can be transported and stored with constant dimensions. However, the energy costs for liquefaction are very high compared to the simple compression of gases.

Im Allgemeinen werden Gase mittels Kompression, Entspannung oder verschiedener Kühlverfahren verflüssigt. In Letzterem durchlaufen die zu verflüssigenden Gase verschiedene Vor- und Kühlkreisläufe. Als Arbeitsgase, bzw. Kühlmittel in den verschiedenen Wärmetauschern werden dabei z. B. Wasserstoff, Helium, Neon oder Gasgemische verwendet. Das jeweilige Arbeitsgas oder -gasgemisch wird bei Umgebungstemperatur verdichtet (auf 10 bis 80 bar z. B. 20 bar). Insbesondere bei der Verflüssigung von Wasserstoff kommen an den Claude- oder Brayton-Prozess angelehnte Verfahren zum Einsatz. Bei der Verflüssigung von Gasen mit sehr niedrigen Siedepunkten, insbesondere bei Wasserstoff, Erdgas oder Stickstoff, wird das Arbeitsgas mit einem Vorkühlmedium, typischerweise Flüssigstickstoff (oder z. B. geschlossenem Stickstoffkreislauf, Mixed Refrigerant Verfahren etc.) in einem Wärmtauscher, insbesondere einem Gegenstromwärmetauscher, vorgekühlt und anschließend entspannt. Üblicherweise wird auf 2 bis 10 bar, in den meisten Fällen jedoch auf 4 bis 5 bar entspannt. Ein Teil des Gasstromes (ca. 5%) kann noch weiter entspannt werden.In general, gases are liquefied by means of compression, expansion or various cooling methods. In the latter, the gases to be liquefied undergo various pre-cooling and cooling circuits. As working gases, or coolant in the various heat exchangers are z. As hydrogen, helium, neon or gas mixtures used. The respective working gas or gas mixture is compressed at ambient temperature (to 10 to 80 bar, eg 20 bar). Particularly in the case of liquefaction of hydrogen, processes based on the Claude or Brayton process are used. In the liquefaction of gases having very low boiling points, in particular hydrogen, natural gas or nitrogen, the working gas is mixed with a precooling medium, typically liquid nitrogen (or eg closed nitrogen cycle, mixed refrigerant process etc.) in a heat exchanger, in particular a countercurrent heat exchanger, pre-cooled and then relaxed. Usually, it is depressurized to 2 to 10 bar, but in most cases to 4 to 5 bar. Part of the gas stream (about 5%) can be further relaxed.

In Fällen, in denen der Arbeitsgasstrom aus dem gleichen Gas besteht wie der zu verflüssigende Strom, sollte der Arbeitsgasmassenstrom in der Regel um einen Faktor 10 größer als der Produktmassenstrom sein.In cases where the working gas stream consists of the same gas as the stream to be liquefied, the working gas mass flow should generally be greater by a factor of 10 than the product mass flow.

Vor allem Wasserstoffverflüssiger stehen oft in Verbindung mit großskaligen Wasserstoffproduktionsanlagen, z. B. Dampfreformer oder Elektrolyseuren. Der Produktstrom hat üblicherweise einen Druck von 20 bis 50 bar, typischerweise 25 bar. Ein Großteil des produzierten Wasserstoffes wird direkt an Verbraucher vor Ort abgegeben, und muss dazu entspannt werden. Ein kleinerer Teil des Produktstromes wird zur weiteren Lagerung, Nutzung oder zum Transport verflüssigt. Beispielsweise besitzt der Industriestandort Leuna eine Produktionskapazität von 75 000 Nm3/h Wasserstoff. Mit den bisher verwendeten Verflüssigern können ca. 2 400 Nm3/h, also ca. 3% des Produktstromes verflüssigt werden.Above all, hydrogen liquefiers are often associated with large-scale hydrogen production plants, eg. B. steam reformer or electrolyzers. The product stream usually has a pressure of 20 to 50 bar, typically 25 bar. Much of the hydrogen produced is delivered directly to consumers on the ground and needs to be relaxed. A minor portion of the product stream is liquefied for further storage, use or transport. For example, the industrial site of Leuna has a production capacity of 75,000 Nm 3 / h of hydrogen. About 2 400 Nm 3 / h, ie about 3% of the product stream, can be liquefied with the condenser used hitherto.

Ein Verflüssigungsprozess von Gasen ist sehr energieaufwändig und beinhaltet hohe Investitionskosten aufgrund der Anlagentechnik. Der Arbeitsgasstrom wird in der Regel im Kreis gefahren. Der Hauptenergieeintrag des Prozesses erfolgt durch den Kreislaufkompressor, der den Druck des Arbeitsgases nach der Entspannung wieder verdichtet. Der Druck wird dabei beispielsweise von 5 bar auf 20 bar angehoben. Durch diesen Verfahrensschritt und die so größeren Energiekosten ist die Produktion von flüssigem gegenüber gasförmigem Wasserstoff in der Regel nicht wirtschaftlich. Erst wenn der flüssige Wasserstoff in großen Mengen und über weite Strecken transportiert wird, gewinnt er an ökonomischer Attraktivität. Bisherige Forschungen und Entwicklungen konzentrieren sich hauptsächlich auf die thermodynamische Optimierung des Verflüssigungsprozesses, was den Energieaufwand senkt, aber den Investitionsbedarf weiter steigert.A liquefaction process of gases is very energy-intensive and involves high investment costs due to the plant technology. The working gas flow is usually driven in a circle. The main energy input of the process takes place through the circulation compressor, which compresses the pressure of the working gas after the relaxation. The pressure is raised, for example, from 5 bar to 20 bar. As a result of this method step and the greater energy costs, the production of liquid versus gaseous hydrogen is generally not economical. Only when the liquid hydrogen is transported in large quantities and over long distances, it gains economic attractiveness. Previous research and development has focused primarily on the thermodynamic optimization of the liquefaction process, which reduces energy consumption but further increases investment needs.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren der eingangs genannten Art sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens so auszugestalten, dass die zumindest teilweise Verflüssigung eines Gasstromes besonders in Bezug auf den Energieaufwand und die Investitionskosten optimiert wird.Object of the present invention is to provide a method of the type mentioned and an apparatus for performing the method in such a way that the at least partial liquefaction of a gas stream is optimized especially in terms of energy consumption and investment costs.

Diese Aufgabe wird verfahrensseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass mindestens ein Teil des Gasstromes verflüssigt wird und mindestens ein größerer Teil des Gasstromes als Arbeitsgas verwendet wird.This object is achieved procedurally according to the invention in that at least part of the gas stream is liquefied and at least a major part of the gas stream is used as a working gas.

Das zur Verflüssigung eines Gases notwendige Arbeitsgas wird also nicht im Kreis gefahren, sondern ein Teil des verdichteten Gasstroms, der nicht verflüssigt sondern entspannt werden soll, wird als solches eingesetzt. The necessary for the liquefaction of a gas working gas is therefore not driven in a circle, but a part of the compressed gas stream, which is not liquefied but to be relaxed, is used as such.

Mit dieser Verfahrensführung ergeben sich erhebliche technische und wirtschaftliche Verbesserungen gegenüber den bisher angewandten Methoden zur Verflüssigung von Gasen. Aufgrund der Verwendung des bereits verdichteten Gasstromes aus der Produktions- bzw. Versorgungseinheit als Arbeitsgas kann im Verflüssiger selbst auf einen Kompressor verzichtet werden, bzw. die Kompressionsleistung verringert werden. Dadurch wird der Energieverbrauch des Verfahrens deutlich verringert. Im Fall, dass kein zusätzlicher Kompressor notwendig ist, reduzieren sich zudem die Investitionskosten.With this procedure, there are significant technical and economic improvements over the previously used methods for the liquefaction of gases. Due to the use of the already compressed gas stream from the production or supply unit as working gas can be dispensed with in the condenser itself to a compressor, or the compression power can be reduced. This significantly reduces the energy consumption of the process. In the case that no additional compressor is necessary, the investment costs are also reduced.

Zweckmäßigerweise erfolgt dabei die Entspannung des Arbeitsgasstromes direkt im Verflüssiger. Verwendet werden hierzu beispielsweise Joule-Thomson-Ventile oder kryogene Entspannungsturbinen.Conveniently, the relaxation of the working gas flow takes place directly in the condenser. For this purpose, for example, Joule-Thomson valves or cryogenic expansion turbines are used.

Besondere Vorteile ergeben sich bei einer Anwendung der Erfindung, wenn der Arbeitsgasstrom nach der Entspannung im Verflüssiger einer weiteren Nutzung oder Speicherung zugeführt wird. So bietet sich diese Verfahrensweise vor allem an Industriestandorten an, da dort entsprechende Abnehmer für den Gasstrom auf niedrigerem Druckniveau vorhanden sind.Particular advantages arise in an application of the invention, when the working gas stream is fed to the expansion in the condenser of a further use or storage. Thus, this procedure offers especially at industrial sites, since there are appropriate customers for the gas flow at a lower pressure level.

Insbesondere eignet sich das Verfahren, wenn der durch die Verflüssigung des Gasstromes entstehende Stoffstrom einer Nutzung oder Speicherung zugeführt wird.In particular, the method is suitable if the material flow resulting from the liquefaction of the gas stream is supplied for use or storage.

Besonders bevorzugt wird dieses Verfahren, wenn der Gasstrom überwiegend Wasserstoff, insbesondere mindestens 95 Vol.-% Wasserstoff aufweist. So wird ein Wasserstoffteilstrom verflüssigt und ein anderer als Arbeitsgas eingesetzt, da bei dieser Variante eine ausreichende Kälteleistung erzeugt werden kann. Zudem stehen für den entspannten Arbeitsgasstrom ausreichend Nutzungs- und Speichereinrichtungen zur Verfügung.This process is particularly preferred when the gas stream predominantly comprises hydrogen, in particular at least 95% by volume of hydrogen. Thus, a hydrogen partial stream is liquefied and another used as working gas, since in this variant, a sufficient cooling capacity can be generated. In addition, sufficient use and storage facilities are available for the relaxed working gas flow.

Zweckmäßigerweise wird der Gasstrom, sowohl der zu verflüssigende als auch der Arbeitsgasstrom, bereits im verdichteten Zustand aus einer Produktionseinheit entnommen.Conveniently, the gas stream, both to be liquefied and the working gas stream, already removed in the compressed state from a production unit.

So entfällt oder vermindert sich die Kompressionsleistung.This eliminates or reduces the compression power.

In diesem Fall ist es zweckmäßig, den Wasserstoff aus einer Erzeugereinheit zu entnehmen, in der bereits nach der Produktion ein verdichteter Wasserstoffstrom vorliegt. Dazu eigenen sich insbesondere Dampfreformer und andere Wasserstoffproduktionseinrichtungen mit großen Produktionsvolumen, sowie Hochdruckrohrleitungen und -pipelines.In this case, it is expedient to remove the hydrogen from a generator unit in which there is already a compressed hydrogen stream after production. In particular steam reformers and other hydrogen production facilities with large production volumes, as well as high-pressure pipelines and pipelines are suitable for this purpose.

Der verdichtete Eduktgasstrom, sowohl für die Verflüssigung als auch als Arbeitsgas, liegt dabei bevorzugt bei einem Druck von mindestens 10 bar, bevorzugt zwischen 20 und 30 bar, insbesondere bei 25 bar und einer Temperatur von 0 bis 50°C, bevorzugt zwischen 10 und 30°C vor. Der entspannte Arbeitsgasstrom liegt bevorzugt bei einem Druck von 2 bis 10 bar, bevorzugt zwischen 4 und 6 bar, insbesondere bei 5 bar und einer Temperatur von –10 bis +40°C, bevorzugt zwischen 5 und 27°C vor. Dieser kann so unmittelbar für Verbraucher und Speichereinrichtungen im Niederdruckbereich bereitgestellt werden.The compressed Eduktgasstrom, both for the liquefaction and as a working gas, is preferably at a pressure of at least 10 bar, preferably between 20 and 30 bar, in particular at 25 bar and a temperature of 0 to 50 ° C, preferably between 10 and 30 ° C ago. The relaxed working gas stream is preferably at a pressure of 2 to 10 bar, preferably between 4 and 6 bar, in particular at 5 bar and a temperature of -10 to + 40 ° C, preferably between 5 and 27 ° C before. This can be made available immediately for consumers and storage devices in the low pressure area.

Zweckmäßigerweise wird zusätzlich ein dritter Teil des verdichteten Gasstromes entspannt und so zur Vorkühlung des Arbeitsgases und/oder des zu verflüssigenden Gases verwendet.Conveniently, a third part of the compressed gas stream is additionally expanded and used for precooling the working gas and / or the gas to be liquefied.

Vorteilhaft ist es zudem, wenn der Arbeitsgasstrom vor der Entspannung durch eine oder mehrere Aufreinigungsstufen geleitet wird, um gasförmige Verunreinigungen zu adsorbieren und damit den Arbeitsgasstrom weiter zu reinigen. Verwendet werden kann hierzu beispielsweise ein Adsorptionsverfahren, insbesondere ein Temperaturwechselverfahren (Temperature Swing Adsorption – TSA).It is also advantageous if the working gas stream is passed before relaxation by one or more purification stages to adsorb gaseous impurities and thus to further clean the working gas stream. For this purpose, it is possible to use, for example, an adsorption process, in particular a temperature swing process (TSA).

Gemäß einer Weiterentwicklung des Erfindungsgedankens, kann die durch die Entspannung des Arbeitsgases erzeugte Kälteleistung auch zur Verflüssigung von anderen Gasen, beispielsweise für Sauerstoff, Stickstoff oder Erdgas verwendet werden.According to a further development of the concept of the invention, the cooling power generated by the expansion of the working gas can also be used for the liquefaction of other gases, for example for oxygen, nitrogen or natural gas.

Die Erfindung betrifft ferner eine Vorrichtung zur Verflüssigung eines verdichteten Gasstroms, mit einer Versorgungseinrichtung für den Gasstrom und einer Verflüssigungseinrichtung.The invention further relates to a device for liquefying a compressed gas stream, with a supply device for the gas stream and a liquefying device.

Vorrichtungsseitig wird die gestellte Aufgabe dadurch gelöst, dass die Verflüssigungseinrichtung mindestens eine Zuführung für einen Teil des Gasstromes (zu verflüssigender Gasstrom) und mindestens eine zweite Zuführung für einen zweiten Teil des Gasstromes (Arbeitsgasstrom) aufweist, wobei die Zuführungen eingangsseitig mit der Versorgungseinrichtung in Verbindung stehen und mindestens die zweite Zuführung mit einer innerhalb der Verflüssigungseinrichtung angeordneten Entspannungseinrichtung und ausgangsseitig mit einer Speicher- oder Verbrauchseinrichtung in Verbindung steht.On the device side, this object is achieved in that the liquefaction device has at least one feed for a part of the gas stream (gas stream to be liquefied) and at least a second feed for a second part of the gas stream (working gas stream), wherein the feeds are on the input side connected to the supply device and at least the second supply is connected to a relaxation device arranged inside the liquefaction device and on the output side to a storage or consumption device.

Die zur Verflüssigung verwendete Einrichtung weist gemäß der Erfindung keinen separaten Verdichter für das Arbeitsgas, bzw. einen in der Leistung verminderten Verdichter auf.The device used for liquefaction according to the invention has no separate Compressor for the working gas, or a reduced in performance compressor on.

Besonders bevorzugt weist die Vorrichtung zudem eine externe und/oder interne Vorrichtung zur Vorkühlung des zu verflüssigenden Gases und/oder des Arbeitsgases auf.Particularly preferably, the device also has an external and / or internal device for precooling the gas to be liquefied and / or the working gas.

Vorteilhafterweise weist die Verflüssigungseinrichtung weiterhin mindestens eine Reinigungsstufe für das Arbeitsgas auf. Das so entstehende Gas hat nur meine Restverunreinigung von < 0.1 ppm(vol).Advantageously, the liquefying device furthermore has at least one purification stage for the working gas. The resulting gas has only my residual contamination of <0.1 ppm (vol).

Die Erfindung bietet eine ganze Reihe von Vorteilen:
Aufgrund dessen, dass bereits ein verdichteter Arbeitsgasstrom verwendet wird und dieser nicht im Kreis geführt, sondern anderweitig weiterverarbeitet wird, kann eine Kompressionseinrichtung im Verflüssiger zumindest teilweise eingespart werden. Dies erniedrigt den Investitionsaufwand um bis zu 20%.The invention offers a whole series of advantages:
Due to the fact that already a compressed working gas flow is used and this is not circulated, but otherwise processed, a compression device in the condenser can be at least partially saved. This reduces capital expenditure by up to 20%.

Die Kompression des Arbeitsgases stellt zudem den energieintensivsten Prozess im Verflüssigungsverfahren dar. Durch die Einsparung dieses Schrittes kann der Energieverbrauch bis zu 80% reduziert werden.The compression of the working gas also represents the most energy-intensive process in the liquefaction process. By saving this step, energy consumption can be reduced by up to 80%.

Da der als Arbeitsgas verwendete Gasstrom in der Regel ohnehin für den Endverbraucher oder eine weitere Nutzung entspannt werden muss, kann die dabei freigesetzte Energie sinnvoll genutzt werden.Since the gas stream used as working gas usually has to be relaxed anyway for the end user or a further use, the energy released thereby can be used meaningfully.

Der Energieverbrauch des Verflüssigers kann sogar um bis zu 90% reduziert werden, wenn die Vorkühlstufe im Verflüssiger nicht mehr auf Flüssigstickstoff basiert, sondern durch eine Entspannung eines dritten Gasstromes realisiert wird.The condenser's energy consumption can even be reduced by up to 90% if the pre-cooling stage in the condenser is no longer based on liquid nitrogen, but is realized by a relaxation of a third gas flow.

Der Arbeitsgasstrom kann bei seinem Einsatz als Kältemittel gleichzeitig in einem oder mehreren parallelgeführten Adsorbern (z. B. Temperaturwechseladsorptionsverfahren – TSA) von Restverunreinigungen befreit werden. Nach Dampfreformer und Druckwechseladsorptionsverfahren (PSA) beträgt die Restverunreinigung des Wasserstoffs zwischen 3 und 100 ppm(vol), typischerweise 10 ppm(vol). Je nach Verunreinigungsbestandteilen kann so eine Restverunreinigung von bis zu < 0.1 ppm(vol) erreicht werden.When used as a refrigerant, the working gas stream can be freed from residual impurities simultaneously in one or more parallel-guided adsorbers (for example, temperature-change adsorption processes-TSA). After steam reformer and pressure swing adsorption (PSA) process, residual hydrogen contamination is between 3 and 100 ppm (vol), typically 10 ppm (vol). Depending on the impurity components, a residual contamination of up to <0.1 ppm (vol) can be achieved.

Die Erfindung eignet sich für alle Anlagen, bei denen eine große Menge an Gasen bei einem Druck von mindestens 10 bar erzeugt wird, welches anschließend entspannt werden muss. Bevorzugt ist ein Teilstrom des verdichteten Gases zur Verflüssigung vorgesehen. Mit besonderem Vorteil kann die Erfindung bei der Verflüssigung von Wasserstoff eingesetzt werden, in dem der Produktstrom eines Dampfreformers verwendet wird. Insbesondere dann, wenn eine ausreichende Nutzung des entspannten Arbeitsgasstromes vorgesehen ist.The invention is suitable for all systems in which a large amount of gases at a pressure of at least 10 bar is generated, which then has to be relaxed. Preferably, a partial flow of the compressed gas is provided for liquefaction. With particular advantage, the invention can be used in the liquefaction of hydrogen, in which the product stream of a steam reformer is used. In particular, if sufficient use of the relaxed working gas stream is provided.

Im Folgenden soll die Erfindung anhand von in den Figuren schematisch dargestellten Ausführungsbeispielen näher erläutert werden:
Es zeigenIn the following, the invention will be explained in more detail with reference to embodiments schematically illustrated in the figures:
Show it

1 ein schematisches Verfahrensfließbild eines bisher verwendeten Verfahrens mit Vorkühlung zur Verflüssigung von Wasserstoff. 1 a schematic process flow diagram of a previously used method with pre-cooling for the liquefaction of hydrogen.

2 ein schematisches Verfahrensfließbild der vorliegenden Erfindung zur effizienteren Verflüssigung von Wasserstoff. 2 a schematic process flow diagram of the present invention for more efficient liquefaction of hydrogen.

3 ein schematisches Verfahrensfließbild der vorliegenden Erfindung zur effizienteren Verflüssigung von Wasserstoff ohne Vorkühlung durch eine externe Vorrichtung. 3 a schematic process flow diagram of the present invention for more efficient liquefaction of hydrogen without precooling by an external device.

4 ein schematisches Verfahrensfließbild der vorliegenden Erfindung zur effizienteren Verflüssigung von Wasserstoff mit zusätzlicher Aufreinigung des Arbeitsgases. 4 a schematic process flow diagram of the present invention for more efficient liquefaction of hydrogen with additional purification of the working gas.

In 1 ist die herkömmliche Anordnung einer Wasserstoffverflüssigung gezeigt. Dabei wird ein Eduktstrom verwendet, der in diesem Beispiel durch einen Dampfreformer DR mit P1 (20 bar) bereitgestellt wird. Der Eduktstrom wird zu einem größeren Teil an Verbraucher von gasförmigem Wasserstoff GH2 weitergegeben und dort auf z. B. P2 (5 bar) entspannt. Ein kleinerer Teil des Eduktstromes wird in einem komplett separaten Verflüssiger V, hier einem Claude-Cycle Verflüssiger, verflüssigt zu LH2. Das dazu nötige Arbeitsgas wird im Kreis gefahren und durch einen Kompressor K, nach der Entspannung auf 5 bar wieder auf 20 bar verdichtet. Zur Vorkühlung VK1 wird separat Flüssig-Stickstoff zugeführt. Dies kann alternativ oder auch durch einen geschlossenen Vorkühlkreis z. B. mit Stickstoff oder gemischten Kühlmitteln (Mixed Refrigerant) erfolgen.In 1 the conventional arrangement of hydrogen liquefaction is shown. In this case, a reactant stream is used, which in this example is provided by a steam reformer DR with P1 (20 bar). The reactant stream is passed on to a larger part of consumers of gaseous hydrogen GH 2 and there on z. B. P2 (5 bar) relaxed. A smaller part of the educt stream is liquefied in a completely separate condenser V, here a Claude-Cycle condenser, to form LH 2 . The necessary working gas is circulated and compressed by a compressor K, after relaxation to 5 bar back to 20 bar. For pre-cooling VK1, liquid nitrogen is supplied separately. This may alternatively or by a closed Vorkühlkreis z. B. with nitrogen or mixed coolants (mixed refrigerant).

Im vorliegenden Fall, dargestellt in 2, wird der Eduktstrom ebenfalls bei P1 (20 bar) einem Dampfreformer DR entnommen, jedoch wird der zur Entspannung zu GH2 vorgesehene Strom geteilt und ein Großteil des Stromes direkt als Arbeitsgas in einem Claude-Cycle Verflüssiger V eingesetzt. Dieser wird direkt dort auf P2 (5 bar) entspannt. Die so entstehende Kühlleistung wird direkt für die Verflüssigung des kleineren Eduktstromes zu LH2 genutzt. Dadurch wieder auf Umgebungstemperatur aufgewärmt, wird der Gasstrom GH2 anschließend an die Verbraucher weitergeleitet.In the present case, shown in 2 , the reactant stream is also taken at P1 (20 bar) a steam reformer DR, however, the provided for relaxation to GH 2 stream is divided and much of the stream is used directly as working gas in a Claude cycle condenser V. This is relaxed right there on P2 (5 bar). The resulting cooling capacity is used directly for the liquefaction of the smaller Eduktstromes to LH 2 . This reheated to ambient temperature, the gas flow GH 2 is then forwarded to the consumer.

Es ist somit keine Kreislaufführung des Arbeitsgases und die damit einhergehende zusätzliche Verdichtungsstufe entfällt. Die Vorkühlung erfolgt wie bei 1 in diesem Beispiel extern über VK1.There is thus no recycling of the working gas and the associated additional compression stage is eliminated. The pre-cooling takes place as in 1 externally via VK1 in this example.

In 3 wird im Gegensatz zu 2 auch die Vorkühlung VK1 durch den Arbeitsgasstrom vorgenommen. Dadurch ist keine externe Vorkühlung mittels z. B. Flüssigstickstoff mehr nötig und die Energieeinsparung vergrößert sich gegenüber dem Verfahren in 2 nochmals.In 3 is unlike 2 also the pre-cooling VK1 made by the working gas flow. As a result, no external pre-cooling by means of z. As liquid nitrogen more necessary and the energy saving increases compared to the method in 2 again.

4 stellt ein ähnliches Verfahren wie 2 vor, jedoch wird hier das verdichtete Arbeitsgas zusätzlich durch eine Aufreinigungsstufe R geführt. Die Aufreinigungsstufe beruht dabei vor allem auf dem Adsorptionsprinzip und kann so aus einem oder mehreren Adsorptionsbetten bestehen. So eignet sich besonders ein Temperaturwechseladsorptionsverfahren (TSA). Die Reinheit des GH2 wird so zusätzlich verbessert. Die Vorkühlung kann sowohl intern, als auch extern erfolgen. 4 represents a similar procedure as 2 before, however, here the compressed working gas is additionally passed through a purification stage R. The purification stage is based primarily on the adsorption principle and can thus consist of one or more adsorption beds. So is particularly suitable for a temperature change adsorption (TSA). The purity of the GH 2 is thus further improved. Pre-cooling can be done internally as well as externally.

Claims (14)

Verfahren zur zumindest teilweisen Verflüssigung eines verdichteten Gasstromes in einem Verflüssiger, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Teil des Gasstromes verflüssigt wird und mindestens ein größerer Teil des Gasstromes als Arbeitsgas verwendet wird.Process for the at least partial liquefaction of a compressed gas stream in a condenser, characterized in that at least part of the gas stream is liquefied and at least a major part of the gas stream is used as working gas. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Arbeitsgasstrom im Verflüssiger entspannt wird.A method according to claim 1, characterized in that the working gas stream is expanded in the condenser. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Arbeitsgasstrom nach dem Verflüssiger auf einem geringeren Druckniveau einer Nutzung oder Speicherung zugeführt wird.A method according to claim 2, characterized in that the working gas stream is supplied to the condenser at a lower pressure level of use or storage. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der durch die Verflüssigung des Gasstromes entstehende Stoffstrom einer Nutzung oder Speicherung zugeführt wird.A method according to claim 1, characterized in that the material flow resulting from the liquefaction of the gas stream is supplied to a use or storage. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Gasstrom überwiegend Wasserstoff, insbesondere mindestens 95 Vol.-% Wasserstoff aufweist.Method according to one of claims 1 to 4, characterized in that the gas stream predominantly hydrogen, in particular at least 95 vol .-% hydrogen. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gasstrom im verdichteten Zustand aus einer Produktionseinheit entnommen wird.Method according to one of claims 1 to 5, characterized in that a gas stream in the compressed state is removed from a production unit. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der verdichtete Gasstrom einem Dampfreformer entnommen wird.A method according to claim 6, characterized in that the compressed gas stream is removed from a steam reformer. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der verdichtete Gasstrom einen Druck von mindestens 10 bar aufweist, bevorzugt zwischen 20 und 30 bar, insbesondere 25 bar und eine Temperatur von 0 bis 50°C, bevorzugt zwischen 10 und 30°C.Method according to one of claims 1 to 6, characterized in that the compressed gas stream has a pressure of at least 10 bar, preferably between 20 and 30 bar, in particular 25 bar and a temperature of 0 to 50 ° C, preferably between 10 and 30 ° C. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der entspannte Arbeitsgasstrom einen Druck von 2 bis 10 bar aufweist, bevorzugt zwischen 4 und 6 bar, insbesondere 5 bar und eine Temperatur von –10 bis 40°C, bevorzugt zwischen 5 und 27°C.Method according to one of claims 2 to 6, characterized in that the expanded working gas stream has a pressure of 2 to 10 bar, preferably between 4 and 6 bar, in particular 5 bar and a temperature of -10 to 40 ° C, preferably between 5 and 27 ° C. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, gekennzeichnet dadurch, dass ein dritter Teil des verdichteten Gasstromes entspannt wird und zur Vorkühlung des Arbeitsgases und/oder des zu verflüssigenden Gases verwendet wird.Method according to one of claims 1 to 10, characterized in that a third part of the compressed gas stream is expanded and used for precooling of the working gas and / or the gas to be liquefied. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Arbeitsgasstrom vor der Entspannung durch eine oder mehrere Aufreinigungsstufen geleitet wird.Method according to one of claims 1 to 10, characterized in that the working gas stream is passed before relaxation by one or more purification stages. Vorrichtung zur Verflüssigung eines verdichteten Gasstroms, mit einer Versorgungseinrichtung für den Gasstrom und einer Verflüssigungseinrichtung dadurch gekennzeichnet, dass die Verflüssigungseinrichtung mindestens eine Zuführung für einen Teil des Gasstromes (zu verflüssigender Gasstrom) und mindestens eine zweite Zuführung für einen zweiten Teil des Gasstromes (Arbeitsgasstrom) aufweist, wobei die Zuführungen eingangsseitig mit der Versorgungseinrichtung in Verbindung stehen und mindestens die zweite Zuführung mit einer innerhalb der Verflüssigungseinrichtung angeordneten Entspannungseinrichtung und ausgangsseitig mit einer Speicher- oder Verbrauchseinrichtung in Verbindung steht.Apparatus for liquefying a compressed gas stream, comprising a supply device for the gas stream and a liquefying device, characterized in that the liquefying device has at least one supply for a part of the gas stream (gas stream to be liquefied) and at least a second supply for a second part of the gas stream (working gas stream) , Wherein the feeds are on the input side with the supply device in communication and at least the second supply is connected to a arranged inside the liquefaction expansion device and the output side with a storage or consumption device in connection. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass zusätzlich eine externe und/oder interne Vorrichtung zur Vorkühlung des zu verflüssigende Gases und/oder des Arbeitsgases mit der Verflüssigungseinrichtung in Verbindung steht.Apparatus according to claim 12, characterized in that in addition an external and / or internal device for pre-cooling of the gas to be liquefied and / or the working gas is in communication with the liquefying device. Vorrichtung nach Anspruch 12 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Verflüssigungseinrichtung zusätzlich mindestens eine Reinigungsstufe für das Arbeitsgas aufweist.Apparatus according to claim 12 to 13, characterized in that the liquefaction device additionally comprises at least one purification stage for the working gas.
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