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Die vorliegende Erfindung betrifft einen Behälter zur Lagerung von radioaktivem Abfall.
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Während seit Jahrzehnten Atomenergie weltweit in erheblichem Umfang zur Energiegewinnung genutzt wird, konnte die Lagerung der hierbei auftretenden Abfälle nach wie vor nicht befriedigend gelöst werden. So erfordert die Lagerung von radioaktivem Abfall die Bereitstellung technischer Barrieren, die das Migrationsverhalten radioaktiver Nuklide wirksam und langfristig unterbinden. Die natürlichen geologischen Lagerstandorte allein können die Migration von toxischen Lösungen, deren Transportmechanismen durch die treibende Kraft eines hohen Konzentrationsgefälles (Diffusion) und/oder durch Konvektion und Dispersion (hydraulischer Gradient) bestimmt wird, nicht wirksam unterbinden.
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In
EP 0 390 375 B1 ist ein Lagerungsmodul zur Lagerung von nuklearem Abfallmaterial gezeigt, wobei das Modul einen aus Beton gebildeten inneren Hohlraum aufweist, der durch Seitenwände und einen Boden definiert ist, und durch einen entfernbaren Deckel verschlossen wird, wobei in dem Hohlraum ein Abfallbehälter aufgenommen ist. Ein körniges Füllmaterial ist vorgesehen, um eine zwischen dem Abfallbehälter und dem Modul definierte Lücke wenigstens teilweise zu füllen, wobei das körnige Füllmaterial 20% bis 80% Sandfüllstoff, 10% bis 40% wasserabsorbierenden Ton sowie ein organisches flüssigkeitsabsorbierendes Material aufweist.
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Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zu Grunde, einen Behälter zur Lagerung von radioaktivem Abfall bereitzustellen, der nicht nur für eine wirksame Strahlungsabschirmung für den radioaktivem Abfall sorgt, sondern der auch die Transportmechanismen der verschiedenen in radioaktivem Abfall enthaltenen Nuklide, wie z. B. Co-60, Cs-137, Sr-90 und Zn-65, wirksam unterbindet.
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Gemäß der vorlegenden Erfindung wird diese Aufgabe gelöst durch einen Behälter zur Lagerung von radioaktivem Abfall mit einer Innenhülle zur Aufnahme des radioaktivem Abfalls, einer starren Außenhülle, und einer zwischen der Innenhülle und der Außenhülle angeordneten flexiblen Kammeranordnung, die mit quellfähigem Tonerdewerkstoff befüllt ist. Die Innenhülle kann hierbei die Hülle eines zu ummantelnden Aufnahmebehälters für radioaktiven Abfall sein, z. B. die Wand eine Fasses oder einer Tonne, oder sie eigens bereitgestellt werden, um radioaktiven Abfall aufzunehmen. Da die Innenhülle lediglich dazu dient, den einzulagernden radioaktiven Abfall räumlich zu fixieren, können als Innenhülle beliebige starre oder flexible Behältnisse, beispielsweise aus Metall, Glas, Keramik, Kunststoff, Beton oder Textilwerkstoffen vorgesehen werden. Die starre Außenhülle wirkt als Begrenzung für den Tonerdewerkstoff, wenn dieser nach Beginn der Einlagerung durch die im Behälter ablaufenden Zerfallsprozesse ein Aufquellen erfährt. Darüber hinaus wirkt die Außenhülle als stabiler Schutzkörper für den Behälter.
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Die zwischen der Innenhülle und der Außenhülle angeordnete flexible Kammeranordnung ist hierbei so ausgeführt, dass die Innenhülle und damit der radioaktive Abfall vollständig von Tonerdewerkstoff umgeben ist, lässt jedoch ein Aufquellen des Tonerdewerkstoffs und eine damit einhergehende Verlagerung des Tonerdewerkstoffs in gezielter Weise zu. Der Tonerdewerkstoff wirkt zum einen als Absorber für von dem radioaktiven Abfall abgegebene Strahlung, und zum anderen als Adsorber für jegliche Bestandteile des radioaktiven Abfalls, welchen es gelingt, die Innenhülle zu durchdringen. Der in flexiblen Kammeranordnung vorgesehene Tonerdewerkstoff, den man somit kurz auch als „Ad-Absorber” bezeichnen könnte, eignet sich hierbei insbesondere zur Aufnahme von Radionukliden, die an dem Tonerdewerkstoff adsorbiert werden und durch Ionenaustausch in die Kristallgitterstruktur des Tonerdewerkstoffs eingebaut werden, wobei es durch die hierbei auftretenden thermodynamischen und kinetischen Vorgänge zu einem Aufquellen des Tonerdewerkstoffs kommt. Die hierbei auftretende Verdichtung und Mineralisation des Tonerdewerkstoffs gewährleistet einen langzeitsicheren Einschluss des einzulagernden radioaktivem Abfalls, durch den ein Austritt freier Radionuklide bestmöglich verhindert wird.
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Bevorzugte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Behälters ergeben sich aus den Unteransprüchen.
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Eine ungewollte Verlagerung des in der Kammeranordnung eingebrachten Tonerdewerkstoffs kann vermieden werden, indem eine Kammeranordnung vorgesehen wird, die eine Mehrzahl von in sich geschlossenen Kammern aufweist.
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Die Kammeranordnung kann eine Anordnung von Schläuchen aufweisen, die um die Innenhülle gewickelt sind. Eine derartige Anordnung von mit Tonerdewerkstoff befüllten Schläuchen, die beispielsweise spiralförmig um die Innenhülle gewickelt sein können, eignet sich insbesondere zur Ummantelung einer radioaktiven Abfall aufnehmenden Innenhülle, die eine individuelle Gestalt (Form und/oder Größe) hat, beispielsweise wenn es sich bei dem einzulagernden radioaktiven Abfall um unförmige Bauelemente aus abgebrochenen Kraftwerken handelt, die sich nicht in standardisierten Behältern unterbringen lassen.
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Die Platzierung der Kammeranordnung um die Innenhülle lässt sich vereinfachen, wenn die Kammeranordnung einen Verbund aus einer Vielzahl von benachbarten Kammern aufweist. Ein solcher Verbund von benachbarten Kammern kann eine regelmäßige oder unregelmäßige Anordnung von Kammern aufweisen, in der die benachbarten Kammern beispielsweise in einer Gitter- oder Wabenstruktur angeordnet sind. Weiterhin kann der Kammerverbund in Form von Matten ausgebildet sein, die um die Innenhülle gelegt sind, oder aber als ein vorgeformter Verbund, dessen Form, an die Form der Innenhülle angepasst ist, was insbesondere dann von Vorteil ist, wenn eine Mehrzahl von Abfallelementen eingelagert werden sollen, die alle die gleiche Gestalt haben. Beispielsweise wenn radioaktiver Abfall zur in Gestalt von Fässern mit standardisierter Größe eingelagert werden soll, kann die Kammeranordnung als ein insgesamt tonnenförmiger Verbund aus einer Vielzahl von benachbarten Kammern ausgebildet sein, in dem das jeweilige Fass aufgenommen wird.
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Die erforderliche Flexibilität der Kammeranordnung, die ein Aufquellen des darin angeordneten Tonerdewerkstoffs zulässt, kann durch unterschiedliche Maßnahmen bereitgestellt werden, die einzeln angewendet oder miteinander kombiniert werden können. So kann das Verhältnis des Volumens der einzelnen Kammern bezüglich dem Volumen des in diese eingebrachten Tonerdewerkstoffs, so bemessen sein, dass ausreichend Platz für das Aufquellen des Tonerdewerkstoffs zur Verfügung steht, z. B. indem die Menge des Tonerdewerkstoffs so gewählt wird, dass dieser vor dem Einbringen von radioaktivem Abfall und damit vor Beginn des Quellvorgangs 20 bis 50%, vorzugsweise ca. 30%, des Innenvolumens der Kammeranordnung ausfüllt. Ferner kann die Kammeranordnung Aufnahmevolumina für den Tonerdewerkstoff aufweisen, die aus einem dehnbaren Material gefertigt sind und so eine Volumenausdehnung beim Aufquellen des Tonerdewerkstoffs zulassen. Hierzu kann entweder die Kammeranordnung als solche aus einem dehnbaren Material gefertigt sein, oder aber eine mehrlagige Struktur aufweisen, bei der die räumliche Anordnung der einzelnen Kammern mittels eines nicht dehnbaren Deckmaterials festgelegt ist, an dem aus einem dehnbaren Material gefertigte Aufnahmevolumina angebracht sind. Auch können zwischen den einzelnen Kammern flexible Verbindungselemente vorgesehen sein, die eine gewisse Verlagerung benachbarter Kammern zulassen. Vorzugsweise ist die flexible Kammeranordnung ausgelegt, ein Quellen des Tonerdewerkstoffs um 300 bis 1000%, d. h. um das 3- bis 10-fache des Ausgangsvolumens, zuzulassen. Schließlich kann die Kammeranordnung aus einem Material gefertigt sein, welches über die Dauer der Einlagerung des radioaktiven Abfalls im Behälter einer vorbestimmten Zersetzung aussetzt ist, so dass zu Beginn der Einlagerung der lose in der Kammeranordnung vorgesehene Tonerdewerkstoff in einer vorgewählten räumlichen Anordnung gehalten wird, sich die Kammeranordnung jedoch mit fortschreitender Mineralisierung und damit Verhärtung des Tonerdewerkstoffs zunehmend zersetzt.
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In bevorzugter Ausführungsformen der Erfindung weist die Kammeranordnung mehrere Lagen auf, wobei die Kammern in benachbarten Lagen vorzugsweise zueinander versetzt angeordnet sind, so dass der Tonerdewerkstoff insgesamt eine geschlossene Lage bildet, welche die Innenhülle vollständig umgibt. Eine mehrlagige versetzte Anordnung der mit Tonerdewerkstoff befüllten Kammern fördert die Ausbildung einer homogenen Schicht des Tonerdewerkstoffs, da beim Aufquellen des Tonerdewerkstoffs einer Lage dieser weniger dicht gefüllte Bereiche in benachbarten Lagen ausgleicht, wie sie insbesondere an den Verbindungsbereichen zwischen benachbarten Kammern anzutreffen sind.
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Geeignete Werkstoffe zur Ausbildung der Aufnahmevolumina der Kammeranordnung umfassen thermoplastische Kunststoffe, und insbesondere Polyhalogenolefine. Ein besonders bevorzugter Werkstoff für die Ausbildung der Kammeranordnung ist PTFE, insbesondere mikroporöses PTFE, in dem mittels eines speziellen Sinterverfahrens ein verschachteltes Netzwerke von offenen, labyrinthartigen Poren ausgebildet wurde. Der PTFE-Werkstoff kann ferner Zusätze wie Kupfer, Blei, Kohle oder Nanosmektide aufweisen, mit welchen sich die Strahlungsdurchlässigkeit des PTFE-Werkstoffs insbesondere gegenüber Gammastrahlung weiter senken lässt.
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Zwischen benachbarten Lagen der Kammeranordnung können flexible Trennwände vorgesehen sein. Diese können aus ähnlichen Werkstoffen gefertigt sein wie die Kammeranordnung, oder aber als spezielle strahlungsabsorbierende oder strahlungsreflektierende Schichten ausgebildet sein.
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Der Tonerdewerkstoff ist vorzugsweise ein mineralischer Werkstoff der aus der Gruppe der Smektite und Zeolithe sowie Gemischen derselben ausgewählt ist. Smektite sind quellfähige Dreischicht-Tonminerale, die aus zwei SiO4-Tetraeder-Schichten mit einer dazwischen liegenden AlO4-Oktaeder-Schicht aufgebaut sind. Smektite haben eine hohe Adsorptions- und Ionenaustauschkapazität und können große Mengen an Wasser einlagern. Auch Zeolithe sind Gerüstsilikate mit einem Kristallgitter aus SiO4 und AlO4, wobei hier das Kristallgitter aus SiO4- und AlO4-Tetraedern aufgebaut ist, die über Sauerstoff-Brücken verknüpft sind. Die dabei gebildeten Hohlräume im Kristallgitter bilden eine gleichmäßige Porenstruktur, deren Porenweite vorzugsweise bei 0,3 bis 0,5 nm liegt. Der in der Kammeranordnung vorgesehene Zeolith wirkt als Ionentauscher für von dem radioaktiven Abfall freigesetzte Metallionen (Ag, Ba, Cd, Cr, Cs, Cu, Fe, Hg, Li, Sr, Zn), die gegen Kationen des Zeoliths ausgetauscht und somit in der Kristallstruktur des Zeoliths gebunden werden. Vorzugsweise hat der als Tonerdewerkstoff vorgesehene Zeolith einen SiO4/AlO4-Quotienten von mehr als 4. Besonders geeignete Zeolithe sind damit Klinoptilolithe, Kalzium-Natrium-Kalium-Zeolith-Minerale der Heulandit Gruppe sowie Alumino-Gerüstsilikate.
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Vorzugsweise hat der Tonerdewerkstoff einen pH-Wert von 8 bis 10, ein Mikroporenvolumen von ca. 0,4 cm3/g und eine innere Oberfläche von ca. 1000 m2/g. Der eingesetzte Tonerdewerkstoff hat bevorzugt eine Härte nach Mohs von 2,0 bis 4,0, eine Dichte von 2,0 bis 2,5 g/cm3, am stärksten bevorzugt von 2,1 bis 2,2 g/cm3, und eine Porosität von 32 bis 40%. Besonders bevorzugte Tonerdewerkstoffe sind Klinoptilolith-Ca und Klinoptilolith-Na, wobei Klinoptilolith-Ca mit hohem pH Wert aufgrund seiner größeren Kationenaustauschkapazität bevorzugt wird. Vorzugsweise wird der Tonerdewerkstoff mit einer Schüttdichte von 750 kg/m3 in die Kammeranordnung eingefüllt.
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Die starre Außenhülle des Behälters weist vorzugsweise eine Strahlenschutzschicht aus Beton auf, wobei die Strahlenschutzschicht insbesondere aus Hämatitbeton, Baritbeton oder Geopolymer-Beton gefertigt sein kann. Die Strahlenschutzschicht aus Beton sollte eine geringe Auslaugungsrate, eine hohe Härte, eine geringe Volumenzunahme und einen niedrigen Diffusionskoeffizienten haben. Die Auslaugbarkeit von Radionukliden wie Cäsium oder Strontium, lässt sich durch Verringerung des Wasser/Zementverhältnisses herabsetzen, sowie durch Zusatz von Wasserglas oder Zeoliths in die Betonzubereitung. So kann beispielsweise durch Zusatz des natürlichen Zeoliths Mordenit die Auslaugrate für Cäsium auf etwa den fünfzigsten Teil verringert werden.
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Die starre Außenhülle des Behälters kann ferner eine Kollisions- und Korrosionsschutzschicht aufweisen, insbesondere eine aus ECC-Beton gefertigte Schicht.
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Die Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf die beigefügte Zeichnung näher erläutert, die eine schematische Schnittansicht eines Behälters nach der Erfindung zeigt.
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Der in der Figur gezeigte Behälter 10 zur Lagerung von radioaktivem Abfall umfasst eine Innenhülle 12 zur Aufnahme von radioaktivem Abfall 14. Die Innenhülle kann hierbei die Hülle eines zu ummantelnden Aufnahmebehälters für radioaktiven Abfall sein, z. B. die Wand eines Fasses, oder die Außenwandung eines Brennelementbehälters, wie z. B. eines Castor-Behälters. Die Innenhülle 12 ist von mehreren Schlauchlagen 16 umgeben, die mit einem quellfähigen Tonerdewerkstoff, insbesondere Klinoptilolith, befüllt sind. Wie in der Figur angedeutet, verlaufen sind im gezeigten Ausführungsbeispiel die Kammern der Schlauchlagen 16 als an den senkrechten Wänden der Innenhülle 12 vertikal verlaufende Schlauchlagen ausgeführt.
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Die Schlauchlagen 16 sind von einer Trennwand 18 umgeben, die im Ausführungsbeispiel als eine doppelwandige Lage aus einem hochtemperaturbeständigen thermoplastischen Kunststoff, insbesondere Polytetrafluorethylen (PTFE), gefertigt ist, welche die Schlauchlagen 16 dichtend umgibt.
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In dem zwischen der Trennwand 18 und der Innenseite 20 einer starren Außenwandung 22 gebildeten Raum 24 sind weitere Lagen 26 einer mit quellfähigem Tonerdewerkstoff, insbesondere Klinoptilolith, befüllten Kammeranordnung vorgesehen. Im gezeigten Ausführungsbeispiel sind die Kammern der Schlauchlagen 26 als an den senkrechten Wänden der Innenhülle 12 horizontal verlaufende Schlauchlagen ausgeführt.
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Wie eingangs erläutert, ist die Kammeranordnung flexibel ausgebildet, um ein Aufquellen des darin angeordneten Tonerdewerkstoffs zuzulassen. Die insgesamt in dem Raum zwischen der Innenhülle 12 und der Innenseite 20 der starren Außenwandung 22 vorgesehene Menge an Tonerdewerkstoff ist hierbei so bemessen, dass dieser nach dem vollständigen Aufquellen den Raum dicht ausfüllt, so dass im Zuge des Mineralisierens der Tonerdeschicht zwischen der Innenhülle 12 und der Innenseite 20 der starren Außenwandung 22 ein kompakte Mineralschicht gebildet wird, die den in der Innenhülle 12 aufgenommenen radioaktiven Abfall 14 dicht und strahlungsabschirmend abschirmt.
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Bei dem in der Figur gezeigten Ausführungsbeispiel ist um die starren Außenwandung 22, die aus Strahlenschutzbeton gefertigt ist, eine Schicht 28 aus ECC-Beton vorgesehen, die als Kollisions- und Korrosionsschutzschicht dient.
