DE102009002118A1 - Sensorelement für einen Gassensor und Verfahren zu dessen Herstellung - Google Patents
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Abstract
Es wird ein Sensorelement für einen Gassensor zur Bestimmung mindestens einer physikalischen Eigenschaft eines Messgases, insbesondere der Konzentration einer Gaskomponente im Messgas angegeben, das mindestens eine elektrochemische Messzelle (15, 16, 17) mit zwei Elektroden (18, 20) und dazwischenliegendem Festelektrolytmaterial aufweist. Zur Vermeidung von Leckströmen von und zu der mindestens einen Messzelle (15, 16) bei baukleinem Sensorelement ist das Festelektrolytmaterial (19) elektrisch isoliert in einer keramischen Trägerfolie (11) aufgenommen, wobei bevorzugt die Trägerfolie (11) selbst aus elektrisch isolierendem Material, wie Aluminiumoxid, besteht.
Description
- Stand der Technik
- Die Erfindung geht aus von einem Sensorelement für einen Gassensor zur Bestimmung einer physikalischen Eigenschaft eines Messgases, insbesondere der Konzentration einer Gaskomponente im Messgas, nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
- Ein bekanntes Sensorelement für einen Gassensor zur Bestimmung der Sauerstoffkonzentration im Abgas von Verbrennungsmotoren (
DE 199 41 051 A1 ) weist einen planaren Keramikkörper aus einer Mehrzahl von sauerstoffionenleitenden Festelektrolytschichten auf, wobei die Festelektrolytschichten als keramische Folien aus yttriumstabilisiertem Zirkoniumoxid ausgeführt sind, die mit Funktionsschichten bedruckt und anschließend laminiert werden. Die laminierte Struktur wird dann gesintert. - Die Funktionsschichten umfassen mehrere elektrochemische Messzellen sowie einen Widerstandsheizer, der zwischen zwei elektrische Isolationsschichten eingebettet ist. Die eine elektrochemische Messzelle, eine sog. Pumpzelle, weist eine äußere Pumpelektrode und eine innere Pumpelektrode auf, die auf voneinander abgekehrten Großflächen einer äußeren Festelektrolytschicht angeordnet sind. Die äußere Pumpelektrode ist dem Abgas ausgesetzt, während die innere Pumpelektrode in einem Gasraum angeordnet ist, der über eine Diffusionsbarriere mit dem Abgas in Verbindung steht. Eine zweite elektrochemische Messzelle, eine sog. Nernstzelle, weist eine im Gasraum angeordnete Nernstelektrode und eine in einem Referenzgasraum angeordnete Referenzelektrode auf. Als Referenzgas wird bevorzugt Umgebungsluft eingesetzt. Alle Elektroden sind über Leiterbahnen mit auf der Oberfläche des Keramikkörpers angeordneten Anschluss kontakten verbunden. Alle Leiterbahnen sind durch aufgedruckte elektrische Isolationsschichten, z. B. aus Aluminiumoxid, gegenüber den Festelektrolytschichten isoliert, um Leckströme über die Festelektrolytschichten zu vermeiden.
- Offenbarung der Erfindung
- Das erfindungsgemäße Sensorelement mit den Merkmalen des Anspruchs 1 hat den Vorteil, dass durch die isolierende Einbettung des Festelektrolytmaterials der mindestens einen elektrochemischen Messzelle in die keramische Trägerfolie mehrere elektrochemische Messzellen im Keramikkörper des Sensorelements sehr dicht aneinander geordnet werden können, ohne dass sich Leckströme zwischen den Messzellen ausbilden. Dadurch kann das Sensorelement weitgehend miniaturisiert werden.
- Die isolierende Einbettung des Festelektrolytmaterials kann dabei auf verschiedene Weise erreicht werden.
- Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung besteht die Trägerfolie selbst aus elektrisch isolierendem Substrat, vorzugsweise aus Aluminiumoxid, und ist das Festelektrolytmaterial als mindestens ein Fenster in die Trägerfolie eingesetzt. Die Trägerfolie aus elektrisch isolierendem Substrat bietet neben einer hohen mechanischen Festigkeit eine nahezu vollständige elektrische Isolation, so dass sowohl das Leckstromproblem als auch die Einkopplung eines im Sensorelement ggf. vorhandenen elektrischen Widerstandsheizers in die Messzellen sicher vermieden wird. Auch auf das Vorsehen von elektrischen Isolierschichten für die auf der Trägerfolie verlaufenden Leiterbahnen zu den Elektroden kann verzichtet werden.
- Bei einer ebenfalls vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung besteht die Trägerfolie wie üblich aus Festelektrolytmaterial, vorzugsweise aus stabilisiertem Zirkoniumoxid, und ist das Festelektrolytmaterial als mindestens ein mit einem Fensterrahmen aus elektrisch isolierendem Substrat versehenes Fenster in die Trägerfolie eingesetzt. Durch den Fensterrahmen aus elektrisch isolierendem Substrat wird ebenfalls das Problem der Leckströme beseitig. Für dieses Sensorelement ergibt sich der zusätzliche Vorteil, dass beim Sintern des keramisches Körpers, der durch Zusammenlaminieren der Trägerfolie mit weiteren ke ramischen Folien entsteht, die Sinterschwindung der Trägerfolie aus Festelektrolytmaterial und der Festelektrolytfenster gut angepasst werden.
- Durch die in den weiteren Ansprüchen 3 bis 5 und 7 und 8 aufgeführten Maßnahmen sind vorteilhafte Weiterbildungen und Verbesserungen des im Anspruch 1 angegebenen Sensorelements möglich.
- Vorteilhafte Verfahren zur Herstellung des Sensorelements mit einer Trägerfolie aus elektrisch isolierendem Substrat und einer Trägerfolie aus Festelektrolytmaterial ergeben sich aus den Ansprüchen 9 und 10. Mit diesen Verfahren kann das Festelektrolytmaterial in kostengünstiger Weise in die Trägerfolie integriert werden und eine Vielzahl von elektrochemischen Messzellen in Miniaturbauweise zu einem Messzellen-Array zusammengestellt werden. Die angegebenen Verfahren sind für Großserienfertigung geeignet und liefern elektrochemische Messzellen für den Einsatz in beliebigen Gassensoren, z. B. Stickoxidsensoren, Sauerstoffsensoren oder Lambda-Sonden, Temperaturmessfühler, Sensoren zur Bestimmung der Konzentration von Wasserstoff oder wasserstoffhaltigen Verbindungen, wie Ammoniak oder Kohlenwasserstoffe, und dgl.. Ein vorteilhafter Einsatz der Verfahren ist auch in der Brennstoffzellentechnologie möglich.
- Kurze Beschreibung der Zeichnungen
- Die Erfindung ist anhand von in den Zeichnungen dargestellten Ausführungsbeispielen in der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert. Es zeigen:
-
1 einen Längsschnitt gemäß Linie I-I in2 eines Sensorelements für einen Gassensor, -
2 einen Schnitt längs der Linie II-II in1 , -
3 einen Schnitt längs der Linie III-III in1 , -
4A –4C eine schematische Illustration von einzelnen Verfahrensschritten zur Herstellung einer Trägerfolie im Sensorelement nach1 bis3 gemäß einem ersten Verfahren, -
4A –4F eine schematische Illustration von einzelnen Verfahrensschritten zur Herstellung einer modifizierten Trägerfolie im Sensorelement nach1 bis3 gemäß einem zweiten Verfahren, -
5 einen Längsschnitt einer modifizierten Trägerfolie mit elektrochemischen Messzellen für das Sensorelement in1 bis3 , -
6 eine Draufsicht der Trägerfolie in5 bei entfernten äußeren Elektroden der Messzellen, -
7 eine Explosionsdarstellung einer Trägerfolie mit einer darin angeordneten elektrochemischen Messzelle gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel. -
1 bis3 zeigen einen beispielhaften Aufbau eines planaren Sensorelements eines elektrochemischen Gassensors, der beispielsweise als Stickoxid-Sensor zur Bestimmung der Konzentration von Stickoxiden im Abgas von Brennkraftmaschinen betrieben wird. Das Sensorelement weist einen laminaren Keramikkörper10 auf, der aus vier mit Funktionsschichten versehenen, keramischen Folien11 ,12 ,13 ,14 zusammenlaminiert und anschließend gesintert ist. Die oberste keramische Folie11 , im folgenden Trägerfolie11 genannt, trägt drei elektrochemische Messzellen15 ,16 ,17 die jeweils eine äußere Elektrode20 , eine innere Elektrode18 und zwischen den Elektroden20 ,18 liegendes, sauerstoffionenleitendes Festelektrolytmaterial, z. B. yttriumstabilisiertes Zirkoniumoxid ZrO2, aufweisen. Die auf der Außenseite des Keramikkörpers10 liegenden äußeren Elektroden20 sind unmittelbar, ggf. über eine poröse Schutzschicht, dem Messgas, z. B. dem Abgas einer Brennkraftmaschine, ausgesetzt, während die inneren Elektroden18 in jeweils einem Messgasraum21 ,22 ,23 angeordnet sind. Die Messgasräume21 bis23 sind in der zweiten Folie12 ausgebildet und auf der Oberseite von der Trägerfolie11 und auf der Unterseite von der dritten keramischen Folie13 begrenzt. Wie2 zeigt, ist der die innere Elektrode18 der ersten Messzelle14 aufnehmende Messgasraum21 durch eine erste poröse Diffusionsbarriere24 von dem das Sensorelement umgebenden Messgas getrennt. Die beiden Messgasräume22 ,23 sind hinter dem ersten Messgasraum21 nebeneinander angeordnet. Der die innere Elektrode18 der zweiten Messzelle15 aufnehmende zweite Messgasraum22 ist durch eine zweite poröse Diffusionsbarriere25 von dem ersten Messgasraum21 getrennt und der die innere Elektrode18 der dritten Messzelle16 aufnehmende dritte Messgasraum23 durch eine dritte poröse Diffusionsbarriere26 von dem ersten Messgasraum21 getrennt. Zwischen der dritten keramischen Folie13 und der untersten keramischen Folie14 ist ein elektrischer Widerstandsheizer27 elektrisch isoliert eingebettet. Im Ausführungsbeispiel der1 bis3 bestehen alle Folien11 bis14 aus einem elektrisch isolierendem Substrat, z. B. Aluminiumoxid Al2O3, so dass die Isolation des Widerstandsheizers27 durch die beiden Folien13 und14 gegeben ist. - Wie
1 und3 zeigen, ist das Festelektrolytmaterial19 der drei Messzellen15 ,16 ,17 elektrisch isoliert in der keramischen Trägerfolie11 aufgenommen, wobei die elektrische Isolation durch das elektrisch isolierende Substrat der Trägerfolie11 selbst gegeben ist. Dabei ist das Festelektrolytmaterial jeweils als Fenster in die Trägerfolie11 eingesetzt und das Fenster auf der äußeren und inneren Fensterfläche mit der äußeren Elektrode20 bzw. der inneren Elektrode18 belegt. Das Belegen der Fensterflächen erfolgt vorzugsweise durch Bedrucken mit einer Paste aus Elektrodenmaterial, z. B. Platin. In einem bevorzugten Ausführungsbeispiel liegt die Schichtdicke der Trägerfolie11 in einem Größenbereich von 100 μm bis 500 μm und weist die Fläche der Elektroden20 ,18 eine Größe zwischen 15 mm2 und 500 mm2 auf. - Die Herstellung der Trägerfolie
11 aus elektrisch isolierendem Substrat mit den darin eingesetzten Fenstern aus Festelektrolytmaterial19 ist in4A bis4C in einzelnen Verfahrensschritten skizziert. Aus einer ungesinterten, im sog. Grünzustand sich befindlichen Folie30 aus Festelektrolytmaterial werden Formkörper31 mit von den Messzellen15 ,16 ,17 vorgegebenen, lichten Querschnitten herausgetrennt (4A ). Das Heraustrennen erfolgt vorzugsweise mit einem Stanzwerkzeug dessen Stanzstempel33 in4 angedeutet ist. Der Einfachheit halber sind die ausgestanzten Formkörper31 in4A – abweichend von1 bis3 – in gleicher Größe dargestellt. Tatsächlich sind sie an die unterschiedlichen Querschnitte der Messzellen15 ,16 ,17 in1 bis3 anzupassen. In einem weiteren Verfahrensschritt werden aus einer ungesinterten Folie32 aus elektrisch isolierendem Substrat, die die spätere Trägerfolie11 des Sensorelements bildet, Durchbrüche34 herausgeschnitten, deren lichten Querschnitte durch die Querschnitte der Formkörper31 vorgegeben ist. Das Erzeugen der Durchbrüche34 erfolgt wiederum mittels eines Stanzwerkzeugs, dessen Stanzstempel33 eine gleiche Stanzfläche aufweist, wie der Stanzstempel33 zum Ausstanzen der Formkörper31 . Die aus der Folie32 ausgestanzten Stanzlinge, von denen in4B ein Stanzling strichliniert dargestellt ist, werden entfernt. In die Durchbrüche34 der Folie32 werden nunmehr die zuvor gewonnenen Formkörper31 formschlüssig eingesetzt, z. B. durch Einpressen (4C ). Die so bearbeitete Folie32 wird auf die Form der benötigten Trägerfolie11 zugeschnitten oder war bereits auf diese Form zugeschnitten. Diese Folie32 wird nunmehr erwärmt und/oder gepresst oder gewalzt und anschließend getrocknet. Dann werden die Stirnflächen der in der Folie32 enthaltenen Formkörper31 aus Festelektrolytmaterial mit Paste aus Elektrodenmaterial bedruckt. Das Bedrucken kann alternativ auch vor dem Erwärmen und/oder Pressen oder Walzen und anschließendem Trocknen der Folie32 erfolgen. Die so hergestellte Trägerfolie11 mit den Messzellen15 ,16 ,17 wird mit den Folien12 ,13 , und14 und darauf aufgedruckten Diffusionsbarrieren24 ,25 ,26 aufgedrucktem Widerstandheizer27 zusammenlaminiert und gesintert. - In dem zuvor beschriebenen Sensorelement kann alternativ mindestens die keramische Trägerfolie
11 aus einem Festelektrolytmaterial, vorzugsweise aus yttriumstabilisiertem Zirkoniumoxid, bestehen. Auch hier ist wiederum das Festelektrolytmaterial der Messzellen15 ,16 ,17 elektrisch isoliert in der Trägerfolie11' aufgenommen. Hierzu ist das Festelektrolytmaterial19 als ein mit einem Fensterrahmen28 aus elektrisch isolierendem Substrat, z. B. Al2O3, versehenes Fenster in die Trägerfolie11' eingesetzt wie dies aus der Schnittdarstellung in5 und der Draufsicht auf die Trägerfolie11' bei entfernten äußeren Elektroden20 in6 verdeutlicht ist. - In
4 ist der Herstellungsvorgang der in5 und6 gezeigten Trägerfolie11 aus Festelektrolytmaterial mit den eingesetzten Messzellen15 ,16 ,17 in einzelnen Verfahrensschritten schematisiert illustriert. Zunächst werden mit den bereits zuvor beschriebenen und in4A , B und C dargestellten Verfahrensschritten in einer ungesinterten Folie32 aus elektrisch isolierendem Material, vorzugsweise Aluminiumoxid, durch Ausstanzen der Durchbrüche34 gemäß4B und Einsetzen der aus einer ungesinterten Folie30 aus Festelektrolytmaterial gewonnen Formkörper31 (4A ) in die Durchbrüche34 eine Folie32 aus elektrisch isolierendem Substrat mit eingesetzten Formkörpern31 aus Festelektrolytmaterial hergestellt, wie sie in4C illustriert ist. Aus dieser Folie32 werden zu den eingesetzten Formkörpern31 koaxiale Formkörper35 mit gegenüber den ersten Formkörpern31 größerem Querschnitt herausgetrennt, was wiederum durch Stanzen mit einem Stanzwerkzeug herbeigeführt wird, dessen Stanzstempel36 in4D schematisiert angedeutet ist. Diese Formkörper35 besitzen – wie die Messzellen15 ,16 ,17 in5 und6 – einen Kern aus Festelektrolytma terial19 , der von einem Rahmen28 aus elektrisch isolierendem Substrat umschlossen ist. In einer zweiten ungesinterten Folie37 aus Festelektrolytmaterial, die die spätere Trägerfolie11 aus Festelektrolytmaterial bildet, werden Durchbrüche38 herausgetrennt, deren Querschnitte den Querschnitten der zweiten Formkörper35 entsprechen. Das Heraustrennen erfolgt wiederum durch Stanzen im Stanzwerkzeug, dessen Stanzstempel36 in4D schematisch skizziert ist. Die dabei anfallenden Stanzlinge, von denen einer in4E strichliniert angedeutet ist, werden entfernt. In die Durchbrüche38 werden nunmehr die zweiten Formkörper35 eingesetzt. Die so gewonnene Folie37 aus Festelektrolytmaterial mit den eingesetzten zweiten Formkörpern35 wird erwärmt und/oder gepresst oder gewalzt und anschließend getrocknet. Durch Belegen der Stirnflächen der zweiten Formkörper35 mit einer äußeren Elektrode20 und einer inneren Elektrode18 , was vorzugsweise durch Bedrucken der Stirnflächen mit einer Paste aus Elektrodenmaterial erfolgt, wird die in5 und6 dargestellte Trägerfolie11 aus Festelektrolytmaterial mit eingesetzten Messzellen15 ,16 ,17 gewonnen. Auch hier ist es möglich, das Belegen der Stirnflächen der zweiten Formkörper35 mit den Elektroden18 ,20 vor dem Erwärmen und/oder Pressen oder Walzen und anschließendem Trocknen der Folie37 vorzunehmen. - In
7 ist eine mögliche weitere Modifikation der Trägerfolie11 des Sensorelements ausschnittweise in Explosionszeichnung dargestellt. Die Trägerfolie11 besteht wiederum aus elektrisch isolierendem Substrat, vorzugsweise Aluminiumoxid, und das Festelektrolytmaterial19 der Messzelle15 ist durch eine Vielzahl von miniaturisierten Fenstern aus Festelektrolytmaterial realisiert, die in einer Folienzone matrixartig angeordnet sind. Die Miniaturfenster werden wiederum dadurch realisiert, dass in die Trägerfolie11 eine Vielzahl von Bohrungen eingebracht und diese Bohrungen mit Miniaturkörpern aus Festelektrolytmaterial ausgefüllt werden. Wie7 zeigt, wird der gesamte Zonenbereich, in dem die Vielzahl der Miniaturfenster angeordnet sind, auf der Ober- und Unterseite der Trägerfolie11 mit der äußeren Elektrode20 bzw. der inneren Elektrode18 belegt. - ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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- Zitierte Patentliteratur
-
- - DE 19941051 A1 [0002]
Claims (12)
- Sensorelement für einen Gassensor zur Bestimmung mindestens einer physikalischen Eigenschaft eines Messgases, insbesondere der Konzentration einer Gaskomponente im Messgas, mit mindestens einer elektrochemischen Messzelle (
15 ,16 ,17 ), die zwei Elektroden (18 ,20 ) mit dazwischenliegendem Festelektrolytmaterial aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass das Festelektrolytmaterial (19 ) elektrisch isoliert in einer keramischen Trägerfolie (11 ;11' ) aufgenommen ist. - Sensorelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Trägerfolie (
11 ) aus elektrisch isolierendem Substrat, vorzugsweise aus Aluminiumoxid, besteht und dass das Festelektrolytmaterial (19 ) als mindestens ein Fenster in die Trägerfolie (11 ) eingesetzt ist. - Sensorelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das mindestens eine Fenster von einem aus einer Folie aus Festelektrolytmaterial herausgelösten Formkörper (
31 ) gebildet ist, der im Grünzustand der Trägerfolie (11 ) in einen in der Trägerfolie (11 ) erzeugten Durchbruch formschlüssig eingesetzt ist. - Sensorelement nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass das mindestens eine Fenster auf beiden Fensterflächen mit jeweils einer Elektrode (
18 ,20 ) abgedeckt ist. - Sensorelement nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass eine Vielzahl von Fenstern in einer Folienzone der Trägerfolie (
11 ), vorzugsweise matrixartig, angeordnet ist und die Folienzone beidseitig mit je einer Elektrode (18 ,20 ) belegt ist. - Sensorelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Trägerfolie (
11' ) aus Festelektrolytmaterial, vorzugsweise aus stabilisiertem Zirko niumoxid, besteht und dass das Festelektrolytmaterial (19 ) als mindestens ein mit einem Fensterrahmen (28 ) aus elektrisch isolierendem Substrat, vorzugsweise Aluminiumoxid, versehenes Fenster in die Trägerfolie (11' ) eingesetzt ist. - Sensorelement nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die voneinander abgekehrten Fensterflächen des mindestens einen Fensters mit je einer Elektrode (
18 ,20 ) abgedeckt sind. - Sensorelement nach einem der Ansprüche 4 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichtdicke der Trägerfolie (
11 ) eine Größe von 100 μm–500 μm und die Fläche der Elektroden (18 ,20 ) eine Größe von 15 mm2–500 mm2 aufweist. - Verfahren zur Herstellung eines Sensorelements für einen Gassensor zur Bestimmung mindestens einer physikalischen Eigenschaft eines Messgases insbesondere der Konzentration einer Gaskomponente im Messgas, das mindestens eine elektrochemische Messzelle (
15 ,16 ,17 ) mit zwei durch Festelektrolytmaterial (19 ) getrennten Elektroden (18 ,20 ) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass aus einer ungesinterten Folie (30 ) aus Festelektrolytmaterial mindestens ein Formkörper (31 ) mit einem von der mindestens einen Messzelle (15 ,16 ,17 ) vorgegebenen lichten Querschnitt herausgetrennt wird, dass eine ungesinterte keramische Folie (32 ) aus einem elektrisch isolierendem Substrat mit mindestens einem Durchbruch (34 ) versehen wird, der einen dem Formkörper (31 ) entsprechenden lichten Querschnitt aufweist, und dass der Formkörper (31 ) in den mindestens einen Durchbruch (34 ) der Folie (32 ) aus elektrisch isolierendem Substrat formschlüssig eingesetzt wird. - Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass aus der Folie (
32 ) aus elektrisch isolierendem Substrat mit dem mindestens einen eingesetzten Formkörper (31 ) aus Festelektrolytmaterial mindestens ein zum Formkörper (31 ) koaxialer zweiter Formkörper (35 ) mit größerem Querschnitt herausgetrennt wird, dass in einer zweiten ungesinterten Folie (37 ) aus Festelektrolytmaterial mindestens ein zweiter Durchbruch (38 ) mit einem den zweiten Formkörper (35 ) entsprechenden, lichten Querschnitt erzeugt wird und dass der zweite Formkörper (35 ) in den mindestens einen zweiten Durchbruch (38 ) in der Folie (37 ) aus Festelektrolytmaterial formschlüssig eingesetzt wird. - Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Folie (
32 ) aus elektrisch isolierendem Substrat mit dem darin eingesetzten mindestens einen Formkörper (31 ) aus Festelektrolytmaterial bzw. die Folie (37 ) aus Festelektrolytmaterial mit dem darin eingesetzten mindestens einen zweiten Formkörper (35 ) erwärmt und/oder gepresst oder gewalzt und anschließend getrocknet wird. - Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Erzeugen der Durchbrüche (
34 ,38 ) in den Folien (32 ,37 ) und das Heraustrennen der Formkörper (31 ,35 ) aus den Folien (30 und32 ) mittels Stanzen vorgenommen wird.
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