DE102008013513A1 - Very high permittivity dielectric component used at high frequencies, containing lanthanum, strontium and nickel oxide, has specified composition and properties - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft eine Lanthan-Strontium-Nickeloxid-(LSNO-)Komponente, insbesondere eine LSNO-Schicht oder ein LSNO-Plättchen, mit dielektrischen Eigenschaften. Weiterhin betrifft die Erfindung Bauteile mit LSNO-Komponenten und deren Verwendung.The This invention relates to a lanthanum-strontium-nickel oxide (LSNO) component, in particular an LSNO layer or an LSNO plate, with dielectric properties. Furthermore, the invention relates Components with LSNO components and their use.
Gemäß dem Mooreschen Gesetz, welches mittlerweile als „Roadmap” für die Halbleiterindustrie gilt, wird versucht, die Leistungsfähigkeit integrierter Schaltungen zu steigern. Dementsprechend werden weltweit neben Lösungen für die weitere Verkleinerung integrierter Schaltungen auch Materialien mit größeren relativen Permittivitäten intensiv erforscht, da die elektrische Permittivität der derzeit gebräuchlichen Siliziumverbindungen nur im Bereich von εr ≈ 4–8 liegt. Interessant sind solche Materialien einerseits für die Energiespeicherung und andererseits für elektronische Schaltungen.According to Moore's Law, which is now considered a "roadmap" for the semiconductor industry, an attempt is being made to increase the performance of integrated circuits. Accordingly, in addition to solutions for the further downsizing of integrated circuits, materials with relatively high relative permittivities are intensively researched worldwide, since the electrical permittivity of the currently used silicon compounds lies only in the range of ε r ≈ 4-8. Interesting are such materials on the one hand for energy storage and on the other hand for electronic circuits.
Die
Verwendung dielektrischer Materialien zur Erhöhung der
Kapazität eines Kondensators ist bekannt und weit verbreitet.
Die bisher eingesetzten Materialien können näherungsweise
in drei Kategorien eingeteilt werden. Die erste Kategorie beinhaltet Materialien,
deren dielektrische Eigenschaften relativ unabhängig von
Temperatur und Frequenz sind. Allerdings ist die relative Permittivität
dieser Materialien eher gering (εr ≈ 5–25).
Ein prominenter Vertreter dieser Gruppe ist HfO2 (εr ≈ 25), welches in Zukunft als high-k
Gateoxid in integrierten Schaltungen implementiert werden soll.
Der zweiten Kategorie gehören ferroelektrische Materialien
an (z. B. BaTiO3), deren relative Permittivität
zwar sehr groß ist (εr ≈ 103–104) aber
eine ausgesprochene Temperaturabhängigkeit aufweist. Der
letzten Kategorie gehören neuartige Materialien an, die
einerseits extrem große relative Permittivitäten
(εr ≈ 104–106) aufweisen, welche aber auch in einem großen
Temperatur- und Frequenzbereich konstant sind. Ein bedeutender Vertreter
dieser Gruppe ist CaCu3Ti4O12 (CCTO), welches seit 2001 im Fokus wissenschaftlichen
Interesses steht und an dessen Anwendung mit Nachdruck geforscht
wird –
Von
Es ist Aufgabe der Erfindung, ein dielektrisches Material mit einer extrem hohen relativen Permittivität bereitzustellen, insbesondere mit einer extrem hohen relativen Permittivität bei sehr hohen Frequenzen. Daneben ist es Aufgabe, Komponenten und Verwendungen des dielektrischen Materials hoher relativer Permittivität bereitzustellen.It Object of the invention is a dielectric material with a to provide extremely high relative permittivity, in particular with an extremely high relative permittivity at very high frequencies. It is also the task, components and uses of the dielectric material of high relative permittivity provide.
Diese Aufgabe wird mit den Merkmalen des Anspruchs 1, 8, 10, 11, 12 bzw. 13 gelöst.These The object is achieved with the features of claim 1, 8, 10, 11, 12 and 13 solved.
Vorteilhafte Ausgestaltungen sind Gegenstand der Unteransprüche.advantageous Embodiments are the subject of the dependent claims.
Wie
beispielhaft oben für einige Dielektrika angegeben, sind
bei den bekannten und in der Halbleiterfertigung verwendeten Dielektrika
die relativen Permittivitäten über den gesamten
Frequenzbereich (1 Hz bis 1 GHz) generell sehr gering (εr < 1.000). Darüberhinaus
ist bei allen bekannten Dielektrika ein starker Rückgang
der relativen Permittivität mit zunehmender Frequenz vorhanden,
insbesondere bei Frequenzen über 1 MHz wie typisch in
Es wurde überraschend gefunden, dass La2-xSrxNiO4 (Lanthan-Strontium-Nickeloxid – im Folgenden als LSNO bezeichnet) bei Werten für x im Bereich von 0 < x ≤ 0,5 über einen breiten Frequenzbereich riesige relative Permittivitäten aufweist. Im Gegensatz zu allen bekannten Dielektrika und damit entgegen der bisherigen Lehrmeinung ergeben sich selbst bei Frequenzen oberhalb von 10 MHz, insbesondere bis zum Gigahertzbereich (bei Raumtemperatur), relative Permittivitäten εr von mehr als 8.000. Damit ist LSNO für Anwendungen in der modernen Elektronik bei Höchstfrequenzanwendungen prädestiniert. Aufgrund der außergewöhnlichen relativen Permittivität, welche bei Gigahertz und Raumtemperatur Werte > 104 erreicht, ist dieses Material für Anwendungen in Dioden, Kondensatoren und integrierten Schaltungen besonders geeignet. Aber auch bei Niederfrequenzanwendungen, insbesondere bei statischen Energiespeichern oder bei niederfrequenten Konverter- oder Gleichrichteranwendungen, ist LSNO bei Werten von x in einem Bereich von 0 < x ≤ 0,3 als Alternative zu beispielsweise CCTO aufgrund der extrem hohen relativen Permittivität von εr ≥ 25.000 besonders geeignet.It has surprisingly been found that La 2- xSr x NiO 4 (lanthanum-strontium-nickel oxide - hereinafter referred to as LSNO) exhibits huge relative permittivities over a wide frequency range over a wide frequency range for values in the range of x <x≤0.5. In contrast to all known dielectrics and thus contrary to the previous doctrine, relative permittivities ε r of more than 8,000 result even at frequencies above 10 MHz, in particular up to the gigahertz range (at room temperature). Thus, LSNO is predestined for applications in modern electronics in ultra-high frequency applications. Due to the exceptional relative permittivity, which reaches values> 10 4 at gigahertz and room temperature, this material is particularly suitable for applications in diodes, capacitors and integrated circuits. However, even in low frequency applications, especially in static energy storage or in low frequency converter or rectifier applications, LSNO at values of x in a range of 0 <x ≤ 0.3 is an alternative to, for example, CCTO due to the extremely high relative permittivity of ε r ≥ 25,000 particularly suitable.
Besonders im Bereich von x unterhalb von 0,3 konnte ein signifikanter Anstieg der relativen Permittivität und eine Ausdehnung der hohen Werte über den MHz-Bereich hinaus (> 10 MHz) erzielt werden. Markant steigt εr um x ≈ 0,125 an (0,05 ≤ x ≤ 0,2) was schon deswegen nicht erwartet werden konnte, da sich La2NiO4 (x = 0) nicht als Dielektrikum mit großer bzw. außergewöhnlicher diel. Permittivität auszeichnet. Auch bei sauerstoffdotiertem LNO (La2NiO4+Δ mit Δ > 0) konnte keine signifikante relative Permittivität εr festgestellt werden, die solche Werte bei La2SrxNiO4 (x ≈ 0,125) hätte erwarten lassen.Particularly in the range of x below 0.3, a significant increase in the relative permittivity and an expansion of the high values beyond the MHz range (> 10 MHz) could be achieved. Significantly, ε r increases by x ≈ 0.125 (0.05 ≤ x ≤ 0.2) could not be expected because La 2 NiO 4 (x = 0) is not a dielectric with a large or extraordinary diel. Permittivity distinguishes. Even with oxygen-doped LNO (La 2 NiO 4 + Δ with Δ> 0), no significant relative permittivity ε r was found which would have led to such values at La 2 Sr x NiO 4 (x ≈ 0.125).
Die in den Unteransprüchen angegebenen vorteilhaften Ausgestaltungen beziehen sich vorzugsweise auf Werte von εr bei Raumtemperatur (300°K).The advantageous embodiments specified in the subclaims preferably relate to values of ε r at room temperature (300 ° K).
Vorteilhaft wird ein LSNO-Kristall (poly- oder einkristallin) aus La2-xSrxNiO4 entweder flächig ausgebildet oder aus einem Kristallblock in Form von dünnen Substraten ausgesägt. Auf diesem Substrat lassen sich Halbleiterelemente beispielsweise in Dünnschichttechnik ausbilden, wie sie etwa aus der Halbleiterfertigung unter Verwendung von Silizium-Wafern entsprechend bekannt ist. Auf dem LSNO-Substrat lassen sich (poly-)kristalline Schichten epitaktisch abscheiden, beispielsweise Si-Schichten aus Silan-Prekursoren. Durch die Übereinstimmung in der Kristallgitterstruktur wachsen auf dem LSNO-Substrat hochwertige kristalline Schichten auf. Alternativ wird ein solches LSNO-Substrat als kleine, dünne Plättchen oder Folie vorgesehen, die bei der Herstellung von Kondensatoren oder Akkumulatoren verwendbar sind. Bezüglich der Ausgestaltung des LSNO-Substrats gelten die Ausgestaltungen für die LSNO-Komponente entsprechend.Advantageously, an LSNO crystal (polycrystalline or monocrystalline) of La 2-x Sr x NiO 4 is either formed flat or sawed out of a crystal block in the form of thin substrates. On this substrate, semiconductor elements can be formed, for example, in thin-film technology, as it is known from semiconductor manufacturing using silicon wafers accordingly. On the LSNO substrate, (poly) crystalline layers can be epitaxially deposited, for example Si layers of silane precursors. Due to the agreement in the crystal lattice structure, high-quality crystalline layers grow on the LSNO substrate. Alternatively, such an LSNO substrate is provided as small, thin platelets or foil which are useful in the manufacture of capacitors or accumulators. With respect to the design of the LSNO substrate, the embodiments for the LSNO component apply accordingly.
Die
einzige
Im vorliegenden Text wird die Dielektrizitätskonstante ε = εr·ε0 nach der neueren Konvention als Permittivität bezeichnet. Entsprechend die relative Dielektrizitätskonstante εr als relative Permittivität.In the present text, the dielectric constant ε = ε r · ε 0 is referred to as permittivity according to the newer convention. Accordingly, the relative dielectric constant ε r as relative permittivity.
Beim bevorzugten Ausführungsbeispiel der Erfindung werden La15/8Sr1/8NiO4 Einkristalle verwendet, die sich mittels Zonenschmelzverfahren herstellen lassen. Die dafür notwendige Ausgangssubstanz wird folgendermaßen synthetisiert: Stöchiometrische Mengen der kommerziell erhältlichen pulverförmigen Prekursoren La2O3, NiO und SrCO3 werden vermischt und bei ca. 1.100°C gesintert. Die entstandene Keramik wird wiederum gemahlen, vermischt und anschließend gesintert. Dieser Vorgang wird drei Mal wiederholt und abschließend wird das Pulver in eine zylindrische Form gepresst. In einem Spiegelofen wird dieser Zylinder zonenweise aufgeschmolzen und mit Hilfe eines Impfkristalls kristallisiert. Neben einkristallinen Proben lassen sich auf diesem Weg auch polykristalline Proben herstellen (z. B. ohne Zonenschmelzverfahren).In the preferred embodiment of the invention La 15/8 Sr 1/8 NiO 4 single crystals are used, which can be produced by zone melting. The starting material required for this purpose is synthesized as follows: Stoichiometric amounts of the commercially available pulverulent precursors La 2 O 3 , NiO and SrCO 3 are mixed and sintered at about 1100 ° C. The resulting ceramic is again ground, mixed and then sintered. This process is repeated three times and finally the powder is pressed into a cylindrical shape. In a mirror oven, this cylinder is melted zone by zone and crystallized by means of a seed crystal. In addition to monocrystalline samples, polycrystalline samples can also be produced in this way (eg without zone melting process).
Für Anwendung z. B. in integrierten Schaltungen sind die so hergestellten Keramiken nur bedingt geeignet. Es lassen sich jedoch auch LSNO-Dünnschichten beispielsweise mittels gepulster Laserabscheidung (Pulsed Laser Deposition = PLD) synthetisiert. Daneben kann LSNO mit entsprechender Stöchiometrie auch unter Verwendung von chemischen Abscheideverfahren (CVD) oder Sputterverfahren hergestellt werden. Gerade bei integrierten Halbleiteranwendungen sind solche Dünnschicht-Abscheideverfahren in vorhandene Produktionsstrukturen und -anlagen wesentlich besser integrierbar.For Application z. B. in integrated circuits are so produced Ceramics only partially suitable. However, LSNO thin films can also be used for example by means of pulsed laser deposition (pulsed laser Deposition = PLD). In addition, LSNO with appropriate Stoichiometry also using chemical deposition methods (CVD) or sputtering method can be produced. Especially for integrated semiconductor applications are such thin-film deposition in existing Production structures and systems can be integrated much better.
Beim bevorzugten Ausführungsbeispiel wird für die Herstellung eines prototypischen Kondensators mit LSNO als Dielektrikum eine Scheibe aus dem Einkristall herausgesägt und auf beiden Seiten mit Leitsilber kontaktiert. Die dielektrischen Eigenschaften wurden mit einem Alpha-A High Performance Frequency Analyzer der Firma Novocontrol Technologies und einem Agilent E4991A – RF Impedance/ Material Analyzer der Firma Agilent Technologies im Frequenzbereich 1 Hz bis 1 GHz bestimmt. Als Messgröße erhält man die Kapazität, welche anhand der Geometrie der gemessenen Probe in die relative Permittivität εr umgerechnet wird.In the preferred embodiment, a disk is sawn out of the single crystal and contacted on both sides with conductive silver for the preparation of a prototypical capacitor with LSNO as a dielectric. The dielectric properties were determined using an Alpha-A High Performance Frequency Analyzer from Novocontrol Technologies and an Agilent E4991A RF Impedance / Material Analyzer from Agilent Technologies in the frequency range 1 Hz to 1 GHz. The measured variable obtained is the capacitance, which is converted into the relative permittivity ε r on the basis of the geometry of the measured sample.
In
Die Kapazität des LSNO Kondensators erreichte 2 nF bei 100 MHz. In Anbetracht der verwendeten einfachen Geometrie des Testkondensators ist dies ein extrem hoher Wert. Für CCTO wurde bei gleichen Kondensator-Abmessungen lediglich 10 pF (bei 100 MHz) erreicht. Demgegenüber würde das im Halbleiterbereich üblicherweise verwendete SiO2 zu Werten um 0,5 pF für diese Kondensatorgeometrie führen.The capacitance of the LSNO capacitor reached 2 nF at 100 MHz. In view of the simple geometry of the test capacitor used, this is an extremely high value. For CCTO only 10 pF (at 100 MHz) was achieved with the same capacitor dimensions. In contrast, that would be in the Semiconductor region commonly used SiO 2 lead to values around 0.5 pF for this capacitor geometry.
Diese überraschende Materialeigenschaft von LSNO im Höchstfrequenzbereich prädestiniert dieses somit für die oben genannten Anwendungen, beispielsweise bei kapazitiven Bauelementen mit LSNO als Dielektrikum. Diese sind aufgrund der erwähnten Eigenschaften von LSNO für die industrielle Anwendung von außerordentlicher Bedeutung. Sie ermöglichen eine Erhöhung der Leistungsfähigkeit gegenüber bisher verfügbaren Bauelementen, z. B. bezüglich der speicherbaren Energie in Relation zu Masse und Größe und bezüglich der weiteren Miniaturisierung elektronischer Schaltungen bei Frequenzen bis GHz.This surprising Material property of LSNO in the highest frequency range predestines this thus for the above applications, for example for capacitive components with LSNO as dielectric. These are due to the mentioned properties of LSNO for the industrial application of extraordinary importance. They allow an increase in performance over previously available components, eg. B. with respect the storable energy in relation to mass and size and regarding the further miniaturization of electronic Circuits at frequencies up to GHz.
Kapazitive Bauelemente mit LSNO als Dielektrikum sind aufgrund der außergewöhnlichen dielektrischen Eigenschaften dieses Materials für die Anwendung in der modernen Elektronik und Elektrotechnik von besonderer Bedeutung, da LSNO im Vergleich zu anderen Materialien eine „kolossale” relative Permittivität bei Raumtemperatur bis in den Gigahertzbereich aufweist. Weiterhin lässt sich das Material sowohl einkristallin als auch polykristallin herstellen. Basierend auf Einkristallen wurden bereits verschiedene Kondensatoren mit LSNO präpariert, die die überlegenen Eigenschaften demonstrieren. Des Weiteren ist von Bedeutung, dass neben LSNO-Keramiken auch schon dünne LSNO-Filme (mit ähnlicher Stöchiometrie) durch PLD erfolgreich synthetisiert werden konnten.capacitive Components with LSNO as a dielectric are due to the extraordinary dielectric properties of this material for the application of particular importance in modern electronics and electrical engineering, LSNO is a "colossal" relative to other materials Permittivity at room temperature up to the gigahertz range having. Furthermore, the material can be both monocrystalline as well as produce polycrystalline. Based on single crystals were already prepared different capacitors with LSNO, that demonstrate the superior properties. Furthermore is important that in addition to LSNO ceramics even thin LSNO films (with similar stoichiometry) PLD could be successfully synthesized.
Im
oben erwähnten
Aber auch eine Applikation von Festkörperkondensatoren ist hierfür denkbar. La2-xSrxNiO4 mit x ≈ 1/8 ist dafür ein ausgezeichneter Kandidat aufgrund seiner extrem hohen relativen Permittivität, die zu einer großen Kapazität der Bauelemente bei gleichzeitiger moderater Masse und Größe führt und aufgrund des konstanten Verhaltens dieser Materialgröße in einem breiten Temperatur- und Frequenzbereich.But also an application of solid state capacitors is conceivable for this purpose. La 2-x Sr x NiO 4 with x≈1 / 8 is an excellent candidate for this because of its extremely high relative permittivity, which leads to a large capacitance of the components with moderate mass and size at the same time and due to the constant behavior of this material size in a broad range Temperature and frequency range.
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