DE102007056267A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung von Wasserstoff - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Gewinnung eines Wasserstoff- (8) und eines Kohlendioxidproduktes (13) aus einem Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz (1), wobei aus dem Einsatz (1) mittels Dampfreformierung in einem allotherm befeuerten Reaktor (Reformer) und anschließender Wassergas-Shift (R) ein vorwiegend aus Wasserstoff (H2) und Kohlendioxid (CO2) bestehender Gasstrom (Synthesegas) (5) erzeugt wird, der nachfolgend in die beiden Produkte (8, 13) sowie zumindest eine Wasserstoff enthaltende, jedoch nicht Produktreinheit aufweisende Gasfraktion (H-Restgas) (15) zerlegt wird. Das H-Restgas (15) wird verdichtet (P) und zur stofflichen Nutzung stromaufwärts in den Prozess zurückgeführt.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung eines Wasserstoff- und eines Kohlendioxidproduktes aus einem Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz, wobei aus dem Einsatz mittels Dampfreformierung in einem allotherm befeuerten Reaktor (Reformer) und anschließender Wassergas-Shift ein vorwiegend aus Wasserstoff und Kohlendioxid (CO2) bestehender Gasstrom (Synthesegas) erzeugt wird, der nachfolgend in die beiden Produkte sowie zumindest eine Wasserstoff enthaltende, jedoch nicht Produktreinheit aufweisende Gasfraktion (H-Restgas) zerlegt wird.
- Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
- Die wichtigste Methode zur Gewinnung von Wasserstoff basiert auf der Dampfreformierung, bei der ein Kohlenwasserstoff enthaltender Einsatz, bei dem es sich heute zumeist um Erdgas handelt, zusammen mit Wasserdampf in einer katalytisch unterstützten Reaktion zu einem vorwiegend aus Wasserstoff und Kohlendioxid bestehenden sog. Syntheserohgas umgesetzt wird. Je nach dem angestrebten Produktspektrum wird das Syntheserohgas auf unterschiedliche Weise weiter behandelt und in die Produkte zerlegt. Steht beispielsweise die Produktion von Wasserstoff im Vordergrund, so wird das Syntheserohgas einer Wassergas-Shift unterzogen, bei der Kohlenmonoxid mit Wasser zu Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt wird. Aus dem dabei erhaltenen sog. Synthesegas, das vorwiegend aus Wasserstoff und Kohlendioxid besteht, daneben aber auch noch Wasser und Kohlenmonoxid enthält, wird anschließend beispielsweise durch Druckwechseladsorption ein Wasserstoffprodukt abgetrennt und gleichzeitig ein kohlendioxidreiches, Wasserstoff enthaltendes Restgas erzeugt.
- Die Dampfreformierung, ein endothermer Prozess, wird in Röhrenöfen, den sog. Dampfreformern, durchgeführt. Die Einsatzstoffe werden durch die Reaktorröhren des Dampfreformers geführt, die mit Katalysatormaterial gefüllt sind. Die Reformierung wird allotherm durchgeführt, wozu die Reaktorröhren in einem Feuerraum angeordnet sind, der i. Allg. über Brenner befeuert wird. Die für die Dampfreformierung benötigte Wärme wird durch Strahlung und Konvektion auf die Reaktorrohre übertragen und gelangt durch Wärmeleitung in das Innere der Rohre. Nach dem Stand der Technik wird die benötigte Wärme durch die Verbrennung von bei der Wasserstoffproduktion anfallenden, brennbaren Reststoffen und/oder von Kohlenwasserstoffen, die von jenseits der Anlagengrenzen zugeführten werden, erzeugt.
- Die Wirtschaftlichkeit der Wasserstoffgewinnung wird nicht zuletzt durch die Kosten bestimmt, die bei der Bereitstellung der für die Dampfreformierung benötigten Energie anfallen.
- Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren der eingangs beschriebenen Art sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens anzugeben, die es erlauben, Wasserstoff mit einem geringeren Energieaufwand und damit auf wirtschaftlicher Weise zu erzeugen, als dies nach dem Stand der Technik möglich ist.
- Die gestellte Aufgabe wird vorrichtungsseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das H-Restgas verdichtet und zur stofflichen Nutzung stromaufwärts in den Prozess zurückgeführt wird.
- Zweckmäßige Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sehen vor, dass das H-Restgas stromabwärts der Wassergas-Shift oder stromaufwärts der Wassergas-Shift, jedoch stromabwärts der des Reformers in den Prozess zurückgeführt wird.
- Eine Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass das Wasserstoffprodukt durch Druckwechseladsorption (H-DWA) aus dem Synthesegas abgetrennt wird, wobei ein CO2-reiches, Wasserstoff enthaltendes Restgas (C-Restgas) entsteht. Vorzugsweise wird zumindest ein Teil des C-Restgases einer zweiten Druckwechseladsorption (C-DWA) unterzogen, bei der ein vorwiegend aus CO2 bestehender Gasstrom sowie das H-Restgas erzeugt werden.
- Das erfindungsgemäße Verfahren weiterbildend wird vorgeschlagen, dass ein bei der Zerlegung des Synthesegases anfallender, vorwiegend aus CO2 bestehender Gasstrom durch Temperaturwechseladsorption von unerwünschten Stoffen bis auf CO2-Produktreinheit gereinigt wird, wobei das H-Restgas vor seiner Rückführung in den Prozess als Regeneriergas eingesetzt wird.
- Die Wirtschaftlichkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens ist entscheidend von dem für die Verdichtung des H-Restgases erforderlichen Aufwand abhängig. Je höher die notwendige Verdichtung desto größer sind sowohl die Investitions- als auch die Betriebskosten für den zur Verdichtung des H-Restgases erforderlichen Gasverdichter. Zweckmäßiger Weise wird der Druck des H-Restgases zur Rückführung in den Prozess um einen Faktor angehoben, der zwischen 2 und 20, bevorzugt zwischen 3 und 8 und besonders bevorzugt zwischen 4 und 6 liegt.
- Weiterhin betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Gewinnung eines Wasserstoff- und eines Kohlendioxidproduktes aus einem Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz, umfassend einen allotherm befeuerten Reaktor (Reformer) und einen stromabwärts des Reformers angeordneten Wassergas-Shiftreaktor, mit deren Hilfe der Einsatz in einen vorwiegend aus Wasserstoff (H2) und Kohlendioxid (CO2) bestehenden Gasstrom (Synthesegas) umsetzbar ist, sowie eine Zerlegungseinrichtung, in der das Synthesegas in die beiden Produkte und zumindest eine Wasserstoff enthaltende, jedoch nicht Produktreinheit aufweisende Gasfraktion (H-Restgas) zerlegbar ist.
- Die gestellte Aufgabe wird vorrichtungsseitig erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass sie einen Verdichter aufweist, mit dessen Hilfe das H-Restgas verdicht- und stromaufwärts der Zerlegungseinrichtung zur stofflichen Nutzung in den Prozess zurückführbar ist.
- Eine bevorzugte Ausführung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sieht vor, dass das H-Restgas stromab des Wassergas-Shiftreaktors in den Prozess zurückführbar ist, während eine andere bevorzugte Ausführung vorsieht, dass das H-Restgas stromauf des Wassergas-Shiftreaktors, jedoch stromab des Reformers in den Prozess zurückführbar ist.
- Eine Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sieht vor, dass sie eine Druckwechseladsorptionseinrichtung (H-DWA) aufweist, mit deren Hilfe das Wasserstoffprodukt aus dem Synthesegas abtrennbar ist, wobei ein CO2-reiches, Wasserstoff enthaltendes Restgas (C-Restgas) entsteht.
- Eine weitere Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sieht vor, dass sie eine zweite Druckwechseladsorptionseinrichtung (C-DWA) aufweist, mit deren Hilfe aus zumindest einem Teil des C-Restgases ein vorwiegend aus CO2 bestehender Gasstrom sowie das H-Restgas erzeugbar sind.
- Eine zweckmäßige Weiterbildung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sieht vor, dass sie eine Temperaturwechseladsorptionseinrichtung aufweist, mit deren Hilfe aus einem bei der Zerlegung des Synthesegases anfallenden, vorwiegend aus CO2 bestehenden Gasstrom durch Abtrennung unerwünschter Stoffe eine Produktreinheit aufweisender Kohlendioxidstrom erzeugbar ist und in der das H-Restgas vor seiner Rückführung in den Prozess als Regeneriergas einsetzbar ist.
- Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt es, die Wasserstoffausbeute im Vergleich zum Stand der Technik signifikant zu steigen. Eine bereits bestehende Anlage kann mit geringem Aufwand für einen Betreib nach dem neuen Verfahren umgerüstet werden. Es ist dann möglich, die gleiche Wasserstoffmenge mit einer verminderten Menge an Einsatzstoffen (Kohlenwasserstoffe und Dampf) zu erzeugen oder aus der gleichen Menge an Einsatzstoffen eine größere Wasserstoffmenge zu gewinnen.
- Die Erfindung sowie weitere Einzelheiten der Erfindung werden im Folgenden anhand zweier in den
1 und2 schematisch dargestellter Ausführungsbeispiele näher erläutert. In beiden Figuren sind gleiche Anlagenteile mit gleichen Bezugszeichen versehen. - Die beiden Figuren zeigen jeweils Synthesegasanlagen, in denen ein Kohlenwasserstoffe enthaltender Einsatz (z. B. Erdgas) mit Wasserdampf mittels eines gasbefeuerten Dampfreformers und eines Wassergas-Shiftreaktors in ein Wasserstoff und Kohlendioxid enthaltendes Synthesegas umgesetzt werden, aus dem nachfolgend durch Druckwechseladsorption ein Wasserstoff- und ein Kohlendioxidprodukt gewonnen werden, wobei ein Wasserstoff enthaltendes Restgas anfällt, das stromabwärts des Dampfreformers vor der ersten Druckwechseladsorptionseinrichtung in den Prozess zurückgeführt wird.
- Gleiche Anlagenteile sind in beiden Figuren durch jeweils gleiche Bezugszeichen gekennzeichnet.
- In
1 wird das Wasserstoff enthaltende Restgas verdichtet und auf direktem Weg zurückgeführt. - In
2 wird das Wasserstoff enthaltende Restgas verdichtet und vor der Rückführung in einer Temperaturwechseladsorptionseinrichtung, in der ein Kohlendioxidreicher Gasstrom auf Produktreinheit gebracht wird, als Regeneriergas eingesetzt. - Als Einsatzstoffe für die Synthesegaserzeugung werden dem Reformierungseinrichtung R, die einen allotherm befeuerten Dampfreformer und einen Wassergas-Shiftreaktor umfasst, ein Kohlenwasserstoffe enthaltender Gasstrom
1 und Wasserdampf2 zugeführt. Ein Teil3 des Kohlenwasserstoffe enthaltenden Gasstroms wird als Brenngas zur Beheizung des Reformers in der Reformierungseinrichtung R weiter geführt, während der zweite Teil4 gemeinsam mit dem Wasserdampf2 im Reformer zu einem Syntheserohgas (nicht dargestellt) umgesetzt wird, das nachfolgend in den Wassergas-Shiftreaktor der Reformierungseinrichtung R eingeleitet und dort durch Wassergas-Shift in das vorwiegend aus Wasserstoff (H2) und Kohlendioxid (CO2) bestehende Synthesegas5 umgewandelt wird. - Zusammen mit dem weiter unten beschriebenen, wasserstoffreichen Gasstrom
6 bzw.6' , wird das Synthesegas5 der Druckwechseladsorptionsanlage H-DWA als Einsatz7 zugeführt, in der das Wasserstoffprodukt8 und ein CO2-reicher, Wasserstoff enthaltender Gasstrom (C-Restgas)9 erzeugt werden. Ein Teil10 des C-Restgases9 wird zurückgeführt und gemeinsam mit dem Kohlenwasserstoffe enthaltenden Gasstrom3 als Brenngas11 zur Beheizung des Reformers in die Reformierungseinrichtung R eingeleitet. Der zweite Teil12 des Gasstroms9 wird der Druckwechseladsorptionsanlage C-DWA als Einsatz zugeführt, in der er in einen kohlendioxidreichen Gasstrom13 sowie ein wasserstoffreiches Restgas (H-Restgas)14 getrennt wird. Die in einer Druckwechseladsorptionsanlage C-DWA erzeugten Stoffströme fallen betriebsbedingt mit periodisch schwankenden Drücken und Zusammensetzungen an. Das H-Restgas14 wird daher zur Homogenisierung sowohl des Druckes als auch der Gaszusammensetzung in den Druckbehälter H eingeleitet, aus dem der Gasstrom15 mit einem Druck von typischer Weise ca. 12 bar abgezogen und dem Verdichter P bzw. P2 zugeführt wird. - In dem in
1 schematisch dargestellten Ausführungsbeispiel besitzt der Gasstrom13 Produktqualität und wird daher als Kohlendioxidprodukt weiter geführt. Der Gasstrom15 wird im Verdichter P auf den Druck des Synthesegases5 verdichtet und als Gasstrom6 vor die Druckwechseladsorptionsanlage H-DWA zurückgeführt, wo er mit dem Synthesegas5 zum Einsatz7 vereinigt wird. - Im zweiten, in der
2 dargestellten Ausführungsbeispiel, sind die Anforderungen an die Qualität des Kohlendioxidprodukts höher als im ersten Ausführungsbeispiel, weshalb der kohlendioxidreichen Gasstrom13 nach Druckerhöhung im Verdichtung P1 als Gasstrom16 zur Abtrennung von unerwünschten Stoffen, wie Wasser und Methan, der Temperaturwechseladsorptionsanlage TWA zugeführt wird. Der gereinigte Gasstrom17 besitzt Produktqualität und wird beispielsweise zu Flüssig-CO2 weiter verarbeitet (nicht dargestellt). Das H-Restgas15 wird im Verdichter P2 verdichtet und zunächst als Regeneriergasstrom18 in der Temperaturwechseladsorptionsanlage TWA eingesetzt. Der mit aus dem Gasstrom16 abgetrennten Stoffen beladene Gasstrom6' wird vor die Druckwechseladsorptionsanlage H-DWA zurückgeführt und mit dem Synthesegas5 zum Einsatz7 vereinigt.
Claims (10)
- Verfahren zur Gewinnung eines Wasserstoff- (
8 ) und eines Kohlendioxidproduktes (13 ,17 ) aus einem Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz (1 ), wobei aus dem Einsatz (1 ) mittels Dampfreformierung in einem allotherm befeuerten Reaktor (Reformer) und anschließender Wassergas-Shift (R) ein vorwiegend aus Wasserstoff (H2) und Kohlendioxid (CO2) bestehender Gasstrom (Synthesegas) (5 ) erzeugt wird, der nachfolgend in die beiden Produkte (8 ,13 ,17 ) sowie zumindest eine Wasserstoff enthaltende, jedoch nicht Produktreinheit aufweisende Gasfraktion (H-Restgas) (15 ) zerlegt wird, dadurch gekennzeichnet, dass das H-Restgas (15 ) verdichtet (P) und zur stofflichen Nutzung stromaufwärts in den Prozess zurückgeführt wird. - Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das H-Restgas (
15 ) stromaufwärts oder stromabwärts der Wassergas-Shift in den Prozess zurückgeführt wird. - Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasserstoffprodukt (
8 ) durch Druckwechseladsorption (H-DWA) aus dem Synthesegas (5 ) abgetrennt wird, wobei ein CO2-reiches, Wasserstoff enthaltendes Restgas (C-Restgas) (9 ) entsteht. - Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass zumindest ein Teil (
12 ) des C-Restgases (9 ) einer weiteren Druckwechseladsorption (C-DWA) unterzogen wird, bei der ein vorwiegend aus CO2 bestehender Gasstrom (13 ) sowie das H-Restgas (15 ) erzeugt werden. - Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein bei der Zerlegung des Synthesegases anfallender, vorwiegend aus CO2 bestehender Gasstrom (
16 ) durch Temperaturwechseladsorption (TWA) von unerwünschten Stoffen bis auf CO2-Produktreinheit gereinigt wird, wobei das H-Restgas (18 ) vor seiner Rückführung in den Prozess als Regeneriergas eingesetzt wird. - Vorrichtung zur Gewinnung eines Wasserstoff- (
8 ) und eines Kohlendioxidproduktes (13 ,17 ) aus einem Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz (1 ), umfassend einen allotherm befeuerten Reaktor (Reformer) und einen stromabwärts des Reformers angeordneten Wassergas-Shiftreaktor (R), mit deren Hilfe der Einsatz (1 ) in einen vorwiegend aus Wasserstoff (H2) und Kohlendioxid (CO2) bestehenden Gasstrom (Synthesegas) (5 ) umsetzbar ist sowie eine Zerlegungseinrichtung, in der das Synthesegas in die beiden Produkte (8 ,13 ,17 ) und zumindest eine Wasserstoff enthaltende, jedoch nicht Produktreinheit aufweisende Gasfraktion (H-Restgas) (15 ) zerlegbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass sie einen Verdichter (P, P2) aufweist, mit dessen Hilfe das H-Restgas (15 ) verdicht- und stromaufwärts der Zerlegungseinrichtung zur stofflichen Nutzung in den Prozess zurückführbar ist. - Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das H-Restgas stromab des Wassergas-Shiftreaktors oder stromauf des Wassergas-Shiftreaktors, jedoch stromab des Reformers in den Prozess zurückführbar ist.
- Vorrichtung nach Anspruch einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine Druckwechseladsorptionseinrichtung (H-DWA) aufweist, mit deren Hilfe das Wasserstoffprodukt (
8 ) aus dem Synthesegas (5 ) abtrennbar ist, wobei ein CO2-reiches, Wasserstoff enthaltendes Restgas (C-Restgas) (9 ) entsteht. - Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine zweite Druckwechseladsorptionseinrichtung (C-DWA) aufweist, mit deren Hilfe aus zumindest einem Teil (
12 ) des C-Restgases (9 ) ein vorwiegend aus CO2 bestehender Gasstrom (13 ) sowie das H-Restgas (15 ) erzeugbar sind. - Vorrichtung nach der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine Temperaturwechseladsorptionseinrichtung (TWA) aufweist, mit deren Hilfe aus einem bei der Zerlegung des Synthesegases anfallenden, vorwiegend aus CO2 bestehenden Gasstrom (
16 ) durch Abtrennung unerwünschter Stoffe ein Produktreinheit aufweisender Kohledioxidstrom (17 ) erzeugbar ist und in der das H-Restgas (18 ) vor seiner Rückführung in den Prozess als Regeneriergas einsetzbar ist.
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2007
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