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Die Erfindung betrifft einen flüssigkeits- bzw. gasgekühlten membranelektroden-basierten Energiekonverter, der unter anderem als PEM-Brennstoffzelle ausgeführt sein kann, umfassend eine Membran-Elektroden-Anordnung, eine anodenseitig angeordnete elektrisch leitfähige Gasverteilungsebene mit einer Reaktionsgasverteilungstruktur (Kanalsegment) für ein anodenseitiges Reaktionsgas(gemisch) und eine kathodenseitige elektrisch leitfähige Gasverteilungsebene mit einer Reaktionsgasverteilungstruktur (Kanalsegment) für ein kathodenseitiges Reaktionsgas(gemisch), mit dem eine Verminderung des Konzentrationsgradienten über der aktiven Zellfläche und eine Verbesserung des Feuchtehaushaltes der Membran-Elektroden-Anordnung zur Erhöhung des Wirkungsgrades und der Leistungsdichte des Energiekonverters sowie der Lebensdauer der Membran-Elektroden-Anordnung realisiert wird.
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Stand der Technik
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Energiekonverter in PEM-Brennstoffzellenausführung sind mit unterschiedlichen Konzepten der Gasverteilung bzw. Gasverteilungsebenen im Stand der Technik bekannt und werden als stationäre bzw. mobile Energieversorgungsquellen eingesetzt.
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Energiekonverter in PEM-Brennstoffzellenausführung bestehen im Allgemeinen aus einer Membran-Elektroden-Anordnung (MEA), welche zwischen zwei Gasdiffusionslagen (GDL) angeordnet ist. Dieser Aufbau ist wiederum zwischen zwei Gasverteilungsebenen angeordnet. Mehrere dieser einzelnen Energiekonverter in Serie angeordnet ergeben einen Stapel, kurz Stack genannt. In einem Stack wirken die Gasverteilungsebenen, welche in der Regel aus elektrisch leitfähigem Material bestehen, gleichzeitig als Stromkollektoren und werden oftmals als Bipolarplatte bezeichnet. Die Gasverteilungsebenen können dabei sowohl aus einer einzelnen Komponente als auch aus zwei oder mehr Teilkomponenten bestehen, die lose bzw. im mechanischen Verbund zum Einsatz kommen.
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Eine wichtige Voraussetzung für den stabilen Betrieb eines membranelektroden-basierten Energiekonverters – bei gleichzeitig hoher Leistungsausbeute – besteht in erster Linie in der gleichmäßigen Versorgung der aktiven Zelloberfläche der Polymer-Elektrolyt-Membran mit den Reaktionsmedien. Hierzu werden die Reaktionsmedien zunächst grob verteilt, indem diese entlang einer Kanalstruktur an der Zelloberfläche entlang geführt werden, so dass ein Stoffaustausch der an der chemischen Reaktion beteiligten Edukte und Produkte zwischen Reaktionsmedium und Reaktionszone stattfinden kann. Dazu sind in die an die GDL angrenzenden Ebenen üblicherweise Kanalstrukturen eingearbeitet, so dass von einer Gasverteilungsebene gesprochen werden kann. Die Gasfeinverteilung und insbesondere der Gastransport unter die Stege zwischen den Gaskanälen der Gasverteilungsstruktur erfolgt mittels der zwischen Gasverteilungsebene und Polymer-Elektrolyt-Membran angeordneten GDL.
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Es sind verschiedenartige Gasverteilungsstrukturen bekannt, welche sowohl durch die unterschiedliche Führung zwischen Ein- und Austritt (parallel, mäanderförmig), Anzahl, Querschnittsform und Tiefe der Kanäle eines Flowfields als auch durch deren Verflechtung (durchgängig ohne Verflechtung, fingerartig verflochten – interdigitated) gekennzeichnet sind.
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Eine weitere bekannte Möglichkeit ist die Verwendung von Netzen, welche anstelle der GDL bzw. in Kombination mit einer GDL und gegebenenfalls unter Wegfall der Gasverteilungsstruktur eingesetzt werden. Auch Mischformen aus Gasverteilungsebene und GDL sind bekannt, bei denen die Kanalstrukturen direkt in das GDL-Material eingebracht sind.
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Zur optimalen Leistungsausbeute sollte die Membran nicht nur gleichmäßig mit Reaktionsgasen versorgt werden, sondern zusätzlich muss gewährleistet sein, dass die Membran ausreichend befeuchtet ist. Ist die Membran nur teilweise befeuchtet oder komplett unbefeuchtet, vermindert sich deren Leitfähigkeit für die an der Reaktion teilnehmenden Protonen deutlich, was zu einem Herabsetzen des Wirkungsgrades führt. Zudem können partielle bzw. vollflächige Austrocknungserscheinungen der Membran auftreten, welche deren kompletten Funktionsausfall zur Folge haben könnten.
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Stand der Technik sind unter anderem membranelektroden-basierten Energiekonverter mit externer Befeuchtungsstrategie, wobei sowohl das anodenseitige Reaktionsgas als auch das kathodenseitige Reaktionsgas dem Konverter wahlweise in unbefeuchtetem, gemäßigt befeuchtetem bzw. vollbefeuchtetem Zustand zugeführt wird. Daneben existieren membranelektroden-basierte Energiekonverter mit interner Befeuchtung, welche die externe Befeuchtung der Reaktionsmedien ergänzt beispielsweise ersetzt. Dazu gehören bspw. membranelektroden-basierte Energiekonverter mit unbefeuchteten oder teilbefeuchteten Gasverteilungsebenen aus zum Teil porösem Material, so dass ein diffusiver Flüssigwassertransport im Material entlang des Gradienten vom Ort hoher Feuchtegrade, welche im Allgemeinen am Kanalende respektive am Zellaustritt auftreten, hin zu Orten mit geringeren Feuchtegraden, welche am Kanalanfang bzw. Zelleintritt vorliegen.
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Bei den bekannten Gasverteilungsstrukturen tritt der Nachteil auf, dass durch die Verteilung der Reaktionsgase entlang eines Kanals über die zurückgelegte Weglänge zwischen Kanaleintritt und -austritt sowohl eine Verminderung der Konzentration der reaktiven Gaskomponenten als auch eine Anreicherung des Reaktionsgasstroms mit gasförmigen und/oder flüssigem Produktwasser auftritt, was im Zusammenwirken zu einer inhomogenen Stromdichteverteilung entlang der aktiven MEA-Fläche und gegebenenfalls zu einer Verminderung der MEA-Lebensdauer führen kann. Durch die gezielte Auslegung einer Gasverteilungsstruktur mit oben genannten Kanalausführungen kann auf eine homogenere Stromdichteverteilung in begrenzter Form hingewirkt werden, jedoch ist eine vollständig homogene Stromdichteverteilung nicht erreichbar.
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Bei den Kanälen der bekannten Gasverteilungsstrukturen handelt es sich im Wesentlichen um rechteckige bzw. nahezu rechteckige Kanäle. Ein laminares Strömungsfeld in einem solchen Kanal zeichnet sich gemäß Hagen-Poiseuille durch ein parabelförmiges Geschwindigkeitsprofil über den Kanalquerschnitt aus. Im weitaus überwiegenden Teil des Kanalquerschnitts treten bei Fluidkanälen ohne Störungen und bei laminarer Strömung keine Verwirbelungen auf, d. h. der Stofftransport quer zur Strömungsrichtung im Kanal erfolgt nach den Gesetzen der Diffusion und wird durch diese limitiert.
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Es ist daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung eine Gasverteilungsebene zu schaffen, welche durch eine Verbesserung des Feuchtehaushaltes und eine Homogenisierung der Konzentrationsunterschiede der Reaktionsgase über der aktiven Zellfläche sowie einen verbesserten Stoffaustausch zwischen Reaktionsgasstrom und Reaktionszone eine homogene Stromdichteverteilung sowie eine höhere Leistungsdichte durch eine gezielte Verteilung und Ausrichtung der Reaktionsgasströme erzielt.
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Diese Aufgabe wird ausgehend von einer Gasverteilungsebene gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 in Verbindung mit dessen kennzeichnenden Merkmalen gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
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Die Erfindung betrifft insbesondere einen membranelektroden-basierten Energiekonverter, umfassend eine MEA mit beidseitig anliegenden GDL, eine anodenseitig an der MEA angeordnete Gasverteilungsebene mit einem Reaktionsgasverteilungsstruktur für ein anodenseitiges Reaktionsgas und eine kathodenseitig an der MEA angeordnete Gasverteilungsebene mit einer Reaktionsgasverteilungsstruktur für ein kathodenseitiges Reaktionsgas, wobei die Reaktionsgasverteilungsstrukturen der Gasverteilungsebenen so aufgebaut sind, dass eine senkrecht zur MEA ausgerichtete sowie örtlich gleichverteilte Reaktionsgasanströmung erzielt wird, welche eine homogene Stromdichteverteilung über der aktiven Zellfläche, einen verbesserten Feuchtehaushalt sowie eine höhere Leistungsdichte verspricht.
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Ohne diese Einrichtung des gerichteten und örtlich gleichverteilten Gasantransportes, im Nachfolgenden als Multi-Loop-Plane (MLP) bezeichnet, würde die Reaktionsgasströmung gleichmäßig entlang eines Kanals der Gasverteilungsstruktur strömen. Entlang des Kanals bzw. der Gasverteilungsstruktur läuft die chemische Reaktion ab, wobei neben der Produktion von elektrischer und thermischer Energie insbesondere Reaktionswasser entsteht, welches aus der Zelle abtransportiert werden muss. Das produzierte Wasser gelangt über spezielle Stofftransporteffekte von der MEA zur Gasverteilungsstruktur bzw. zu dessen Kanälen, wo es idealerweise in den Reaktionsgasstrom verdampft und somit gasförmig aus der Zelle transportiert wird. Die Wassermenge, die zur Gasverteilungsstruktur transportiert wird, ist theoretisch an jedem Flächensegment gleich groß. Somit gelangt in Strömungsrichtung immer mehr gasförmiges Wasser in den Reaktionsgasstrom. Dieser nimmt das Wasser bis zu einem gewissen Wassergehalt gasförmig auf und transportiert dieses weiter. Ohne Multi-Loop-Planes existieren in den bekannten Gasverteilungsstrukturen verschiedene Bereiche, in denen der Reaktionsgasstrom einen unterschiedlichen Wassergehalt aufweist. Der Anteil von gasförmigem Wasser im Reaktionsgasstrom wird über die temperaturabhängige Wasseraufnahmefähigkeit des Gasstroms bestimmt und wird üblicherweise über die relative Feuchte ausgedrückt. Während des Betriebs eines membranelektroden-basierten Energiekonverters steigt die relative Feuchte der Gasströme ausgehend vom Eintrittswert am Kanaleingang beim Durchlaufen der Gasverteilungsstruktur bis auf 100% an, was einer Sättigung des Gasstroms entspricht. Dabei liegt eine relative Feuchte von 100% oft schon deutlich vor dem Kanalende vor. Nach dem Erreichen von 100% relativer Feuchte besitzt das Reaktionsgas keine ausreichende Aufnahmekapazität mehr für den dampfförmigen Abtransport des gebildeten Reaktionswassers, so dass die bis dahin einphasige Strömung in eine Zweiphasenströmung umschlägt. Der spätestens ab diesem Umschlagpunkt verstärkte Flüssigwasseranteil sorgt für eine Flutung der Gastransportwege in der Gasverteilungsstruktur, der GDL sowie der MEA und somit für eine verschlechterte Arbeitsweise des Konverters.
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Mit Hilfe der unter Anspruch 1 genannten und als MLP bezeichneten Einrichtung wird das gebildete Reaktionswasser direkt vom Ort der Entstehung abtransportiert und wird entgegen der bekannten Gasverteilungsstrukturen nicht über weitere Bereiche der Zellfläche geleitet. Einem ortsbezogenem Flüssigwasserüberschuss innerhalb der Gastransportwege kann somit Abhilfe geschaffen werden.
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Neben der genannten unterschiedlichen Wasserbeladung entlang der Gaskanäle bzw. Gasverteilungsstruktur bildet sich bei den bekannten Gasverteilungsstrukturen auf derselben Wegstrecke ein Reaktionsgaskonzentrationsgradient aus, der über die örtliche Stromdichteverteilung mit dem Feuchtigkeitsgradienten interagiert und den Effekt der Flutung weiter verstärken kann. Während des Betriebs eines membranelektrodenbasierten Energiekonverters überstreichen die Reaktionsgase die MEA, wobei entlang des Kanals ein Verbrauch von reaktiven Gaskomponenten stattfindet und sich somit sowohl die strömende Gasmenge als auch die Konzentration der Reaktionsgaskomponenten als treibende Kräfte für den diffusiven Stoffübergang vermindert. Die beschriebenen Strömungseigenschaften verursachen einen inhomogenen Feuchtegehalt der Polymermembran und je nach Ausprägung der zweiphasigen Strömung eine teilweise Flutung des Konverters bzw. einzelner Konverterkomponenten. Als Folge bildet sich ein Stromdichteprofil aus, dessen Maximum im Bereich der optimalen Membranfeuchte liegt. Die genannten Effekte werden mit zunehmender MEA-Fläche verstärkt, da die Länge der Kanäle ebenfalls zunimmt.
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In der deutschen Patentschrift
DE 102 45 475 B4 wird eine vergleichbare punktuelle Anströmung der Reaktionsgase auf die GDL vorgeschlagen, wobei die Reaktionsgasströme den GDLs zugeführt werden und die Rückführung der nach der chemischen Reaktion verbrauchten Gase und der Feuchtigkeit über ungerichtete Diffusion in den porösen GDLs zu benachbarten Öffnungen der Gasabführungskanäle stattfindet. Die technische Lösung besteht weiter in einer Bipolarplatte, bei der Anodenseite und Kathodenseite gemeinsam ausgeführt sind und über zusätzliche Außenplatten mit zwei angrenzenden Membran-Elektroden-Einheiten eine fortführbare Brennstoffzellenbaugruppe gebildet wird.
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Die vorliegende Erfindung geht einen anderen Weg, indem die Gasverteilungsplatten, wie sie bisher in der Brennstoffzelle angeordnet werden, vergleichbare konstruktive Merkmale besitzen und die senkrechte Anströmung der MEA über die aktive MEA-Fläche flächig über GDL-seitige Kanalsegmente erfolgt.
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Mit Hilfe der unter Anspruch 1 genannten Einrichtung kann eine örtlich gleichverteilte Reaktionsgasversorgung über der gesamten aktiven MEA-Fläche erreicht werden, so dass an jedem Ort der aktiven MEA-Fläche nahezu die gleiche Gaskonzentration anliegt. Besonders bei größeren MEA-Flächen bietet diese Einrichtung eine wirkungsvolle Möglichkeit der Gasversorgung.
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Ohne Multi-Loop-Planes würde die Reaktionsgasströmung gleichmäßig entlang eines Kanals der Gasverteilungsstrukturen quer zur MEA strömen, wobei im weitaus überwiegenden Teil der Kanalquerschnitte bei Fluidkanälen ohne Störungen und bei laminarer Strömung keine Verwirbelungen auftreten, d. h. der Stofftransport quer zur Strömungsrichtung im Kanal erfolgt nach den Gesetzen der Diffusion und wird durch diese limitiert. Mit Hilfe der unter Anspruch 1 genannten Einrichtung ist eine gleichmäßige entsprechend der Lage der Kanalsegmente senkrecht zur Membran ausgerichtete Gasanströmung der MEA möglich, wodurch eine wirkungsvolle und homogene Reaktionsgasversorgung ohne ortsabhängigen Reaktionsgaskomponentengradienten erzielt wird. Diese Lösung bietet den Vorteil, dass der Stofftransport nicht mehr ausschließlich diffusiv erfolgt, sondern durch die senkrechte Anströmung der MEA eine diffusiv-konvektive Stoffübertragung stattfinden kann.
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Erfindungsgemäß wird der Reaktionsgasstrom über eine Gasverteilungsstruktur ( ), welche sich auf der membranabgewandten Seite der Gasverteilungsebene befindet, entlang der aktiven Membranfläche gleichmäßig verteilt, zunächst jedoch ohne mit dieser in Kontakt zu kommen. Das Reaktionsgas strömt in dieser Verteilungsstruktur durch Zuführungskanäle (3), welche in definierten Abständen mit Durchbrüchen (6) ( ) zu den membranseitig zugewandten Kanalsegmenten versehen ist ( ). Durch diese Durchbrüche strömt das Reaktionsgas hindurch und trifft in den Kanalsegmenten senkrecht auf die MEA bzw. GDL auf. Im weiteren Verlauf strömt das Reaktionsgas unter Ablauf der chemischen Reaktion parallel zur MEA entlang des Kanalsegments, um nach einer definierten Wegstrecke über einen weiteren Durchbruch (7) zurück auf die membranabgewandte Seite zu gelangen und dort nun in einem Abführungskanal (4) abtransportiert zu werden. Durch die sich gegenüber befindlichen anoden- und kathodenseitigen Kanalsegmente wird eine optimale chemische Reaktion erzielt, ohne dass der diffusive An- und Abtransport der Reaktionsgase und -produkte innerhalb der GDL behindert wird. Erfindungsgemäß weisen die Zu- und Abführungskanäle der Gasverteilungsstruktur nicht zwingend einen gleichbleibenden durchströmten Querschnitt auf. Die geometrischen Abmaße und insbesondere die Länge der Kanalsegmente können variieren. Der membranseitige Antransport der Reaktionsmedien sowie der membranseitige Abtransport der Reaktionsprodukte und der Restgase erfolgt ausschließlich über die Kanalsegmente.
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Figurenbeschreibung
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zeigt die membranabgewandte Rückseite der Multi-Loop-Plane mit der Gasverteilungsstruktur, bestehend aus Zuführungskanälen und Abführungskanälen sowie dem Hauptverteilerkanal und dem Hauptsammlerkanal.
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zeigt die Durchbrüche (Eintrittsdurchbruch, Austrittsdurchbruch) aus Sicht der membranabgewandten Rückseite im Detail.
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zeigt die membranzugewandte Vorderseite der Multi-Loop-Plane mit dem Kanalsegmentfeld.
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zeigt zwei Kanalsegmente der Membran zugewandten Vorderseite im Detail.
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Bezugszeichenliste
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- 1
- Multi-Loop-Plane (MLP)
- 2
- Hauptverteilerkanal (Manifold)
- 3
- Zuführungskanal
- 4
- Abführungskanal
- 5
- Hauptsammlerkanal (Manifold)
- 6
- Eintrittsdurchbruch
- 7
- Austrittsdurchbruch
- 8
- Kanalsegment
