DE102006029777A1

DE102006029777A1 - Verfahren und Anordnung zur Detektion von Röntgenstrahlung

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Publication number: DE102006029777A1
Application number: DE200610029777
Authority: DE
Inventors: Dirk Dr. rer. nat. Meyer; Alexander Dr. Levin; Hartmut Stöcker; Stephan Ritter
Original assignee: Technische Universitaet Dresden
Current assignee: Technische Universitaet Dresden
Priority date: 2006-06-27
Filing date: 2006-06-27
Publication date: 2008-01-03

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Detektion von Röntgenstrahlung, bei dem ein Kristall (1) verwendet wird, dem durch Anlegen einer Gleichspannung (4) ein elektrisches Feld überlagert werden kann, dadurch gekennzeichnet, dass während des Anliegens des elektrischen Feldes der Kristall (1) einer Röntgenexposition ausgesetzt wird, womit ein Transport der durch Absorption der Röntgenphotonen im Kristall (1) gebildeten Ionen im elektrischen Feld ermöglicht wird, die Ionen darauffolgend eine lokale Änderung der Kristallstruktur bedingen und damit eine erfassbare Änderung des elektrischen Leitverhaltens hervorgerufen und aus dem durch Messung erfassten elektrischen Leitverhalten auf die vom Kristall absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung geschlossen wird. Eine Anordnung ist beschrieben.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Detektion von Röntgenstrahlung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Die Erfindung betrifft weiterhin eine Anordnung zur Detektion von Röntgenstrahlung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 6.
Röntgenstrahlungsdetektoren nach dem Stand der Technik nutzen im allgemeinen direkt die Photoabsorption von Röntgenphotonen für deren Nachweis. Elektronische Detektionssysteme zielen dabei in vielen Ausgestaltungen auf die Sammlung der dabei entstehenden schnellen Photoelektronen oder dadurch generierter weiterer freier Elektronen und deren geeignete Verstärkung. Gelingt diese Signalverarbeitung bezogen auf typische Zeiten zwischen zwei Absorptionsereignissen hinreichend schnell und mit auf den Mittelwert des Messsignals bezogen geringer statistischer Streuung, kann ein mit dementsprechender Genauigkeit bestimmbarer Wert für die Energie des absorbierten Photons abgeleitet werden. In zahlreichen Anwendungen ist hingegen die Energie der betreffenden Photonen bekannt und dafür der Auftreffort auf den Detektor – wie z.B. im Falle der Bildentstehung bei Filmen – von Interesse. Detektoren, welche die (ggf. zusätzliche) Ableitung einer derartigen Ortsinformation erlauben, werden als linear oder zweidimensional ortsauflösende Detektoren bezeichnet. Im letztgenannten Falle kommen neben Netzen aus flächenhaften Verzögerungsleitungen in gasgefüllten Detektoren nach dem Stand der Technik vor allem in einzelne Flächenelemente mit typischen Abmessungen im Mikrometerbereich strukturierte Halbleiterflächensensoren mit der Möglichkeit zeitabhängiger Messungen (typische Zeiten in der Größe von 1 μs) zum Einsatz. Vielfach ist aber die in einer bestimmten Zeit in einzelnen Flächenelementen integral aufgenommene Röntgendosis von Interesse; z.B. in den meisten Anwendungen in denen Röntgenfilme zum Einsatz kommen. Um einen größeren Dynamikbereich, d.h. nachweisbaren Umfang der absorbierten Dosis, als bei Röntgenfilmen nutzen zu können und auch das Erfordernis eines nasschemischen Filmentwicklungsprozesses mit etwaiger anschließender Digitalisierung für die elektronische Datenverarbeitung zu umgehen, wurde insbesondere die Klasse der Röntgen-Bildplattendetektoren entwickelt. Dieses Detektorkonzept nutzt die Möglichkeit, durch Dotierung bestimmter Materialien zusätzliche elektronische Zustände schaffen zu können, die durch infolge Photoabsorption von Röntgenphotonen freigesetzte Elektronen besetzt werden können. Die Gewinnung der lokalen Dosisinformation erfordert dann allerdings eine lokale und stimulierte Rückführung in den Grundzustand durch punktuelle Beleuchtung, wobei infolge der Abregung charakteristische Strahlung im Energiebereich des sichtbaren Lichtes oder im UV-Bereich emittiert wird, welche nachgewiesen werden muss. Ein derartiger Ausleseprozess erfordert eine entsprechende Vorrichtung mit präzisen mechanischen Komponenten und für eine Bildplatte in der Größe von einem Quadratzentimeter immer noch typische Zeiten in der Größe einer Minute. Dabei ist die Ortsinformation durch die Größe der Fläche bei der stimulierenden Beleuchtung auf typischerweise 10 μm beschränkt.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es deshalb, ein Verfahren und eine Anordnung zur Detektion von Röntgenstrahlung anzugeben, die auch den Einsatz als integral arbeitenden Flächendetektor mit einfacher elektronischer Auslesestrategie erlauben, wobei eine Ortsauflösung im Nanometerbereich möglich sein soll.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe durch ein Verfahren mit den im Anspruch 1 genannten Merkmalen gelöst. Vorteilhafte Varianten des Verfahrens sind Gegenstand weiterer Unteransprüche.
Weiterhin wird die Aufgabe durch eine Anordnung mit den im Anspruch 6 genannten Merkmalen gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Anordnung sind Gegenstand von abhängigen Unteransprüchen.
Die Lösung der Aufgabe gelingt erfindungsgemäß durch mittels Röntgenstrahlung verstärkte lokale und reversible Umwandlung der Kristallstruktur von Kristallen unter der gleichzeitigen Wirkung elektrischer Felder und dadurch bedingter Änderungen der elektronischen Eigenschaften.
Ein Beispiel für derartige strukturelle Änderungen ist die durch Ionentransport in elektrischen Feldern verursachte Herausbildung von Ruddlesden-Popper-Phasen (RF-Phasen) in Strontiumtitanat-Einkristallen (,Reversible tuning of a series of intergrowth phases of the Ruddlesden-Popper type SrO(SrTiO₃)_n in an (001) SrTiO₃ single-crystalline plate by an external electric field and its potential use for adaptive X-ray optics'; Applied Physics A: Materials Science & Processing, Vol. 84, Issue ½, 31-35 (2006)). Dabei muss in den betreffenden Volumina eine Anreicherung von Sr-O-Komplexen durch Festkörperelektrolyse erfolgen. Wichtig für ein Ablaufen des Atomtransports ist das Vorliegen schneller Diffusionspfade, d.h. vor allem von Versetzungskernen. Diese strukturellen Änderungen finden ihre Widerspiegelung in dem Verhalten dieser Kristalle in der Röntgenbeugung. Das reversibel veränderbare Beugungsverhalten wurde in der DE 10 2005 056 829 A1 für die Nutzung in einem Röntgen-Kristallmonochromator mit verstimmbarer Transmissionscharakteristik beschrieben.
Es wurde gefunden, dass die Einwirkung der Röntgenstrahlung die Ausbildung der RP-Phasen forcieren kann. Dies kann durch die ionisierende Wirkung der Röntgenstrahlung, d.h. die dadurch bedingte zusätzliche Generierung von im elektrischen Feld verschiebbaren atomaren Ladungsträgern, erklärt werden.
Eine Möglichkeit für die Nutzung dieses Effektes für ein Röntgendetektorkonzept besteht in der Bestimmung des Phasenanteils der RP-Phasen bei einer bestimmten elektrischen Spannung mittels Röntgenbeugung. Dies ist aber ein aufwändiger Prozess, deren Erkenntnis allerdings zur Lösung der erfindungsgemäßen Aufgabe geführt hat.
Es wird deshalb für das erfindungsgemäße Verfahren oder die erfindungsgemäße Anordnung die mit der (reversiblen) Bildung der RF-Phasen verbundene (reversible) Änderung des elektrischen Leitverhaltens zur Auswertung herangezogen. Diese Änderung ist messtechnisch einfach zu erfassen; es muss z.B. bei einer konstant gehaltenen Elektrodenspannung lediglich der im zugeordneten Kristallbereich fließende elektrische Strom gemessen werden. Dieser Strom kann dann auf die zeitlich gemittelte Wirkung des elektrischen Feldes auf den Kristallbereich und die – erfindungsgemäß zu erfassende – zusätzliche zeitlich gemittelte Wirkung der Röntgentrahlung hin ausgewertet werden.
Lag vor der Röntgenexposition ein stationärer Zustand vor, können darauf folgende Änderungen der elektrischen Eigenschaften exklusiv auf die Röntgenexposition zurückgeführt werden.
Vorteilhaft wird ein Kristall mit beidseitig flächig aufgebrachten Elektroden verwendet, an den Elektroden eine Gleichspannung zur Überlagerung eines elektrischen Feldes angelegt, und aus der erfassten Änderung des elektrischen Leitverhaltens auf einen integralen Wert der Röntgenstahldosis geschlossen.
Weiterhin vorteilhaft wird ein Kristall mit einer einseitig flächig aufgebrachten Elektrode und gegenüberliegend lokal begrenzt angebrachten Elektroden verwendet, an der flächig aufgebrachten Elektrode und den gegenüberliegend lokal begrenzt angebrachten Elektroden eine Gleichspannung zur Überlagerung von lokal begrenzten elektrischen Felder angelegt, und aus den einzelnen erfassten Änderungen des elektrischen Leitverhaltens auf die lokal begrenzte absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung geschlossen.
Die erfindungsgemäße Anordnung besteht entsprechend Anspruch 6 aus einem kristallinen Element, das mit einer Elektrodenstruktur belegt ist, die durch das Anlegen elektrischer Spannungen am Kristall oder in einzelnen Bereichen dieses Kristalls die Überlagerung elektrischer Felder ermöglicht, wobei der dabei in diesen Bereichen fließende elektrische Strom mit einem Strommessersystem gemessen und das Ergebnis dieser Messung vorteilhaft unter Zuhilfenahme eines angeschlossenen Computers aufgrund von Kalibirierungsfunktionen auf die bis zum Zeitpunkt der Strommessung im zugeordneten Kristallvolumen absorbierten Röntgenstrahldosis umgelegt werden kann.
Eine erfindungsgemäße Anordnung kann entsprechend Anspruch 7 als einzelnes integral sammelndes Volumenelement oder bei geeigneter Zerlegung in einzelne elektronische Elemente durch Elektrodenstrukturierung entsprechend Anspruch 8 als linear oder flächenhaft auflösender Röntgendetektor mit einer Ortsauflösung im Nanometerbereich ausgelegt sein.
Die Erfindung wird anhand des folgenden Ausführungsbeispiels noch näher erläutert. In den Zeichnungen zeigen:
1 eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Anordnung mit einem Kristall und einer Elektrodenbeschaltung,
2 ein erstes Beispiel für eine Elektrodenanordnung
3 ein zweites Beispiel für eine Elektrodenanordnung
4 die aus Röntgenbeugungsuntersuchungen abgeleitete forcierende Wirkung von Röntgenstrahlung auf die Bildung von RP-Phasen,
5 die Ergebnisse der Messung des durch Kristallbereiche fließenden Stromes in Abhängigkeit von der angelegten elektrischen Spannung nach zeitlich bzw. infolge zusätzlicher Röntgenexpositon eingetretener stationärer Zustände der Bildung von RP-Phasen.
Für das Ausführungsbeispiel wurde ein Strontiumtitanat-Einkristall ([001]-Orientierung) verwendet. Strontiumtitanat, SrTiO₃ (STO) ist ein technisch in großer Breite genutztes Material und ein wichtiger Vertreter von Kristallen mit Perowskitstruktur. Anstelle des STO sind für eine erfindungsgemäßen Anordnung zahlreiche weitere (v.a. ionische) Kristalle verwendbar. STO-Volumenkristalle weisen bei Raumtemperatur eine kubische Kristallsymmetrie auf (a = 0,39050 nm, Rgr. Pm-3m). Ohne den Einfluss externer elektrischer Felder und ohne mechanische Nebenbedingungen erfolgt bei einer Abkühlung auf Temperaturen unterhalb von ~105 K eine Phasenumwandlung entsprechend einer Änderung der kubischen zu tetragonaler Kristallsymmetrie. Für Temperaturen unterhalb von 45 K sollte STO auch ferroelektrisches Verhalten zeigen, was für ungestörte Kristalle bisher nicht eindeutig nachgewiesen wurde.
Mögliche Phasenumwandlungen und physikalische Eigenschaften von STO sind durch die Realstruktur des kristallinen Verbandes stark beeinflusst. Darin eingeschlossen sind z.B. gestörte Strukturen mit niederer als kubischer Symmetrie, deren mögliche Stabilisierung bei Raumtemperatur berichtet wurde. Zusätzlich erweitert sich die Vielfalt der physikalischen Eigenschaften von STO, wenn dünne Schichten mit Dicken in der Größe von 1 μm und darunter betrachtet werden.
In der 1 ist schematisch eine erfindungsgemäße Anordnung mit einem STO-Kristall mit Elektroden dargestellt. Der Kristall 1 hat die Form einer planparallelen Platte mit einer Dicke von ca. 500 μm. Eine Seite der Platte weist eine polierte Oberfläche auf während die gegenüberliegende Seite, auf den vorangegangenen Schneideprozess aus dem Ziehstab folgend, lediglich durch eine Schleifbehandlung auf eine mittlere Rauigkeit in der Größenordnung von ~500 nm gebracht wurde, wobei oberflächennahe Versetzungskerne und durch die Bearbeitung hervorgerufene Störungen der Kristallstruktur in einer bestimmten Tiefenausdehnung, in der Größenordnung der Rauigkeit abschätzbar, erhalten bleiben.
Beide Seiten der Platte sind mit Elektroden 2 versehen, wobei die raue Seite für den Nachweis der Röntgenphotonen durch dadurch bedingte Phasenumwandlung und so verursachte Änderung der elektrischen Eigenschaften besonders geeignet ist. Für das Funktionsprinzip ist die Beschaltung dieser Kristallseite als Anode erforderlich. Für einen zweidimensional ortsauflösenden Nachweis ist die Strukturierung und (lateral) separate Kontaktierung der Elektrode an dieser Kristalloberfläche erforderlich. Für die Elektroden wurde eine Kombination aus einer B₄C – Zwischenschicht (Dicke ~30 nm) und einer metallisch leitenden Molybdän-Elektrode (Dicke ~70 nm) verwendet. Für die Beeinflussung der kristallinen Struktur in einer Wechselwirkungszone 3 ist eine elektrische Gleichspannung 4 mit einer Potentialdifferenz in der Größenordnung bis zu 1 kV an die einzelnen Elektroden – bezogen auf eine gemeinsame rückseitige Elektrode – angelegt. Das elektrische Leitverhalten kann durch Strommesser 5 charakterisiert werden. Dabei kann für ortsauflösende Detektoren ein Netzwerk von separaten, den einzelnen Flächenelektroden zugeordneten, Strommessern vorgesehen werden. Eine andere Möglichkeit besteht in der sequenziellen Zuschaltung eines Strommessers durch einen Multiplexer.
Verschiedene Elektrodengeometrien sich in 3 und 4 beispielhaft dargestellt.
Untersuchungen mit Röntgenstrahlung zum eingangs genannten. Ausführungsbeispiel wurden mit einem Diffraktometer mit einer Röntgenröhre mit Cu-Anode unter Bezugnahme auf die charakteristische Cu-Kα-Strahlung (Graphit-Sekundärmonochromator) durchgeführt. Eine Simulation der gemessenen Profile der 4. Ordnung der STO 001-Reflexe, die in symmetrischem θ/2θ-Modus erhalten wurden (θ ist der Einstrahlwinkel der Röntgenstrahlung bezogen auf die in diesem Fall parallel zur Oberfläche der Platte liegenden Netzebenen, 2θ der Abnahmewinkel der gebeugten Strahlung; die Strahlung wurde vor der Detektion (Szintillationsdetektor) durch den oben erwähnten Sekundärmonochromator monochromatisiert), ergab sich ein Phasenanteil einer zweiten, im weiteren als ,RP-Phase' bezeichneten Phase in der Größenordnung von 10%. Dies kann bei der abgeschätzten Signaltiefe in der Größenordnung von 100 μm bei den Winkeln θ/2θ der 4. Ordnung des STO 001-Reflexes auf eine Tiefenausdehnung in der Größenordnung von ~1 μm umgelegt werden.
In 4 ist die aus Röntgenbeugungsuntersuchungen abgeleitete forcierende Wirkung von Röntgenstrahlung auf die Bildung von RF-Phasen belegt. Bei einem Winkel 2θ von 46.26° wurde die Beugungsintensität, die mit der zunächst durch das elektrische Feld (bei gleichzeitiger Wirkung der charakterisierenden Röntgenstrahlung) bedingten Phasenumwandlung im Einklang steht, aufgenommen. Eine nach Ausbildung eines stationären Zustandes vorgenommene permanente Bestrahlung des Kristalls – also nicht nur zum Zwecke der kristallographischen Phasenbestimmung durch Röntgenbeugung – erbrachte einen zusätzlichen Anteil der zugeordneten RP-Phase.
Der Grad der Phasenumwandlung von STO in Perowskitstruktur in RP-Phasen-Breiche findet interessanterweise eine direkte Widerspiegelung im elektrischen Leitverhalten der betroffenen Kristallvolumina. 5 zeigt die Ergebnisse der Messung des durch derartige Kristallbereiche fließenden Stromes in Abhängigkeit von der angelegten elektrischen Spannung nach zeitlich bzw. infolge zusätzlicher Röntgenexpositon eingetretenen stationären Zuständen der Bildung von RP-Phasen. Aus diesem funktionalen Zusammenhang kann nun nach Kalibrierung der durch Röntgenexposition hinzugekommene Effekt abgetrennt und – bei lokaler Strukturierung auch lokal – auf die absorbierte Röntgendosis umgerechnet werden. Die lokale Auflösung erscheint dabei nach dem Stand der Technik lediglich durch die Elektrodendimensionierung – also auf den Nanometerbereich – begrenzt.

Claims

Verfahren zur Detektion von Röntgenstrahlung, beim dem ein Kristall (1) verwendet wird, dem durch Anlegen einer Gleichspannung (4) ein elektrisches Feld überlagert werden kann, dadurch gekennzeichnet, dass während des Anliegens des elektrischen Feldes der Kristall (1) einer Röntgenexposition ausgesetzt wird, womit ein Transport der durch Absorption der Röntgenphotonen im Kristall (1) gebildeten Ionen im elektrischen Feld ermöglicht wird, die Ionen darauffolgend eine lokale Änderung der Kristallstruktur bedingen und damit eine erfassbare Änderung des elektrischen Leitverhaltens hervorgerufen, und aus dem durch Messung erfassten elektrischen Leitverhalten auf die vom Kristall absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung geschlossen wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Kristall (1) mit beidseitig flächig aufgebrachten Elektroden (2) verwendet wird, an den Elektroden (2) eine Gleichspannung zur Überlagerung eines elektrischen Feldes angelegt wird, und aus der erfassten Änderung des elektrischen Leitverhaltens auf einen integralen Wert der Röntgenstahldosis geschlossen wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Kristall (1) mit einer einseitig flächig aufgebrachten Elektrode (2) und gegenüberliegend lokal begrenzt angebrachten Elektroden (2) verwendet wird, an der flächig aufgebrachten Elektrode (2) und den gegenüberliegend lokal begrenzt angebrachten Elektroden (2) eine Gleichspannung (4) zur Überlagerung von lokal begrenzten elektrischen Felder angelegt wird, und aus den einzelnen erfassten Änderungen des elektrischen Leitverhaltens auf die lokal begrenzte absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung geschlossen wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Kristall mit gleicher Kristallstruktur in einer Wechselwirkungszone (3) verwendet wird, und durch die Wirkung des elektrischen Feldes eine abweichende Kristallstruktur zunächst generiert und ein stationärer Zustand eingestellt wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Kristall (1) ein Oxid mit Perowskitstruktur verwendet wird, und durch die Wirkung des elektrischen Feldes eine generierte oder zumindest ausgedehnte Wechselwirkungszone (3) in der Kristallstruktur mit Ruddlesden-Popper-, Magnelli- oder Aurivillius- Phasen erzeugt wird.
Anordnung zur Detektion von Röntgenstrahlung, bestehend aus einem Kristall (1), Mitteln zum Anlegen einer Gleichspannung (4) an Elektroden (2) zu beiden Seiten des Kristalls (1), womit dem Kristall (1) ein elektrisches Feld überlagerbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass der Kristall (1) zum Aussetzen einer Röntgenexposition geeignet angeordnet ist, an den Elektroden (2) Mittel (5) zur Erfassung eines veränderten elektrischen Leitverhaltens, hervorgerufen durch eine kristalline Phasenumwandlung durch Röntgenexposition unter Überlagerung des elektrischen Feldes, vorgesehen sind, und aus dem erfassten veränderten Leitverhalten die absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung auswertbar ist.
Anordnung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass zu beiden Seiten des Kristalls (1) flächig aufgebrachte Elektroden (2) vorgesehen sind und aus dem erfassten veränderten Leitverhalten die integral absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung auswertbar ist.
Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass eine Seite des Kristalls (1) mit einer flächig aufgebrachten Elektrode (2) versehen ist und auf der gegenüberliegenden Seite lokal begrenzt angeordnete Elektroden (2) vorgesehen sind, und aus den einzelnen erfassten Änderungen des Leitverhaltens die lokal absorbierte Dosis der Röntgenstrahlung auswertbar ist.