DE102005028859A1 - Thermophotovoltaisches Element - Google Patents
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Abstract
Beschrieben wird ein thermophotovaltaisches Element, das sich durch eine im Nano- und/oder Mikrometer-Bereich liegende Graphitschicht auszeichnet, die es erlaubt, daß durch elektromagnetische Strahlung generierte Photoelektronen an der lichtabgewandten Seite der Graphitschicht akkumulieren und von dort "ballistisch" in das Leitungsband einer angrenzenden Leitungsschicht für energiereiche Elektronen aus Halbleitermaterial(ien) gelangen.
Description
- Die Erfindung betrifft ein thermophotovoltaisches Element zur Konversion elektromagnetischer Strahlung in elektrische Energie.
- Grundlage der Photovoltaik ist die Konversion absorbierter Photonen zu Ladungsträgern und deren Separation, üblicherweise durch ein elektrisches Feld.
- In Nature, Volume 421, Seite 616–618 (2003) wird eine mehrschichtige Anordnung zur Konversion von Licht in Strom beschrieben, wo die Absorption von Licht durch eine Farbstoffschicht, die auf einer dünnen elektrisch leitfähigen Schicht aufgebracht ist, erfolgt. Die Farb- und die leitfähige Schicht sind dabei so dünn, daß die Elektronen „ballistisch", aufgrund „erstaunlich langer freier Weglänge in Edelmetallen", durch diese Schichten zu einem angrenzenden Halbleiter gelangen.
- Nachteilig ist, daß zwei Schichten, Farbstoffschicht und elektrisch leitende Schicht, zur Konversion absorbierter Photonen und zum Transfer der entstandenen energiereichen Elektronen benötigt werden. Farbstoffe müssen aufgrund der kontinuierlich einwirkenden elektromagnetischen Strahlung außerordentlich stabil sein, ein Anforderung, die bislang noch nicht befriedigend gelöst ist. Weiterhin sind nanometer-dünne Schichten nur mit größerem technologischen Aufwand realisierbar.
- Aufgabe der Erfindung ist es, ein thermophotovoltaisches Element zu schaffen, bei dem
- 1. die Konversion absorbierter Photonen zu Photoelektronen und deren Separation nur mit einer einzigen Schicht aus einem chemisch beständigen, chemisch und physikalisch gut definierten Material, das neben dem sichtbaren Spektrum der Sonne auch Wärmestrahlung absorbiert, das als Industrieprodukt bereits erhältlich ist, das die Verwendung transparenter leitfähiger, z.B. ITO, Schichten unnötig macht und das mit geringem technologisch Aufwand eingesetzt werden kann, realisiert wird,
- 2. die Schicht zur Konversion absorbierter Photonen zu Elektronen und deren Separation gleichzeitig als Elektrode dient,
- 3. aufgrund der Auswahl des Elektrodenmaterials ein elektrisches Potential besteht,
- 4. eine Leitungsschicht für energiereiche Elektronen einen weitgehend verlustfreien, gerichteten Elektronenfluß ermöglicht.
- Die Aufgabe wird dadurch gelöst, daß das Element schichtartig aufgebaut ist, aus einer Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A), einer Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B), die zwischen (A) und einer Gegenelektrode (C) einen elektronen-leitenden Kontakt vermittelt, besteht, wobei
- 1. die Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) aus einer dünnen, nano- und/oder mikrometerstarken Graphitschicht besteht,
- 2. die Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) auch als eine Elektrode dient,
- 3. die Austrittsarbeit des Materials der Gegenelektrode (C) kleiner ist als die Austrittsarbeit der dünnen Graphitschicht der Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A),
- 4. die Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) aus Halbleitermaterial(ien) besteht, wobei die Lage des Leitungsbandes energetisch zwischen der Austrittsarbeit von Graphit und der Austrittsarbeit des Materials der Gegenelektrode (C) liegt oder geringfügig, im Bereich mehrerer Zehntelelektronenvolt, darüber oder darunter liegt.
- Graphit ist bekannt. Es ist reiner sp2-hybridisierter Kohlenstoff, der als Schichtgitterkristall vorliegt und Strom und Wärme anisotrop leitet. Parallel zur Schichtebene beträgt die Leitfähigkeit 30.000 S/cm, senkrecht zu den Schichten nur 5 S/cm. Graphit erscheint bei Tageslicht schwarz, was bedeutet, daß das gesamte Spektrum des sichtbaren Lichts, von ca. 400 bis 700 nm, von dem Material absorbiert werden. Graphit ist chemisch beständig.
- Für den erfindungsgemäßen Einsatz geeignetes Graphit ist entweder in Pulverform, mit im Nano- und/oder Mikrometerbereich liegenden Teilchengrößen kommerziell erhältlich oder aber als Graphitfolie, die Strom parallel zur Schichtung ca. 65mal besser als senkrecht dazu leitet. Weiterhin kann auch Pyrographit eingesetzt werden, das mit Schichtdicken, die im Bereich von Nano- oder Mikrometern liegen, herstellbar ist.
- Für den erfindungsgemäßen Einsatz als Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) werden größenmäßig bevorzugt im μm-Bereich liegende Graphitkristalle auf ein flächiges, lichtdurchlässiges und wärmebeständiges Substrat, wie z.B. Glas oder Polyethylenterephthalat-Folie, einseitig aufgebracht. – Bevorzugt erfolgt dies durch Aufsprühen von mikrokristallinem Graphit. Geeignetes sprühfähiges Graphit ist als Leit- und Gleitlack kommerziell erhältlich, siehe Beispiel.
- Aufgrund der Schichtgitterkristallstruktur des Graphit, der hieraus resultierenden anisotropen Strom- und Wärmeleitung, der im Vergleich zu angeregten Elektronen in Metallgittern groß erscheinenden freien Weglänge von angeregten Elektronen, wird davon ausgegangen, daß man bereits bei Schichtdicken im μm-Bereich, anstatt im nm-Bereich, gute Wirkungsgrade erreichen wird: auf der lichtabgewandten Seite der Graphitschicht akkumulieren die durch elektromagnetische Strahlung generierten Photoelektronen (Stichworte: Compton-Effekt, elastischer Stoß). Diese Photoelektronen können als sog. „hot electrons" die dünne Graphit verlassen und in die angrenzende Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) übertreten.
- Da Graphit ein Elektronenleiter ist, kann es als Elektrode fungieren: hierzu kontaktiert man die erfindungsgemäße Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) aus Graphit beispielsweise mit einer Abgreifklemme.
- Damit das Element eine möglichst große offene Klemmenspannung VOC aufweist, wird das Material der Gegenelektrode (C) so gewählt, daß die Austrittsarbeit dieses Materials geringer (gegenüber Vakuum weniger negativ) ist als die von Graphit, aus dem die auch als Elektrode fungierende Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) besteht. Laut Literatur beträgt die Austrittsarbeit von Graphit 4,7 eV, demnach sind Gegenelektroden beispielsweise aus Aluminium mit einer Austrittsarbeit von 4,2 eV, Hafnium mit 3,9 eV, Kalzium mit 2,9 eV oder, bevorzugt, Magnesium mit 3,7 eV geeignete Materialien für die Gegenelektrode (C).
- Die auch als Elektrode fungierende Lichtenergieumwandlungs und Elektronenseparationsschicht (A) aus Graphit und die Gegenelektrode (C) sind durch eine Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) miteinander elektronen-leitend verbunden. Die Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) besteht aus organischen oder anorganischen halbleitenden Material(ien). Dabei müssen diese halbleitenden Materialien so ausgewählt werden, daß die durch elektromagnetische Strahlung in der dünnen Graphitschicht generierten Photoelektronen (nahezu) verlustfrei in das Leitungsband des halbleitenden Materials gelangen. Dies ist dann der Fall, wenn die Lage des LUMO bei organischen Materialien bzw. des Leitungsbandes bei anorganischen Materialien zwischen der Austrittsarbeit von Graphit (4,7 eV) und der Austrittsarbeit des Materials für die Gegenelektrode (C) liegt. Bei Verwendung von Magnesium, Austrittsarbeit 3,7 eV, als Material für die Gegenelektrode (C) sollte das LUMO bzw. das Leitungsband des halbleitenden Materials zwischen 4,7 eV und 3,7 eV, im Mittel bei 4,2 eV liegen. Bei der Verwendung von Aluminium, Austrittsarbeit 4,2 eV, liegen LUMO bzw. Leitungsband zwischen 4,7 eV und 4,2 eV, im Mittel bei 4,25 eV. – Die genannten Werte für die Lage des LUMO bzw. des Leitungsbandes dürfen aber nicht als absolute (Grenz-) Werte verstanden werden: aufgrund möglicher chemischer Reaktionen, z.B. Einlagerungsverbindungen zwischen Graphit und halbleitenden Materialien, ist nicht auszuschließen, daß das Optimum für die Lage von LUMO bzw. Leitungsband außerhalb der durch die Austrittsarbeiten von Graphit und Elektrodenmaterial (C) festgesetzten Grenzen liegt, was durch Optimierungsarbeiten zu ermitteln ist.
- Bei Verwendung von Magnesium als Material für die Gegenelektrode (C) können laut Literatur als organische halbleitende Verbindungen beispielsweise Metall-Phthalocyanine mit einem LUMO um 3,8 eV oder Perylen-3,4,9,10-tetracarbonsäure-dianhydrid (PTCDA) mit LUMO von 4,5 eV oder Perylen-3,4,9,10-tetracarbansäure-bisimidazol (PTCBI) mit LUMO von 4,0 eV eingesetzt werden. Auch bei einer Reihe von anorganischen Materialien, insbesondere bei Metallsulfiden und Metalloxiden, liegt das Leitungsband (ECB) zwischen den Austrittsarbeiten von Graphit (4,7 eV) und dem bevorzugten Elektrodenmaterial Magnesium (3,7 eV). Als Beispiele seien genannt: Indiumsulfid mit ECB 3,7 eV, Kupfer(I)-oxid mit ECB 4,2 eV, Silber(I)-oxid mit ECB 4,7 eV, Silbersulfid mit ECB 4,5 eV, Blei(II)-sulfid mit ECB 4,7 eV oder Titan(IV)-oxid mit ECB 4,2 eV.
- Die Materialien für die Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B), die die oben genannten (Bandanpassungs-) Kriterien erfüllen, befinden sich mittel- oder unmittelbar mit der Lichtenergieumwandlungs und Elektronenseparationsschicht (A) aus Graphit in elektronen-leitendem Kontakt. Die Kontaktierung kann durch Aufdampfen und/oder Sputtern und/oder mit elektrochemischen Methoden geschehen. Bevorzugt wird das Kontaktieren von in Lösung befindlichen halbleitenden Materialien mit der Graphitschicht und anschließendem Abdampfen des Lösemittels. Die halbleitenden Materialien können auch in Vorstufenform des halbleitenden Materials vorliegen, z.B. als Titantetrachlorid supendiert in Methylenchlorid: nach Abdampfen der flüssigen Phase reagiert Titantetrachlorid in Gegenwart von Luftfeuchtigkeit zu Titan(IV)-oxid, dessen Leitungsband bei 4,2 eV liegt. Durch geeignete Wahl der Beschichtungs- und Kontaktierungsparameter, die dem Fachmann geläufig sind, läßt sich die Dicke der Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) auf der Lichtenergieumwandlungs und Elektronenseparationsschicht (A) aus Graphit in einem Bereich von wenigen Nanometern bis zu mehreren Mikrometern durchgängig einstellen, die Schichtdicken leicht optimiert werden können.
- Die Gegenelektrode (C) kontaktiert die nicht mit Graphit in kontaktstehende Fläche der Leitungschicht für energiereiche Elektrone (B). Dieser Kontakt kann durch Aufdampfen des für die Gegenelektrode ausgewählten Materials auf die Leitungsschicht erzielt werden oder aber durch mechanische Kontaktierung mittels als Folien ausgebildete Gegenelektroden.
- Damit mit dem Element ein möglichst hoher Wirkungsgrad erzielt wird, werden alle Kontaktierungsflächen – [(A) mit (B) und (B) mit (C)] – möglichst groß gehalten. Dies kann beispielsweise dadurch erzielt werden, daß Graphit (A) auf ein aufgerautes Glassubstrat, dessen Rautiefe im Mikrometerbereich liegt, dünn aufgesprüht wird, dann die Leitungsschicht (B) aus flüssiger Phase auf das Graphit aufgesprüht wird, die flüssige Phase abgedampft wird und anschließend die Gegenelektrode (C) auf (B) aufgedampft wird. – Umgekehrt ist es auch möglich, zuerst die Gegenelektrode (C) mit dem halbleitenden Material der Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) zu kontaktieren und dann auf diese Schicht die Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A), beispielsweise durch Aufsprühen, aufzubringen.
- Alle Arbeiten finden bei Raumtemperatur und aktuell bestehender Luftfeuchtigkeit statt.
- Als Gegenelektrode (C) wird Magnesiumband (Stärke 0,25 mm, Breite 3,2 mm), (Artikel-Nr. 63037, Fa. Fluka/Sigma-Aldrich, Deitenhofen) eingesetzt. Zur Entfernung der Oxidschicht wird das Band für einige Sekunden in konzentrierte Salzsäure getaucht – Vorsicht, es entsteht Wasserstoff – und danach mit einem weichen Papiertuch mechanisch getrocknet. Ein ca. 20 mm langer Bandabschnitt wird mittels Kleber derart auf einem Objektträger fixiert, daß ein ca. 3 mm Ende zum Anklemmen einer Krokodilklemme herausragt. –.(Um eine strom-mindernde Re-Oxidierung des Mg-Bandes zu vermeiden, hat es sich als vorteilhaft erwiesen, eine, als og. „capping" dienende Lage Blattgold (Fa. Eytzinger, Schwabach) durch Anpressen auf dem Band „abzuscheiden" – für die angestrebte Produktion wird man Mg-Band nehmen, daß (durch Sputtern oder elektrochemisch) passivierte Oberfläche hat).
- Als Material für die Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) wird Titantetrachlorid-Lösung in Dichlormethan (Artikel-Nr. 89542, Fa. Fluka/Sigma-Aldrich, Deitenhofen) eingesetzt. Die Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) wird folgendermaßen hergestellt: eine Mikrospatelspitze KYNARFLEX 2801-00 (Fa. Atofina) wird in ca. 4 ml Aceton gelöst. Die Lösung wird auf eine Glasplatte ausgegossen. Nach Abdampfen des Aceton hat sich ein dünner (geschätzt, ca. 20–30 μm starker) Film augebildet. Dieser Film wird mit ca. 5 ml Titantetrachlorid-Lösung bedeckt, so daß die Moleküle von Titantetrachlorid und Dichlormethan vollständig in den Polymerfilm penetrieren. Der derart eingeweichte Film wird für mehrere Stunden an der Luft stehen gelassen, wo er trocknet. Ein ca. 30 × 8 mm messender Streifen des mit Titantetrachlorid-Lösung behandelten KYNARFLEX-Films wird so auf das Mg-Band gelegt und fest angedrückt, daß die Anschlußstelle für die Krokodilklemme frei bleibt. Die Seitenränder des KYNARFLEX-Films werden mittels TESA(R)-Film auf dem Objektträger geklebt.
- Als Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) wird Graphit 33 (Leit- und Gleitlack auf Graphitbasis, Fa. CRC Industries Deutschland, Iffezheim) verwendet, welches in Form eines Sprays bei Fa. Conrad, München erhältlich ist. Der Spray wird aus ca. 30 cm Enttfernung auf den KYNARFLEX-Film des oben beschriebenen Konstrukts gesprüht. Nach Abdunsten der Lösemittel des Sprays findet sich ein dünner, geschätzt 10–15 μm starker, Graphitfilm auf dem KYNARFLEX-Film.
- Abschließend wird auf diese Graphitschicht im Bereich vom anderen Ende des Mg-Bandes ein Stück Graphitfolie derart gelegt, das es über das Ende des Objektträgers hinausragt (und zum Anschließen einer Krokodilklemme dient). Auf diese Anordnung wird zweiter Objektträger konkruent positioniert. Beide Objektträger werden abschließend durch Büroklemmen, die einen gleichmäßig gleichbleibenden Druck auf die Kontaktierungsschichten ausüben, zusammengehalten.
- Die mit einfachsten Mitteln erfolgte Herstellung des thermophotovoltaischen Elements liefert reproduzierbare Ergebnisse. Durchgängig werden offene Klemmenspannungen VOC zwischen 0,7 und 1,2 Volt erzielt. Der Wechsel zwischen vollem Sonnenschein und Wolkenschatten zeigt sich durch einen Kurzschlußstrom ISC von ca. 30 μA/cm2 bzw. 5 μA/cm2. – Der Stromfluß kann deutlich erhöht werden, wenn zwischen Gegenelektrode (C)L und Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B), dem KYNARFLEX-Film, ein Film eines hochsiedenden aprotischen Lösemittels, z.B. N-Methylformamid, zusätzlich aufgebracht wird.
Claims (1)
- Thermophotovoltaisches Element mit schichtartigem Aufbau, im wesentlichen bestehend aus einer Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A), einer Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B), die zwischen (A) und einer Gegenelektrode (C) einen elektronen-leitenden Kontakt vermittelt, dadurch gekennzeichnet, daß 1. die Lichtenergieumwandlungs- und Elektronenseparationsschicht (A) aus einer dünnen, nano- und/oder mikrometerstarken Graphitschicht besteht, 2. die Lichtenergieumwandlungs- und Separationsschicht (A) gleichzeitig als Elektrode dient, 3. die Austrittsarbeit des Materials der Gegenelektrode (C) kleiner ist als die des Graphit von (A), 4. die Leitungsschicht für energiereiche Elektronen (B) aus Halbleitermaterial(ien) besteht, wobei die Lage des Leitungsbandes energetisch zwischen der Austrittsarbeit von Graphit und der Austrittsarbeit des Materials der Gegenelektrode (C) liegt oder geringfügig, im Bereich mehrerer Zehntelelektronenvolt (1/10 eV), darüber oder darunter.
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| DE102005028859A DE102005028859A1 (de) | 2005-06-22 | 2005-06-22 | Thermophotovoltaisches Element |
Applications Claiming Priority (1)
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| DE102005028859A DE102005028859A1 (de) | 2005-06-22 | 2005-06-22 | Thermophotovoltaisches Element |
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| DE102005028859A1 true DE102005028859A1 (de) | 2007-01-11 |
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102014002092A1 (de) | 2014-02-14 | 2015-08-20 | Rolf Siegel | Thermophotvoltaisches Element |
| WO2021198286A1 (de) * | 2020-03-31 | 2021-10-07 | Rolf Siegel | Festkörperbauelement |
-
2005
- 2005-06-22 DE DE102005028859A patent/DE102005028859A1/de not_active Withdrawn
Cited By (3)
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|---|---|---|---|---|
| DE102014002092A1 (de) | 2014-02-14 | 2015-08-20 | Rolf Siegel | Thermophotvoltaisches Element |
| WO2021198286A1 (de) * | 2020-03-31 | 2021-10-07 | Rolf Siegel | Festkörperbauelement |
| DE102020002061B4 (de) | 2020-03-31 | 2022-10-13 | Rolf Siegel | Festkörperbauelement |
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