DE102004003398A1 - 6Li-haltige Konverterfolie für Neutronendetektor und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

6Li-haltige Konverterfolie für Neutronendetektor und Verfahren zu ihrer Herstellung Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Konverterfolie für einen Neutronendetektor. DOLLAR A Die Konverterfolie besteht aus einer mechanisch stabilisierten ·6·Li-haltigen Folie. Die mechanische Stabilisierung wird z. B. durch eine gerüstartige Vorrichtung, z. B. durch ein Edelstahlsieb, erzielt. Durch diese Maßnahme ist es möglich, große Detektorflächen zu bilden. DOLLAR A Ein Verfahren zur Herstellung der Konverterfolie ist offenbart.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Konverterfolie für einen Neutronendetektor und ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
  • Bekannt sind ortsauflösende Neutronendetektoren als Vieldrahtkammern mit He-Gasfüllung oder als Szintillations-Detektoren nach dem Anger-Kamera-Prinzip. Mit derartigen Neutronendetektoren werden eine vertretbare Nachweiswahrscheinlichkeit und eine angemessene Ortsauflösung erzielt.
  • Thermische Neutronen werden indirekt durch Absorption nachgewiesen, wobei ionisierende Reaktionsprodukte entstehen. Mögliche Absorber sind die Isotope 3He, 6Li, 10B, 235U und 157Gd, bei denen als Reaktionsprodukte Ionen der leichten Isotope 3H, 4He, 7Li, bzw. von Spaltprodukten des Urans freigesetzt werden oder ein Konversionselektron entsteht. Dabei werden Energien im MeV-Bereich deponiert.
  • Eine Spaltkammer weist hierzu eine mit dem Isotop 235U dünn beschichtete Wand auf. Das Isotop absorbiert die thermischen Neutronen. Die erzeugten Spaltprodukte deponieren ein Teil ihrer hohen freigesetzten Energie von etwa 200 MeV im Gas und erzeugen dort Ionenpaare, die im angelegten elektrischen Feld zu vorhandenen Elektroden driften und dabei Ladungen auf den Elektroden in fluenzieren.
  • Nachteilig werden thermische Neutronen hiermit nur mit sehr geringer Wahrscheinlichkeit absorbiert.
  • In 3He- und 10BF3-Zählrohren geschieht der Nachweis mit hoher Wahrscheinlichkeit direkt durch die Bildung von Elektronen und Ionen im Gas mit nachfolgender Elektronen-Avalanche am Anodendraht.
  • Nachteilig werden hohe Anforderungen an die Reinheit der Zählkammer und an die Sicherheit gestellt, da die Detektion bei bis zu 10 atm Überdruck erfolgt.
  • Indirekt verläuft der Nachweis thermischer Neutronen über die Emission von Szintillationslicht, das in 6Li- bzw. 10B-haltigen Szintillatoren durch Neutronenabsorption entsteht. Die Detektion des Lichts erfolgt dann mit Photomultipliern.
  • Für spezielle Anforderungen weist man die Neutronen dadurch nach, dass ein Teil der Energie eines Reaktionsnukleons in der Sperrzone eines p-n-Halbleiters deponiert und dadurch detektiert wird.
  • Die genannten Detektionsprinzipien sind für Flächendetektoren mit ein- oder zweidimensionaler Ortsauflösung verwendet worden.
  • Aus DE 195 32 415 A1 ist ein Neutronendetektor mit einer 6Li-haltigen Konverterfolie zur Konvertierung von Neutronen in ionisierende Strahlung und nachgelagerter Detektion thermischer oder subthermischer Neutronen bekannt. Neutronen werden in 6LiF-Konverterfolien einer Ionisationskammer absorbiert. Die Neutronenabsorption durch das 6Li-Isotop verläuft nach der Reaktionsgleichung: 1 0n + 6 3Li → 3 1H + 4 2He + 4,78 MeV.
  • Das leichtere Reaktionsnukleon erhält den größeren Energieanteil von 2,73 MeV. Das schwerere Heliumisotop 2,05 MeV. Die weitaus größere Reichweite hat damit das leichtere 3 1H-Nukleon.
  • Nachteilig werden hierzu eine Vielzahl hintereinander angeordneter, etwa 30 μM dünner 6LiF-Konverterfolien benötigt, um thermische Neutronen effizient, das heißt mit einer Wahrscheinlichkeit von etwa 70% zu stoppen.
  • Aufgabe der Erfindung ist es, eine Konverterfolie bereit zu stellen, die mit hoher Wahrscheinlichkeit thermische Neutronen absorbiert und mit der bei einfachem Aufbau große Detektorflächen gebildet werden können.
  • Die Aufgabe wird durch eine Konverterfolie gemäß Hauptanspruch gelöst und durch ein Verfahren zu ihrer Herstellung gemäß Nebenanspruch gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen ergeben sich aus den darauf rückbezogenen Patentansprüchen.
  • Das Ausgangsmaterial der Konverterfolie besteht aus mechanisch stabilisierter 6Li-haltiger Folie.
  • Die Konverterfolie kann z. B. durch eine gerüstartige Vorrichtung, insbesondere durch eine geeignete siebartige Vorrichtung stabilisiert sein.
  • Durch diese Maßnahme ist es möglich, große Detektor-Flächen zu bilden. Der Anteil am Isotop 6Li kann dabei hoch gewählt werden. Es kann sogar reines, metallisches 6Li als Ausgangsmaterial verwendet werden, um im Detektorbetrieb besonders effektiv thermische Neutronen zu absorbieren. Die Herstellung einer Konverterfolie aus reinem, etwa 96%-igem metallischem 6Li war bisher nicht möglich, da dieses zu weich für eine großflächige Verarbeitung ist.
  • Eine Konverterfolie aus metallischem 6Li kann vorteilhaft durch die Stabilisierung so dünn ausgeführt werden, dass die 3H-Reaktionsprodukte mindestens noch 1 MeV im Gasraum deponieren können.
  • Bei einer Konverterfolie aus reinem 6Li ist eine Deckschicht, die für den chemischen Schutz sorgt, notwendig. Die Schutzschicht ist dann an ihrer Oberfläche leitend. Bei der Herstellung einer Konverterfolie aus reinem 6Li wird auf Grund der Reaktivität unter einer Schutzgasatmosphäre gearbeitet.
  • Im Falle von 6LiF als Ausgangsmaterial für die Konverterfolie sind diese Vorsichtsmaßnahmen nicht erforderlich. Da 6LiF aber isolierend wirkt, muss bei dessen Verwendung als Konverterfolie bei der Herstellung eine leitende Beschichtung aufgebracht werden, die die elektrische Funktion der Konverterfolie als Kathode sicherstellt.
  • Die Oberfläche des 6Li-haltigen Materials der erfindungsgemäßen Konverterfolie weist vorteilhaft zu den genannten Zwecken eine dünne Metallschicht auf. Die Metallschicht kann Al, Cu, Ti, Cr, Ag und/oder Au umfassen. Sie wirkt beschützend vor chemischer Reaktion mit Luft und den Ionisationsgasen und/oder gewährleistet gegebenenfalls die Leitfähigkeit der Folie. Die Metallschicht ist so dünn, dass in ihr im Betrieb des Neutronendetektors nicht mehr als 0,1 MeV des 3 1H deponiert wird.
  • Auf der Oberfläche einer 6Li-haltigen Konverterfolie kann z. B. eine dünne mit einem Metall beschichtete PET-Folie angeordnet sein. PET-Folien, die beidseitig mit Aluminium beschichtet sind, sind vorteilhaft bereits kommerziell erhältlich.
  • Eine mechanisch stabilisierte 6LiF-Folie ist selbsttragend und leicht herstellbar.
  • Nach der Herstellung reagieren die mechanisch stabilisierten Konverterfolien nicht mit den Gasen der Umgebung bzw. der Ionisationskammer. Dadurch ist man besonders vorteilhaft im weiteren Umgang mit der Folie nicht beschränkt.
  • Die erfindungsgemäße Konverterfolie ist mechanisch so stabil, dass auch größere Flächen von beispielsweise 100 cm2 überspannt werden können. Die Größe ist aber auf diese Angabe keineswegs beschränkt. Vielmehr können noch größere Flächen überspannt werden.
  • Die Konverterfolie weist eine optimale Dicke auf, das heißt sie absorbiert möglichst viele Neutronen und das bei der Absorption freigesetzte 3 1H-Nukleon (Triton) vermag den Konverter zu durchsetzen und im angrenzenden Gasraum mindestens 1 MeV Energie zu deponieren.
  • Im metallischen 6Li hat das entstehende 3 1H-Nukleon mit 2,73 MeV eine sehr große Reichweite von etwa 140 μm. In allen anderen Substanzen ist die Reichweite deutlich kürzer. Es deponieren damit 3H-Nukleonen, die unter 45° zur Foliennormale und durch die ganze Folie fliegen noch die Energie von 1 MeV im angrenzendem Gasraum des Detektors. Bei 6LiF liegen ähnliche Verhältnisse vor, wenn die Schichtdicke der Konverterfolie etwa 30 μm beträgt.
  • Die Konverterfolie ist einerseits mechanisch und anderseits auch chemisch stabil. Das bedeutet, dass die Konverterfolie inert gegenüber Luft und Luftfeuchtigkeit ist, was die Detektormontage erleichtert. Die Konverterfolie reagiert auf Grund der Schutzschicht nicht mit den Detektorgasen wie beispielsweise Ar, Xe, CF4 und C2F6.
  • Eine aus metallischem 6Li bestehende Konverterfolie weist eine optimale Dicke von 0,10 mm auf, und ist wegen der chemischen Reaktivität des Lithiums mit Luft durch eine dünne Deckschicht von weniger als 1 μm Dicke beschützt.
  • Eine aus dem chemisch inerten 6LiF bestehende Konverterfolie weist eine optimale Dicke von 0,03 mm auf, wo bei eine metallisch leitende dünne Beschichtung an der Oberfläche der Konverterfolie erforderlich ist. Das effizientere Material ist dabei metallisches 6Li.
  • Die Konverterfolie ist immer auf beiden Seiten ihrer Oberfläche elektrisch leitend, weil sie die Kathode einer Ionisationskammer eines Neutronendetektors bildet. In einem Neutronendetektor sind der Kathode gegenüberliegend auf beiden Seiten elektrisch leitende Sammelelektroden als Anode der Ionisationskammer des Neutronendetektors angeordnet.
  • Mehrere Konverterfolien können in einem Neutronendetektor mit Sammelelektroden hintereinander angeordnet werden, um die Absorptionswahrscheinlichkeit der zu detektierenden Neutronen zu erhöhen. Drei Konverterfolien aus reinem 6Li mit 100 μm Dicke sind erforderlich, um mit 70% Wahrscheinlichkeit thermische Neutronen zu stoppen.
  • Etwa sechs 6LiF-Konverterfolien mit einer Dicke von 30 μm sind erforderlich, um thermische Neutronen mit 70 Wahrscheinlichkeit zu absorbieren.
  • In Tabelle 1 sind für 6Li und 6LiF die Werte zur Massendichte ρ, zur Atomdichte nLi, zur 1/e-Absorptionslänge L1/e für Neutronen der Wellenlänge λ=0,2 nm bei 100% 6Li-Anreicherung und zur Spurlänge R1 für das bei der Neutronenabsorption gebildete 2,73 MeV 3 1H-Nukleon, bei dem die Restenergie von 1 MeV erreicht ist, angegeben.
  • Figure 00080001
  • Die Tabelle zeigt, dass 6LiF effektiver Neutronen absorbiert, als metallisches 6Li, dass die angegebene Reichweite des 3H-Nukleons im 6LiF aber deutlich kürzer ist als in metallischem 6Li. Daher ist letztlich das 6Li das effizientere Absorptionsmaterial für thermische Neutronen.
  • Das Verfahren zur Herstellung der Konverterfolie sieht vor, als 6Li-haltiges Ausgangsmaterial metallisches 6Li oder pulverförmiges 6LiF zu wählen und in eine gerüstartige Vorrichtung einzubringen. Als Vorrichtung kann insbesondere ein Edelstahlsieb vorgesehen sein. Das Ausgangsmaterial kann beispielsweise in die Vorrichtung gewalzt oder gestrichen werden.
  • Die gerüstartige Vorrichtung weist einen Lochanteil von etwa 90% auf. Die Vorrichtung verringert die Neutronenabsorption demnach um maximal 10% gegenüber einer Konverterfolie aus reinem Ausgangsmaterial und der Anteil an gestörten Spuren von 3H-Nukleonen beträgt etwa 5%.
  • Bei metallischem 6Li wird das Metall unter einer Schutzgasatmosphäre in die Vorrichtung, insbesondere das engmaschige Metallsieb eingewalzt. Dadurch wird die Kontamination der Konverterfolie mit Sauerstoff und Wasserdampf im ppm Bereich gehalten. Als Schutzgas wird vorteilhaft Argon verwendet.
  • Bei metallischem 6Li als Ausgangsmaterial für die Konverterfolie kann für den ersten Walzschritt Talkum und/oder Paraffin oder ein anderes geeignetes, das heißt die Haftung des 6Li an der Walze verminderndes Schmiermittel verwendet werden, mit dem die Walze eingeschmiert wird. Dadurch wird ein Verkleben der Walze verhindert.
  • Auf Grund der optimalen Schichtdicke der Absorberfolie aus metallischen 6Li von nur 100 μm, benötigen entsprechende Konverterfolie dieser Dicke eine mechanische Stabilisierung, die sowohl die Absorption von Neutronen als auch die im Lithium gebildeten Spuren energiereicher 3H-Nukleonen wenig stören. Da metallisches Lithium heftig mit Sauerstoff und Wasserdampf sowie mit den möglichen Detektorgasen CF4 und C2F6 reagiert, wird die Oberfläche der Konverterfolie mit einer Abdeckung, insbesondere einer Metallschicht beschützt. Die Abdeckung ist gasdicht, hinreichend dünn und elektrisch leitend. Dadurch wirkt sie dauerhaft, und es wird in ihr wenig Energie des 3H-Nukleons deponiert. Die Konverterfolie bildet eine Elektrode einer Ionisationskammer.
  • Mit derartigen Konverterfolien ist man bei der Herstellung des Neutronendetektors flexibel, da der Schutz auch außerhalb des Neutronendetektors gegeben ist.
  • Im weiteren wird die Erfindung an Hand von Ausführungsbeispielen und der beigefügten Figuren näher beschrieben.
  • 1 zeigt ein Edelstahlsieb als Vorrichtung zur Stabilisierung für metallisches 6Li oder 6LiF. Zur Stabilisierung von 6Li-Folien weist das Metallsieb eine Dicke von 100 μm und von 6LiF-Pulverpasten eine Dicke von 30 μm auf.
  • 2 zeigt Stopping Power Werte S in der Einheit MeV je mgcm–2 in Abhängigkeit von der Materialbelegung und der Energie des 3 1H-Nukleonen (Triton), berechnet mit dem TRIMM Code für einige Materialien der Konverterfolie.
  • Herstellung von Konverterfolie aus reinem 6Li:
  • 1. Die mechanische Stabilisierung wird durch ein engmaschiges Metallsieb von 100 μm Dicke erreicht. Das Sieb besteht aus einem Lochgitter mit 2mm × 2mm Löchern und 0,2 mm schmalen Stegen (1). Spuren von 3H-Nukleonen, die im Abstand von weniger als 100 μm vom Lochrand entstehen, können gestört werden, so dass eventuell weniger als 1 MeV im angrenzendem Gas deponiert wird. Mit den in 1 angegebenen Maßen verringert das Sieb die Neutronenabsorption um etwa 10% und der Anteil an gestörten Spuren von 3H-Nukleonen beträgt etwa 5%.
  • Eine Metallwalze, wie sie von Goldschmieden benutzt wird, wurde hierzu in eine Glove-Box eingeschleust, um damit unter Schutzgas Lithiumbröckchen in das Sieb zu walzen und dadurch die 100 μm Folie herzustellen.
  • Die Haftung der gewalzten 6Li-Folien an den Walzrollen wurde mit Talkum-Pulver als Schmiermittel beim Walzen verhindert. Die in die gewalzten Konverterfolien aus 6Li eingedrückte Talkumpulvermenge erwies sich als gering und beeinträchtigte die Stopping Power der 3H-Nukleonen im Lithium nicht. Der Einsatz von flüssigem Paraffin als Schmiermittel war ebenfalls erfolgreich.
  • Der letzte Walzschritt besteht darin, das 6Li in das Sieb einzuwalzen. Auch aufgrund des spitzwinkligen Kantenprofils der Löcher, das bei der Ätzung der Löcher entsteht, ist die Einbettung beständig.
  • Für die Abdeckung der Oberfläche der 100 μm Folie wurden zwei Verfahren erprobt.
  • Es wurde eine kommerziell erhältliche, 6 μm dünne PET-Folie, die beidseitig mit ~20 nm Aluminium beschichtet ist und einen Oberflächenwiderstand von 1,5Ω hat, mit einem Zweikomponentenkleber auf das 6Li aufgeklebt. Die Konverterfolie wird dadurch gegen Reaktionen mit O2 und H2O während der Detektormontage und gegen Reaktionen mit den Detektorgasen z. B. CF4 oder C2F6 im Detektorbetrieb beschützt.
  • Dazu werden die PET-Folien auf Glasplatten gespannt, mit einem Kleber bestrichen und auf die beiden Seiten der mit dem Sieb stabilisierten 6Li-Konverterfolie gepresst. Den Anpressdruck liefert ein Schraubstock. Um die verbleibende Klebstoffmenge weiter zu reduzieren wird das Folien-Paket auf etwa 60°C erwärmt.
  • Die PET-Folie hat ein Gewicht von 0,5 mg/cm2, die zweiseitige Al-Beschichtung hat ein Gewicht von 0,01 mg/cm2. In dieser Schutzschicht vermag das 3 1H-Nukleon gemäß 2 maximal 0,2 MeV zu deponieren. Für die Klebschichten konnten Gewichte unter 1 mg/cm2 erreicht werden, worin maximal 0,4 MeV vom 3 1H-Nukleon deponiert werden.
  • 2. Als Alternative kann in die Glove-Box eine Sputterkammer eingeschleust werden, in die die mechanisch stabilisierte 6Li-Konverterfolie als Substrat eingesetzt wird. Die Sputterkathoden können zu beiden Seiten des Substrats aus Kupfer bestehen. In der Kammer wird ein Plasma gezündet und eine ~25 nm dünne Kupferschicht auf der Konverterfolie durch Sputter-Deposition erzeugt. In solch dünnen metallischen Schutzschichten von etwa 0,02 mg/cm2 ist die maximale mögliche Energiedeposition eines 3 1H-Nukleons vernachlässigbar und beträgt nur noch 0,004 MeV.
  • Herstellung von Konverterfolie aus pulverigem 6LiF:
  • Es wird zunächst ein Gemisch aus 6LiF-Pulver und Epoxy-Harz und Härter angerührt.
  • Zur Stabilisierung wird die Paste in ein engmaschiges 30 μm dickes Metallsieb mit lateralen Abmessungen wie in 1 angegeben eingestrichen.
  • Auf beide Seiten der Konverterfolie werden beidseitig Aluminium kaschierte 6 μm dicke PET-Folien aufgelegt und im Schraubstock angepresst, bis der Härtungsprozess abgeschlossen ist. Auf diese Weise wird die Pulverschicht mechanisch stabilisiert, ohne dass dadurch die Spur der 3 1H-Nukleonen gestört wird. Es wird eine Konverterfolie mit einer Dicke von etwa 30 μm hergestellt. Die Schichtoberflächen der Konverterfolie sind beidseitig mit dünnen, elektrisch leitenden Schichten abgedeckt, so dass die 3 1H-Nukleonen nur wenig Energie in der Abdeckschicht deponiert und der Konverter als Elektrode von Ionisationskammern fungieren kann. Der Herstellungsprozess ist für Flächen von 100 cm2 und größer geeignet.
  • Derartige Konverterfolien sind zur Absorption thermischer Neutronen besonders geeignet, und setzen 3 1H-Nukleonen frei, die im angrenzenden Gasraum eines Neutronendetektors immer eine Energie von mindestens 1 MeV deponieren.

Claims (22)

  1. Konverterfolie zur Absorption thermischer Neutronen in einem Neutronendetektor dadurch gekennzeichnet, dass die Konverterfolie mechanisch stabilisiertes 6Li oder 6LiF umfasst.
  2. Konverterfolie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Konverterfolie eine gerüstartige Vorrichtung zur Stabilisierung aufweist.
  3. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die gerüstartige Vorrichtung einen Lochanteil von etwa 90% aufweist.
  4. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Konverterfolie ein Edelstahlsieb zur Stabilisierung aufweist.
  5. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die 6LiF-Konverterfolie eine Schichtdicke von 30 μm aufweist.
  6. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die 6Li-Konverterfolie eine Schichtdicke von 100 μm aufweist.
  7. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass auf der Oberfläche der 6Li-haltigen Konverterfolie eine Metallschicht angeordnet ist.
  8. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass auf der Oberfläche der 6Li-haltigen Konverterfolie eine beidseitig mit einem Metall beschichtete PET-Folie angeordnet ist.
  9. Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Metallschicht Al, Cu, Cr, Ti, Ag und/oder Au umfasst.
  10. Konverterfolie nach einem der Ansprüche 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Metallschicht so dünn ist, dass in ihr während des Betriebs des Neutronendetektors nicht mehr als 0,1 MeV des 3 1H deponiert wird.
  11. Neutronendetektor mit einer Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 10.
  12. Verfahren zur Herstellung einer Konverterfolie nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass ein 6Li-haltiges Ausgangsmaterial zur mechanischen Stabilisierung in eine gerüstartige Vorrichtung eingebracht wird.
  13. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch 12, gekennzeichnet durch Wahl eines Edelstahlsiebs als gerüstartige Vorrichtung.
  14. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 12 oder 13, bei dem das 6Li-haltige Ausgangsmaterial unter einer Schutzgasatmosphäre in die Vorrichtung eingebracht wird.
  15. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch 14, bei dem als Schutzgas Argon gewählt wird.
  16. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 12 bis 14, bei dem 6Li in die Vorrichtung gewalzt wird.
  17. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch 16, bei dem die Walze mit einem Schmiermittel behandelt wird.
  18. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass als Schmiermittel Talkum und/oder Paraffin gewählt werden.
  19. Verfahren nach Anspruch 12 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass pulverförmiges 6LiF vor dem Einbringen in die Vorrichtung mit Epoxy-Harz und Härter vermischt wird.
  20. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 12 bis 19, dadurch gekennzeichnet, dass auf die 6Li-haltige Konverterfolie eine dünne Metallschicht aufgebracht wird.
  21. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass eine Metallschicht umfassend Al, Cu, Cr, Ti, Au oder Ag gewählt wird.
  22. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche 12 bis 21, dadurch gekennzeichnet, dass auf die Oberfläche der stabilisierten 6Li-haltigen Konverterfolie eine Al-kaschierte PET-Folie, z. B. durch Kleben aufgebracht wird.
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