DE10154098B4 - Vorrichtung zur Oxidation von Stoffen in einem feuchten wasserstoffhaltigen Gasstrom - Google Patents

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Abstract

Oxidationsvorrichtung, in der Stoffe in einem feuchten wasserstoffhaltigen Gasstrom unter Zugabe von Sauerstoff oxidiert werden, mit einem Gehäuse, wobei der Gasstrom von einem Gaserzeugungssystem stammt, welches aus Wasser und einem Ausgangsstoff, welcher Kohlenstoff und Wasserstoff aufweist, insbesondere ein Kohlenwasserstoffderivat, das wasserstoffhaltige Gas erzeugt, und wobei die Oxidation der Stoffe in einem mit einem Katalysator versehenen Bereich des Gehäuses erfolgt, dadurch gekennzeichnet, dass das Gehäuse (1) einen ersten Bereich (5) mit Einrichtungen zum Abscheiden von Tröpfchen aufweist, welcher in wärmeleitender Verbindung mit einem zweiten den Katalysator aufweisenden Bereich (6) steht, wobei der Gasstrom (A) nach dem ersten Bereich (5) den zweiten Bereich (6) durchströmt.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Oxidation von Stoffen in einem feuchten wasserstoffhaltigen Gasstrom in einer nach dem Oberbegriff von Anspruch 1 näher definierten Art.
  • Grundlegend sind derartige Vorrichtungen zur Oxidation von Stoffen bekannt. In einem Gaserzeugungssystem kann es sich dabei beispielsweise um eine selektive Oxidationseinrichtung handeln, welche unter Zugabe eines sauerstoffhaltigen Mediums, in dem Gasstrom enthaltenes Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert. Prinzipiell wird selbstverständlich auch ein kleiner Teil des Wasserstoffs zu Wasser oxidiert. Aufgrund der eingesetzten Katalysatoren kann aber eine Reaktion erreicht werden, welche zum überwiegend größten Teil den gewünschten Stoff selektiv oxidiert.
  • Die besondere Problematik liegt nun darin, daß derartige Vorrichtungen beim Kaltstart eines Gaserzeugungs systems, welches insbesondere beim Einsatz eines solchen Systems zusammen mit einem Brennstoffzellensystem in Kraftfahrzeugen sehr häufig auftritt, eine sehr große Zeitspanne benötigt wird, bis die Vorrichtung zur Oxidation ihre endgültige Betriebstemperatur erreicht hat, bis der Katalysator frei von Feuchtigkeit und dergleichen ist, welche ihn belegt und in seine Aktivität behindert und bis die endgültige Oxidation in dem gewünschten Maße in der Vorrichtung startet.
  • Die vorliegende Technik kennt hier verschiedene Lösungsansätze, bei denen über eine Vorwärmung der Gase durch eine Beheizung mittels Verbrennung oder dergleichen der Energieeintrag in der Oxidationseinrichtung erhöht werden soll, um den Start zu beschleunigen.
  • Die meisten dieser Lösungen erfordern jedoch einen Energieeinsatz, gegebenenfalls unter Verwendung eines zusätzlichen Energieträgers, welcher häufig nicht gewünscht ist.
  • Die DE 197 17 067 C2 offenbart eine dreistufige Reformierungsanlage zur Wasserdampfreformierung von Methanol mit einer eintrittsseitigen Vorreformierungsstufe, einer mittleren Hauptreformierungsstufe und einer austrittsseitigen Shiftreaktionsstufe, in der Kohlenmonoxid mit Wasserdampf zu Kohlendioxid und Wasserstoff umgesetzt wird. Die Vorreformierungsstufe steht mit der Shiftreaktionsstufe über ein Temperierfluid in Wärmekontakt und weist einen Reaktionsraum auf, der eine Pelletschüttung aus einem geeigneten Katalysatormaterial enthält. In einem Eintrittsbereich des Reaktionsraums ist ein Tropfenfängerelement in Form eines wärmeleitfähigen Metallvlieses angebracht, das als Tropfensperre für in einem der Vorreformierungsstufe zugeführten Gas/Dampfgemisch enthaltene Methanol- oder Wassertropfen wirkt. Dadurch soll sichergestellt werden, dass das Reformierungskatalysatormaterial nicht mit Methanol- oder Wassertropfen in Kontakt kommt, was die Aktivität und damit die Funktionslebensdauer des Katalysatormaterials herabsetzen würde.
    •
  • Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, die oben genannten Nachteile zu vermeiden und eine Vorrichtung zur Oxidation von Stoffen in einem feuchten wasserstoffhaltigen Gasstrom zu schaffen, welche einen sehr schellen Start der Oxidationsvorgänge ermöglicht.
  • Diese Aufgabe ist durch eine Vorrichtung mit den im Anspruch 1 genannten Merkmalen gelöst.
  • Dadurch, dass das Gehäuse so ausgebildet ist, dass das Gas zuerst durch einen Bereich strömt, in welchem es zu einem Abschneiden von den im feuchten Gasstrom mitgeführten Tröpfchen kommt, ehe der Gasstrom in den Be reich mit dem Katalysator einströmt, ist sichergestellt, daß keine Feuchtigkeit in den Katalysator eingetragen wird, welche die katalytisch aktiven Zentren belegt und den Start des Katalysators verzögert. Des weiteren wird beim Durchströmen der Einrichtungen zum Abscheiden der Tröpfchen, welche im besonderen Falle des Kaltstarts noch kalt sind, ein Teil der in dem Gasstrom mitgeführten Feuchtigkeit im Bereich dieser Einrichtungen kondensieren. Aufgrund der wärmeleitenden Verbindung zwischen dem ersten und dem zweiten Bereich kann diese bei der Kondensation anfallende Energie dann dem zweiten Bereich zur Verfügung gestellt werden, so daß dieser schneller erwärmt wird und der Start der gewünschten Oxidation bereits zu einem sehr frühen Zeitpunkt erfolgen kann.
  • In einer besonders günstigen Weiterbildung der Erfindung ist der erste Bereich zusätzlich mit Adsorbermaterialien versehen, insbesondere solchen, welche eine sehr große Oberfläche aufweisen und zur Adsorption von Wasser und Methanol geeignet sind. Ein derartiges Adsorbermaterial wäre beispielsweise Zeolith. Neben der reinen Abscheidung von Tröpfchen und der entstehenden Kondensationsenergie wird hier weitere Energie, nämlich Adsorptionsenergie, entstehen, wenn die Feuchtigkeit in dem Adsorbermaterial als Flüssigkeit adsorbiert wird. Auch diese Energie kann, aufgrund der wärmeleitenden Verbindung zwischen den beiden Bereichen, dem zweiten Bereich, der den Katalysator enthält, zugeführt werden, so daß die Erwärmung des Katalysators noch schneller vonstatten geht und ein Start der katalytischen Reaktion noch früher erfolgen kann als in dem oben genannten Fall. Das Adsorbermaterial wird dabei zuerst Flüssigkeit, also von dem Gasstrom trans portierte Tröpfchen, aufnehmen. Wenn dann noch eine ausreichende Kapazität vorhanden ist, wird auch gasförmig in dem Gasstrom transportierte Flüssigkeit adsorbiert werden.
  • In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der oben genannten Erfindung ist es vorgesehen, daß die Zugabe von sauerstoffhaltigem Medium in den Gasstrom nur im Falle eines Kaltstarts des Gaserzeugungssystems erfolgt. Die Vorrichtung dient bei einer derartigen Ausführung als reine Kaltstartkomponente, welche im Startbetrieb zur Oxidation von Stoffen in dem Gasstrom genutzt wird. Beim bestimmungsgemäßen Betrieb nach dem Start, wenn alle Komponenten des Gaserzeugungssystems auf ihrer vorgesehenen Temperatur sind, wird durch das Abschalten der Sauerstoffdosierung in dem Bereich der Vorrichtung erreicht, daß hier keine Oxidation mehr stattfindet. Da die Vorrichtung auch weiterhin von den nunmehr heißen Gasen des Gaserzeugungssystems durchströmt wird, kommt es zu einer Desorbtion der adsorbierten Feuchtigkeit, so daß die Vorrichtung für den nächsten Kaltstart wieder bereit ist.
  • Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen und dem anhand der Zeichnung nachfolgend dargestellten Ausführungsbeispiel.
    •
  • Die einzige beigefügte Figur zeigt eine prinzipmäßige Darstellung eines Gehäuses einer Vorrichtung zur Oxidation von Stoffen in einem wasserstoffhaltigen Gasstrom.
  • Wie in der einzigen beigefügten Figur dargestellt, ist die Vorrichtung zur Oxidation von Stoffen in einem wasserstoffhaltigen Gasstrom A als ein Gehäuse 1 mit einem Gaseinlaß 2 und einem Gasauslaß 3 ausgebildet. Das Gehäuse 1 ist zumindest teilweise mit einer Wärmeisolation 4 versehen, so daß die in dem Gehäuse entstehende thermische Energie nicht so leicht an die Umgebung abgegeben wird. Der Gasstrom A, welcher in das Gehäuse 1 einströmt, ist ein feuchter wasserstoffhaltiger Gasstrom aus einem Gaserzeugungssystem, wobei das Gehäuse 2 bevorzugterweise vor der Feinreinigung des Gaserzeugungssystems eingesetzt wird. Dieser feuchte wasserstoffhaltige Gasstrom durchströmt zuerst einen ersten Bereich 5, welcher hier als ringförmiger Bereich 5 konzentrisch um einen zweiten Bereich 6 angeordnet ist, welcher einen Katalysator aufweist, in dessen Bereich der eigentliche Oxidationsvorgang durch den Katalysator beschleunigt abläuft.
  • Nach dem Durchströmen des ersten Bereichs 5 umströmt der Gasstrom dabei Leitbleche 7, welche die beiden Bereiche voneinander trennen, und welche als wärmeleitende Verbindung zwischen den beiden Bereichen 5 und 6 ausgebildet sind. Nach dem Durchströmen des zweiten Bereichs 6 gelangt der Gasstrom in den Gasauslaß 3 und kann in dem Gaserzeugungssystem Weiterströmen, z.B. wie oben bereits erwähnt zu einer Feinreinigung oder beliebigen anderen Oxidationsstufen.
  • In dem Gaserzeugungssystem, dessen Bestandteil das Gehäuse 1 ist wird nun sauerstoffhaltiges Medium (O2 ) in den Gasstrom A eingebracht, so daß es im Bereich des Gehäuses 1 zu der gewünschten Oxidation, insbesondere einer Oxidation von in dem Gasstrom enthaltenen Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid kommen kann.
  • Der feuchte Gasstrom A durchströmt zuerst den ersten Bereich 5. In diesem ersten Bereich 5 sind Einrichtungen zum Abscheiden von Tröpfchen vorgesehen, welche beispielsweise als Drahtgestricke, als Schüttung von Pellets oder dergleichen ausgebildet sein können. Auch die Leitbleche 7 bewirken durch Umlenk- und Anpralleffekte eine deutliche Verbesserung der Abscheidung. Des weiteren ist in dem ersten Bereich 5 wenigstens ein Adsorbermaterial vorgesehen, welches in dem Gasstrom A transportierte Feuchtigkeit, wie beispielsweise Wasser und Methanol, adsorbiert.
  • Bei der Verwendung von Schüttungen müßten natürlich entsprechende Stützstrukturen (nicht dargestellt) vorgesehen sein, welche die Schüttung sicher an dem für sie vorgesehen Ort halten.
  • Zu Beginn des Einströmens werden die Einrichtungen zum Abscheiden der Tröpfchen sicherlich eine so niedrige Temperatur aufweisen, daß im Bereich derselben Feuchtigkeit auf dem feuchten Gasstrom A auskondensieren wird. Ebenso wird bei der Adsorption Adsorptionsenthalpie entstehen. Die beiden Enthalpien aus Kondensation und Adsorption werden als thermische Energie in dem Bereich 5 frei und werden über die wärmeleitende Verbindung zwischen dem ersten Bereich 5 und dem zweiten Bereich 6 mittels der Leitbleche 7 in den zweiten Bereich 6 weitergeleitet. Der Gasstrom A umströmt nach dem Umströmen des ersten Bereichs 5 die Leitbleche 7 und kehrt dabei seine Strömungsrichtung um. Durch Fliehkrafteffekte werden in dem Gasstrom A vorhandene Tröpfchen zu einem großen Teil aus demselben entfernt. Tröpfchen und Flüssigkeit sammeln sich dabei im unte ren Bereich des Gehäuses 1 und können über eine Kondensatabführleitung 8 aus dem Gehäuse 1 abgeführt werden.
  • Der Gasstrom A strömt dann in dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel in einen weiteren Bereich 9 ein, welcher zumindest ein Adsorbermaterial aufweist, um gegebenenfalls in dem Gasstrom A verbliebene Restfeuchtigkeit aus dem Gasstrom zu adsorbieren. Auch dieser weitere Bereich 9 ist über eine wärmeleitende Verbindung mit den Strömungsleitflächen 7 verbunden, so daß auch die hier entstehende Enthalpie dem Katalysator, als beim Start kältester Teil des Gehäuses 1 zugeführt werden kann.
  • Nach dem weiteren Bereich 9 strömt der nunmehr trockene Gasstrom A in den zweiten Bereich 6 ein, in welchem sich der Katalysator, beispielsweise als katalytisch aktive Beschichtung auf einer Schüttung von Pellets, als mit Katalysator beschichteter Schaum, als entsprechend beschichteter Wabenkörper aus einem metallischen oder keramischen Material, als Katapak oder dergleichen befindet. Im Bereich 6 dieses Katalysators kann dann der gewünschte Oxidationsvorgang stattfinden ehe der Gasstrom A durch den Gasauslaß 3 in dem Gaserzeugungssystem weiterströmt.
  • Aufgrund der Tatsache, daß im zweiten Bereich 6 ein trockenes Gas ankommt, und daß der zweite Bereich 6 aufgrund der ihm zugeführten Enthalpie, aus Kondensation und Adsorption bereits vorgewärmt wurde, kann hier ein sehr schneller Start der Oxidation erfolgen.
  • Die Oxidation wird so lange in dem Gehäuse 1 ablaufen, wie Sauerstoff O2 in den Gasstrom A dosiert wird. Die heißen Abgase aus dem Gehäuse 3 können dabei andere Komponenten, beispielsweise eine Feinreinigungseinrichtung oder andere selektive Oxidationsstufen, welche, wie im bereits oben erwähnten Beispiel, dem Gehäuse 1 nachgeschaltet sein kann, erwärmen. Wenn das Gaserzeugungssystem komplett auf der erforderlichen Temperatur angelangt ist und somit seinen bestimmungsgemäßen Betrieb aufnehmen kann, dann wird die Dosierung des Sauerstoffs O2 in den Gasstrom A in diesem Bereich abgestellt. Das Gehäuse 1 wird dann nur noch von den mittlerweile heißen Gasen des Gaserzeugungssystems durchströmt. In dem Bereich des Adsorbermaterials kann dabei adsorbierte Feuchtigkeit desorbieren, das Gehäuse 1 wird auf den nächsten Kaltstart vorbereitet und kann dort die oben genannten Funktionen wieder voll übernehmen.
  • Der Aufbau des Gehäuses 1, welches in seinem Querschnitt kreisförmig ausgebildet ist, erlaubt es beim Kaltstart, daß die im ersten Bereich 5 entstehende thermische Energie, ideal zu dem in der Mitte angeordneten zweiten Bereich 6 geleitet werden kann. Durch die Wärmeisolation 4 wird des weiteren verhindert, daß Wärme in das Gehäuse 1 selbst und in Bereiche außerhalb des Gehäuses 1 abgegeben wird, die gegebenenfalls noch kälter sind als der zweite Bereich 6 ist.
  • In einer besonders günstigen Weiterbildung ist es dabei auch denkbar, daß Adsorbermaterial und katalytisch wirksames Material in Teilbereichen vermischt wird. Beispielsweise wäre der weitere Bereich 9 sehr gut geeignet um eine Mischung aus Adsorbermaterial, zur Adsorption der letzten in dem Gasstrom A noch enthalte nen Feuchtigkeit und gleichzeitig katalytisch wirksames Material zum Beschleunigen der Oxidation, zu beinhalten. Aufgrund der direkten Vermischung der beiden Materialien kann die im Adsorbermaterial entstehende Adsorptionsenergie unmittelbar im katalytisch wirksamen Material zur Verfügung gestellt werden, so daß hier ein noch schnellerer Start der Oxidation erreicht werden kann. Die dabei entstehende Wärme breitet sich dann über das gesamte katalytisch wirksame Material aus, welches durch die oben bereits genannten Vorgänge aufgrund der Kondensations- und Adsorptionsenthalpie bereits vorgewärmt wurde. Die Folge ist ein noch schnellerer Start der Oxidationsvorgänge in der gesamten Vorrichtung.

Claims (12)

  1. Oxidationsvorrichtung, in der Stoffe in einem feuchten wasserstoffhaltigen Gasstrom unter Zugabe von Sauerstoff oxidiert werden, mit einem Gehäuse, wobei der Gasstrom von einem Gaserzeugungssystem stammt, welches aus Wasser und einem Ausgangsstoff, welcher Kohlenstoff und Wasserstoff aufweist, insbesondere ein Kohlenwasserstoffderivat, das wasserstoffhaltige Gas erzeugt, und wobei die Oxidation der Stoffe in einem mit einem Katalysator versehenen Bereich des Gehäuses erfolgt, dadurch gekennzeichnet, dass das Gehäuse (1) einen ersten Bereich (5) mit Einrichtungen zum Abscheiden von Tröpfchen aufweist, welcher in wärmeleitender Verbindung mit einem zweiten den Katalysator aufweisenden Bereich (6) steht, wobei der Gasstrom (A) nach dem ersten Bereich (5) den zweiten Bereich (6) durchströmt.
  2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der erste Bereich (5) zusätzlich Adsorbermaterialien, insbesondere zur Adsorption von Wasser und Kohlenwasserstoffderivaten, aufweist.
  3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Zugabe von sauerstoffhaltigem Medium (O2) in den Gasstrom (A) im Falle eines Kaltstarts des Gaserzeugungssystems vorgesehen ist.
  4. Vorrichtung nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (1) gegenüber seiner Umgebung isoliert (Wärmeisolation 4) ausgebildet ist.
  5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet durch ihre Anordnung in dem Gaserzeugungssystem in Strömungsrichtung vor einer Einrichtung zur Oxidation von Bestandteilen des Gasstroms (A).
  6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet durch ihre Anordnung in dem Gaserzeugungssystem in Strömungsrichtung vor einer Einrichtung zur Feinreinigung des Gasstroms (A).
  7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (1) in seinem Querschnitt kreisförmig ausgebildet ist, wobei der erste Bereich (5) den zweiten Bereich (6) konzentrisch umgibt, und wobei das Gehäuse (1) so ausgebildet ist, das es zu einer Umkehr der Strömungsrichtung des Gasstroms (A) zwischen dem ersten Bereich (5) und dem zweiten Bereich (6) kommt.
  8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen dem ersten Bereich (5) und dem zweiten Bereich (6) wenigstens ein weiterer Bereich (9) angeordnet ist, welcher Adsorbermaterial aufweist.
  9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der wenigstens eine weitere Bereich (9) neben dem Adsorbermaterial auch katalytisch wirksames Material aufweist.
  10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (1) Leitbleche (7) aufweist, durch welche der Gasstrom (A) durch das Gehäuse (1) leitbar ist.
  11. Verwendung einer Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche in dem Gaserzeugungssystem zur Bereitstellung des wasserstoffhaltigen Gases für ein Brennstoffzellensystem in einem Kraftfahrzeug.
  12. Verwendung einer Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche in dem Gaserzeugungssystem zur Bereitstellung des wasserstoffhaltigen Gases für ein stationäres Brennstoffzellensystem in einem Kraftfahrzeug.
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