DE10000514C2 - Fuel cell system and method for operating such a system - Google Patents

Fuel cell system and method for operating such a system

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Description

Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem und ein Ver­ fahren zum Betreiben eines solchen Brennstoffzellensystems mit den Merkmalen gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 beziehungsweise 6.The invention relates to a fuel cell system and a Ver drive to operate such a fuel cell system the features according to the preamble of claim 1 or 6.

Für die Alltagstauglichkeit von Brennstoffzellensystemen, insbesondere beim Einsatz in Fahrzeugen, sind Frostsicherheit und Kaltstarttauglichkeit wesentliche Kriterien. Für Brenn­ stoffzellensystem bedeutet dies wegen der vorhandenen Mengen an Wasser ein Problem. Auch für die sogenannte Direkt-Methanol- Brennstoffzelle (DMFC), die wegen des Direktbetriebes mit flüssigem Brennmittel/Kühlmittelgemisch sehr weitreichende Systemvereinfachungen erwarten läßt, ist das Frostschutz- und Kaltstartproblem bislang ungelöst.For the everyday suitability of fuel cell systems, Frost protection is particularly important when used in vehicles and cold start suitability essential criteria. For burning cell system means this because of the quantities available Water a problem. Also for the so-called direct methanol Fuel cell (DMFC), because of the direct operation with liquid fuel / coolant mixture very far-reaching System simplifications can be expected is the frost protection and Cold start problem so far unsolved.

Ein gattungsgemäßes Brennstoffzellensystem ist aus der DE 198 07 876 A1 bekannt. Dort wird auf der Anodenseite ein flüssiges Methanol/Wassergemisch im Kreislauf geführt. Zur Gewährleistung einer konstanten Methanolkonzentration wird aus einem Vorrats­ behälter Methanol in den Anodenkreislauf zudosiert. Die Dosier­ menge wird dabei mit Hilfe eines Konzentrationssensors im Anodenkreislauf ermittelt. Als Kühlmittel werden Flüssigkeiten oder ionische beziehungsweise nichtionische Zusätze zum Wasser mit guten Frostschutzeigenschaften vorgeschlagen.A generic fuel cell system is from DE 198 07 876 A1 known. There is a liquid on the anode side Methanol / water mixture circulated. To guarantee a constant methanol concentration becomes from a stock Containers of methanol metered into the anode circuit. The dosing quantity is measured using a concentration sensor in the Anode circuit determined. Liquids are used as coolants or ionic or nonionic additives to the water proposed with good antifreeze properties.

Insbesondere für eine DMFC sind solche geeigneten Kühlmittel derzeit und wohl auch in absehbarer Zeit nicht verfügbar. Der physikalische Hintergrund ist der folgende:
Die DMFC wird üblicherweise bei Temperaturen um etwa 100°C betrieben. Die Methanolkonzentration liegt typischerweise zwischen 0,5 und 2 mol/l beziehungsweise 1,6 und 6,4 Gewichts­ prozent. Ursache ist die Methanolpermeabilität verfügbarer Membranen. Wird Methanol in höheren Konzentrationen eingesetzt, diffundiert das überschüssige Methanol durch die Membran zur Kathode. Die Folge ist ein drastisch verringerter Wirkungsgrad. Anderseits beträgt die kryoskopische Konstante des Wassers 1,86 K kg/mol, das heißt pro mol/kg zugesetzten Additivs sinkt der Gefrierpunkt um nur 1,86°C. Da es sich um eine kolligative Eigenschaft handelt, ist dieser Wert unabhängig von der Art des Additives. Der Gefrierpunkt der üblicherweise verwendeten Wasser/Methanolgemische liegt damit bei etwa -1 bis -4°C.Such suitable coolants are currently and probably not available for a DMFC in the foreseeable future. The physical background is as follows:
The DMFC is usually operated at temperatures around 100 ° C. The methanol concentration is typically between 0.5 and 2 mol / l or 1.6 and 6.4 percent by weight. The cause is the methanol permeability of available membranes. If methanol is used in higher concentrations, the excess methanol diffuses through the membrane to the cathode. The result is a drastically reduced efficiency. On the other hand, the cryoscopic constant is of the water 1, 86 kg K / mol, that is, per mol / kg additive added, the freezing point decreases by only 1.86 ° C. Since this is a colligative property, this value is independent of the type of additive. The freezing point of the commonly used water / methanol mixtures is around -1 to -4 ° C.

Um zum Beispiel Frostschutz bis -30°C zu gewährleisten, wird jedoch ein Additiv in einer Konzentration von über 16 mol/kg benötigt. Ein solches Additiv ist gegenwärtig nicht verfügbar. Ganz prinzipiell wird es auch langfristig nicht verfügbar sein, denn selbst ein relativ kleines Molekül mit einer angenommen Molmasse von 50 g/mol würde in einer Konzentration von 800 g/kg benötigt. Ein Gemisch dieser Zusammensetzung reicht jedoch nicht mehr aus, um die Anode stöchiometrisch mit Wasser zu versorgen. Für die Anodenreaktion werden jedoch Wasser und Methanol im stöchiometrischen Verhältnis von 1 : 1 benötigt. Alle Salze, Säuren und Basen kommen als Frostschutzadditive nicht in Frage, weil sie die elektrische Leitfähigkeit des Kühlwassers erhöhen und somit unweigerlich zu Kurzschlußströmen im Brenn­ stoffzellenstapel führen.For example, to ensure frost protection down to -30 ° C however, an additive in a concentration of over 16 mol / kg needed. Such an additive is currently not available. In principle, it will not be available in the long term either, because even a relatively small molecule with one adopted Molar mass of 50 g / mol would be at a concentration of 800 g / kg needed. However, a mixture of this composition is sufficient no longer enough to stoichiometrically fill the anode with water supply. However, water and Methanol in a stoichiometric ratio of 1: 1 is required. All Salts, acids and bases are not used as anti-freeze additives Question because it affects the electrical conductivity of the cooling water increase and inevitably lead to short-circuit currents in the burner lead stack of fabric cells.

Es ist die Aufgabe der Erfindung ein mittels flüssigem Brenn­ mittel/Kühlmittelgemisch betriebenes Brennstoffzellensystem und ein Verfahren zum Betreiben eines solchen Brennstoffzellen­ systems mit verbesserten Frotschutz- und Kaltstarteigenschaften zu schaffen.It is the object of the invention to use liquid firing medium / coolant mixture operated fuel cell system and a method for operating such a fuel cell systems with improved frost protection and cold start properties to accomplish.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeichnenden Merkmale des Patentanspruchs 1 beziehungsweise 6 gelöst. The object is achieved by the characterizing Features of claim 1 and 6 solved.  

Durch eine Erhöhung der Brennmittelkonzentration in der Anoden­ kreisleitung bei sinkender Temperatur wird der Gefrierpunkt des Brennmittel/Kühlmittelgemisches erniedrigt und somit Frost­ schutz gewährleistet, wobei sich gleichzeitig der Wirkungsgrad im Normalbetrieb des Systems nicht verschlechtert. Mit dieser Maßnahme wird ein Frostschutz bis -35°C möglich. Gleichzeitig wird das Kaltstartverhalten durch eine schnellere Erwärmung der Brennstoffzelle verbessert, weil das Brennmittel aufgrund der erhöhten Konzentration vermehrt durch die Membran zur Kathode diffundiert und dort nach dem Start der Luftversorgung sofort katalytisch unter Wärmeabgabe oxidiert wird. Dadurch wird der Kaltstartvorgang erheblich beschleunigt.By increasing the fuel concentration in the anodes when the temperature drops, the freezing point of the Fuel / coolant mixture reduced and thus frost protection guaranteed, while at the same time the efficiency not deteriorated during normal operation of the system. With this Frost protection down to -35 ° C is possible. simultaneously is the cold start behavior by faster heating of the Fuel cell improves because of the fuel due to the increased concentration increased through the membrane to the cathode diffuses and there immediately after the start of air supply is oxidized catalytically under heat. This will make the Cold start process accelerated considerably.

Durch die Verwendung eines kombinierten Konzentrations- und Temperatursensors können Bauteile eingespart und somit die Kosten und der benötigte Bauraum reduziert werden.By using a combined concentration and Temperature sensors can save components and thus the Costs and the space required are reduced.

Die Frostsicherheit kann auf einfache Weise dadurch gewähr­ leistet werden, daß die Brennmittelkonzentration in der Anoden­ kreisleitung entweder durch kontinuierliche Anpassung des Konzentrations-Sollwertes an die sinkende Temperatur erhöht oder durch Vergleich der ermittelten Temperatur mit einer vorgegeben Temperaturschwelle sprunghaft angehoben wird.Frost security can thus be guaranteed in a simple manner that the fuel concentration in the anodes district management either by continuously adapting the Concentration setpoint increased to the falling temperature or by comparing the determined temperature with a specified temperature threshold is raised suddenly.

Durch den Einsatz mehrerer Temperaturschwellen kann die zu­ sätzlich benötigte Brennmittelmenge trotz ausreichendem Frost­ schutz reduziert und somit der Wirkungsgrad insgesamt ver­ bessert werden. In diesem Fall wird nämlich das System nicht immer sofort beim Unterschreiten eines Temperaturschwellwertes auf einen maximalen Frostschutz umgestellt, sondern der Frost­ schutz wird an die tatsächliche Temperatur angepaßt.By using several temperature thresholds, the additional amount of fuel required despite sufficient frost protection reduced and thus the overall efficiency ver be improved. In this case the system will not always immediately when the temperature falls below a threshold switched to maximum frost protection, but the frost protection is adapted to the actual temperature.

Durch die Aktivierung der Temperaturüberwachung nur bei abge­ schaltetem Brennstoffzellensystem wird der Aufwand reduziert. Gleichzeitig bedeutet dies aber kein Nachteil, weil das System während des Betriebs immer ausreichend warm ist und daher kein zusätzlicher Frostschutz notwendig ist.By activating the temperature monitoring only at abge switched fuel cell system, the effort is reduced. At the same time, this means no disadvantage because of the system  is always sufficiently warm during operation and therefore none additional frost protection is necessary.

Weitere Vorteile und Ausgestaltungen gehen aus den Unteransprü­ chen und der Beschreibung hervor. Die Erfindung ist nachstehend anhand einer Zeichnung, die den Prinzipaufbau eines vereinfacht dargestellten Brennstoffzellensystems zeigt, näher beschrieben.Further advantages and configurations result from the subclaims Chen and the description. The invention is as follows based on a drawing that simplifies the basic structure of a shown fuel cell system shows, described in more detail.

Die insgesamt mit 1 bezeichnete Brennstoffzelle besteht aus einem Anodenraum 2 und einem Kathodenraum 3, die durch eine protonenleitende Membran 4 voneinander getrennt sind. Über eine Anodenkreisleitung 5, die einen Anodenraumausgang 6 mit einem Anodenraumeingang 7 der Brennstoffzelle 1 verbindet, wird ein flüssiges Brennmittel/Kühlmittelgemisch durch den Anodenraum 2 geführt. Als Brennmittel kann hierbei jede geeignete, bei Zim­ mertemperatur flüssige und elektrochemisch oxidierbare Substanz verwendet werden. Das im Ausführungsbeispiel beschriebene System wird mit flüssigem Methanol als Brennmittel und Wasser als Kühlmittel betrieben. Obwohl im folgenden nur noch die Verwendung eines Methanol/Wassergemisches beschrieben wird, soll der Schutzbreich dieser Anmeldung jedoch nicht auf dieses Ausführungsbeispiel beschränkt werden. Ein solches mit flüssigem Methanol/Wassergemisch betriebenes System wird üblicherweise als Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) bezeichnet.The fuel cell, designated overall by 1, consists of an anode compartment 2 and a cathode compartment 3 , which are separated from one another by a proton-conducting membrane 4 . A liquid fuel / coolant mixture is led through the anode compartment 2 via an anode circuit line 5 , which connects an anode compartment outlet 6 with an anode compartment inlet 7 of the fuel cell 1 . Any suitable substance that is liquid and electrochemically oxidizable at room temperature can be used as the fuel. The system described in the exemplary embodiment is operated with liquid methanol as the fuel and water as the coolant. Although only the use of a methanol / water mixture is described below, the scope of this application is not intended to be limited to this exemplary embodiment. Such a system operated with a liquid methanol / water mixture is usually referred to as a direct methanol fuel cell (DMFC).

In den Kathodenraum 3 wird über eine Kathodenzuleitung 8 ein sauerstoffhaltiges Gas geleitet. Gemäß Ausführungsbeispiel wird hierzu Umgebungsluft verwendet. In der Brennstoffzelle 1 wird das Brennmittel an der Anode oxidiert, der Luftsauerstoff an der Kathode reduziert. Hierzu wird die protonenleitende Membran 4 auf den entsprechenden Oberflächen mit geeigneten Kataly­ satoren, wie zum Beispiel hochoberflächige Edelmetallmohre oder getragene Katalysatoren beschichtet. Von der Anodenseite können nun Protonen durch die protonenleitende Membran 4 wandern und sich an der Kathodenseite mit den Sauerstoffionen zu Wasser verbinden. Bei dieser elektrochemischen Reaktion entsteht zwischen den beiden Elektroden eine Spannung. Durch Parallel- beziehungsweise Hintereinanderschaltung vieler solcher Zellen zu einem sogenannten Brennstoffzellenstapel können auch höhere Spannungen und Stromstärken erreicht werden.An oxygen-containing gas is fed into the cathode compartment 3 via a cathode feed line 8 . According to the exemplary embodiment, ambient air is used for this. In the fuel cell 1 , the fuel is oxidized at the anode and the atmospheric oxygen at the cathode is reduced. For this purpose, the proton-conducting membrane 4 is coated on the corresponding surfaces with suitable catalysts, such as, for example, high-surface-area precious metal tubes or supported catalysts. Protons can now migrate through the proton-conducting membrane 4 from the anode side and combine with the oxygen ions to form water on the cathode side. This electrochemical reaction creates a voltage between the two electrodes. By connecting many such cells in parallel or in series to form a so-called fuel cell stack, higher voltages and currents can also be achieved.

Als Produkt entsteht am Anodenausgang ein mit Wasser und Methanol angereichertes Kohlendioxidgas. Dieses Flüssigkeits/­ Gasgemisch wird über die Anodenkreisleitung 5 aus dem Anoden­ raum 2 abgeführt. Die Restsauerstoff und Wasserdampf enthalten­ de Kathodenabluft wird über eine Kathodenabgasleitung 9 abge­ führt. Um einen guten Wirkungsgrad zu erhalten kann die Um­ gebungsluft im Kathodenraum 3 vorzugsweise mit Überdruck bereitgestellt werden.The product produced at the anode outlet is a carbon dioxide gas enriched with water and methanol. This liquid / gas mixture is discharged from the anode space 2 via the anode circuit line 5 . The residual oxygen and water vapor de cathode exhaust is abge leads via a cathode exhaust line 9 . In order to obtain good efficiency, the ambient air in the cathode compartment 3 can preferably be provided with positive pressure.

Auf der Anodenseite wird das Methanol/Wassergemisch mit Hilfe einer Pumpe 10 bei einem vorgegebenem Druck durch die Anoden­ kreisleitung 5 zirkuliert. Das Verhältnis von Wasser zu Methanol in der Anodenkreisleitung 5 wird mit Hilfe eines Sensors 11, der die Methanolkonzentration in der Anodenkreis­ leitung 5 mißt, eingestellt. In Abhängigkeit von diesem Sensor­ signal erfolgt dann üblicherweise eine Konzentrationsregelung für das Methanol/Wassergemisch, wobei das flüssige Methanol aus einem Methanolvorratsbehälter 12 über eine Zuführungsleitung 13 zugeführt und mit Hilfe einer nicht näher gezeigten Einspritz­ düse 14 in die Anodenkreisleitung 5 eingespritzt wird. Der Ein­ spritzdruck wird durch eine in der Zuführungsleitung 13 ange­ ordneten Einspritzpumpe 15 erzeugt. Die Methanoldosierung er­ folgt durch eine geeignete Ansteuerung der Einspritzdüse 14. Hierfür ist ein Steuergerät 17 vorgesehen, welches über gepunk­ tet eingezeichnete Mess- beziehungsweise Steuerleitungen mit der Pumpe 10, dem Sensor 11, der Einspritzpumpe 15, der Ein­ spritzdüse 14 und gegebenenfalls weiteren Komponenten verbunden ist. Dem Anodenraum 2 wird somit ständig ein Methanol/Wasser­ gemisch mit vorzugsweise konstanter Methanolkonzentration zuge­ führt. Es ist aber auch denkbar, auch während des Betriebs des Brennstoffzellensystems die Methanolkonzentration zu variieren. On the anode side, the methanol / water mixture is circulated by means of a pump 10 at a predetermined pressure through the anode circuit line 5 . The ratio of water to methanol in the anode circuit line 5 is measured by a sensor 11, which line the methanol concentration in the anode circuit 5 is set. Depending on this sensor signal, a concentration control for the methanol / water mixture is then usually carried out, the liquid methanol being supplied from a methanol storage container 12 via a feed line 13 and injected into the anode circuit line 5 with the aid of an injection nozzle 14 ( not shown). The injection pressure is generated by an injection pump 15 arranged in the feed line 13 . The methanol dosing follows through a suitable control of the injection nozzle 14 . For this purpose, a control unit 17 is provided, which is connected to the pump 10 , the sensor 11 , the injection pump 15 , the injection nozzle 14 and, if appropriate, further components by means of measurement or control lines shown by dots. The anode compartment 2 is thus constantly fed a methanol / water mixture with preferably constant methanol concentration. However, it is also conceivable to vary the methanol concentration even while the fuel cell system is operating.

Auf der Anodenseite wird mit Hilfe eines Gasabscheiders 16 das mit Methanol- und Wasserdampf angereicherte Kohlendioxid aus dem Flüssigkeits/Gasgemisch in der Anodenkreisleitung 5 abgetrennt. Dabei soll ein zu hoher Methanolaustrag über das Kohlendioxidgas verhindert werden, da sonst der Gesamtwirkungs­ grad des Systems verringert wird und gleichzeitig unverbranntes Methanol an die Umgebung abgegeben würde. Entgegen dem in der Zeichnung vereinfacht dargestellten Gasabscheider werden hierzu üblicherweise aufwendigere Vorrichtung eingesetzt.On the anode side, with the help of a gas separator 16, the carbon dioxide enriched with methanol and water vapor is separated from the liquid / gas mixture in the anode circuit line 5 . Too high a methanol discharge via the carbon dioxide gas is to be prevented, since otherwise the overall efficiency of the system is reduced and at the same time unburned methanol would be released into the environment. Contrary to the gas separator shown in simplified form in the drawing, more complex devices are usually used for this purpose.

Weiterhin ist eine Vorrichtung zur Ermittlung einer Temperatur Tist vorgesehen. Hierzu können übliche Temperatursensoren ver­ wendet werden. Vorteilhaft ist es, wenn der Sensor 11 als kombinierter Konzentrations- und Temperatursensor ausgeführt ist. Dadurch können zusätzliche Bauteile eingespart werden. Es ist jedoch selbstverständlich auch möglich einen separaten Temperatursensor vorzusehen. Gemäß Ausführungsbeispiel ist der Sensor 11 in der Anodenkreisleitung 5 zwischen dem Gasabschei­ der 16 und der Pumpe 10 angeordnet. Es ist jedoch auch möglich, den Sensor 11 an einer anderen Stelle in der Anodenkreisleitung 5 oder auch direkt in der Brennstoffzelle 1 anzuordnen. Möglich ist es auch, einen Temperatursensor zu verwenden, der die Umgebungstemperatur mißt. Damit könnte allerdings die nach dem Abschalten in dem System noch enthaltene Wärme nicht berück­ sichtigt werden.A device for determining a temperature T is also provided. Standard temperature sensors can be used for this purpose. It is advantageous if the sensor 11 is designed as a combined concentration and temperature sensor. This can save additional components. However, it is of course also possible to provide a separate temperature sensor. According to the exemplary embodiment, the sensor 11 is arranged in the anode circuit line 5 between the gas separator 16 and the pump 10 . However, it is also possible to arrange the sensor 11 at a different location in the anode circuit line 5 or also directly in the fuel cell 1 . It is also possible to use a temperature sensor that measures the ambient temperature. However, this could not take into account the heat that is still present in the system after switching off.

Erfindungsgemäß wird der Frostschutz für das System dadurch gewährleistet, daß die Konzentration KMeOH des Methanol/Wasser­ gemischs an die Temperatur Tist in der Anodenkreisleitung 5 beziehungsweise an die herrschende Umgebungstemperatur angepaßt wird. Fällt die Temperatur Tist, so wird die Konzentration KMeOH erhöht und somit der Gefrierpunkt des Methanol/Wassergemisches erniedrigt. Dadurch wird der Frostschutz gewährleistet. Beim Kaltstart des Systems führt die erhöhte Methanolkonzentration KMeOH außerdem zu einer schnelleren Erwärmung der Brennstoff­ zelle 1, weil das Methanol vermehrt durch die Membran 4 zur Kathode 3 diffundiert und dort nach dem Start der Luftversorgung sofort katalytisch unter Wärmeabgabe oxidiert wird. Dadurch wird er Kaltstartvorgang erheblich beschleunigt. Vorzugsweise erfolgt die Temperaturüberwachung und die damit verbundene Konzentrationsanpassung nur im Stillstand des Systems, weil im Betrieb der Brennstoffzelle 1 die Temperaturen ausreichend hoch sind. Allerdings kann für andere Anwendungs­ fälle die Temperatur auch während des Betriebs überwacht werden.According to the invention the frost protection for the system is ensured by the fact that the concentration K of MeOH methanol / water mixture at the temperature T is adjusted in the anode circuit line 5 and to the prevailing ambient temperature. If the temperature T is, the concentration of K MeOH is increased and thus the freezing point of the methanol / water mixture lowered. This ensures frost protection. When the system is cold started, the increased methanol concentration K MeOH also leads to faster heating of the fuel cell 1 , because the methanol diffuses increasingly through the membrane 4 to the cathode 3 and is oxidized there catalytically immediately after the start of the air supply with heat emission. This speeds up the cold start process considerably. The temperature monitoring and the associated concentration adjustment are preferably carried out only when the system is at a standstill because the temperatures are sufficiently high during operation of the fuel cell 1 . However, the temperature can also be monitored during operation for other applications.

Der Sensor 11 überwacht permanent die Temperatur Tist und gegebenenfalls die Konzentration KMeOH des Methanol/Wasser­ gemisches. Im Steuergerät 17 wird dann die gemessene Temperatur Tist mit einem vorgegebenen Temperaturschwellwert Tschwell ver­ glichen. Sobald im Stillstand die Temperatur Tist unter den Temperaturschwellwert Tschwell fällt, zum Beispiel unter 0°C, wird die Methanolkonzentration KMeOH in der Anodenkreisleitung 5 erhöht, indem zusätzliches Methanol in die Anodenkreisleitung 5 zugeführt wird. Hierzu wird die Einspritzpumpe 15 und die Einspritzdüse 14 vom Steuergerät 17 entsprechend angesteuert. Die Konzentrationserhöhung kann entweder durch einmaliges Zugeben einer vorgegebenen Methanolmenge oder anhand einer Regelung durch eine Konzentrationsüberwachung erfolgen. Im zweiten Fall ist es vorteilhaft, das Methanol/Wassergemisch in der Anodenkreisleitung 5 zumindest während des Regelvorganges zusätzlich mit Hilfe der Pumpe 10 umzuwälzen, damit die Konzen­ tration laufend ausgeglichen wird. Außerdem ist dann der Kon­ zentrationssensor 11 vorzugsweise stromauf der Einspritzdüse 14 in der Anodenkreisleitung 5 angeordnet, damit bei der Regelung der Sollwert Ksoll für die Methanolkonzentration erst dann erreicht wird, wenn sich die Konzentration über die gesamte Anodenkreisleitung 5 bis zum Sensor 11 ausgebreitet hat.The sensor 11 continuously monitors the temperature T ist and, if appropriate, the concentration K MeOH of the methanol / water mixture. In the control unit 17 , the measured temperature T is then compared to a predetermined temperature threshold T threshold . As soon as the temperature T is below the temperature threshold T threshold , for example below 0 ° C., the methanol concentration K MeOH in the anode circuit line 5 is increased by supplying additional methanol into the anode circuit line 5 . For this purpose, the injection pump 15 and the injection nozzle 14 are controlled accordingly by the control unit 17 . The concentration can be increased either by adding a predetermined amount of methanol once or by means of a control system by means of concentration monitoring. In the second case, it is advantageous to additionally circulate the methanol / water mixture in the anode circuit line 5, at least during the control process, with the help of the pump 10 , so that the concentration is continuously balanced. In addition, the Kon zentrationssensor 11 is then preferably located upstream of the injection nozzle 14 in the anode circuit line 5 so that when controlling the target value K should be only achieved for the methanol concentration when the concentration is spread over the entire anode circuit line 5 to the sensor. 11

Im Falle einer Regelung der Methanolkonzentration KMeOH wird im Steuergerät 17 ein Konzentrations-Sollwert Ksoll in Abhängigkeit der aktuellen Temperatur Tist vorgegeben und dann die tatsäch­ liche Methanolkonzentration KMeOH anhand üblicher Steuer- oder Regelverfahren durch Ansteuerung der Einspritzpumpe 15 und des Einspritzventils 14 auf den vorgegebenen Konzentrations-Soll­ wert Ksoll eingestellt. Eine Steuerung kann beispielsweise anhand eines im Steuergerät 17 abgelegten Kennfeldes erfolgen, wobei das Kennfeld vorgegebene Einspritzmengen für das Methanol in Abhängigkeit von der gemessenen Temperatur Tist und der aktuellen Methanolkonzentration KMeOH in der Anodenkreisleitung 5 enthält.In the case of control of the methanol concentration K MeOH is in the control unit 17, a concentration target value K to a function of the current temperature T is predetermined and then the tatsäch Liche methanol concentration K MeOH using conventional control or regulating method by driving the injection pump 15 and the injector 14 the predetermined concentration target value K to set. A control may be performed based on a stored in the control unit 17 characteristic map, for example, the map is predetermined injection amount for the methanol function of the measured temperature T and the current methanol concentration K MeOH contains in the anode circuit line. 5

Alternativ können auch mehrere Temperaturschwellen Tschwell_i vorgegeben werden, wobei dann, wenn bei sinkender Temperatur Tist die nächst niedrigere Temperaturschwelle Tschwell_i+1 unter­ schritten wird, jeweils eine weitere vorgegebene Methanolmenge zugegeben oder eine höhere Methanolkonzentration KMeOH einge­ stellt wird. Damit wird das System nicht immer sofort auf einen maximalen Frostschutz umgestellt, sondern der Frostschutz wird an die tatsächliche Temperatur angepaßt. Dadurch kann die zu­ sätzlich benötigte Methanolmenge trotz ausreichendem Frost­ schutz reduziert und somit der Wirkungsgrad insgesamt ver­ bessert werden.Alternatively, several temperature thresholds T schwell_i can be set, wherein when the temperature decreases T is the next lower temperature threshold T schwell_i + 1 is exceeded, in each case a further predetermined amount of methanol added, or a higher methanol concentration K MeOH turned provides is. The system is therefore not always immediately switched to maximum frost protection, but the frost protection is adapted to the actual temperature. As a result, the additional amount of methanol required can be reduced despite adequate frost protection and the overall efficiency can thus be improved.

Neben der Brennstoffzelle 1 selbst können auf diese Art und Weise gegebenenfalls noch weitere gefährdete Komponenten in dem System durch Zugabe von Methanol in einer für den Frostschutz ausreichenden Konzentration in Abhängigkeit von der momentanen Temperatur geschützt werden.In addition to the fuel cell 1 itself, other vulnerable components in the system can also be protected in this way by adding methanol in a concentration sufficient for frost protection, depending on the current temperature.

Claims (11)

1. Brennstoffzellensystem (1) mit einem Anodenraum (2) und einem Kathodenraum (3), die durch eine protonenleitende Membran (4) voneinander getrennt sind, mit einer Kathodenzuleitung (8) zur Zufuhr von sauerstoffhaltigem Gas zum Kathodenraum (3), mit einer Kathodenabgasleitung (9), einer Anodenkreisleitung (5) zur Kreislaufführung eines flüssigen Brennmittel/Kühlmittel­ gemisches zwischen dem Anodenraumausgang (6) und dem Anoden­ raumeingang (7), mit einer Vorrichtung (11) zur Bestimmung der Brennmittelkonzentration (KMeOH) in der Anodenkreisleitung (5), mit einem Brennmittelvorratsbehälter (12), mit einer Leitung (13) zur Zufuhr von Brennmittel aus dem Brennmittelvorrats­ behälter (12) in die Anodenkreisleitung (5), mit einer in der Leitung (13)angeordneten Vorrichtung (14) zur Dosierung des zugeführten Brennmittels in Abhängigkeit von der Brennmittel­ konzentration (KMeOH), dadurch gekennzeichnet, daß eine Vorrichtung (11) zur Ermittlung einer Temperatur (Tist) vorgesehen ist und daß die Vorrichtung (14) zur Dosierung des zugeführten Brennmittels bei sinkender Temperatur (Tist) zur Er­ höhung der Brennmittelkonzentration (KMeOH) in der Anodenkreis­ leitung (5) ansteuerbar ist, wobei die Vorrichtungen (11) und die Vorrichtung (14) zumindest bei abgeschaltetem Brennstoff­ zellensystem aktiviert sind.1. Fuel cell system ( 1 ) with an anode compartment ( 2 ) and a cathode compartment ( 3 ), which are separated from one another by a proton-conducting membrane ( 4 ), with a cathode feed line ( 8 ) for supplying oxygen-containing gas to the cathode compartment ( 3 ), with a Cathode exhaust line ( 9 ), an anode circuit line ( 5 ) for circulating a liquid fuel / coolant mixture between the anode chamber outlet ( 6 ) and the anode chamber inlet ( 7 ), with a device ( 11 ) for determining the fuel concentration (K MeOH ) in the anode circuit line ( 5 ), with a fuel reservoir ( 12 ), with a line ( 13 ) for supplying fuel from the fuel reservoir ( 12 ) into the anode circuit line ( 5 ), with a line ( 13 ) arranged device ( 14 ) for dosing the supplied fuel as a function of the fuel concentration (K MeOH ), characterized in that a device ( 11 ) for determining a temperature (T ist ) is provided and that the device ( 14 ) for metering the supplied fuel when the temperature drops (T ist ) to increase the fuel concentration (K MeOH ) in the anode circuit line ( 5 ) can be controlled, the devices ( 11 ) and the device ( 14 ) are activated at least when the fuel cell system is switched off. 2. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Vorrichtung (17) zum Vergleichen der ermittelten Temperatur (Tist) mit einem vorgegebenen Temperaturschwellwert (Tschwell) vorgesehen ist und daß die Vorrichtung (14) zur Dosierung des zugeführten Brennmittels beim Unterschreiten des Temperaturschwellwertes (Tschwell) zur Erhöhung der Brennmittel­ konzentration (KMeOH) in der Anodenkreisleitung (S) ansteuerbar ist.2. Fuel cell system according to claim 1, characterized in that a device ( 17 ) for comparing the determined temperature (T ist ) with a predetermined temperature threshold (T threshold ) is provided and that the device ( 14 ) for metering the supplied fuel when falling below the Temperature threshold (T threshold ) to increase the fuel concentration (K MeOH ) in the anode circuit line (S) can be controlled. 3. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Sensor (11) zur Erfassung der Umgebungstemperatur (Tist) oder der Temperatur (Tist) des Brennmittel/Kühlmittelgemisches in der Anodenkreisleitung (5) vorgesehen ist.3. Fuel cell system according to claim 1, characterized in that a sensor ( 11 ) for detecting the ambient temperature (T ist ) or the temperature (T ist ) of the fuel / coolant mixture in the anode circuit line ( 5 ) is provided. 4. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein kombinierter Konzentrations- und Temperatursensor (11) in der Anodenkreisleitung (5) vorgesehen ist.4. Fuel cell system according to claim 1, characterized in that a combined concentration and temperature sensor ( 11 ) is provided in the anode circuit line ( 5 ). 5. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Sensor (11) zwischen dem Anodenraumausgang (6) und der Dosiervorrichtung (14) in der Anodenkreisleitung (S) angeordnet ist.5. Fuel cell system according to claim 3 or 4, characterized in that the sensor ( 11 ) between the anode compartment outlet ( 6 ) and the metering device ( 14 ) is arranged in the anode circuit line (S). 6. Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems mit einem Anodenraum (2) und einem Kathodenraum (3), die durch eine protonenleitende Membran (4) voneinander getrennt sind, wobei der Kathodenraum (3) mit einem sauerstoffhaltigen Gas beauf­ schlagt wird, wobei ein flüssiges Brennmittel/Kühlmittelgemisch mit Hilfe einer Anodenkreisleitung (5) durch den Anodenraum (2) geführt wird, und wobei die Brennmittelkonzentration (KMeOH) während des Betriebs des Brennstoffzellensystems (1) auf einem vorgegebenen Konzentrations-Sollwert (Ksoll) gehalten wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Umgebungstemperatur (Tist) und/oder die Temperatur (Tist) des Brennmittel/Kühlmittelgemisches in der Anodenkreisleitung (5) ermittelt wird und daß bei sinkender Temperatur (Tist) zur Gewährleistung eines ausreichenden Frostschutzes die Brenn­ mittelkonzentration (KMeOH) in der Anodenkreisleitung (5) erhöht wird, wobei die Temperaturüberwachung zumindest bei abge­ schaltetem Brennstoffzellensystem (1) aktiviert ist.6. A method for operating a fuel cell system with an anode compartment ( 2 ) and a cathode compartment ( 3 ), which are separated from one another by a proton-conducting membrane ( 4 ), the cathode compartment ( 3 ) being acted upon by an oxygen-containing gas, a liquid fuel / Coolant mixture is guided through the anode compartment ( 2 ) with the aid of an anode circuit line ( 5 ), and the fuel concentration (K MeOH ) is kept at a predetermined concentration setpoint (K soll ) during operation of the fuel cell system ( 1 ), characterized in that that the ambient temperature (T ist ) and / or the temperature (T ist ) of the fuel / coolant mixture in the anode circuit line ( 5 ) is determined and that when the temperature drops (T ist ) to ensure adequate frost protection the fuel concentration (K MeOH ) in the anode circuit line ( 5 ) is increased, the temperature monitoring at least with abge scarf tetem fuel cell system ( 1 ) is activated. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Konzentrations-Sollwert (Ksoll) in Abhängigkeit der ermittelten Temperatur (Tist) vorgegeben wird.7. The method according to claim 6, characterized in that the concentration setpoint (K Soll ) is predetermined as a function of the determined temperature (T is ). 8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß laufend die ermittelte Temperatur (Tist) mit einem vor­ gegebenen Temperaturschwellwert (Tschwell) verglichen wird, und daß dann, wenn die ermittelte Temperatur (Tist) den Temperatur­ schwellwert (Tschwell) unterschreitet, die Brennmittelkonzentra­ tion (KMeOH) in der Anodenkreisleitung (5) erhöht wird.8. The method according to claim 6, characterized in that the determined temperature (T is ) is continuously compared with a given temperature threshold (T threshold ), and that when the determined temperature (T is ) the temperature threshold (T threshold ) falls below, the fuel concentration (K MeOH ) in the anode circuit line ( 5 ) is increased. 9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere Temperaturschwellen (Tschwell_i) vorgegeben werden, wobei dann, wenn bei sinkender Temperatur (Tist) die nächst niedrigere Temperaturschwelle (Tschwell_i+1) unterschritten wird, die Brennmittelkonzentration (KMeOH) in der Anodenkreisleitung (5) jeweils weiter erhöht wird.9. The method according to claim 8, characterized in that a plurality of temperature thresholds (T schwell_i) can be specified, wherein when (T) with decreasing temperature, the next lower temperature threshold (T schwell_i + 1) is exceeded, the focal agent concentration (K MeOH) is increased further in each case in the anode circuit line ( 5 ). 10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß bei Unterschreiten eines vorgegeben Temperaturschwellwertes (Tschwell) eine vorgegebene Brennmittelmenge in die Anoden­ kreisleitung (5) zugegeben oder der vorgegebene Konzentrations- Sollwert (Ksoll) erhöht wird.10. The method according to claim 8 or 9, characterized in that when falling below a predetermined temperature threshold (T threshold ) a predetermined amount of fuel in the anode circuit line ( 5 ) is added or the predetermined concentration setpoint (K soll ) is increased. 11. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperaturüberwachung nur bei abgeschaltetem Brenn­ stoffzellensystem (1) aktiviert ist.11. The method according to claim 6, characterized in that the temperature monitoring is activated only when the fuel cell system ( 1 ) is switched off.
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