DD299996A7 - A method of removing the hydrogen sulfide content from combustible gases (e.g., biogas / landfill gas) through a biofilter with regulated oxygen input - Google Patents

A method of removing the hydrogen sulfide content from combustible gases (e.g., biogas / landfill gas) through a biofilter with regulated oxygen input Download PDF

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Abstract

A process exists that operates by means of a biological reactor (8), in which microorganisms are immobilised, wherein the hydrogen sulphide contained in the waste gas (1) to be purified is oxidised by the microorganisms under conditions of oxygen limitation and wherein an oxygen-containing oxidant flow (2) is fed in cocurrent to the waste gas (1) in such a manner that a purified gas (7) having a residual oxygen concentration lower than 3 % by volume is produced. During this, it is desirable to maintain the content of oxygen in the waste gas continuously at a satisfactorily low level, adjusted to the quantity and composition of the waste gas flowing to the reactor. This is achieved by measuring the residual oxygen concentration in the purified gas (7) by means of an oxygen measurement device (9) and by controlling a blower (11) assigned to the oxidant flow (2) with a control computer (10) coupled on line to the oxygen measurement device (9) according to a defined control algorithm to a residual oxygen concentration of at most 3 % by volume in the purified gas (7). The formation of an explosive gas-air mixture is avoided by means of the closed control loop. <IMAGE>

Description

Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Senkung des Schwefelwasserstoffgehaltes aus schwefelwasserstoffhaltigen brennbaren Gasen (z.B. Biogasen/Deponieg äsen). Der im Gas enthaltene Schwefelwasserstoff wird durch biologische Oxidation unter Sauerstofflimitierung im Biofilter in nichttoxische Stoffe überführt, so daß eine uneingeschränkte Verwertung der Gase zur Energiegewinnung möglich ist.The invention relates to a process for lowering the hydrogen sulphide content from hydrogen sulphide-containing combustible gases (for example biogas / landfill gas). The hydrogen sulfide contained in the gas is converted by biological oxidation under oxygen limitation in the biofilter in non-toxic substances, so that an unrestricted utilization of the gases for energy production is possible.

Charakteristik des bekannten Stindes der TechnikCharacteristic of the known state of the art

Biogas wird in kommunalen Abwasserbehandlungsanlagen, in Güüebehandlungsanlagen und Mülldeponien (Deponiegas) durch anaerobe Fermentation erzeugt. Die Mikroorganismenflora stellt eine durch Milieubedingungen wie Substrat, Temperatur, pH-Wer·;, Sulfatgehalt und andere Faktoren bestimmte komplexe Mischkultur dar, in der Vertreter aller Arten von Mikroorganismen verschiedune Wechselbeziehungen untereinander eingehen. Dabei werden hochmolekulare organische Verbindungen über mehrere simultan ablaufende Stufen in das energiereiche Biogas/Deponiegas überführt. Die spezifischen Substratzusammensetzungen und Fei mentationstechnologion bedingen unterschiedliche Produktgaszusammensetzungen. Bei mittleren Belastungen und beheizten Faulräumen ergeben sich mittlere Gaszusammensetzungen von:Biogas is produced in municipal wastewater treatment plants, in güüebehandlungsanlagen and landfills (landfill gas) by anaerobic fermentation. The microbial flora represents a complex mixed culture determined by environmental conditions such as substrate, temperature, pH, sulfate content and other factors, in which representatives of all types of microorganisms undergo different interactions with each other. High molecular weight organic compounds are transferred to the high-energy biogas / landfill gas via several simultaneously running stages. The specific substrate compositions and filtration technology require different product gas compositions. For medium loads and heated plenums, mean gas compositions of:

GasartType of gas Konzentration in Vol.-%Concentration in Vol .-% Deponiegaslandfill gas Biogasbiogas 45-6045-60 Methanmethane 65-7065-70 20-4020-40 Kohlendio>'dKohlendio> 'd 27-3427-34 2-122-12 Stickstoffnitrogen 0-0,30-0.3 Spurentraces Ammoniakammonia 0-0,30-0.3 0-3,60-3.6 Wasserstoffhydrogen 0-0,20-0.2 0-0,20-0.2 Schwefelwasserstoffhydrogen sulfide 0-1,00-1.0 0-3,00-3.0 Sauerstoffoxygen Spurentraces

Aufgrund seiner toxischen, korrosiven und umweltschädlichen Eigenschaften sollte der Schwefelwasserstoffgehalt im Biogns reduziert werden. So dürfen bei der Verwertung des Gases in Gasmotoren oder zu Heizzwecken bestimmte Toleranzbereiche (<0,05Vol.-%) nicht überschritter, werden. Es ist bekannt, daß der im Biogas enthaltene Schwefelwasserstoff technisch auf vier Arten reduziert werden kann.Due to its toxic, corrosive and environmentally harmful properties, the hydrogen sulphide content in Biogns should be reduced. For example, when using the gas in gas engines or for heating purposes, certain tolerance ranges (<0.05% by volume) must not be exceeded. It is known that the hydrogen sulphide contained in the biogas can be technically reduced in four ways.

Als erstes besteht die Möglichkeit, den Schwefelwasserstoffgehalt durch konstruktive Maßnahmen am Fermenter zu senken. Die DD 232685 und DD 232686 beschreiben eine Lösung, in der die Hydrolyse und die Säurefermentation von der Methanphase räumlich getrennt werden.First, there is the possibility to reduce the hydrogen sulfide content by constructive measures on the fermenter. DD 232685 and DD 232686 describe a solution in which the hydrolysis and acid fermentation are spatially separated from the methane phase.

Der als Reaktionsprodukt in der Säurephase entstandene und im Substrat gelöste Schwefelwasserstoff wird infolge der mit der Aufwärtsströmung einhergehenden Druckreduzierung desorbiert und aufgefangen. Das von Schwefelwasserstoff weitgehend befreite Substrat wird dann der Methanphase zugeführt. Diese bekannte technische Lösung hat den Nachteil, <i' ß die dann nötige Fermenterkonstruktion äußerst kompliziert ist und zudem Restgehaite an Schwefelwasserstoff aufgrund der physikalischen Bedingungen unvermeidbar sind.The resulting as reaction product in the acid phase and dissolved in the substrate hydrogen sulfide is desorbed and collected as a result of the pressure reduction associated with the upward flow. The hydrogen sulfide largely freed substrate is then fed to the methane phase. This known technical solution has the disadvantage that the then necessary fermenter construction is extremely complicated and also residual content of hydrogen sulfide due to the physical conditions are unavoidable.

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Eine zweite Möglichkeit besteht in der ndsorptiven Bindung des *u entfernenden Schwefelwassei stoffes an eisenerzhaltiger Reinigermasso, Aktivkohle, Silica-gel oder pelletiortem Kiesbrand. Diese bekannten Verfahren arbeiten sehr effektiv, besitzen aber den Nachteil, daß die Aufarbeitung der Reinigermasse mit speziellen Zusatzstoffen aufwendig und somit iinökonomisch ist. Zudem ist das gewonnene Biogas/Deponiegas bei mesophilem Fermentationsbetrieb wasseidampfgusättigt, so daß es infolge einer Überfeuchtung innerhalb des Adsorbers zu Verklumpungen und Rissen des Filteroettes komm.' und somit eine Wasserdampfatischeidung nötig ist.A second possibility consists in the nonsorptive binding of sulfuric acid which removes sulfuric anhydride, activated carbon, silica gel or pelleted gravel fire. These known methods work very effectively, but have the disadvantage that the workup of the cleaner composition with special additives is complex and thus iinökonomisch. In addition, the recovered biogas / landfill gas is gefässidampfgusättigt in mesophilic fermentation, so that it comes as a result of over-humidification within the adsorber to clumping and cracks of the filter oil. and thus a Wasserdampfatischidung is necessary.

Eine dritte Möglichkeit besteht in der Absorption des zu enttarnenden Schwefelwasserstoffes in (ieeigntten Waschlösungen und nachfolgenden Aufarbeitungsstufen, da Schwefelwasserstoff in wäßrigen f.ösungen gut lösbar ist, wie z.3. bei der chemischen Oxidation des gelösten Schwefelwasserstoffes (CH 630 587) zu Schwefeldioxid oder Sulfat. Die Reaktionsprodukte können durch Überführung in wasserunlösliche Verbindungen, z.B. Calciumsulfat (SU 1386587), ausgefällt werden. Eine vierte Möglichkeit besteht darin, eine solche Menge Luft mit dem abzubauenden Substrat einz'ibringen, daß sich im bildenden Biogas (nicht für Deponiegas) ein Restsauerstoffgehalt von bin zu 3,0VoI.-%, vorzugsweise 0,1 Vol.-% einstellt (DE 3335265), wodurch die sulfatreduzierenden Mikroorganismen, und dadurch die Schwefelwasserstoffproduktion, gehemmt werden. Dieses Verfahren hat offensichtlich den Nachteil, daß im Fermenter aerobe Zonen entstehen, die die Aktivität der anaerohen Meihanbak.'erien verringern und somit die Biogasausbeute bezogen auf das Reaktorvolumen negativ beeinträchtigen.A third possibility consists in the absorption of the hydrogen sulfide to be dissolved in suitable washing solutions and subsequent work-up stages, since hydrogen sulphide is readily soluble in aqueous solutions, such as, for example, in the chemical oxidation of the dissolved hydrogen sulphide (CH 630 587) to sulfur dioxide or The reaction products can be precipitated by conversion into water-insoluble compounds, for example calcium sulfate (SU 1386587) A fourth possibility is to introduce such an amount of air with the substrate to be degraded that is present in the forming biogas (not for landfill gas) The residual oxygen content of bin is 3.0% by volume, preferably 0.1% by volume (DE 3335265), which inhibits the sulphate-reducing microorganisms and thereby hydrogen sulphide production. This process obviously has the disadvantage that aerobic zones are present in the fermenter arise that the activity of the anaeroe Meihanbak.'erien verrin like and thus negatively affect the biogas yield based on the reactor volume.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention Der Erfindung liegt zugrunde, Schwefelwasserstoff aus in Abwasserbehandlungsanlagen, GOIIebehandlungsan'agen sowieThe invention is based on hydrogen sulfide from in wastewater treatment plants, GOIIebehandlungsan'agen and Mülldeponien gewonnenen Gasen (Biogasen, Deponiegasen, und anderen Gasen), zu entfernen. Der zu entfernendeLandfills recovered gases (biogas, landfill gas, and other gases) to remove. The to be removed Schwefelwasserstoff wird zu elementarem Schwefel und/oder zu Sulfat oxidiert.Hydrogen sulfide is oxidized to elemental sulfur and / or to sulfate. Übo' rasc'.iend wurde gefunden, daß der im Gas enthtilvene Schwefelwasserstoff beim Durchströmen eines biologischenÜbo 'rasc'.iend was found that the entschliltven in the gas hydrogen sulfide as it flows through a biological Reaktor?, dessen Mikroorganismenpopulation der Gavtung Thiobacillus, insbesondere Thiobacillus ferrooxidans angehört,Reactor? Whose microorganism population belongs to the genus Thiobacillus, in particular Thiobacillus ferrooxidans,

un'.er S/iuerstofflimitierung, welche durch einen geschlossenen Regelkreis erzeugt wird, zu elementarem Schwefel i'nd/oderuni.suerstofimitierung, which is generated by a closed loop, to elemental sulfur i'nd / or

Sulfat umgewandelt wird.Sulfate is converted. Erfindungsgemäß wird im unterem Teil des Bioreaktors, der als Festbettreaktor gestaltet ist, das schwefelwasserstoffiialtigeAccording to the invention is in the lower part of the bioreactor, which is designed as a fixed bed reactor, the hydrogen sulfide FJiogf/s/Deponiegas aufgegeben. Das Oxidationsmittel in Form eines sauerstoffhaltigen Gosos, z. B. Luft oder reiner Sauerstoff,FJiogf / s / landfill gas abandoned. The oxidizing agent in the form of an oxygen-containing gosos, z. Air or pure oxygen,

wird im Gleichstrom zum Biogas/Deponiegas zugeführt. Das Biogas/Luft-Gemisch bzw. Biogus/Sauerstoff-Gemisch Wird über eino Gasverteilungsvorrichtung, zweckmäßigerweise einen Gasverteilungsring, durch des Filterbett geführt. Als Trägermaterial für die zu fixierende Mikroorganismenpopulatioo, kann der Bioreaktor z. B. Torf, Torf-Reisig-Gemische oder MüllkGmpost mit einer definierten Feuchtigkeit enthalten, das im unteren Teil dos Rioreaktors gelagert ist. Dieses Trägermaterial sollte eineis fed in co-current to biogas / landfill gas. The biogas / air mixture or biogas / oxygen mixture is passed through the filter bed via a gas distribution device, expediently a gas distribution ring. As a carrier material for the Mikroorganismenpopulatioo to be fixed, the bioreactor z. B. peat, peat-brushwood mixes or MüllkGmpost with a defined moisture contained, which is stored in the lower part dos Rioreaktors. This substrate should have a

Feuchtigkeit von vorzugsweise 63-72 Ma.-% Wasser besitzen. Auf diesem Trägermaterial bildet sich ein biologischer Rasen aus,Moisture of preferably 63-72 Ma .-% water. On this carrier material forms a biological lawn,

in dem die Stoffwechselvorgänge der Mikroorganismen ablaufen.in which the metabolic processes of the microorganisms take place.

Erfindungsgemäß wird vom Gasteii der dar Biogas/Deponiegasverwertung zugeführt wird, die RestsauerstoffkonzentrationAccording to the biogas / landfill gas utilization is supplied by the Gasteii which is the residual oxygen concentration

gemessen und registriert.measured and registered.

Ein Über- oder Unterschreiten einer Sauerstoffkonzentration von 0,1-6,0VoI.-%, vorzugsweise 0,1-3,ViVoL-0Zo, wird von einemExceeding or dropping below an oxygen concentration of 0.1-6.0VoI .-%, preferably 0.1-3, ViVoL 0 Zo, is of a

mit der Saueretoffmeßeinrichtung on line gekoppeltem Steuerrechner erfaßt. Dieser steuert nach einem speziellen Algorithmus den Verdichter für die Luftzufuhr, oder aber ein entsprechendes elektrisches Regelventil, bei reiner Sauerstoffzufuhr, innerhalb der Oxidationsmittelzufuhr, so daß sich die Sauerstoffkonzentration im Gasteil, daß zur Bioga.s/Deponiegasverwertung zugeführt wird, einstellt. Diese Verfahrensweise erweist sich als vorteilhaft, weil durch diese Regelung das Zustandekommen eines explosiblen Gas-Luft-Gemischeö vermieden wird.with the Saueretoffmeßeinrichtung on line coupled control computer detected. This controls according to a special algorithm, the compressor for the air supply, or a corresponding electrical control valve, with pure oxygen supply, within the oxidant supply, so that the oxygen concentration in the gas part that is supplied to Bioga.s / landfill gas utilization adjusts. This procedure proves to be advantageous because the formation of an explosive gas-air mixtures is prevented by this rule.

Erfindungsgemäß wird eine über der stöchiometrisch in notwendigen Sauerstoffmenge, vorzugsweise 1,5-3fachen MengeAccording to the invention, an amount of oxygen greater than the stoichiometric amount, preferably 1.5-3 times, is used

zugeführt. Der Regelalgorithmus muß infolge der großen Verzögerungszeiten zwischen Sauerstoffeintrag undfed. The control algorithm must due to the large delay times between oxygen input and

Sauerstoffkonzentrationsmessung die geringe Dynamik des Biofiltersystems korrigieren.Oxygen concentration measurement correct the low dynamics of the biofilter system. Das Eingangssignal des Sauerstoffsensors wird als Sprungantwortfunktion approximiert und nach der Methode derThe input signal of the oxygen sensor is approximated as a step response function and according to the method of Parameterermittlung bei unbekannten Zeitkonstanten (SU 1276924) die sich einstellende Sauerstoffkonzentration alsParameter determination with unknown time constants (SU 1276924) the resulting oxygen concentration as Endwertapproximation geschätzt. Die daraus berechnete Regelabweichung wird zur Führung der Sauerstoffkonzentration imFinal value approximation estimated. The calculated deviation is used to guide the oxygen concentration in the Biogas/Deponiegasstrom 7 benutzt. Dies hat den Vorteil, daß jeweils nur die Sauer.stoff/Luftmengen in den BioreaktorBiogas / landfill gas stream 7 used. This has the advantage that only the Sauer.stoff / air quantities in the bioreactor

aufgegeben werden, die für die rnikrobielle Tätigkeit der Mikroorganismen nötig sind, so daß eine wesentlichewhich are necessary for the microbial activity of the microorganisms, so that an essential

Qualitätsverschlechterung des gereinigten Gases vermieden wird und zudem eine Explosionsgefährdung durch ein zündfähigesQuality deterioration of the purified gas is avoided and also a risk of explosion by an ignitable Biogas/Deponiegas-Sauerstoff-Gemisch nicht gegeben ist. Diese Qualitätskonstanz ist durch die erfindungsgemäßeBiogas / landfill gas-oxygen mixture is not given. This quality consistency is achieved by the invention Verfahrensweise auch dann realisierbar, wenn durch schwankende Prozeßparameter die Qualität des zugeführten GasesProcedure also feasible if by fluctuating process parameters, the quality of the gas supplied

schwankt bzw. nicht bekannt ist.fluctuates or is unknown.

Weiterhin als vorteilhaft erweist sich bei der erfindungsgemäßen Verfahrensführung der Umstand, daß eine Kenntnis derFurthermore, proves to be advantageous in the process control according to the invention the fact that a knowledge of the Parameter hinsichtlich der Mikroorganismenaktivität und -konzentration nicht erforderlich ist.Parameter with respect to microorganism activity and concentration is not required. Der Einsatz eines Steuerrechners ist zweckmäßig, da in einem solchen zu regelnden System äui-arst Isnge HegellaufzeitenThe use of a control computer is expedient, since in such a system to be controlled, there are no restrictions on the length of the suspension

herrschen, die durch einen speziell an das System angepaßten mathematischen Algorithmus hinreichend ausregelbar sind.prevail, which are sufficiently ausgerebar by a specially adapted to the system mathematical algorithm.

Bei nicht ausreichendem Vorhandansein von Nährstoffen im Bioreaktor können am Kopf des Bioreaktors Nährlösung undIn the event of insufficient presence of nutrients in the bioreactor, nutrient solution can be added to the top of the bioreactor Spurenelemente zugegeben werden.Trace elements are added.

Claims (4)

1. Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff ausbrennbaren Gasen (Biogasen/ Deponiegasen) mittels Festbettreaktor 8, in welchem Mikroorganismen der Gattung Thiobacillus, insbesondere Thiobaoillus ferrooxidans immobilisiert sind, die den in Biogas/Deponiegas enthaltenen Schwefelwasserstoff oxidieren, dadurch gekonnzeichnet, daß die Restsauerstoffkonzetitration im gereinigten Biogas/Deponiegasstrom 7 mittels kontinuierlicher Sauerstoff meßeinrichtung 9 gemessen und registriert wird, über einen Regelalgorithmus eine Steuereinheit angesteuert wird und über eine limitierte Sauerstoff/Luftzufuhr des Oxidationsmittelstroms 2 eine Sauerstoffkonzentration von weniger als 3 Voi.-% im gereinigten Biogas/Deponiega.'S eingestellt wird.1. A process for the removal of hydrogen sulfide burnt gases (biogas / landfill gas) by means of fixed bed reactor 8, in which microorganisms of the genus Thiobacillus, in particular Thiobaoillus ferrooxidans are immobilized, which oxidize the hydrogen sulfide contained in biogas / landfill gas, characterized gekonnzeichnet that the residual oxygen concentration in the purified biogas / Landfill gas stream 7 by means of continuous oxygen measuring device 9 is measured and registered, a control algorithm is controlled by a control unit and a limited oxygen / air supply of the oxidant stream 2, an oxygen concentration of less than 3 Voi .-% in the purified biogas / landfill gas.'S is set , 2. Verfahren iur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus brennbaren Gasen gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Restsauerst off konzentration im gereinigten Gas von insbesondere 0,1-0,5 Vol.-% eingestellt wird.2. A process for removing hydrogen sulfide from combustible gases according to claim 1, characterized in that a residual oxygen concentration in the purified gas of in particular 0.1-0.5 vol .-% is set. 3. Verfahren zur Entfernung von Schwefelwasserstoff aus brennbaren Gasen gemäß Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß mehr als die stöchiometrisch notwendige Sauerstoffmenge, vorzugsweise etwa die· 1 (5-3fache Menge, zugeführt wird.3. A process for the removal of hydrogen sulfide from combustible gases according to claim 1 and 2, characterized in that more than the stoichiometrically necessary amount of oxygen, preferably about 1 · ( 5-3fache amount is supplied. 4. VerfahrenzurEnffernungvonSchwefelwasserstoffausbrennbarenGasengemäßAnspruch 1 bis3, dadurch gek. Teichriet, daß der Sauerstoff mittels eines sauerstoffhaltigen Oxidationsmittels im Gleichstrom zum zu reinigenden Gas geführt wird.4. A method of desorbing hydrogen sulfide burnout gases according to claims 1 to 3, characterized by Teichriet, by passing the oxygen in co-current with the gas to be purified by means of an oxygen-containing oxidant.
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