DD250930A1 - PROCESS FOR PREPARING NEW TETRAHYDROISOCHINOLINE DERIVATIVES - Google Patents

PROCESS FOR PREPARING NEW TETRAHYDROISOCHINOLINE DERIVATIVES Download PDF

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aliphatic alcohols
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Horst Gruener
Dieter Lohmann
Manfred Muehlstaedt
Erika Glusa
Angela Hagen
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Isis Chemie Zwickau Veb
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Tetrahydroisochinolinderivate, die aufgrund ihrer wertvollen pharmakologischen Eigenschaften als pharmazeutische Wirkstoffe zur Hemmung der insbesondere durch Adrenalin ausgeloesten Aggregation der Blutplaettchen eingesetzt werden koennen.The invention relates to a process for the preparation of novel tetrahydroisoquinoline derivatives which, owing to their valuable pharmacological properties, can be used as pharmaceutical active ingredients for inhibiting the aggregation of blood platelets, in particular caused by adrenaline.

Description

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Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Tetrahydroisochinolinderivate. Diese Verbindungen können aufgrund ihrer wertvollen pharmakologischen Eigenschaften als pharmazeutische Wirkstoffe zur Hemmung der insbesondere durch Adrenalin ausgelösten Aggregation der Blutplättchen eingesetzt werden.The invention relates to a process for the preparation of novel tetrahydroisoquinoline derivatives. Because of their valuable pharmacological properties, these compounds can be used as pharmaceutical active ingredients for inhibiting the aggregation of platelets, in particular caused by epinephrine.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Dieses Ziel wird durch ein Verfahren zur Herstellung neuer Tetrahydroisochinolinderivate der allgemeinen Formel I erreicht, indem erfindungsgemäß Tetrahydroisochinolinderivate der allgemeinen Formel Il mit 2-Chlormethyl-1,4-benzdioxan der Formel Ml im Verhältnis 2:1 bei höheren Temperaturen unter Inertbedingungen umgesetzt werden, wobei die störenden Reaktionsnebenprodukte durch Extraktion im pH-Bereich von 1 bis 7 mit aromatischen Kohlenwasserstoffen und/oder Ether erfolgt und die Hydrochloride von I mit Salzsäure, gelöst in aliphatischen Alkoholen, dargestellt und anschließend aus Alkohol umkristallisiert werden.This object is achieved by a process for the preparation of novel tetrahydroisoquinoline derivatives of the general formula I by reacting tetrahydroisoquinoline derivatives of the general formula II according to the invention with 2-chloromethyl-1,4-benzodioxane of the formula III in a ratio of 2: 1 at elevated temperatures under inert conditions the interfering reaction by-products by extraction in the pH range of 1 to 7 with aromatic hydrocarbons and / or ether and the hydrochlorides of I with hydrochloric acid, dissolved in aliphatic alcohols, represented and then recrystallized from alcohol.

Dies erfolgt derart, daß die Reaktionspartner auf 180 bis 2000C erhitzt werden über mehrere Stunden und das entstehende Reaktionsprodukt durch eine pH-wertabhängige Extraktion von den Reaktionsnebenprodukten isoliert wird. Als Extraktionsmittel werden bevorzugt Benzen und/oder Diethylether verwendet. Die Reaktionsprodukte werden in Alkoholen, vorzugsweise Isopropanol, gelöst und aus der Lösung werden durch Zugabe von Isopropanol/Salzsäure die entsprechenden Hydrochloride ausgefällt.This is done so that the reactants are heated to 180 to 200 0 C for several hours and the resulting reaction product is isolated by a pH-value-dependent extraction of the reaction by-products. The extractants used are preferably benzene and / or diethyl ether. The reaction products are dissolved in alcohols, preferably isopropanol, and the corresponding hydrochlorides are precipitated from the solution by addition of isopropanol / hydrochloric acid.

Durch Umkristallisation aus Isopropanol bei pH-Wert 1 wird eine Reinigung der Umsetzungsprodukte erreicht.By recrystallization from isopropanol at pH 1, a purification of the reaction products is achieved.

Die neuen Tetrahydroisochinoline besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften, insbesondere hemmen sie die durch Adrenalin ausgelöste Aggregation der Blutplättchen.The new tetrahydroisoquinolines possess valuable pharmacological properties, in particular they inhibit adrenaline-induced aggregation of the platelets.

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Es ist bekannt, daß zu den Plättchenfunktionshemmstoffen neben den nichtsteroidalen Antiphlogistika vasoaktive Pharmaka gehören, die den CAMP-Gehalt in den Blutplättchen über eine Aktivierung der Adenylatzyklase oder Hemmung der Phosphordiesterase erhöhen (Packham, M. A. Thromb. Haemoestas. 50, 610-619 [1983]). Hemmstoffe der Phosphodiesterase, wie Papaverin, hemmen die Adhäsion, die durch verschiedene Stimuli ausgelöst Aggregation und Freisetzungsreaktion sowie die Retraktion (Markwardt, F. et al.: Naunyn-Schmiedebergs Arch. exp. Path. Pharmak. 257, 420-431 [1967]).Platelet function inhibitors, in addition to non-steroidal anti-inflammatory drugs, are known to include vasoactive drugs that increase platelet CAMP levels via activation of adenylate cyclase or inhibition of phosphodiesterase (Packham, MA Thromb, Haemoestas, 50, 610-619 [1983] ). Inhibitors of phosphodiesterase, such as papaverine, inhibit adhesion induced by various stimuli Aggregation and release reaction as well as retraction (Markwardt, F. et al .: Naunyn-Schmiedebergs Arch. Exp. Path. Pharmac. 257, 420-431 [1967] ).

Des weiteren ist bekannt, daß Antagonisten mit hoher Affinität zu den a2-Rezeptoren an den Plättchen besonders wirksame Hemmstoffe der adrenalinbedingten Aggregation sind, da die a^-adrenergen-Rezeptoren der Blutplättchen diesem Typ zuzuordnen sind (Glusa, E. und Markwardt, F.: Haemostasis 13,96-101 [1983]). Neuere pharmakologische Befunde zeigen, daß Benzdioxanderivate je nach Art der Substitution eine hohe Affinität zu a-,- oder a2-adrenergen Rezeptoren besitzen (Dabire, H., P.Mouille, M.Andrejak, B.Fournierand H.Schmitt Pre-and postsynaptica-adrenoceptor blockade by (imidazolinyl-2)-2-benzodioxane 1-4(170 150): Antagonistic action on the central effects of clonidine Arch. Int. Pharmacodyn. 254,252-270(1981), Doxey, J. C, A. C. Lane, A. G. Roach an N. K. Virdee Comparison of the a-adrenoceptor antagonist profiles of idazoxan (RX'781094), yohimbine, rauwolscine and corynanthine. Naunyn-Schmiedebergs Arch. Pharmacol. 325,136-144(1984).Furthermore, it is known that antagonists with high affinity for the a 2 receptors on the platelets are particularly effective inhibitors of adrenaline-induced aggregation, since the platelet adrenergic receptors are associated with this type (Glusa, E. and Markwardt, F .: Haemostasis 13, 96-101 [1983]). More recent pharmacological findings show that Benzdioxanderivate depending on the type of substitution a high affinity for a -, - or a 2 -adrenergic receptors (Dabire, H., P.Mouille, M.Andrejak, B.Fournierand H.Schmitt have pre-and postsynaptica-adrenoceptor blockade by (imidazolinyl-2) -2-benzodioxanes 1-4 (170-150): antagonistic action on the central effects of clonidine Arch. Int. Pharmacodyn., 254, 252-270 (1981), Doxey, J. C, AC Lane, AG Roach to NK Virdee Comparison of the a-adrenoceptor antagonist profiles of idazoxane (RX'781094), yohimbine, rauwolscine and corynanthine, Naunyn-Schmiedebergs Arch. Pharmacol., 325, 136-144 (1984).

Kapur, H. and D. R. MottramKapur, H. and D.R. Mottram

A comparative study on the pre- arid postsynaptic alpha blocking activity of a series of benzodioxanes Biochem. Pharmacol. 27,1879-1880 (1978).A comparative study on the pre-arid postsynaptic alpha blocking activity of a series of benzodioxanes biochem. Pharmacol. 27, 1879-1880 (1978).

Timmermans, P.B.M.W. M., J.E.van Kemenade, H. D. Batinkand P.A. vanZwieten Selectivity of benzodioxane α-adrenoceptor antagonists for ar and a2-adrenoceptors determined by binding affinity Pharmacology 26, 258-269 (1983).Timmermans, PBMWM, jevan Kemenade, HD Batinkand PA vanZwieten Selectivity of benzodioxanes α-adrenoceptor antagonists for a r and a 2 -adrenoceptors deterministic mined by binding affinity Pharmacology 26, 258-269 (1983).

Timmermans, P. B. M. W. M., J. Q. Qian, R. R. Ruffolo and P. A. van ZwietenTimmermans, P.B.M.W.M., J.Q. Qian, R.R. Ruffolo and P.A. van Zwieten

A study of the seletivity and potency of raouwolscine, RX 781094 and RS 21361 as antagonists of alpha-1 and alpha-2 adrenoceptors J. Pharmacol, exp. Ther. 228,739-748 (1984).A study of the seletivity and potency of raouwolscine, RX 781094 and RS 21361 as antagonists of alpha-1 and alpha-2 adrenoceptors J. Pharmacol, exp. Ther. 228, 739-748 (1984).

Ein bekannter Vertreter ist PiperoxanA known representative is piperoxan

das vorrangig a2-adrenerge Rezeptoren blockiert (Starke, K. Rev. Physiol. Biochem. Pharmacol. 88,199-236 [1981]).which primarily blocks a 2 adrenergic receptors (Starke, K. Rev. Physiol, Biochem Pharmacol 88, 189-236 [1981]).

Ausführungsbeispieleembodiments Beispiel 1example 1

96,5g e^-Dimethoxy-i^^^-tetrahydroisochinolin werden mit 46,13g 2-Chlormethylbenzdioxan vereinigt acht Stunden auf 1900C erhitzt.96.5 g e ^ -Dimethoxy-i ^^^ - tetrahydroisoquinoline are combined with 46.13g 2-Chloromethylbenzdioxan eight hours at 190 0 C heated.

Danach werden zur abgekühlten Reaktionsmischung 600ml verdünnte Salzsäure gegeben und diese mit 100ml Benzen ausgeschüttelt. Die salzsaure wäßrige Phase wird nochmals mit weiteren 100ml Benzen und 100ml Diethylether extrahiert.Thereafter, 600 ml of dilute hydrochloric acid are added to the cooled reaction mixture and shaken with 100 ml of benzene. The hydrochloric acid aqueous phase is extracted again with another 100 ml of benzene and 100 ml of diethyl ether.

Danach wird in der wäßrigen Phase mit konzentrierter Ammoniaklösung ein pH-Wert von 7 bis 8 eingestellt und mit 300ml Diethylether extrahiert.Thereafter, a pH of 7 to 8 is adjusted in the aqueous phase with concentrated ammonia solution and extracted with 300 ml of diethyl ether.

Nach dem Trocknen deretherischen Phase über Natriumsulfat wird isopropanolische Salzsäure zugegeben, wobei das 2(1,4-Benzdioxan-^-yl-methyD-e^-dimethoxy-i^^^-tetrahydroisochinoiinhydrochlorid auskristallisiert und nach Umkristal!isation aus Isopropanol unter Zusatz von Isopropanol/Salzsäure in 20%iger Ausbeute erhalten wird.After drying the ethereal phase over sodium sulfate, isopropanolic hydrochloric acid is added, whereby the 2 (1,4-benzodioxan-1-yl-methyl-e-dimethoxy-1,2,3-tetrahydroisoquinoiin hydrochloride crystallizes out and after recrystallization from isopropanol with the addition of Isopropanol / hydrochloric acid is obtained in 20% yield.

Beispiel 2Example 2

Analog Beispiel 1 werden 103,5g i-Methyl-e^-dimethoxy-I^S^-tetrahydroisochinolin mit46,13g 2-Chlormethylbenzdioxan umgesetzt. Nach Extraktion der wäßrig-salzsauren Lösung des Reaktionsproduktes mit Benzen und Diethylether analog Bsp. 1 wird die wäßrige Phase mit 300 ml Benzen überschichtet und mit konzentrierter Ammoniaklösung ein pH-Wert von 7 bis 8 eingestellt. Die benzenische Phase wird abgetrennt, über Natriumsulfat getrocknet und eingeengt. Der Rückstand wird in Isopropanol gelöst und mit Isopropanol/Salzsäure unter Rühren sauergestellt. Die auskristallisierte Substanz wird abgesaugt und aus Isopropanol umkristallisiert.Analogously to Example 1, 103.5 g of i-methyl-e, -dimethoxy-1H-tetrahydroisoquinoline are reacted with 46.13 g of 2-chloromethylbenzdioxane. After extraction of the aqueous hydrochloric acid solution of the reaction product with benzene and diethyl ether analogously to Example 1, the aqueous phase is covered with 300 ml of benzene and adjusted with concentrated ammonia solution, a pH of 7 to 8. The benzenic phase is separated, dried over sodium sulfate and concentrated. The residue is dissolved in isopropanol and acidified with isopropanol / hydrochloric acid with stirring. The crystallized substance is filtered off and recrystallized from isopropanol.

Die Ausbeute beträgt 10g 1-Methyl-2-(1,4-benzdioxan-2-ylmethyl)-6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydroisochinolinhydrochlorid. Fp 165 bis 1760C.The yield is 10 g of 1-methyl-2- (1,4-benzdioxan-2-ylmethyl) -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydroisoquinoline hydrochloride. Mp 165 to 176 0C .

Beispiel 3Example 3

42,45g i-Benzyl-e^-dimethoxy-i^^^-tetrahydroisochinolin werden mit 13,84g 2-Chlormethylbenzdioxan vereinigt und acht Stunden unter Argon auf 1900C erhitzt.42.45 g of i-benzyl-e ^ -dimethoxy-i ^^^ - tetrahydroisoquinoline are combined with 13.84 g of 2-chloromethylbenzdioxane and heated to 190 0 C under argon for eight hours.

Nach Beendigung der Reaktion werden 1,51 Wasser und 300 ml Benzen zugegeben, durch Zusatz von verdünnter Salzsäure wird ein pH-Wert von 1 eingestellt und anschließend kräftig geschüttelt.After completion of the reaction, 1.51 of water and 300 ml of benzene are added, by addition of dilute hydrochloric acid is adjusted to a pH of 1 and then shaken vigorously.

Die benzenische Phase wird abgetrennt und über Natriumsulfat getrocknet. Aus der Benzenlösung kristallisieren 27,8g 1-Benzyl-2(1,4-benzdioxan-2-ylmethyl)-6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydroisochinolin aus, welches durch Lösen in Isopropanol und Sauerstellen mit Isopropanol/Salzsäure in das entsprechende Hydrochlorid überführt wird.The benzenic phase is separated and dried over sodium sulfate. From the benzene solution, 27.8 g of 1-benzyl-2 (1,4-benzdioxan-2-ylmethyl) -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydroisoquinoline crystallize out, which is obtained by dissolving in isopropanol and acidifying with isopropanol / Hydrochloric acid is converted into the corresponding hydrochloride.

Die Reinigung erfolgt analog Beispiel 1 und 2. · - . The cleaning is carried out analogously to Example 1 and 2. · -.

Fp 172 bis 1860C.Mp 172 to 186 0C .

250250

CH3 CH3OCH 3 CH 3 O

^CH2-^ CH 2 -

Formel IFormula I

CH3 CH 3 CH3 CH 3

Formel JTFormula JT

LCH2-CiLCH 2 -Ci Formel JHFormula JH

-9.3.87- 41358-9.3.87- 41358

Claims (7)

1. Verfahren zur Hersteilung neuerTetrahydroisochinolinderivate der allgemeinen Formel I, in derA process for the preparation of novel tetrahydroisoquinoline derivatives of the general formula I in which R = H, CH3, CH2-C6H5 bedeuten, gekennzeichnet dadurch, daß Tetrahydroisochinolinderivate der allgemeinen Formel II, in der R die vorgenannte Bedeutung hat, mit 2-Chlormethyl-1,4-benzdioxan, Formel III, im Verhältnis 2:1 bei höheren Temperaturen umgesetzt werden, wobei die störenden Reaktionsnebenprodukte durch Extraktion im pH-Bereich von 1 bis? mit geeigneten Lösungsmitteln abgetrennt und die Hydrochloride von I mit Chlorwasserstoff, gelöst in aliphatischen Alkoholen, dargestellt und durch anschließende Umkristallisation in aliphatischen Alkoholen bei definierten pH-Wert gereinigt werden.R = H, CH 3 , CH 2 -C 6 H 5 , characterized in that tetrahydroisoquinoline derivatives of the general formula II, in which R has the abovementioned meaning, with 2-chloromethyl-1,4-benzo-dioxane, formula III, in the ratio 2: 1 are reacted at higher temperatures, the interfering reaction by-products by extraction in the pH range of 1 to? separated with suitable solvents and the hydrochlorides of I with hydrogen chloride, dissolved in aliphatic alcohols, and are purified by subsequent recrystallization in aliphatic alcohols at a defined pH. 2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Reaktion vorzugsweise im Temperaturbereich von 180-2000C durchgeführt wird.2. The method according to item 1, characterized in that the reaction is preferably carried out in the temperature range of 180-200 0 C. 3. Verfahren nach Punkt !,gekennzeichnet dadurch, daß die Isolation von I aus dem Reaktionsgemisch durch Extraktion mit aromatischen Kohlenwasserstoffen, vorzugsweise Benzen und/oder aliphatischen Ethern, vorzugsweise Diethylether, erfolgt.3. The method according to item!, Characterized in that the isolation of I from the reaction mixture by extraction with aromatic hydrocarbons, preferably benzene and / or aliphatic ethers, preferably diethyl ether, takes place. 4. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Extraktion gemäß Punkt3, vorzugsweise im pH-Bereich von 6 bis 7 durchgeführt wird.4. The method according to item 1, characterized in that the extraction according to item 3, preferably in the pH range of 6 to 7 is performed. 5. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Fällung der Hydrochloride von I mit Salzsäure, gelöst in aliphatischen Alkoholen, vorzugsweise Isopropanol, erfolgt.5. The method according to item 1, characterized in that the precipitation of the hydrochlorides of I with hydrochloric acid, dissolved in aliphatic alcohols, preferably isopropanol, takes place. 6. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Hydrochloride von I in aliphatischen Alkoholen, vorzugsweise Isopropanol, umkristallisiert werden.6. The method according to item 1, characterized in that the hydrochlorides of I in aliphatic alcohols, preferably isopropanol, are recrystallized. 7. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß die Umkristallisation der Hydrochloride gemäß Punkt 6 vorzugsweise bei dem pH-Wert von 1 durchgeführt wird.7. The method according to item 1, characterized in that the recrystallization of the hydrochlorides according to item 6 is preferably carried out at the pH of 1.
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