DD232306A5 - METHOD FOR PRODUCING A CARBURETTOR FUEL FROM CARBON OIL - Google Patents

METHOD FOR PRODUCING A CARBURETTOR FUEL FROM CARBON OIL Download PDF

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DD232306A5 DD85272645A DD27264585A DD232306A5 DD 232306 A5 DD232306 A5 DD 232306A5 DD 85272645 A DD85272645 A DD 85272645A DD 27264585 A DD27264585 A DD 27264585A DD 232306 A5 DD232306 A5 DD 232306A5
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Abstract

Bei einem Verfahren zur Herstellung eines Vergaserkraftstoffes, bei dem kohlestaemmiges Leichtoel in einer Raffinationsstufe und einer nachfolgenden Reformierstufe behandelt wird, wird unmittelbar ein benzolarmer, hochoctaniger, umweltfreundlicher Vergaserkraftstoff, der bevorzugt ohne Hinzufuegen octanzahlerhoehender Zusatzstoffe Octanzahlen (ROZ/MOZ) von mindestens 98/88 aufweist, unabhaengig von der Verfuegbarkeit benzolarmer Zumischkomponenten dadurch erhalten, dass aus dem Reformat (Einsatzreformat) eine Kernfraktion mit dem relativ hoechsten Benzolgehalt abdestilliert wird, dass die beiden uebrigen Reformatfraktionen vereinigt und gemeinsam als Vergaserkraftstoff verwendet werden, und dass dieser Vergaserkraftstoff einen Benzolgehalt von hoechstens etwa 5 Gew.-% aufweist.In a process for producing a gasoline fuel treating carbonated light oil in a refining step and a subsequent reforming step, a benzoaromatic, high octane, environmentally friendly gasoline fuel having at least 98/88 octane number (ROZ / MOZ) preference without adding octane increasing additives is added immediately regardless of the availability of benzoarene Zumischkomponenten obtained by distilling off from the reformate (Einsatzreformat) a nuclear fraction with the relatively highest benzene content, that the two other reformate fractions combined and used together as a gasoline fuel, and that this carburetor fuel has a benzene content of at the most about 5 % By weight.

Description

Je nach den Verfahrensbedingungen im Reformer liegt der Benzolgehalt im Kohlebenzin zwischen 10 und 10Gew.-%. Vliteinem solchen Einsatzreformat werden nun durch die erfindungsgemäße Verfahrensweisedievorerwähnten Vorteile erzielt. Dabei weist gemäß einer praktischen Ausführungsform der Erfindung das Einsatzreformat eine Siedelage von 40 bis 2000C und sineOctanzahl ROZ bzw. MOZ von <98 bzw. 88 auf. Grundsätzlich ist es aber nicht ausgeschlossen, daß außerdem erwähnten <ohle-Leichtöl auch Naphtha aus einem Kohle-Mittelöl mit dem gleichen Erfolg dem erfindungsgemäßen Verfahren unterworfen /vird, wobei dieses Naphtha aber nicht aus einem Hydrocrackprozeß kommen sollte, da ein solches Einsatzprodukt sehr stark somerisiert ist. Demnach ist auch ein aus einem Kohle-Mittelöl durch sogenannte Hydrotreating erhaltenes Naphtha als ein <ohle-Leichtöl im Sinne der Erfindung zu verstehen, welches dem Reformierschritt und dem erfindungsgemäßen Destillationsschritt unterworfen wird. Die für das Hydrotreating bevorzugten Bedingungen ergeben sich aus der Zeitschrift ,Erdöl und Kohle — Erdgas — Petrochemie vereinigt mit Brennstoff-Chemie", Bd.36,1983, Seiten 370 bis 372. 3emäß einer besonderen Ausführungsform der Erfindung beträgt die Siedelage der abzudestillierenden Kernfraktion aus dem Reformat etwa 65 bis 85 0C.Depending on the process conditions in the reformer, the benzene content in Kohlebenzin is between 10 and 10% by weight. With such a deployment format, the advantages mentioned above are now achieved by the method according to the invention. In this case, according to a practical embodiment of the invention, the Einsatzreformat a Siedelage of 40 to 200 0 C and sine octane number RON or MOZ of <98 and 88, respectively. In principle, however, it is not excluded that, moreover, naphtha from a coal-based medium oil is equally successfully subjected to the process according to the invention, but this naphtha should not come from a hydrocracking process, since such an by-product is very strongly acidified is. Accordingly, a naphtha obtained from a coal-middle oil by so-called hydrotreating is to be understood as an oil-free light oil within the meaning of the invention, which is subjected to the reforming step and the distillation step according to the invention. The preferred conditions for the hydrotreating result from the journal, Petroleum and coal - natural gas - petrochemical combined with fuel chemistry ", Bd.36,1983, pages 370 to 372. According to a particular embodiment of the invention, the boiling position of the nuclear fraction to be distilled off the reformate about 65 to 85 0 C.

3emäß einer anderen Weiterbildung der Erfindung wird bei einer mehrstufig durchgeführten Reformierung die erste Stufe unter solchen Betriebsbedingungen gefahren, die für die Benzolbildung besonders günstig sind, wobei nachfolgend die Kernfraktion abdestilliert wird und die übrigen Fraktionen in nachfolgenden weiteren Reformierstufen gemeinsam unter solchen Bedingungen behandelt werden, daß das dabei anfallende und insgesamt als Vergaserkraftstoff verwendete Reformat möglichst /veitgehend isomerisiert ist. Durch diese Maßnahme werden besonders günstige Ergebnisse im Sinne der Erfindung erzielt.According to another embodiment of the invention, in a multi-stage reforming the first stage is run under such operating conditions, which are particularly favorable for benzene formation, wherein subsequently the core fraction is distilled off and the other fractions are treated in subsequent further reforming together under such conditions that the resulting reformate, which is generally used as a gasoline fuel, is / isomerized as far as possible. By this measure particularly favorable results in the context of the invention are achieved.

\usführungsbeispiel:\ Usführungsbeispiel:

3ei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird ein kohleölstämmiges Reformat (Strom 1 gemäß dem beigefügten /erfahrensschema) mittels Rektifikation in drei Fraktionen zerlegt (Strom 2; 3 und 4). Strom 2 besteht aus niedrigsiedenden (ohlenwasserstoffen, der je nach Trennwirksamkeit und Fahrweise der Rektifizierkolonne schwankende Benzolanteile erhält, im allgemeinen aber weniger als 5%.In the process according to the invention, a reformate containing carbon oil (stream 1 according to the attached process scheme) is decomposed by rectification into three fractions (stream 2, 3 and 4). Stream 2 consists of low-boiling (hydrogen halides which, depending on the separation efficiency and operation of the rectification column is replaced by fluctuating benzene, but generally less than 5%.

strom 3 ist eine Fraktion, in der Benzol angereichert ist und die für Kohleöl spezifischen Begleitkohlenwasserstoffe des Benzols jnthält. Strom 4 enthält die höher siedenden Kohlenwasserstoffe des Einsatzreformates und je nach Trennwirksamkeit und :ahrweise der Rektifizierkolonne schwankende Benzolteile, im allgemeinen weniger als 5%.Stream 3 is a fraction in which benzene is enriched and contains the benzene-specific hydrocarbons specific for coal oil. Stream 4 contains the higher-boiling hydrocarbons of the feed reformate and depending on the separation efficiency and : ahrweise the rectification column fluctuating benzene parts, generally less than 5%.

Strom 5, eine Vereinigung der Ströme 2 und 4, stellt den benzolarmen Vergaserkraftstoff mit Benzolgehalten von weniger als 5%Stream 5, a union of streams 2 and 4, provides the gasoline-less gasoline fuel with benzene contents of less than 5%

üur Rektifikation können die gebräuchlichen Füllkörper- oder Glockenbödenkolonnen eingesetzt werden.For rectification, the usual packing or bell bottoms can be used.

\us Strom 3 kann durch bekannte Extraktionsverfahren das Benzol — in hoher Reinheit — als wertvoller Chemierohstoff gewonnen werden. Die restlichen Anteile, bestehend aus Paraffinen und Naphthenen, können als Lösungsmittel oder als Einsatz :ur Olefinherstellung nach bekannten Verfahren benutzt werden.\ us stream 3 can be obtained by known extraction methods, the benzene - in high purity - as a valuable chemical raw material. The remaining fractions, consisting of paraffins and naphthenes, can be used as solvent or as an insert: olefin preparation by known methods.

3eim Einsatz von lOOGew.-Teilen (Gew.-Tle) kohlenstämmigen Reformats werden im allgemeinen 5 bis 15Gew.-TeileStrom2, IO bis 25Gew.-Tle Strom 3 und 60 bis 85Gew.-Tle Strom 4 gewonnen. Die Anteile sind jedoch von der Zusammensetzung des teformates abhängig und können bei abweichender Kohleölaufarbeitung, unter dem Gesichtspunkt der Erzeugung eines jenzolarmen Vergaserkraftstoffes, andere Verhältnisse bilden.In general, 5 to 15 parts by weight of stream 2, 10 to 25 parts by weight of stream 3, and 60 to 85 parts by weight of stream 4 are obtained by the use of 10 parts by weight (wt / wt) of carbonaceous reformate. However, the proportions are dependent upon the composition of the teformate and may form other ratios in a different coal oil workup from the viewpoint of producing a low-gasoline gasoline fuel.

Der Siedeschnitt des Stromes 3 muß so erfolgen, daß letztlich im Strom 5 ein Benzolgehalt < 5 Gew.-% erhalten wird.The boiling cut of the stream 3 must take place in such a way that ultimately a benzene content of <5% by weight is obtained in stream 5.

Sei allen nach dem erfindungsgemäßen Verfahren durchgeführten Versuchen ergaben die Messungen der ROZ/MOZ der iinzelströme überraschend, daß der Strom 3trotz hoher Benzolgehalte (Benzol ROZ >100) wesentlich geringere Octanzahlen iufweist, als das Einsatzreformat, und zwar ROZ/MOZ 83/76. Demzufolge wird die Octanzahl des Stromes 5 trotz Entfernung des lochoctanigen, aber umweltschädigenden Benzols unerwartet erhöht.If all experiments carried out by the method according to the invention, the measurements of the ROZ / MOZ of the individual currents surprisingly revealed that the current despite high benzene contents (benzene RON> 100) had significantly lower octane numbers than the feed reformate, namely ROZ / MOZ 83/76. As a result, the octane number of stream 5 is unexpectedly increased despite the removal of hole-octane but environmentally damaging benzene.

3o werden aus einem kohlestämmigen, in vorbeschriebener Weise hergestellten, Reformat mit einer ROZ/MOZ von 99,3/88,0 jnd einem Benzolgehalt von 12Gew.-% 19 Gew.-Tle einer Fraktion —von 65 bis 85°C siedend — isoliert (Strom 3). In dieser :raktion waren ca. 50Gew.-% Benzol enthalten und es wurden eine ROZ/MOZ von 83/76 gemessen. Der resultierende jenzolarme Vergaserkraftstoff (81 Gew.-Tle, Strom 5) erreichte eine ROZ/MOZ von 100/89 bei einem Restbenzolgehalt von >,6Gew.-%. Dabei diente eine 15bödige Füllkörperkolonne mit einem Rücklaufverhältnis von 1:2 als Rektifikationsapparatur.3o are from a kohlestämmigen, prepared in the manner described, reformate with a RON / MOZ of 99.3 / 88.0 and a benzene content of 12Gew .-% 19 parts by weight of a fraction - boiling from 65 to 85 ° C - isolated (Stream 3). In this: ROUP about 50wt .-% benzene contained and there were a RON / MON of 83/76 measured. The resulting low-grade carburetor fuel (81 parts by weight, stream 5) achieved a RON / MOZ of 100/89 with a residual benzene content of> 6% by weight. A 15-plate packed column with a reflux ratio of 1: 2 served as a rectification apparatus.

Claims (5)

Erfindungsanspruch:Invention claim: 1. Verfahren zur Herstellung eines Vergaserkraftstoffes, bei dem kohlestämmiges Leichtöl in einer Raffinationsstufe und einer nachfolgenden Reformierstufe behandelt wird, gekennzeichnet dadurch, daß aus dem Reformat (Einsatzreformat) eine Kernfraktion mit dem relativ höchsten Benzolgehalt abdestilliert wird, daß die beiden übrigen Reformatfraktionen vereinigt und gemeinsam als Vergaserkraftstoff verwendet werden, und daß dieser Vergaserkraftstoff einen Benzolgehalt von höchstens etwa 5Gew.-% aufweist.1. A process for producing a carburetor fuel, is treated in the coal-based light oil in a refining stage and a subsequent reforming, characterized in that from the reformate (Einsatzreformat) a core fraction is distilled off with the relatively highest benzene content, that the other two Reformatfraktionen united and together be used as a gasoline fuel, and that this carburetor fuel has a benzene content of at most about 5Gew .-%. 2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß das Einsatzreformat eine Siedelage von 40 bis205°C und eine Octanzahl (ROZ bzw. MOZ) von > 98 bzw. 88 aufweist.2. The method according to item 1, characterized in that the Einsatzreformat has a boiling position of 40 to 205 ° C and an octane number (RON or MOZ) of> 98 and 88 respectively. 3. Verfahren nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß die Siedelage der abzudestillierenden Kernfraktion etwa 65 bis 850C beträgt.3. The method according to item 2, characterized in that the boiling point of the nuclear fraction to be distilled off is about 65 to 85 0 C. 4. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß bei einer mehrstufigen durchgeführten Reformierung die erste Stufe unter solchen Betriebsbedinungen gefahren wird, die für die Benzolbildung besonders günstig sind, daß .nachfolgend die Kernfraktion abdestilliert wird, und daß die übrigen Fraktionen in nachfolgenden weiteren Reformierstufen gemeinsam unter solchen Bedingungen behandelt werden, daß die Paraffine des dabei anfallenden und insgesamt als der Vergaserkraftstoff verwendeten Reformates möglichst weitgehend isomerisiertsind.4. The method according to any one of items 1 to 3, characterized in that is carried out in a multi-stage reforming the first stage under such Betriebsbedinungen that are particularly favorable for the formation of benzene, that .nachfolgend the core fraction is distilled off, and that the other fractions be treated in subsequent further reforming together under such conditions that the paraffins of the resulting accumulation and used as a total of the fuel gas reformate are as much as possible isomerisiertsindind. Hierzu 1 Seite ZeichnungFor this 1 page drawing Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Vergaserkraftstoffes, bei dem kohlestämmiges Leichtöl in einer Raffinationsstufe und einer nachfolgenden Reformierstufe behandelt wird.The invention relates to a method for producing a carburetor fuel, is treated in the coal-based light oil in a refining stage and a subsequent reforming. Bekannte technische LösungenWell-known technical solutions Es ist bekannt, daß aus Kohle gewonnene Vergaserkraftstoffe wegen des molekularen Aufbaus der Kohle aus kondensierten Aromaten hocharomatisch sind und einen relativ hohen Benzolgehalt, nämlich zwischen 10 und 20Gew.-%, aufweisen. Dieser hohe Benzolgehalt ist wegen der toxischen Eigenschaften des Benzols unerwünscht. Maßnahmen zur Senkung des Benzolgehaltes laufen darauf hinaus, daß durch Verschneiden mit benzolarmen Vergaserkraftstoffen die Konzentration des Benzols gesenkt wird. Dies setzt voraus, daß benzolarmer Vergaserkraftstoff, meist mineralölstämmigen Ursprungs, zur Verfügung steht, was bei einer autark arbeitenden Kohleverflüssigungsanlage nicht der Fall sein wird.It is known that carburettor fuels obtained from coal are highly aromatic due to the molecular structure of the condensed aromatic coal and have a relatively high benzene content, namely between 10 and 20% by weight. This high benzene content is undesirable because of the toxic properties of benzene. Measures to reduce the benzene content are based on the fact that the concentration of benzene is lowered by blending with benzole carburettor fuels. This presupposes that gasoline benzene carburetor fuel, usually of mineral origin, is available, which will not be the case with a self-sufficient coal liquefaction plant. Ziel der ErfindungObject of the invention Es ist Ziel der Erfindung, einen benzolarmen Vergaserkraftstoff bereitzustellen.It is an object of the invention to provide a gasoline benzene carburetor fuel. Wesen der ErfindungEssence of the invention Davon ausgehend liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu schaffen, mit dem unmitte.lbar ein benzolarmer, hochoctaniger, umweltfreundlicher Vergaserkraftstoff erhalten wird, der bevorzugt ohne Hinzufügen octanzahlerhöhender Zusatzstoffe Octanzahlen (ROZ/MOZ) von mindestens 98/88 aufweist; dieses Verfahren soll also unabhängig von der Verfügbarkeit benzolarmer Zumischkomponenten arbeiten.On this basis, the present invention seeks to provide a method of the type mentioned, with the unmitte.lbar a benzolarmer, hochoctaniger, environmentally friendly gasoline fuel is obtained, preferably without adding octane-increasing additives octane numbers (RON / MOZ) of at least 98/88 having; This method should therefore work independently of the availability of benzene additive components. Als technische Lösung wird hierzu vorgeschlagen, daß bei einem Verfahren der eingangs genannten Art aus dem Reformat (Einsatzreformat) eine Kernfraktion mit dem relativ höchsten Benzolgehalt abdestilliert wird, daß die beiden übrigen Reformatfraktionen vereinigt und gemeinsam als Vergaserkraftstoff verwendet werden, und daß dieser Vergaserkraftstoff einen Benzolgehalt von höchstens etwaAs a technical solution is proposed for this purpose that in a method of the type mentioned from the reformate (Einsatzreformat) a core fraction is distilled off with the relatively highest benzene content, that the two other reformate fractions combined and used together as carburetor fuel, and that this carburetor fuel a benzene content of at most about 5 Gew.-% aufweist.5 wt .-% has. Ein so gewonnener Vergaserkraftstoff hat den Vorteil, daß die Octanzahl trotz der weitgehenden Benzolgehaltsverminderung gleich groß oder größer als die Octanzahl des Einsatzreformates ist, ohne daß hierzu Zumischkomponenten oder die octanzahlerhöhende, umweltschädliche Zusatzstoffe erforderlich sind, wobei ein solcher Vergaserkraftstoff Octanzahlen (ROZ = Research-Octan-Zahl/MOZ = Motoroctanzahl) von 98/88 erreicht und damit als Superkraftstoff nach DIN 51 600 verwendbar ist. Gleichzeitig weist der erfindungsgemäße Vergaserkraftstoff einen im Grunde beliebig geringen, bevorzugt aber höchstens 5 Gew.-%igen Benzolgehalt auf, so daß entsprechenden behördlichen Anforderungen an den Benzolgehalt ohne Schwierigkeiten entsprochen werden kann. Zudem wird mit dem erfindungsgemäßen Verfahren gleichzeitig eine mit Benzol hoch angereicherte Fraktion erhalten, die aufgrund ihrer hohen Benzolkonzentration auch unter wirtschaftlichen Gesichtspunkten als wertvoller Chemierohstoff weiterverwendbar ist. Dabei fallen auch Paraffine und Naphthene in hoher Konzentration an, die als Lösungsmittel oder als Einsatz zur Olefinherstellung nach bekannten Verfahren nutzbar sind.A gasoline fuel obtained in this way has the advantage that the octane number, despite the substantial reduction in benzene content, is equal to or greater than the octane number of the feed reformate, without admixing components or the octane-increasing, environmentally harmful additives being required, such a gasoline fuel having octane numbers (ROZ = research-octane Number / MOZ = motor octane number) of 98/88 and thus can be used as a super fuel according to DIN 51 600. At the same time, the carburetor fuel according to the invention has an essentially arbitrarily low, but preferably not more than 5% by weight benzene content, so that corresponding regulatory requirements for the benzene content can be met without difficulty. In addition, the process according to the invention simultaneously affords a benzene-enriched fraction which, owing to its high benzene concentration, can also be reused as a valuable chemical raw material from an economic point of view. Paraffins and naphthenes also accumulate in high concentration, which can be used as solvent or as an insert for olefin production by known processes. Es wurde überraschend gefunden, daß mittels Rektifikation aus dem kohlestämmigen Reformat stark benzolhaltige Fraktionen separiert werden können, ohne die ROZ/MOZ des übrigen Reformates zu erniedrigen, obwohl das die Octanzahl günstig beeinflussende Benzol entfernt wird.It has surprisingly been found that strong benzene-containing fractions can be separated by rectification from the kohlestämmigen reformate, without lowering the RON / MOZ of the rest of the reformate, although the octane is favorably influencing benzene is removed. Das Reformat (Einsatzreformat) wird in bekannter Weise bevorzugt aus Kohleleichtöl wiefolgt hergestellt: die Umwandlung der Kohle zu einem Vergaserkraftstoff (Benzin) erfolgt in mehreren Stufen. In einer ersten Stufe, der SumpfpHase, wird die Kohle in Gegenwart feinverteilter Katalysatoren mittels Wasserstoff unter geeignetem Druck und Temperatur in ein rohes Kohleöl (Mittelöl und Rohbenzin) überführt. Das Rohbenzin wird dann zunächst in einer nachgeschalteten Raffinationsstufe über Raffinationskatalysatoren in Gegenwart von Wasserstoff bei erhöhtem Druck (50-100 bar = 50-100 · 105Pa) und bei höherer Temperatur (350—400°C) raffiniert. Bei der Raffination werden die als Katalysatorgifte für den Reformerkontakt wirkenden Heteroatome Schwefel, Stickstoff und Sauerstoff, die organisch gebunden im Öl vorhanden sind, bis auf geringe Spuren (<1 ppm) entfernt. Das raffinierte Benzin besitzt relativ geringe Gctanzahlen und erfüllt die nach DIN 51600 geforderten ROZ/ MOZ von 98/88 nicht.The reformate (Einsatzreformat) is preferably prepared in a known manner from carbon light oil as follows: the conversion of the coal to a gasoline gasoline (petrol) takes place in several stages. In a first stage, the bottoms phase, the coal is converted in the presence of finely divided catalysts by means of hydrogen under suitable pressure and temperature into a crude coal oil (middle oil and naphtha). The crude gasoline is then first refined in a subsequent refining stage on refining catalysts in the presence of hydrogen at elevated pressure (50-100 bar = 50-100 x 10 5 Pa) and at higher temperature (350-400 ° C). During refining, the heteroatoms acting as catalyst poisons for the reformer contact, sulfur, nitrogen and oxygen, which are organically bound in the oil, are removed down to a few traces (<1 ppm). The refined gasoline has relatively low Gctanzahlen and does not meet the required according to DIN 51600 RON / MOZ of 98/88. Zur Octanzahlverbesserung muß reformiert werden. Das Reformieren erfolgt in bekannter Weise über Reformerkontakt auf Basis Platin/Rhenium bei 10-30 bar (= 10-30 · 105 Pa) Wasserstoffdruck und ca. 500°C. Im Reformer finden zahlreiche Reaktionen wie Isomerisierungs-, Dehydrocyklisierungsreaktionen, Olefinbildung und Aromatisierung statt. Bei den kohlestämmigen Raffinaten, die hohe Konzentrationen von Naphthenen (also hydrierten Aromaten) enthalten, ist die Isomerisierungs-Aromatisierungsreaktion im Reformer vorherrschend, die Naphthene, das Cyclohexan und Methylcyclopentan bilden im Reformer Benzol.For octane improvement must be reformed. The reforming is carried out in a known manner via reformer contact based on platinum / rhenium at 10-30 bar (= 10-30 · 10 5 Pa) hydrogen pressure and about 500 ° C. The reformer undergoes numerous reactions such as isomerization, dehydrocyclization reactions, olefin formation and aromatization. For the kohlestämmige raffinates containing high concentrations of naphthenes (ie hydrogenated aromatics), the isomerization-aromatization reaction in the reformer is predominant, the naphthenes, cyclohexane and methylcyclopentane form in the reformer benzene.
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