CZ286169B6 - Způsob výroby kyseliny isokyanaté - Google Patents

Způsob výroby kyseliny isokyanaté Download PDF

Info

Publication number
CZ286169B6
CZ286169B6 CZ19931666A CZ166693A CZ286169B6 CZ 286169 B6 CZ286169 B6 CZ 286169B6 CZ 19931666 A CZ19931666 A CZ 19931666A CZ 166693 A CZ166693 A CZ 166693A CZ 286169 B6 CZ286169 B6 CZ 286169B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
isocyanic acid
carbon atoms
urea
substituted
process according
Prior art date
Application number
CZ19931666A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ166693A3 (en
Inventor
Kurt Alfred Dipl. Ing. Dr. Hackl
Martin Dipl. Ing. Dr. Müllner
Erich Schulz
Gerhard Dipl. Ing. Dr. Stern
Heinz Univ.Prof. Dr. Falk
Original Assignee
Chemie Linz Gesellschaft M. B. H.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chemie Linz Gesellschaft M. B. H. filed Critical Chemie Linz Gesellschaft M. B. H.
Publication of CZ166693A3 publication Critical patent/CZ166693A3/cs
Publication of CZ286169B6 publication Critical patent/CZ286169B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C209/00Preparation of compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton
    • C07C209/62Preparation of compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton by cleaving carbon-to-nitrogen, sulfur-to-nitrogen, or phosphorus-to-nitrogen bonds, e.g. hydrolysis of amides, N-dealkylation of amines or quaternary ammonium compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C3/00Cyanogen; Compounds thereof
    • C01C3/001Preparation by decomposing nitrogen-containing organic compounds, e.g. molasse waste or urea

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Způsob výroby kyseliny isokyanaté, při kterém se N,N-disubstituovaná močovina obecného vzorce I rozloží při teplotě 90 až 400 .degree.C na nesnadno těkavý sekundární amin obecného vzorce R.sub. 1.n.R.sub. 2.n.NH a na kyselinu isokyanatou, která se odvádí hlavou kolony.ŕ

Description

Způsob výroby kyseliny izokyanaté
Oblast techniky
Vynález se týká způsobu výroby kyseliny izokyanaté rozkladem Ν,Ν-disubstituovaných derivátů močoviny.
Dosavadní stav techniky
Kyselina izokyanatá představuje vzhledem ke své vysoké reaktivitě cenný stavební kámen, obsahující 1 atom uhlíku, pro syntézu velkého množství sloučenin.
Tuto látku je podle evropského patentového spisu č. 124 704 možno získat zahříváním roztavené močoviny ve vířivé vrstvě, uvedeným postupem se získá směs kyseliny izokyanaté a amoniaku. Izolace kyseliny izokyanaté z této směsi však působí potíže vzhledem k tomu, že se při chlazení směsi vytváří izokyanát amonný, který velmi snadno opět izomeruje na močovinu.
Z Chemical Abstracts, sv. 81, 1974, str. 172444m a svazek 82, 1975, str. 173135u je znám tepelný rozklad močoviny za současného oddělení amoniaku, při němž vzniká pevný produkt, kyselina kyanurová, kterou je pak možno při teplotě 330 až 600 °C rozložit na kyselinu izokyanatou. Rozklad však probíhá jen pomalu a neúplně. V evropském patentovém spisu č. 416 236 se pak popisuje zlepšené oddělování amoniaku ze směsi kyseliny izokyanaté a amoniaku za přidání terciárních aminů nebo etherů. Vynález si klade za úkol navrhnout nový, jednoduchý způsob výroby kyseliny izokyanaté, při jehož provádění by bylo možno tuto kyselinu získat ve vysokém výtěžku a s vysokou čistotou bez nutnosti zařazení následných izolačních stupňů.
Podstata vynálezu
Podstatu vynálezu tvoří způsob výroby kyseliny izokyanaté, který spočívá v tom, že se N,Ndisubstituovaná močovina obecného vzorce I
O
kde
RiaR2 jsou stejné nebo různé a znamenají alkylový zbytek o 1 až 24 atomech uhlíku s přímým, rozvětveným nebo cyklickým řetězcem, nesubstituovaný nebo substituovaný alkoxyskupinou o 1 až 6 atomech uhlíku nebo fenylový zbytek, nesubstituovaný nebo substituovaný alkylovým zbytkem o 1 až 6 atomech uhlíku, alkoxyskupinou o 1 až 6 atomech uhlíku, hydroxyskupinou, atomem halogenu, jako chloru nebo bromu, nitroskupinou nebo aminoskupinou, rozloží při teplotě 90 až 400 °C na nesnadno těkavý sekundární amin obecného vzorce R]R2NH, v němž Ri a R2 má svrchu uvedený význam a na kyselinu izokyanatou, která se odvádí hlavou kolony.
-1 CZ 286169 B6
Alkylovým zbytkem je například methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, sek.butyl, terc.butyl, hexyl, oktyl, decyl, dodecyl, hexadecyl, oktadecyl, cyklohexyl nebo cykloheptyl. Z alkoxyskupin o 1 až 6 atomech uhlíku je možno uvést methoxyskupinu, ethoxyskupinu, propoxyskupinu, butoxyskupinu nebo hexyloxyskupinu. Ze substituovaných fenylových zbytků je možno uvést například tollyl, aminofenyl nebo chlorfenyl.
Zvláště výhodnými výchozími látkami jsou například Ν,Ν-dibutylmočovina, N,N-dihexylmočovina, Ν,Ν-dioktylmočovina, N,N-didodecylmočovina, Ν,Ν-dihexadecylmočovina, N,Ndioktadecylmočovina, Ν,Ν-dicyklohexylmočovina a dibenzylmočovina. Tyto substituované deriváty močoviny je možno získat například N-alkylací močoviny, tak jak byla popsána v evropském patentovém spisu č. 471 983.
Substituované deriváty močoviny je možno použít i bez přítomnosti ředidla v kapalné formě nebo ve formě taveniny.
Rozklad je však možno provádět také v ředidle, které je za reakčních podmínek inertní. Z těchto ředidel padají v úvahu například alifatické nebo aromatické uhlovodíky, jako dodekan, hexadekan, oktadekan, toluen a xyleny nebo také ethery, jako diethylenglykoldibutylether nebo parafiny nebo směsi těchto látek. S výhodou se užije zejména hexadekan a diethylenglykoldibutylether.
Je však možno použít jako ředidlo také amin, vznikající při rozkladu močoviny.
Je také možno přidat k reakční směsi rozpouštědlo pro kyselinu izokyanatou, která brání polymerací kyseliny izokyanaté nebo kyselinu izokyanatou stabilizuje tvorbou komplexů, toto rozpouštědlo je pak po skončené reakci možno kondenzovat v chladiči společně s kyselinou izokyanatou, čímž se získá čirý, dobře zpracovatelný roztok čisté kyseliny izokyanaté. Vhodným rozpouštědlem pro kyselinu izokyanatou jsou například alifatické nebo aromatické uhlovodíky, popřípadě ještě halogenované, například chloroform, methylenchlorid, toluen a xyleny a také ethery, jako tetrahydrofuran, dioxan, diisopropylether, diethylether, terc.butylmethylether, diethoxyethan, dimethoxyethan, diethylenglykoldialkylether nebo triethylenglykolalkylether za předpokladu, že teplota varu použitého rozpouštědla není vyšší, než použitá reakční teplota. Výhodným rozpouštědlem je toluen nebo ether, jako diethylenglykoldibutylether, diethylether, diethoxyethan nebo dimethoxyethan. Je vhodné přidat takové množství rozpouštědla, aby z chladiče byl získán nejvýše 10% roztok kyseliny izokyanaté.
Reakční teplota se v závislosti na použitém derivátu močoviny pohybuje v rozmezí 90 až 400, s výhodou 150 až 300 a zvláště 180 až 260 °C.
Izolaci výsledné kyseliny izokyanaté je možno uskutečnit různým způsobem.
Je například možno postupovat tak, že se kyselina izokyanatá nebo směs kyseliny izokyanaté a rozpouštědla oddestiluje a kondenzuje v chladiči, chlazeném kapalným dusíkem, nebo se absorbuje do některého ze svrchu uvedených vhodných rozpouštědel, jejichž teplota varu však může být vyšší, než reakční teplota.
Ke zlepšenému oddělení sekundárního aminu a kyseliny izokyanaté je možno použít také fřakcionační kolonu, přičemž amin, popřípadě stržený spolu s produktem, je možno vymýt kondenzujícím rozpouštědlem znovu zpět do reakční směsi, neboje možno kyselinu izokyanatou z reakční směsi odvádět proudem inertního plynu, například dusíku nebo oxidu uhličitého.
Uvedené postupy pro izolaci kyseliny izokyanaté je také možno kombinovat. Postup je přitom možno provádět po jednotlivých vsázkách nebo také kontinuálně, například v přístroji pro odpařování v tenké vrstvě nebo ve vyplněné koloně.
-2CZ 286169 B6
Tímto způsobem je možno získat kyselinou izokyanatou ve vysokém výtěžku a s vysokou čistotou. Získanou kyselinu izokyanatou je pak možno skladovat jako takovou nebo ve formě roztoku při teplotě -80 až -20 °C několik týdnů nebo je možno ji okamžitě dále zpracovat po absorpci v rozpouštědle přidáním odpovídající reakční složky.
Sekundární amin, který vzniká při tomto postupu jako druhý produkt je možno čistit například destilací za sníženého tlaku a použít jako výchozí látku pro různé další reakce, nebo je možno materiál ze spodku kolony, který obsahuje kromě sekundárního aminu také malé množství nezreagovaného derivátu močoviny a popřípadě ředidlo, dále přímo použít bez dalšího zpracování pro výrobu substituovaného derivátu močoviny způsobem podle evropského patentového spisu č. 410 168.
Praktické provedení způsobu podle vynálezu bude osvětleno následujícími příklady.
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
Výroba kyseliny izokyanaté po vsázkách
Ve shodném zařízení, tvořeném reakční nádobou s přívodem pro inertní plyn a pro rozpouštědlo pro kyselinu izokyanatou, s teploměrem, nasazenou vyhřívatelnou, 20 cm dlouhou Vigreuxovou kolonou a chladičem se užije jako předloha 2% roztok dibenzylmočoviny v hexadekanu (1 g/49 g rozpouštědla) a pak se směs zahřívá na 200 °C za současného přivádění proudu dusíku v množství 17 litrů za hodinu. Mimoto se do spodku kolony přivádí diethylether v množství 80 ml za hodinu.
Vznikající kyselina izokyanatá a diethylether se absorbují do nádoby, promývané plynem, chlazené směsí vody a ledu a obsahující diethylether.
Ke stanovení výtěžku se organická fáze z této nádoby extrahuje vodu a obsah kyseliny izokyanaté se potenciometricky titruje dusičnanem stříbrným, nebo se organická fáze extrahuje vodným roztokem hydroxidu sodného a přebytek tohoto hydroxidu se pak stanoví zpětnou titrací kyselinou chlorovodíkovou.
Výtěžek: 86 %.
Obdobným způsobem jako v příkladu 1 je možno získat také sloučeniny z příkladů, uvedených v následující tabulce společně s reakčními podmínkami.
-3CZ 286169 B6
Tabulka 1
př. č. derivát močoviny ředidlo Koncentrace roztoku % hmot. teplota ProudN2 °C rozpouštědlo pro kyselinu izokyanatou výtěžek %
2 dibenzylmočovina hexadekan 5 250 7 l/h diethylether 40 ml/h 57
3 dibenzylmočovina hexadekan 10 200 171/h diethylether 80 ml/h 50
4 dibenzylmočovina hexadekan 5 200 17 l/h diethylether 40 ml/h 69
5 dibenzylmočovina hexadekan 5 200 34 l/h - 69
6 dibenzylmočovina hexadekan 5 200 171/h diethoxyethan 80 ml/h 80
7 dioktylmočovina hexadekan 5 200 171/h diethylether 65
ml/h
Příklad 8
Kontinuální postup v zařízení s tenkou odpařovací vrstvou
V průběhu jedné hodiny se do zařízení s tenkou odpařovací vrstvou přivádí roztok dioktyl10 močoviny v hexadekanu s obsahem 5 % hmotnostních dioktylmočoviny, reakční teplota je
230 °C. Do zařízení se přivádí proud dusíku rychlostí 17 litrů za hodinu. Vznikající kyselina izokyanatá se absorbuje do nádoby, obsahující jako předlohu 50 ml toluenu a chlazené vodou s teplotou 15 °C.
Ke stanovení výtěžku se extrahuje toluenový roztok hydroxidem sodným a obsah kyseliny izokyanaté se stanoví zpětnou titrací kyselinou chlorovodíkovou.
Výtěžek: 50 %.
Příklad 9
Kontinuální výroba ve vyplněné koloně
Kolona, vyplněná Raschigovými prstenci a opatřená chladičem se zahřeje na 250 °C a hlavou 25 kolony se přivádí v množství 10 ml/h roztok dioktylmočoviny v hexadekanu s koncentrací 5 % hmotnostních. Do spodku se přivádí 17 litrů dusíku za hodinu. Stripovací plyn a vznikající kyselina izokyanatá se v chladiči chladí na teplotu místnosti a absorbují do baňky s promývacím plynem, chlazené směsí vody a ledové drti a naplněné diethyletherem.
Stanovení výtěžku se provádí obdobným způsobem, jako v příkladu 8.
Výtěžek: 86 %.
-4CZ 286169 B6
Příklad 10
Postup se provádí obdobným způsobem, jako v příkladu 9, avšak užije se roztok dioktylmočoviny v diethylenglykoldibutyletheru s koncentrací 5 % hmotnostních, roztok se přivádí rychlostí 10 ml/h, dusík se přivádí v množství 5 litrů za hodinu, reakční teplota je 200 °C. Výtěžek:: 48 %.
Příklad 11
Postup se provádí obdobným způsobem, jako v příkladu 9, avšak užije se roztok dibenzylmočoviny v diethylenglykoldibutyletheru s koncentrací 5 % hmotnostních, roztok se přivádí rychlostí 20 ml/h, jako rozpouštědlo pro kyselinu izokyanatou se užije 80 ml diethyletheru za hodinu, dusík se přivádí v množství 17 1/h a reakční teplota je 200 °C.
Výtěžek: 75 %.
Příklad 12
Postup se provádí obdobným způsobem jako v příkladu 9, avšak užije se roztok dioktylmočoviny v diethylenglykoldibutyletheru s koncentrací 5 % hmotnostních, roztok se přivádí rychlostí 10 ml/h, užije se 80 ml diethylenglykoldibutyletheru za hodinu jako rozpouštědla pro kyselinu izokyanatou, dusík se přivádí v množství 17 1/h a reakční teplota je 240 °C.
Výtěžek: 80 %.
Příklad 13
Postup se provádí obdobným způsobem jako v příkladu 9, avšak užije se roztok dioktylmočoviny v diethylenglykoldibutyletheru v koncentraci 10% hmotnostních, roztok se přivádí rychlostí 20 ml/h, jako rozpouštědlo pro kyselinu izokyanatou se užije 80 ml diethylenglykoldibutyletheru za hodinu, dusík se přivádí rychlostí 17 1/h a reakční teplota je 240 °C.
Výtěžek: 68 %.

Claims (4)

1. Způsob výroby kyseliny izokyanaté, vyznačující se tím, že se N,Ndisubstituovaná močovina obecného vzorce I (I), kde
R] a R2 jsou stejné nebo různé a znamenají alkylový zbytek o 1 až 24 atomech uhlíku s přímým, rozvětveným nebo cyklickým řetězcem, nesubstituovaný nebo substituovaný alkoxy
-5CZ 286169 B6 skupinou o 1 až 6 atomech uhlíku, nebo fenylový zbytek, nesubstituovaný nebo substituovaný alkylovým zbytkem o 1 až 6 atomech uhlíku, alkoxyskupinou o 1 až 6 atomech uhlíku, hydroxyskupinou, atomem halogenu, jako chloru nebo bromu, nitroskupinou nebo aminoskupinou, rozloží při teplotě 90 až 400 °C na nesnadno těkavý sekundární amin obecného vzorce R]R2NH, v němž R( a R2 má svrchu uvedený význam a na kyselinu izokyanatou, která se odvádí hlavou kolony.
2. Způsob podle nároku 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látka užije Ν,Ν-disubstituovaná močovina obecného vzorce I, v němž Rf a R2 znamenají přímý, rozvětvený nebo cyklický alkylový zbytek o 4 až 20 atomech uhlíku nebo benzylový zbytek.
3. Způsob podle nároku 1, vyznačující se tím, že se rozklad substituované močoviny provádí bez ředidla, nebo také v ředidle, inertním za reakčních podmínek, popřípadě v kombinaci s rozpouštědlem pro kyselinu izokyanatou a/nebo s proudem inertního plynu.
4. Způsob podle nároku 1, vyznačující se tím, že se provádí za reakční teploty v rozmezí 150 až 300, s výhodou 180 až 260 °C.
CZ19931666A 1992-08-13 1993-08-13 Způsob výroby kyseliny isokyanaté CZ286169B6 (cs)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT0163092A AT398749B (de) 1992-08-13 1992-08-13 Verfahren zur herstellung von isocyansäure durch zersetzen von n,n-disubstituierten harnstoffen
DE4233533A DE4233533A1 (de) 1992-08-13 1992-10-06 Verfahren zur Herstellung von Isocyansäure durch Zersetzen von N,N-disubstituierten Harnstoffen

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ166693A3 CZ166693A3 (en) 1994-03-16
CZ286169B6 true CZ286169B6 (cs) 2000-02-16

Family

ID=25596368

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19931666A CZ286169B6 (cs) 1992-08-13 1993-08-13 Způsob výroby kyseliny isokyanaté

Country Status (12)

Country Link
US (1) US5360601A (cs)
EP (1) EP0582863B1 (cs)
JP (1) JPH06171927A (cs)
CN (1) CN1089597A (cs)
AT (1) AT398749B (cs)
AU (1) AU4426993A (cs)
CA (1) CA2100717A1 (cs)
CZ (1) CZ286169B6 (cs)
DE (1) DE4233533A1 (cs)
HU (1) HU213942B (cs)
NO (1) NO932690L (cs)
PL (1) PL300036A1 (cs)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP7150257B2 (ja) * 2018-04-10 2022-10-11 国立大学法人茨城大学 イソシアン酸の生成方法、生成装置、内蔵キット及びガス発生装置
JP7304841B2 (ja) * 2020-09-11 2023-07-07 宇部マテリアルズ株式会社 イソシアン酸の製造方法

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3314754A (en) * 1963-11-29 1967-04-18 Grace W R & Co Production of isocyanic acid by pyrolysis of alkyl carbamates
JPS497000A (cs) * 1972-04-14 1974-01-22
IT1052116B (it) * 1972-08-07 1981-06-20 Sigma Tau Ind Farmaceuti Nuova mercapto amide dell acido nicotinico e suoi sali
NL175515C (nl) * 1973-12-27 1984-11-16 Stamicarbon Werkwijze voor de bereiding van cyaanzuur.
US3936484A (en) * 1974-09-25 1976-02-03 Atlantic Richfield Company Production of isocyanates from substituted ureas
DE3316494A1 (de) * 1983-05-05 1984-11-08 Lentia GmbH Chem. u. pharm. Erzeugnisse - Industriebedarf, 8000 München Verfahren zur herstellung eines cyanursaeurearmen isocyansaeure-ammoniak-gasgemisches und vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens
SU1650581A1 (ru) * 1989-05-12 1991-05-23 Институт органического катализа и электрохимии им.Д.В.Сокольского Способ получени жидкой изоциановой кислоты и устройство дл его осуществлени
ES2078273T3 (es) * 1989-07-28 1995-12-16 Chemie Linz Gmbh Procedimiento para la separacion de acido isocianurico a partir de una mezcla de acido isocianurico y de amoniaco.
ATE115555T1 (de) * 1989-07-28 1994-12-15 Chemie Linz Gmbh Verfahren zur herstellung unsymmetrisch substituierter harnstoffe.
AT394715B (de) * 1990-08-14 1992-06-10 Chemie Linz Gmbh Verfahren zur n-alkylierung von harnstoffen
US5169954A (en) * 1990-08-14 1992-12-08 Chemie Linz Gesellschaft M.B.H. Process for the N-alkylation of ureas

Also Published As

Publication number Publication date
AT398749B (de) 1995-01-25
JPH06171927A (ja) 1994-06-21
EP0582863A3 (de) 1995-01-18
EP0582863A2 (de) 1994-02-16
CA2100717A1 (en) 1994-02-14
NO932690D0 (no) 1993-07-26
NO932690L (no) 1994-02-14
CN1089597A (zh) 1994-07-20
HU213942B (en) 1997-11-28
ATA163092A (de) 1994-06-15
PL300036A1 (en) 1994-04-05
EP0582863B1 (de) 1996-09-18
CZ166693A3 (en) 1994-03-16
DE4233533A1 (de) 1994-04-14
HU9302337D0 (en) 1993-11-29
US5360601A (en) 1994-11-01
HUT64739A (en) 1994-02-28
AU4426993A (en) 1994-02-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1337516A1 (en) Process for manufacture of imidazoles
CZ280732B6 (cs) Způsob dělení kyseliny isokyanaté ze směsi této kyseliny a amoniaku
NO764110L (cs)
US4003938A (en) Manufacture of aliphatic isocyanates
US4764309A (en) Preparation of chlorocarboxylic acid chlorides
US3850924A (en) Process for preparing herbicidal triazines
JPH025754B2 (cs)
US4178448A (en) Process for preparing herbicidal triazines
CZ286169B6 (cs) Způsob výroby kyseliny isokyanaté
US4587337A (en) Process for the preparation of 2-amino-s-triazines
US5648537A (en) Process for the synthesis of substituted carbodiimides
HU208305B (en) Process for producing asymmetrically substituted ureas
DK153543B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af 2',6'-dialkyl-n-alkoxymethyl-2-chlor-acetanilider
SK71793A3 (en) Process for production of isocyanic acid
US3670022A (en) Continuous high temperature process for o-methylpseudourea hydrochloride
CZ166593A3 (en) Process for preparing isocyanates by decomposition of n,n,n'-trisubstituted derivatives of urea
US2525075A (en) Preparation of thioamides
US4770820A (en) Process for the preparation of carbamoyl chlorides derived from secondary amines
JPS63503063A (ja) メチルイソシアネートの製造方法
Ognyanov et al. Cycloalkylations of N‐(ω‐Halogenoalkyl)‐substituted Macrocyclic Imides
US3845059A (en) Preparation of n,n'-diethanol piperazine
JPS6411016B2 (cs)
US5223635A (en) Preparation of organic compounds using as a reactant an adduct of isocyanic acid and a tertiary amine or an ether
US4656271A (en) Process for producing cyanuric acid from urea hydrohalides
US5677444A (en) Method for the preparation of β-ketothioamide compound

Legal Events

Date Code Title Description
IF00 In force as of 2000-06-30 in czech republic
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20000813