CZ2013821A3 - Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití - Google Patents

Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití Download PDF

Info

Publication number
CZ2013821A3
CZ2013821A3 CZ2013-821A CZ2013821A CZ2013821A3 CZ 2013821 A3 CZ2013821 A3 CZ 2013821A3 CZ 2013821 A CZ2013821 A CZ 2013821A CZ 2013821 A3 CZ2013821 A3 CZ 2013821A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
matrix
iron
composite material
nanoparticles
organic
Prior art date
Application number
CZ2013-821A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ305170B6 (cs
Inventor
Zdenka Marková
Jan Filip
Ivo Medřík
Radek Zbořil
Original Assignee
Univerzita Palackého
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univerzita Palackého filed Critical Univerzita Palackého
Priority to CZ2013-821A priority Critical patent/CZ2013821A3/cs
Publication of CZ305170B6 publication Critical patent/CZ305170B6/cs
Publication of CZ2013821A3 publication Critical patent/CZ2013821A3/cs

Links

Landscapes

  • Compounds Of Iron (AREA)

Abstract

Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, u něhož je matrice tvořena mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa, které jsou stabilizovány vrstvou jedné organické látky nebo směsí organických látek obsahujících jednu nebo více funkčních skupin schopných vytvářet komplexy s ionty železa, na jejímž povrchu jsou kovalentně uchyceny nanočástice nulamocného železa o velikosti 0,5 až 500 nm, kde stabilizační vrstva matrice je tvořena ve vodě rozpustnými monomerními nebo polymerními organickými látkami, přičemž poměr hmotnosti organických látek k matrici je dán rozmezím 1:1 až 1:100, v optimálním případně 1:10, a organické látky jsou vybrány ze skupiny látek obsahujících funkční skupiny -COOH, -NH.sub.2.n., -OH, -HSO.sub.3.n., nebo jejich solí. Způsob přípravy kompozitního materiálu je realizován tak, že povrch matrice tvořené mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa se stabilizuje ve vodě rozpustnou monomerní nebo polymerní organickou látkou nebo jejich směsí za vyvázání iontů železa, Fe.sup.2+.n.a/nebo Fe.sup.3+.n., které jsou poté transformovány na nanočástice oxidů železa kovalentně vázané a plošně homogenně distribuované na povrchu matrice, které jsou následně redukovány termicky-indukovanými reakcemi v pevné fázi při teplotě nižší než je rozkladná teplota stabilizační organické látky za vzniku kompozitů tvořeného nanočásticemi nulamocného železa vázanými na povrchu matrice tvořené nulamocným železem.

Description

Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití
Oblast techniky
Vynález spadá do oblasti chemického inženýrství a týká se kompozitního materiálu na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, která je tvořena mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa, způsobu jeho přípravy a použití, zejména pro čištění podzemních vod.
Dosavadní stav techniky
Příprava kompozitních materiálů nulamocného neboli kovového, resp. elementárního, železa s definovanou stavbou na úrovních makročástic a/nebo mikročástic v kombinaci s povrchově vázanými nanočásticemi je spojena s využitím obdobných materiálů pro odbourávání organických a anorganických polutantů, popř. eliminaci závadných mikroorganismů. Již dříve bylo ukázáno, že nulamocné železo je schopno chemicky degradovat mnoho nebezpečných látek a že rychlost a efektivita procesů s tím souvisejících jsou silně závislé na velikosti částic nulamocného železa, resp. na velikosti jejich povrchu. Zatímco makročástice, reprezentované zejména pilinami, granulemi, a jim podobnými materiály, a mikročástice železa vykazují relativně nízkou reaktivitu, nanočástice železa jsou vysoce reaktivní díky svému velkému povrchu a byly navrženy jako vhodný prostředek pro čištění kontaminovaných vod. (Chuan-Bao Wang et al., Environmental Science & Technology, 1997, vol. 31, no. 7, 2154-2156; patent US 5fr57f810).
K přípravě nanočástic železa se využívá celé řady způsobů, např. sonochemických, fotochemických, srážecích, hydrotermických a termických metod. Mezi nejčastější způsoby přípravy patří redukce vodného roztoku železité soli borohydridem sodným. Takto lze získat částice nulamocného železa o velikostech 1 až 200 nm. Nevýhodou této
-2přípravy je však vysoká pořizovací cena borohydridu sodného, jeho nestabilita při výrobě, transportu i uchovávání, toxicita a také nekontrolovatelný vývoj vodíku.
Jiným způsobem přípravy nanočástic železa je redukce práškových oxidů železa volně proudícími redukčními plyny, zpravidla vodíku při teplotách nad 1000 °C (patent CS 273319, Schrey G., Danninger H., Jangg G.: Způsob výroby železných prášků z jemného
Π volně sypaného práškového oxidu železitého). Vlastnosti nanočástic připravených touto technologií jsou dány zrnitostí vstupního materiálu, teplotou a dobou redukce. Použití vysokých teplot redukce však neumožňuje získat materiály s velikostí částic menších než jsou desítky nanometrů. Navíc nanočástice nulamocného železa v práškové formě mají obrovskou schopnost se rychle samovolně oxidovat. Tomu se zabraňuje jejich pasivaci, tj. vytvořením ochranné slupky na jejich povrchu.
Žádný z výše uvedených způsobů nekombinuje vlastnosti mikročástic popř. makročástic nulamocného železa s nanočásticemi železa za využití jak dlouhodobých redukčních vlastností větších částic, tak vysoké reaktivity nanočástic. Kompozitní materiály nulamocného železa kombinující různé velikostní frakce této látky tak mohou být vysoce reaktivní v odbourávacích procesech při čištění a dekontaminaci vod díky přítomnosti nanočástic nulamocného železa, stejně jako budou vykazovat dlouhodobé redukční vlastnosti díky přítomnosti matrice tvořené mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa, které prodlouží dobu působení materiálu v aplikacích. Navíc pevná vazba nanočástic na povrchu matrice neumožňuje jejich samovolné a nekontrolované uvolňování do prostředí, tzn. vyplavení, a jejich případnou rychlou migraci.
Vynález si klade za úkol navrhnout kompozitní materiál tvořený nanočásticemi nulamocného železa vázanými na povrchu matrice, která má redukční vlastnosti a která je tvořena mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa, a dále vlastní způsob jeho přípravy, který umožňuje řídit parametry kompozitu, jako jsou velikost a množství nanočástic na povrchu matrice, a použití kompozitního materiálu pro účely čištění podzemních vod.
Podstata vynálezu
Stanoveného cíle je dosaženo vynálezem, kterým je kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, jehož podstata spočívá v tom, že matrice je tvořena mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa, které jsou stabilizovány vrstvou jedné organické látky nebo směsí organických látek obsahujících jednu nebo více funkčních skupin schopných vytvářet komplexy s ionty železa, na jejímž povrchu jsou kovalentně uchyceny nanočástice nulamocného železa o velikosti 0,5 až 500 nm, kde stabilizační vrstva matrice tvořena ve vodě rozpustnými monomerními nebo polymerními organickými látkami, přičemž poměr hmotnosti organických látek k matrici je dán rozmezím 1 : 1 až 1 : 100, v optimálním případě 1:10, přičemž organické látky jsou vybrány ze skupiny látek obsahujících funkční skupiny -COOH, -NH2, -OH, -HSO3, nebo jejich solí.
V optimálním případě jsou organické látky vybrány přednostně ze skupiny chitosan, karboxymethylchitosan, karboxymethylceiulóza, kyselina akrylová, polyethylenimín, kyselina citrónová, Polyoxyethylen (20) sorbitan monolaurat, polystyrensulfonát sodný, kyselina askorbová, přičemž ionty železa mají původ ve vodě rozpustných anorganických či organických sloučeninách železa, které jsou vybrány ze skupiny dvoumocných a trojmocných solí železa, přednostně ze skupiny FeCI3.6H2O .nebo FeCI2.4H2O nebo Fe(NO3)3-6H2O či Fe(NO3)3.9H2O nebo Fe(SO4)2.7H2O nebo citrát železitý nebo citrát železnatý.
Další podstatou vynálezu je způsob přípravy kompozitního materiálu na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, kde podstata řešení spočívá v tom, že povrch matrice tvořené mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa se stabilizuje ve vodě rozpustnou monomerní nebo polymerní organickou látkou nebo jejich směsí za vyvázání iontů železa, Fe2+ a/nebo Fe3+, které jsou poté transformovány na nanočástice oxidů železa kovalentně vázané a plošně homogenně distribuované na povrchu matrice, které jsou následně redukovány termickyindukovanými reakcemi v pevné fázi při teplotě nižší než je rozkladná teplota stabilizační ♦ « *
* » ♦ . » S · » » I
T - 'r :i
-4organické látky za vzniku kompozitu tvořeného nanočásticemi nulamocného železa vázanými na povrchu matrice tvořené nulamocným železem.
V optimálním případě způsobu přípravy se do vodného roztoku monomerní nebo polymerní organické látky nebo směsi těchto látek se vpraví matrice při dodržení hmotnostního poměru organických látek k matrici v rozmezí 1 : 1 až 1 : 100 a po promíchání směsi po dobu 1 až 60 minut se přidá NaOH a/nebo KOH v množství zajišťující změnu pH roztoku do zásadité oblasti, optimálně na hodnotu pH > 9, následně se přidá roztok látek obsahujících ionty Fe2+ a/nebo Fe3+ a po uplynutí doby syntézy nanočástic oxidů železa na povrch matrice probíhající při teplotě 5 až 95 °C po dobu 5 minut až 3 dnů je vzniklý kompozit magneticky separován a/nebo dekantován, promyt a usušen při maximální teplotě 95 °C, načež je připravený kompozitní materiál redukován v plynné atmosféře při teplotě 200 až 350°C a tlaku redukčního plynu maximálně 5 barů po dobu 1 až 24 hodin, a po této redukci je vzniklý kompozitní materiál ponechán zchladnout v peci za profukování inertním plynem po dobu 5 až 24 hodin, optimálně 12 hodin, do zchladnutí na pokojovou teplotu.
Konečně je podstatou vynálezu použití kompozitního materiálu pro čistění podzemních a odpadních vod kontaminovaných látkami odbouratelnými redukčními a/nebo sorpčními chemicko-fyzikálními procesy, a/nebo kontaminovaných patogenními či nežádoucími mikroorganismy, v optimálním případě jako náplně reaktivních bariér pro čištění podzemních vod.
Předkládaným vynálezem se dosahuje nového účinku v tom, že kombinuje reaktivní částice nulamocného železa o různých velikostech a různé ploše specifického povrchu. To má za následek kombinaci redukčních vlastností krátkého a dlouhého účinku. Zatímco část kompozitu tvořená nanočásticemi železa rychle snižuje oxidačně-redukční potenciál vodného prostředí a rychle degraduje polutanty, tedy nežádoucí látky nebo patogenní mikroorganismy v místě aplikace, větší částice tvořící matrici kompozitu prodlužují účinek a dlouhodobě udržují redukční prostředí, které napomáhá dlouhodobému účinku nulamocného železa při čištění znečištěných vod. Novost spočívá dále v tom, že nanočástice nulamocného železa jsou pevně, tzn. kovalentně, spojeny s povrchem jití matrice, což zabraňuje jejich nekontrolovanému uvolňování a šíření v životním prostředí, kde se předpokládá aplikace tohoto kompozitního materiálu. Novost je i v případě samotné přípravy kompozitního materiálu, kdy využití různého typu organické vrstvy na povrchu matrice a volba reakčních podmínek umožňuje ovlivňovat, tzn. řídit, velikost vznikajících nanočástic na povrchu matrice a míru pokrytí povrchu matrice těmito nanočásticemi.
domnění výkrmu
APopis-ebrázků-na DřiDojoných-výkresech—f
Podstata vynálezu a jeho konkrétní provedení jsou schematicky znázorněny na připojených výkresech, na nichž obr.1 je zjednodušené schéma přípravy kompozitních materiálů na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice tvořené nulamocným železem, obr.2 (a) až (p) jsou obrazové příklady různě připravených kompozitních materiálů zachycené na snímcích ze skenovacího elektronového mikroskopu před redukcí nanočástic oxidů železa na nanočástice nulamocného železa, které byly připraveny na matrici tvořené mikročásticemi nulamocného železa za různé volby monomeru nebo polymeru a podmínek, kde (a) polymer: chitosan; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (b) polymer: chitosan; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 90 °C, 30 min., (c) polymer: O-karboxymethylchitosan; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70^C, 30 min., (d) polymer: O-karboxymethylchitosan; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce:
v
90I min (e) polymer: karboxymethylcelulóza; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70[C, 30 min., (f) polymer: karboxymethylcelulóza; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 90^C, 30 min., (g) polymer: polyethylenimin; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (h) polymer: polyethylenimin; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O, podmínky reakce: 90^0, 30 min., (i) polymer polyakrylová kyselina; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 7C^C, 30 min., (j) polymer: polyakrylová kyselina; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 90rC, min., ’' (k) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (l) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 90 °C, 30 min., (m) polymer: polystyrensulfonát sodný; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (n) polymer: polystyrensulfonát sodný; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 90 °C, 30 min., (o) monomer: Polyoxyethylene (20) sorbitan monolaurate; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (p) monomer: Polyoxyethylene (20) sorbitan monolaurate; zdroj iontů železa: FeCI3.6H2O; podmínky reakce: 90 °C, 30 min., obr.3 (a) až (f) jsou obrazové příklady různě připravených kompozitních materiálů zachycené na snímcích ze skenovacího elektronového mikroskopu před redukcí nanočástic oxidů železa na nanočástice nulamocného železa, které byly připraveny na matrici tvořené mikročásticemi nulamocného železa za různé volby solí železa (tzn. zdrojů železa pro tvorbu nanočástic na povrchu matrice) a podmínek, kde (a) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: FeCI2.4H2O; podmínky reakce: 70[Ό, 30 min., (b) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: FeCI2.4H2O; podmínky reakce: 9ďC, 30 min., (c) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: Fe(NO3)3.6H2O; podmínky reakce: 70°C, 30 min., (d) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: Fe(NO3)3.6H2O; podmínky reakce: 90°C, 30 min., (e) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: Fe(SO4)2.7H2O; podmínky reakce: 70fC, 30 min., (f) monomer: kyselina citrónová; zdroj iontů železa: Fe(SO4)2.7H2O; podmínky reakce: 9C^C, 30 min.,
A obr.4 (a) až (d) jsou obrazové příklady různě připravených kompozitních materiálů zachycené na snímcích ze skenovacího elektronového mikroskopu před redukcí nanočástic oxidů železa na nanočástice nulamocného železa, které byly připraveny na matrici tvořené pilinami nulamocného železa za různé volby monomeru nebo polymeru a podmínek 70 °C, 30 min., kde (a) zachycuje povrch piliny, tedy makročástice tvořené nulamocným železem, (b) zachycuje povrch piliny pokryté kyselinou citrónovou a nanočásticemi oxidů železa připravených z FeCI3.6H2O, podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (c) zachycuje povrch piliny pokryté kyselinou polyakrylovou a nanočásticemi oxidů železa připravených z FeCI3.6H2O, podmínky reakce: 70 °C, 30 min., (d) zachycuje povrch piliny pokryté polyethyleniminem a nanočásticemi oxidů železa připravených z FeCI3.6H2O, podmínky reakce: 70 °C, 30 min., obr.5 jsou srovnávací obrazové příklady připravených kompozitních materiálů s vyobrazením nanočástic nulamocného železa na povrchu matrice z mikročástic zachycené na snímcích ze skenovacího elektronového mikroskopu a transmisního elektronového mikroskopu, a to před redukcí a po redukci nanočástic, kde (a) a (b) jsou snímky ze skenovacího elektronového mikroskopu zachycující příklady struktur kompozitního materiálu před redukcí ve vodíkové atmosféře, tedy konkrétně kompozitů založených na matrici tvořené mikročásticemi nulamocného železa, stabilizované monomerem kyselinou citrónovou, zdrojem iontů železa je FeCI3.6H2O, podmínky přípravy nanočástic oxidů železa jsou 70 °C a 30 min., (c) a (d) jsou snímky ze skenovacího elektronového mikroskopu zachycující struktury kompozitního materiálu po redukci ve vodíkové atmosféře při 230 °C, a to kompozitů založených na matrici tvořené mikročásticemi nulamocného železa, stabilizované monomerem kyselinou citrónovou a na povrchu s nanočásticemi nulamocného Fe, (e) a (f) jsou snímky z transmisního elektronového mikroskopu zachycující struktury kompozitního materiálu po redukci ve vodíkové atmosféře při 230 °C, a to kompozitů založených na matrici tvořené mikročásticemi nulamocného železa, stabilizované monomerem kyselinou citrónovou a na povrchu s nanočásticemi nulamocného Fe, obr.6 je grafické znázornění záznamu z rentgenové práškové difrakce kompozitního materiálu před redukcí a po redukci ve vodíkové atmosféře při 230 °C obr.7 je grafické znázornění výsledku identifikace připravených nanočástic oxidů železa na povrchu matrice tvořené mikročásticemi nulamocného železa, spektrum bylo získáno pomocí Móssbauerovy spektroskopie konverzních elektronů ČEMS.
Obrázky, které objasňují představovaný vynález, a následně popsané příklady konkrétních provedení v žádném případě neomezují rozsah ochrany uvedený v definici, ale jen objasňuji podstatu vynálezu.
&<2C HQQj'
Příklady uskutečnění vynálezu
Způsob přípravy kompozitního materiálu na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice tvořené mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa zcela originálním postupem bude blíže osvětlen pomocí následujících příkladů :
Příklad 1 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použit chitosan.
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 5 g chitosanu a směs byla za stálého míchání ponechána 5 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 20 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pHž9 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého
-9míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 2 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný FeCI3.6H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 70 °C po reakční dobu 30 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fází byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 260 °C, tlaku redukčního plynu 3 bary a době redukce 12 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán v peci do úplného zchladnutí na pokojovou teplotu za neustálého profukování inertním plynem - dusíkem, po dobu 12 h^.
Příklad 2 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použita kyselina citrónová.
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 500 ml vodného roztoku obsahujícího 5 g kyseliny citrónové a směs byla za stálého míchání ponechána 5 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 20 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH > 9 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 2 g Fe2+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný FeCI2.4H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 90 °C po reakční dobu 30 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 230 °C, tlaku redukčního plynu 3 bary a době redukce 12 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem - dusíkem, po dobu 24 h^.
Příklad 3 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny makročástice nulamocného železa - piliny, a jako stabilizační organická látka je použit polyethylenimin.
« (
-10V uváděném příkladu bylo 50 g matrice vpraveno do 200 ml vodného roztoku obsahujícího 5 g polyethyleniminu a směs byla za stálého míchání ponechána 5 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 20 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH > 9 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 2 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný FeCI3.6H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 70 °C po reakční dobu 30 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 230 °C, tlaku redukčního plynu 3 bary a době redukce 12 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem - argonem, po dobu 12 h^.
Příklad 4 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použita směs kyseliny akrylové a kyseliny citrónové
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 1 g kyseliny citrónové a 1 g kyseliny akrylátové a směs byla za stálého míchání ponechána 10 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 10 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH ž 9 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 5 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný Fe(NO3)3.9H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 90 °C po reakční dobu 15 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 260 °C, tlaku redukčního plynu 1 bar a době redukce 12 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem heliem, po dobu 12 hf>4 « J. ·, 3 a t i · $«·«»«» i· · * ♦ · * · * ♦ ·
-11 Příklad 5 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použit karboxymethylcelulóza.
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 10 g kyrboxymethylcelulózy a směs byla za stálého míchání ponechána 30 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 50 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH ž 9 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 10 g Fe2+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný FeSO4.7H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 60 °C po reakční dobu 60 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt methanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován v atmosféře dusíku s 10-ti procenty vodíku při teplotě 260 °C, tlaku redukčního plynu 2 bary a době redukce 24 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem - dusíkem, po dobu 6 hHPříklad 6 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použit polystyrensulfonát sodný.
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 15 g polystyrensulfonátu sodného a směs byla za stálého míchání ponechána 30 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 10 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH >. 9 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 2 g Fe2+ iontů a 2 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byly vybrány ve vodě rozpustné FeCI2.4H2O a FeCI3.6H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 25 °C po reakční dobu 20 hodin. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do částečného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve
- 12vodíkové atmosféře při teplotě 250 °C, tlaku redukčního plynu 2 bary a době redukce 12 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem - dusíkem, po dobu 12 h^|.
Příklad 7 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použita směs karboxymethylchitosanu a sodná sůl kyseliny citrónové.
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 1 g karboxymethylchitosanu a 9 g kyseliny citrónové a směs byla za stálého míchání ponechána 30 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 40 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH > 8,5 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 8 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byla vybrána směs ve vodě rozpustného FeCI3.6H2O a citrátu železitého C6H5O7Fe.xH2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 90 °C po reakční dobu 45 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 220 °C, tlaku redukčního plynu 5 barů a době redukce 20 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování směsí inertních plynů - dusíku, helia a argonu, po dobu 12 h^.
Příklad 8 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny makročástice nulamocného železa - piliny, a jako stabilizační organická látka je použita kyselina askorbová.
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 50 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 0,5 g kyseliny askorbové a směs byla za stálého míchání ponechána min. Poté bylo za stálého mícháni přidáno do směsi 10 ml roztoku NaOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti spH>10 za použití 10-ti molárního roztoku NaOH. Za
-13'4 ♦ · stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 2 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný Fe(NO3)3.6H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 80 °C po reakční dobu 15 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt methanolem, a sušen za teploty 90 °C do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 230 °C, tlaku redukčního plynu 2 bary a době redukce 24 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem - dusíkem, po dobu 12 hH
Příklad 9 : Příprava kompozitního materiálu, kde jako matrice jsou zvoleny mikročástice nulamocného železa se střední velikostí 1 mikrometr a jako stabilizační organická látka je použit chitosan
Při přípravě kompozitního materiálu bylo 2,5 g matrice vpraveno do 250 ml vodného roztoku obsahujícího 2,5 g chitosanu a směs byla za stálého míchání ponechána 10 min. Poté bylo za stálého míchání přidáno do směsi 10 ml roztoku KOH, což vedlo ke změně pH do zásadité oblasti s pH £ 9 za použití 10-ti molárního roztoku KOH. Za stálého míchání bylo do směsi následně přidáno 200 ml roztoku obsahujícího 2,5 g Fe3+ iontů, přičemž jako zdroj iontů železa byl vybrán ve vodě rozpustný FeCI3.6H2O. Vlastní syntéza nanočástic oxidů železa na povrchu matrice probíhala při teplotě 80 °C po reakční dobu 45 minut. Vzniklý kompozit byl po reakci magneticky separován a dekantován, promyt ethanolem, a sušen za pokojové teploty do úplného vyschnutí. Ve druhé fázi byl připravený materiál redukován ve vodíkové atmosféře při teplotě 220 °C, tlaku redukčního plynu 5 barů a době redukce 20 hodin. Zredukovaný materiál byl následně ponechán zchladnout za neustálého profukování inertním plynem - dusíkem, po dobu 12 hK
Další obrazové příklady připravených kompozitních materiálů s využitím možných kombinací stabilizačních látek ve formě monomerů/polymerů, sloučenin Fe3+/Fe2+, podmínek vzniku nanočástic oxidů Fe na povrchu matric, materiálů vlastní matrice a podmínek redukce nanočástic oxidů Fe na povrchu matrice směrem k nanočásticím nulamocného Fe jsou uvedeny na obr.2 až obr.5.
»
-14Chemické a strukturní složení a velikost připravených nanočástic byly analyzovány metodami rentgenové difrakční analýzy (XRD), Móssbauerovou spektroskopií konverzních elektronů na jádrech 57Fe, transmisní elektronovou mikroskopií (TEM) a skenovací elektronovou mikroskopií (SEM).
Mikroskopická SEM charakterizace jednotlivých kompozitů, jejichž příprava byla variována v použití organického stabilizátoru, teploty a doby reakce, popř. použitém zdroji železa, ukazuje, že nanočástice oxidů železa vznikají na povrchu matrice, kde jsou rovnoměrně distribuovány, viz. obr. 2, 3 a 4. Velikost těchto částic oxidů železa je pod 100 nm a je ovlivněna použitými podmínkami reakce, které mohou být variovány v teplotě, >1' Al' optimálně 50 -x 95 °C, době reakce, optimálně 30 * 60 min, nebo volbou stabilizační látky.
Analýzou rentgenových difrakčních záznamů bylo potvrzeno, že nanočástice oxidů železa jsou v průměru velké 8 a 20 nm. Po redukci kompozitu v redukční, např. vodíkové atmosféře, nedochází ke změně uspořádání nanočástic na matrici, což je ukázáno na obr.5, ale dochází k přeměně nanočástic oxidů železa na nanočástice nulamocného železa, jak je patrné z RTG difrakčních záznamů na obr.6, kde je ukázán úbytek fáze příslušející oxidu železa. Móssbauerovou spektroskopií konverzních elektronů na jádrech 57Fe byla také určena fáze oxidu železa, která tvoří nanočástice na povrchu matrice po prvním kroku přípravy, viz. obr.7.
Průmyslová využitelnost
Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice vytvořený podle vynálezu je určen zejména k uplatnění pro čistění podzemních a odpadních vod kontaminovaných látkami odbouratelnými redukčními a/nebo sorpčními chemicko-fyzikálními procesy, a/nebo kontaminovaných patogenními či nežádoucími mikroorganismy. Jeho vhodné použití je jako náplň reaktivních bariér pro čištění podzemních vod.

Claims (8)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, vyznačující se tím, že matrice je tvořena mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa, které jsou stabilizovány vrstvou jedné organické látky nebo směsí organických látek obsahujících jednu nebo více funkčních skupin schopných vytvářet komplexy s ionty železa, na jejímž povrchu jsou kovalentně uchyceny nanočástice nulamocného železa o velikosti 0,5 až 500 nm, kde stabilizační vrstva matrice je tvořena ve vodě rozpustnými monomerními nebo polymerními organickými látkami, přičemž poměr hmotnosti organických látek k matrici je dán rozmezím 1 : 1 až 1 : 100, v optimálním případě 1 : 10, a organické látky jsou vybrány ze skupiny látek obsahujících funkční skupiny -COOH, -NH2, -OH, -HSO3, nebo jejich solí.
  2. 2. Kompozitní materiál podle nároku 1, vyznačující se tím, že organické látky jsou vybrány £ přednostně ? ze £ skupiny 7. chitosan, karboxymethylchitosan, karboxymethylcelulóza„2 kyselina £ akrylová, polyethylenimin,} kyselina! citrónová, Polyoxyethylen (20) sorbitan monolaurat, polystyrensulfonát sodný, kyselina askorbová.
  3. 3. Kompozitní materiál podle nároku 1, vyznačující se tím, že ionty železa mají původ ve vodě rozpustných anorganických či organických sloučeninách železa.
  4. 4. Kompozitní materiál podle nároku 3, vyznačující se tím, že anorganické čij organické sloučeniny železa jsou vybrány ze skupiny dvoumocných a trojmocných solí železa, přednostně ze skupiny FeCI3.6H2O nebo FeCI2.4H2O nebo Fe(NO3)3.6H2O či Fe(NO3)3.9H2O nebo Fe(SO4)2.7H2O nebo citrát železitý nebo citrát železnatý.
  5. 5. Způsob přípravy kompozitního materiálu na bázi nanočástic nulamocného £ železa vázaných na povrchu matrice podte/nároků 1 až 4, vyznačující se tím, že povrch matrice tvořené mikročásticemi a/nebo makročásticemi nulamocného železa se
    4 « * stabilizuje ve vodě rozpustnou monomerní nebo polymerní organickou látkou nebo jejich směsí za vyvázání iontů železa, Fe2+ a/nebo Fe3+. které jsou poté transformovány na nanočástice oxidů železa kovalentně vázané a plošně homogenně distribuované na povrchu matrice, které jsou následně redukovány termicky-indukovanými reakcemi v pevné fázi při teplotě nižší než je rozkladná teplota stabilizační organické látky za vzniku kompozitu tvořeného nanočásticemi nulamocného železa vázanými na povrchu matrice tvořené nulamocným železem.
  6. 6. Způsob přípravy kompozitního materiálu podle nároku 5, vyznačující se tím, že do vodného roztoku monomerní nebo polymerní organické látky nebo směsi těchto látek se vpraví matrice při dodržení hmotnostního poměru organických látek k matrici v rozmezí 1 : 1 až 1 : 100 a po promíchání směsí po dobu 1 až 60 minut se přidá NaOH a/nebo KOH v množství zajišťující změnu pH roztoku do zásadité oblasti, optimálně na hodnotu pH > 9, následně se přidá roztok látek obsahujících ionty Fe2+ a/nebo Fe3+ a po uplynutí doby syntézy nanočástic oxidů železa na povrch matrice probíhající při teplotě 5 až 95 °C po dobu 5 minut až 3 dnů je vzniklý kompozit magneticky separován a/nebo dekantován, promyt a usušen při maximální teplotě 95 °C, načež je připravený kompozitní materiál redukován v plynné atmosféře při teplotě 200 až 350 °C a tlaku redukčního plynu maximálně 5 barů po dobu 1 až 24 hodin, a po této redukci je vzniklý kompozitní materiál ponechán zchladnout v peci za profukování inertním plynem po dobu 5 až 24 hodin, optimálně 12 hodin, do zchladnutí na pokojovou teplotu.
  7. 7. Použití kompozitního materiálu uvedeného v nároku 1 až 4 a vytvořeného způsobem podle nároků 5 až 6 pro čistění podzemních a odpadních vod kontaminovaných látkami odbouratelnými redukčními a/nebo sorpčními chemicko-fyzikálními procesy, a/nebo kontaminovaných patogenními či nežádoucími mikroorganismy.
  8. 8. Použití kompozitního materiálu uvedeného v nároku 1 až 4 a vytvořeného způsobem podle nároků 5 až 6 jako náplně reaktivních bariér pro čištění podzemních vod.
CZ2013-821A 2013-10-25 2013-10-25 Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití CZ2013821A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-821A CZ2013821A3 (cs) 2013-10-25 2013-10-25 Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-821A CZ2013821A3 (cs) 2013-10-25 2013-10-25 Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ305170B6 CZ305170B6 (cs) 2015-05-27
CZ2013821A3 true CZ2013821A3 (cs) 2015-05-27

Family

ID=53266940

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2013-821A CZ2013821A3 (cs) 2013-10-25 2013-10-25 Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ2013821A3 (cs)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ306844B6 (cs) * 2013-12-09 2017-08-09 Regionální centrum pokročilých technologií a materiálů, Univerzita Palackého v Olomouci Nanočástice železa s povrchovou úpravou, způsob jejich přípravy a jejich použití

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ306837B6 (cs) * 2015-11-05 2017-08-02 Technická univerzita v Liberci Způsob in-situ sanace horninového prostředí kontaminovaného škodlivými chemickými sloučeninami
US11932000B2 (en) 2021-03-23 2024-03-19 Whirlpool Corporation Refrigerator having a membrane
CN117161393B (zh) * 2023-09-15 2025-08-26 浙江大学 一种绿色经济球磨还原微纳零价铁及其应用

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7008964B2 (en) * 2002-05-29 2006-03-07 The United States Of America As Represented By The Administrator Of The National Aeronautics And Space Administration Contaminant removal from natural resources
WO2007108980A1 (en) * 2006-03-13 2007-09-27 Ndsu Research Foundation Superparamagnetic cobalt iron oxygen nanoparticles
US7635236B2 (en) * 2006-03-30 2009-12-22 Auburn University In situ remediation of inorganic contaminants using stabilized zero-valent iron nanoparticles
WO2007115189A2 (en) * 2006-03-30 2007-10-11 Auburn University In situ remediation of inorganic contaminants using stabilized zero-valent iron nanopaticles
KR100801985B1 (ko) * 2006-10-17 2008-02-12 광주과학기술원 계면활성제로 코팅된 바이메탈성 나노 철 입자

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ306844B6 (cs) * 2013-12-09 2017-08-09 Regionální centrum pokročilých technologií a materiálů, Univerzita Palackého v Olomouci Nanočástice železa s povrchovou úpravou, způsob jejich přípravy a jejich použití

Also Published As

Publication number Publication date
CZ305170B6 (cs) 2015-05-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Mu et al. Selective adsorption of Ag (Ⅰ) from aqueous solutions using Chitosan/polydopamine@ C@ magnetic fly ash adsorbent beads
Yang et al. Decontamination of tetracycline by thiourea-dioxide–reduced magnetic graphene oxide: Effects of pH, ionic strength, and humic acid concentration
Huang et al. Dual functional nanocomposites of magnetic MnFe2O4 and fluorescent carbon dots for efficient U (VI) removal
Baseri et al. Treatment of nickel ions from contaminated water by magnetite based nanocomposite adsorbents: Effects of thermodynamic and kinetic parameters and modeling with Langmuir and Freundlich isotherms
Boukhalfa et al. Kinetics, thermodynamics, equilibrium isotherms, and reusability studies of cationic dye adsorption by magnetic alginate/oxidized multiwalled carbon nanotubes composites
Guo et al. Fabrication of efficient alginate composite beads embedded with N-doped carbon dots and their application for enhanced rare earth elements adsorption from aqueous solutions
Yang et al. Preparation of diamine modified mesoporous silica on multi-walled carbon nanotubes for the adsorption of heavy metals in aqueous solution
Boukhalfa et al. Composite nanoarchitectonics: Alginate beads encapsulating sepiolite/magnetite/Prussian blue for removal of cesium ions from water
Yu et al. Removal of Cu (ii) from aqueous solution using Fe 3 O 4–alginate modified biochar microspheres
Duan et al. Effect of Fe3O4@ PDA morphology on the U (VI) entrapment from aqueous solution
CN110430953B (zh) 用于环境修复的氢氧化物壳的合成
Aljarrah et al. In situ synthesis of quaternary ammonium on silica-coated magnetic nanoparticles and it’s application for the removal of uranium (VI) from aqueous media
Gil-Díaz et al. Iron nanoparticles are efficient at removing mercury from polluted waters
Singh et al. Encrustation of cobalt doped copper ferrite nanoparticles on solid scaffold CNTs and their comparison with corresponding ferrite nanoparticles: a study of structural, optical, magnetic and photo catalytic properties
Phor et al. Magnetically separable NiZn-ferrite/CeO2 nanorods/CNT ternary composites for photocatalytic removal of organic pollutants
Lee et al. Removal of arsenic and selenium from aqueous solutions using magnetic iron oxide nanoparticle/multi-walled carbon nanotube adsorbents
Zou et al. Nanocomposites of graphene and zirconia for adsorption of organic-arsenic drugs: Performances comparison and analysis of adsorption behavior
CZ2013821A3 (cs) Kompozitní materiál na bázi nanočástic nulamocného železa vázaných na povrchu matrice, způsob jeho přípravy a použití
Wang et al. Removal of chromium (VI) from wastewater by Mg-aminoclay coated nanoscale zero-valent iron
Liao et al. Cobalt nanoparticles encapsulated in Nitrogen-Doped carbons derived from Co-Metal-Organic frameworks with superb adsorption capacity for tetracycline
Wi et al. Immobilization of Prussian blue nanoparticles in acrylic acid-surface functionalized poly (vinyl alcohol) sponges for cesium adsorption
Jacob et al. In-situ synthesis and characterization of biocompatible magnetic ginger nanofiber composites for copper (II) removal from water
Li et al. Efficient removal of antimonate from water by yttrium-based metal-organic framework: Adsorbent stability and adsorption mechanism investigation
Liao et al. Beaded segments like bi-metallic nano-zero-valent iron-titanium for the fast and efficient adsorption and reduction of U (VI) in aqueous solutions
Zhang et al. Decorative ZIF-8 covered facet-dependent Cu2O toward highly efficient adsorption by reduction U (VI) to U (IV)

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20201025