CS246100B2 - Způsob výroby imidazobenzodiazepinů - Google Patents

Způsob výroby imidazobenzodiazepinů Download PDF

Info

Publication number
CS246100B2
CS246100B2 CS853682A CS368285A CS246100B2 CS 246100 B2 CS246100 B2 CS 246100B2 CS 853682 A CS853682 A CS 853682A CS 368285 A CS368285 A CS 368285A CS 246100 B2 CS246100 B2 CS 246100B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
benzodiazepine
carboxylate
oxo
imidazo
formulas
Prior art date
Application number
CS853682A
Other languages
English (en)
Other versions
CS368285A2 (en
Inventor
Walter Hunkeler
Emilio Kyburz
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from CS835419A external-priority patent/CS246063B2/cs
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Publication of CS368285A2 publication Critical patent/CS368285A2/cs
Publication of CS246100B2 publication Critical patent/CS246100B2/cs

Links

Landscapes

  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Předložený vynález se týká způsobu výroby nových imidazobenzodiazepinů, které mají cenné farmakologické vlastnosti.
Zvláště pak se vynález týká způsobu výroby nových tri- a tetracyklických imidazobenzodiazepinů obecného vzorce I
v němž
A znamená alkylencvou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku, n znamená číslo 0 nebo 1,
R1 znamená alkinylovou skupinu se 2 až atomy uhlíku, alkenylovou skupinu se 2 až 7 atomy uhlíku, fenylovou skupinu, která je popřípadě substituována halogenem nebo alkoxyskupinou s 1 až 7 atomy uhlíku, vždy popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou cykloalkylovou skupinu se 3 až 8 atomy uhlíku nebo cykloalkenylovou skupinu s 5 až 8 atomy uhlíku, nebo popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou tetrahydro-2H-pyran-4-ylovou skupinu,
R4 a R5 znamenají atom vodíku, atom halogenu, trifluormethylovou skupinu, kyanoskupínu, nítroskupinu, aminoskupinu nebo alkylovou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku a bud
R2 znamená atom vodíku a
R3 znamená alkylovou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku, nebo
R2 a R3 znamenají společně dimethylenovou skupinu, trimethylenovou skupinu nebo propenylenovou skupinu, přičemž sloučeniny vzorce I, v němž R2 a R3 zamenají společně dimethylenovou skupinu, trimethylenovou skupinu nebo propenylenovou skupinu, mají s ohledem na atom uhlíku, který je označen písmenem χ, (S)- nebo (R,S)-konfiguraci, a jejich farmaceuticky přijatelných adičních solí s kyselinami.
Uvedené sloučeniny jsou nové a vyznačují se cennými farmakodynamickými vlast* nostmi. Mohou se používat k léčení chorob, popřípadě k profylaxi chorob.
Dále v popisované části popřípadě používaný výraz „nižší“ v kombinacích, jako „nižší alkyl“, „nižší alkylové skupiny“, nižší alkylen“, „nižší alkyloxy“, „nižší alkinyl“, .nižší alkenyl“ apod., znamená, že takto označené zbytky obsahují nejvýše 7 atomů uhlíku, výhodně však nejvýše 4 atomy uhlíku.
Alkylová skupina s 1 až 7 atomy uhlíku může mít řetězec přímý nebo rozvětvený a je představována například methylovou skupinou, ethylovou skupinou, n-propylovou skupinou, isopropylovou skupinou, n-butylovou skupinou, sek.butylovou skupinou, terc.butylovou skupinou apod.
Alkyloxyskupina s 1 až 7 atomy uhlíku označuje alkylové skupiny vázané přes atom kyslíku, jako je například methoxyskupina, ethoxyskupina, isopropoxyskupina apod.
Výraz „alkylenová skupina“ označuje dvojvazné, přímé nebo rozvětvené, nasycené uhlovodíkové skupiny s 1 až 7 atomy uhlíku, jako je methylenová skupina, 1,2-ethylenová skupina, ethylidenová skupina apod.
Výraz „alkinylová skupina“ ozančuje přímé nebo rozvětvené uhlovodíkové skupiny s jednou trojnou vazbou, obsahující 2 až 7 atomů uhlíku, jako je propargylová skupina a podobně.
Výraz „alkenylová skupina“ označuje přímé nebo rozvětvené uhlovodíkové skupiny s jednou dvojnou vazbou, které obsahují 2 až 7 atomů uhlíku, jako je allylová skupina a podobně.
Výraz „cykloalkylová skupina se 3 až 8 atomy uhlíku“ označuje cyklické uhlovodíkové skupiny se 3 až 8 členy v kruhu, jako je cyklopropylová skupina, cyklobutylová skupina, cyklopentylová skupina, cyklohexylová skupina, cykloheptylová skupina a cyklooktylová skupina.
Výraz „cykloalkenylová skupina s 5 až 8 atomy uhlíku“ označuje nenasycené cyklické uhlovodíkové skupiny s 5 až 8 členy v kruhu, jako je 2-cyklohexen-l-ylová skupina a podobně.
jako fenylová skupina, která je popřípadě substituována halogenem nebo alkoxyskupinou s 1 až 7 atomy uhlíku přichází v úvahu výhodně monosubstituovaná fenylová skupina, jako je fenylová skupina, o-chlorfenylová skupina, m-chlorfenylová skupina, p-chlorfenylová skupina, o-methoxyfenylová skupina, m-methoxyfenylová skupina, p-methoxyfenylová skupina apod.
Výraz „halogen“ znamená fluor, chlor, brom nebo jod.
Výhodně se připravují sloučeniny obecného vzorce I, v němž buď n znamená číslo 0 nebo n znamená číslo 1 a potom A znamená popřípadě alkýlovou skupinu s 1 až 6, popřípadě až 5 atomy uhlíku substituovanou methylenovou skupinu nebo 1,2-ethylenovou skupinu, R1 znamená výhodně alkinylovou skupinu se 2 až 7 atomy uhlíku, fenylovou skupinu nebo vždy popřípadě alkýlovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou cykloalkylovou skupinu se 3 až 8 atomy uhlíku nebo cykloalkenylovou skupinu s 5 až 8 atomy uhlíku, přičemž zvláště výhodnou je cykloalkylová skupina se 3 až 6 atomu uhlíku.
Při zcela zvláště výhodném provedení znamená skupina —(Ajn-Rx cyklohexylovou skupinu, 2-cyklohexen-l-ylovou skupinu, cyklopropylmethylovou skupinu, 1-cyklopropylethylovou skupinu nebo 2-cyklopropylethylovou skupinu.
R2 a R3 znamenají výhodně společně dimethylenovou skupinu, trimethylenovou skupinu nebo propenylenovou skupinu, přičemž odpovídající sloučeniny vzorce I mají, pokud jde o atom uhlíku označený písmenem y, výhodně (Sj-konfiguraci.
R4 znamená výhodně atom vodíku, halogenu, trifluormethylovou skupinu, nitroskupinu, kyanoskupinu nebo alkýlovou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku.
R5 znamená výhodně atom vodíku nebo atom halogenu.
Zcela zvláště výhodnou sloučeninou v rámci předloženého vynálezu je cyklopropylmethyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát.
Dalšími zcela zvláště výhodnými sloučeninami jsou:
cyklohexyl-(S)-8-brom-ll,12,13,13a-tetrahydr o-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a] pyrrolo [2,1-c][ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, (R,S) -2-cyklohexen-l-yl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, cyklohexyl- (S j -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeta[ 2,1-c ] imidazo [1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl-(S)-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,HH-azeto [ 2,1-c ] imidazo [1,5-a][ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl-(S J-8-chlor-7-fluor-ll,12,13,13a-tetrahydr o-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-a ] [ 1,4- ] benzodiazepin-l-karboxylát, (R,S )-l-cyklopropylethyl- (S )-8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[ 2,5-a ] [ 1,4- ] benzodlazepin-l-karboxylát, cyklohexyl-(S )-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azetoi[ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-ař] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylraethyl-(S)-7-fluor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ]pyrrolo [ 2, Ι-c·] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, (R,S) -1-cyklopropylethyl- (S )-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c 1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, cyklopropylmethyl-(S)-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azetci [ 2,1-c ] imidazo] 1,5-a ] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, a
cyklohexyl-(S)-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-8- [trifluormethyl) -9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo] 2,1-c ]í[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát.
Dalšími výhodnými sloučeninami, které spadají pod rozsah obecného vzorce I, jsou následující sloučeniny:
cyklohexyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imid.azo [1,5-a ] pyrr olo[ 2,1-c ] benzodiazepin-l-karboxylát,
2-propinyl- (S) -8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1.4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl-8-chlor-ll,13a-dihydro-9-oxo-9H-imidazo] 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a Jpyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl- (S) -8-brom-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [2, l-d]j[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl- (S) -11,12,13,13a-tetrahydro-8-jod-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-Q ]![ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát,
2-cyklopropylethyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo;[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,l-q]l[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S) -12,12a-dihydro-8-methyl-9-oxo-9I-I,lH-azeto [ 2,1-c ] imidazo] 1,5-a ]'[ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, rac.-cis-3-methylcyklohexyl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a) pyrrolo} 2,1-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-1-karboxylát, cyklopentyl-(S)-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azetd[ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cykloheptyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahy dro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c) [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, benzyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxoS
-9H,llH-azetof[ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a)] [1,4]henzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl-(S)-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeto[2,l-c]ímidazo[ 1,5-a ]·[ 1,4| ] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S) -8-br om-12,12a-dihydro-9-0X0-9H,HH-azeto[ 2,1-c] imidazo [1,5-a ][1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl-(S)-8-brom-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto]2,l-c]imidazo]l,5-a][1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl-(S )-11,12,13,13n-tetrahydro-8-nitro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo[2,1-0] [1,4]benzodiazepin-l-karboxylát a cyklohexyl- (S) -8-kyan-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karb oxylát.
Dalšími reprezentativními zástupci této skupiny sloučenin podle vynálezu jsou následující sloučeniny:
cyklopropylmethyl-(S j-11,12.13,13a-tetrahydro-9-oxo-8-( trifluormethyl )-9H-imidazo[ 1,5-ai] pyrrolo} 2,1-c ]j [ 1,4 ] benzodiazepin-1-karboxylát, cyklohexyl-(S )-12,12a-dihvdro-9-oxo-8-(trifluormethyl )-9H,llH-azeto[ 2,1-c Jimidazo[l,5-a']'[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl- (S) -12,12a-dihydro-9-oxo-8- (trifluormethyl) -9H,llH-azeto] 2,1-c ] imidazo[ 1,5-aí] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl- (S )-8-chlor-7-fluor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ l,5-a,]pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, cyklohexyl- (S) -8-chlor-7-f luor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[ l,5-ai]’[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl-(S )-8-chlor-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c ] imidazo} 1,5-a }} 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S )-8-fluor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo[2,l-c(]j[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl- (S) -8-f luor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo[ 2,1-d ]} 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S) -8-f luor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, a cyklopropylmethyl- (S) -8-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,HH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[l,5-aj]'[l,4]benzodiazepi.n-l-karboxylát.
Imidazobenzodiazepiny shora uvedeného obecného vzorce I a jejich farmacenticky použitelné adiční soli s kyselinami se podle tohoto vynálezu připravují tím, že se na sloučeninu obecného vzorce V
v němž
X znamená odštěpitelnou skupinu a
R2, R3, R4 a R5 mají shora uvedený význam, působí v přítomnosti báze esterem isokyanoctové kyseliny obecného vzorce VI
CN—CH2-COO—(A)„—R1 (VI) v němž
A, n a R1 mají shora uvedený význam, a získané sloučeniny vzorce I se popřípadě převedou na farmaceuticky použitelné adiční soli s kyselinami.
Postupem podle vynálezu se sloučeniny obecného vzorce I připravují ze sloučenin obecného vzorce V a esterů isokyanoctové kyseliny obecného vzorce VI. Odštěpitelnou skupinou, která je ve vzorci V označena symbolem X, je například snadno odštěpitelná fosfinylová skupina, například skupina vzorce
O
II 7 —OP(OR7)2 nebo O —OP(NR8R9)2, kde
R7 znamená nižší alkylovou skupinu a
R8 a R9 znamenají nižší alkylovou skupinu, allylovou skupinu, fenylovou skupinu nebo substituovanou fenylovou skupinu nebo společně s atomem dusíku znamenají nesubstituovaný nebo substituovaný heterocyklický kruh se 3 až 8 členy, jako například morfolinový kruh, dále atom halogenu, alkylthioskupina, aralkylthioskupina, N-nitrosoalkylaminoskupina, alkoxyskupina, merkaptoskupina apod. (jestliže X znamená merkaptoskupinu, pak se jedná u odpovídající sloučeniny vzorce V o iminothiolovou formu odpovídajícího thiolaktamu). Reakce sloučenin obecných vzorců V a VI se provádí v inertním rozpouštědle, jako v dimethylformamidu, hexamethyltriamidu fosforečné kyseliny, dimethylsulfoxidu, tetrahydrofuranu nebo nějakém dalším vhodném organickém rozpouštědle a v přítomnosti báze, která je dostatečně silně bázická, aby vytvořila z esteru isokyanoctové kyseliny vzorce VI aniont. Jako báze jsou vhodné alkoxidy alkulických kovů, jako methoxid sodný, nebo terc.butoxid draselný, hydridy alkalických kovů, jako hydrid sodný, amidy alkalických kovů, jako amid lithný, nebo lithiumdiisopropylamid, terciární aminy, jako triethylamin apod. Reakční teplota se účelně pohybuje mezi asi — 40 °C a asi teplotou místnosti.
Postupem podle vynálezu se mohou sloučeniny vzorce I převádět na farmaceuticky použitelné adiční soli s kyselinami. Výroba takovýchto farmaceuticky použitelných adičních solí s kyselinami se provádí podle obecně obvyklých metod. V úvahu přitom přicházejí jak soli s anorganickými kyselinami, tak i soli s organickými kyselinami, například hydrochloridy, hydrobromidy, sírany, methansulfonáty, p-toluensulfonáty, oxaláty apod.
Výchozí sloučeniny obecného vzorce V náleží k o sobě známé skupině látek a mohou se vyrábět ze sloučenin obecného vzorce VIII
tVUl] v němž
R2, R3, R4 a R5 mají shora uvedený význam, a to o sobě známými metodami (srov. například belgické patentové spisy č. 802 233, 833 249 a 865 653, americký patentový spis č. 3 681 341 a J. Org. hemistry 29, 231 (1961)1.
Sloučeniny obecného vzorce VIII jsou rovněž známými sloučeninami, nebo se dají snadno připravit o sobě známými metodami. Tak se mohou připravovat například reakcí odpovídajícího anhydridu karboxylové kyseliny obecného vzorce IX
y (IX v němž
R4 a R5 mají shora uvedený význam, s aminokyselinou obecného vzorce X
HOOC
R' (XI v němž
R2 a R3 mají shora uvedené významy. Sloučeniny obecného vzorce VIII, v němž jeden ze zbytků R’ a R5 znamená atom halogenu, a druhý znamená atom vodíku, trifluormethylovou skupinu, aminoskupinu, nitroskupinu, kyanoskupinu nebo nižší alkylovou skupinu, se mohou převádět působením kyanidu měďnatého na odpovídající kyanderlváty. Další možnost přeměny sloučenin obecného vzorce VIII spočívá v tom, že se taková sloučenina, ve které jeden ze zbytků R4 a R5 znamená aminoskupinu a druhý znamená atom vodíku, halogenuje v «-poloze k aininoskupině. Dále je možno ve sloučenině obecného vzorce VIII, v němž jeden ze zbytků R4 a R5 znamená aminoskupinu a druhý znamená atom vodíku, halogen, trifluormethylovou skupinu, nitroskupinu, kyanoskupinu nebo nižší alkylovou skupinu, odštěpit aminoskupinu například redukci odpovídající diazoniové soli, nebo nahradit aminoskupinu přes příslušnou diazoniovou sůl atomem halogenu nebo kyanoskupinou nebo nitroskupinou, nebo oxidovat aminoskupinu na nitroskupinu. Konečně lze také sloučeninu obecného vzorce VIII, v němž R4 a R5 znamenají vodík, nitrovat, přičemž se získá odpovídající sloučenina obecného vzorce VIII, v němž R5 znamená nitroskupinu a R4 znamená atom vodíku, nebo je možno odpovídající sloučeninu, ve které jeden ze zbytků R4 a R5 znamená nitroskupinu, redukovat na odpovídající aminosloučeninu.
Jak již bylo na začátku uvedeno, jsou sloučeniny vzorce I nové. Tyto sloučeniny mají mimořádně cenné farmakologické vlastnosti a mají jen nepatrnou toxicitu.
Tyto sloučeniny mají jako společný znak výraznou afinitu k centrálním benzodiazepinovým receptorům a mají buď výrazné anxiolytické, antikonvulsivní, svalově relaxační a sedativně-hypnotické vlastnosti, nebo/a antagonizují selektivně částečně nebo úplně některé nebo všechny účinky, které rozvíjejí trankvilizačně účinné 1,4-benzodiazepiny nebo další látky prostřednictvím centrálních benzodiazepinových receptorů.
Afinita sloučenin obecného vzorce I k centrálním benzodiazepinovým receptorům byla zjišťována metodou popsanou v Life Science 29, 2101 až 2110 (1977) a Science 198, 849 až 851 (1977). Podle této metody se zjišťuje potlačení vazby tritiem značeného diazepamu na specifické benzodiazepinové receptory v kůře mozkové příslušnými testovanými sloučeninami. Jako ICso (50% inhibiční koncentrace) se označuje ta koncentrace příslušné testované látky, která způsobuje 50% potlačení specifické vazby tritiem značeného diazepamu na specifické benzodiazepinové receptory v kůře mozkové.
Centrální vlastnosti sloučenin obecného vzorce I, které se vyrábějí postupem podle předloženého vynálezu, se mohou prokázat například v dále popsaném antipentetrazolovém testu, který je obecně uznáván pro zjišťování antikonvulsivních vlastností.
Při tomto testu na zvířatech se orálně podává samičím exemplářům krys o hmotnosti 60 až 80 g testovaná sloučenina a o 30 minut později se intraperitoneálně aplikuje 120 mg/kg pentetrazolu, který u nechráněných pokusných zvířat způsobuje 1 až 4 minuty po injekci emprosthotonus a tonické napětí předních nebo/a zadních končetin. Na jednu dávku testované látky se používá 10 pokusných zvířat. Po spočítání chráněných pokusných zvířat se zjišťuje hodnota ED50 metodou probitů. EDso znamená takovou dávku, která chrání 50 % pokusných zvířat před záchvaty křečí způsobených pentetrazolem.
Antagonistické vlastnosti sloučenin vzorce I, tj. jejich schopnost antagonizovat účinky, které rozvíjejí trankvilizačně účinné 1,4-benzodiazepiny nebo další látky prostřednictvím centrálních benzodiazepinových receptorů, se mohou prokázat například dále popsaným, známým trakčním testem. Při tomto testu na zvířatech se zjišťuje schopost testovaných látek antagonizovat sedativní, svalově relaxační účinek narušující motorickou koordinaci, který je vyvolán vyššími dávkami diazepamu.
Myši o hmotnosti 17 až 29 g se pověsí za ocásek tak, aby se předními tlapkami dotýkaly horizontálně napnutého drátu (délka cm, výška 20 cm, průměr 1 mm), načež se pokusné zvířata uvolní. Neošetřená kon11
46 10 0 trolní zvířata jsou schopna zachytit se během 3 sekund oběma předními tlapkami alespoň jednou zadní tlapkou trátu. Aplikuje-li se pokusným zvířatům 3 mg/kg i. p. diazepamu, pak ztrácejí tato zvířata své shora uvedené schopnosti, tzn., že nejsou schopna zachytit se během 3 sekund oběma předními tlapkami a alespoň jednou zadní tlapkou horizontálně napnutého drátu. 15 minut po aplikaci diazepamu se pokusným zvířatům aplikuje testovaná sloučenina (perorálně), načež se spočítají ta zvířata, která znovu nabyla shora zmíněné schopnosti, jako EDso se označuje ta dávka, která antagonizuje u 50 % pokusných zvířat účinek diazepamu, tj. tento účinek ruší.
V následující tabulce jsou shrnuty výsledky, kterých bylo dosaženo s vybranými zástupci sloučenin definovaných obecným vzorcem I. Kromě toho obsahuje tato tabulka údaje akutní toxicity některých těchto sloučenin (DLso v mg/kg při jednorázové perorální aplikaci krysám).
Sloučenina vzorce I, v němž znamená — (A)n—R1 R2 R3 R4 R5 konfi- ICso antipentetra- trakční toxicita gurace v μΜ/l zolový test, test DLso
EDso EDso v mg/kg p.
v mg/kg p. o. v mg/kg p. o.
o o
o
CM
CO cf
CD
CD
CO cm”
CO o
co v
ID o” cn o
ID
O
O
Cs
CM ω
cm”
CM cm”
CO
CO o
o rH
Λ
O
O o
in
Λ
O
CO
V o
{<
cm” co co co
XXX o
ID
CM rH
ID
CM
CD
O
CO
V co
CD
CD^ cm” co t-i
CQ
O
O o
ID
A
O
CO
Λ
CM cm” co
E I e E E E E E
o l 03 0 0 O O 0 0
| e 1 | 1 I | |
03 o 03 03 03 03 03 03
£ 1 E E E E E E
0 l 03 0 u o c o u
I E I | 1 I I I
03 u 03 03 03 03 03 03
E I π E E E E E
o l o 0 0 O O O
Selektivní antagonistická složka, jak ji lze prokázat u četných sloučenin vzorce I, má značný terapeutický význam tím, že dovoluje využití žádoucích vlastností (například antioxyolytického nebo antikonvulsivního účinkuj sloučenin vyráběných podle vynálezu, za potlačení přídavných vlastností, které jsou v určitém případě aplikace nežádoucí (například sedativních účinků, svalově relaxačních účinků a účinků narušujících motorickou koordinaci}.
Sloučeniny vzorce I a jejich farmaceuticky použitelné adiční soli s kyselinami se mohou používat jako léčiva, například ve formě farmaceutických přípravků. Farmaceutické přípravky se mohou aplikovat orálně, například ve formě tablet, lakovaných tablet, dražé, tvrdých a měkkých želatinových kapslí, roztoků, emulzí nebo suspenzi. Aplikace se však může provádět také rektálně, například ve formě čípků, nebo parenterálně, například ve formě injekčních roztoků.
Za účelem výroby farmaceutických přípravků se mohou látky podle vynálezu aplikovat společně s farmaceuticky inertními, anorganickými nebo organickými nosnými látkami. Jako takovéto nosné látky lze pro tablety, lakované tablety, dražé a tvrdé želatinové kapsle použít například laktózy, kukuřičného škrobu nebo jeho derivátů, mastku, stearové kyseliny nebo jejich solí apod. Pro měkké želatinové kapsle se hodí jako nosné látky například rostlinné oleje, vosky, tuky, polopevné a kapalné polyoly a podobné látky; podle skupenství účinné látky nejsou však u měkkých želatinových kapslí zapotřebí vůbec žádné nosné látky. Pro výrobu roztoků a sirupů se jako nosné látky hodí například voda, polyoly, sacharóza, invertní cukr, glukóza a podobné látky. Pro injekční roztoky se hodí jako nosné látky například voda, alkoholy, polyoly, glycerin, rostlinné oleje a podobné látky. Pro čípky se hodí jako nosné látky například přírodní nebo ztužené oleje, vosky, tuky, polokapalné nebo kapalné polyoly a podobné látky.
Farmaceutické přípravky mohou vedle toho obsahovat ještě konzervační prostředky, pomocná rozpouštědla, stabilizátory, smáčedla, emulgátory, sladidla, barviva, aromatizující prostředky, soli k ovlivňování osmotického tlaku, pufry, povlaky nebo antioxidační prostředky. Dále mohou obsahovat také ještě další terapenticky cenné látky.
Léčiva, která obsahují sloučeninu vzorce I nebo její farmaceuticky použitelnou adiční sůl s kyselinou, se mohou připravovat tím, že se jedna nebo několik sloučenin vzorce I nebo jejich farmaceuticky použitelných adičních solí a popřípadě jedna nebo několik dalších terapeuticky cenných látek převede na galenickou aplikační formu.
Jak již bylo shora uvedeno, mohou se sloučeniny vzorce I a jejich farmaceuticky použitelné adiční soli používat k léčení chorob a popřípadě k profylaxi chorob, a to zejména k léčení křečí a stavů strachu nebo/ /a při částečném nebo úplném antagonizování něktených nebo všech účinků, které mají trankvilizačně účinné 1,4-benzodiazepiny nebo další látky a které se uplatňují pomocí centrálních benzodiazepinových receptorů. Dávka se může měnit v širokých mezích a lze ji přirozeně v každém individuálním případě přizpůsobit daným podmínkám. Obecně smí při orální aplikaci činit denní dávka asi 0,1 mg až 100 mg.
Následující příklady předložený vynález blíže objasňují, avšak jeho rozsah v žádném případě neomezují.
Příklad
a)
Směs 23,7 g (0,131 mol) anhydridů 5-íluorisatonové kyseliny, 13,23 g (0,131 mol) L-azetidin-2-karboxylové kyseliny a 150 ml dimethylsulfoxidu se zahřívá po dobu 3 hodin na teplotu 90 °C, potom se odpaří ve vysokém vakuu a zbytek se zahřívá 17 hodin ve vysokém vakuu. Překrystalováním z methanolu se získá (S)-6-fluor-l,10a-dihydroazeto [ 2,1-c] [ 1,4'J benzodiazepin-4,10 (2H,9H) -dion o teplotě tání 216 až 217 °C.
b)
K suspenzi 5,5 g (125 mmol J hydridu sodného (55% olejová disperze) ve 100 ml absolutního dimethylformamidu se při teplotě —20 až —10 °C za míchání přidá 25 g (113,5 mmolj (SJ-6-fluor-l,10a-dihydroazeto [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-4,10 (2H,9H)-dionu, směs se míchá ještě 45 minut při shora uvedené teplotě a potom se přikape při teplotě — 40 °C 18,1 ml (125 mmol) diethylchlorfosfátu.
Mezitím se rozpustí 14,1 g (125 mmolj terc.butoxidu draselného ve 40 ml absolutního dimethylformamidu, roztok se ochladí v lázni acetonu a pevného oxidu uhličitého, k roztoku se přidá 20,9 g (125 mmolj cyklohexylesteru isokyanoctové kyseliny a získaný roztok se přikape při teplotě —20 až —15 °C ke shora uvedené reakční směsi. Potom se reakční směs nechá zahrát na teplotu 20 °C, zneutralizuje se přidáním 7,1 ml ledové kyseliny octové, vylije se na 600 ml ledové vody a směs se třikrát extrahuje methylenchloridem. Organické extrakty se postupně promyjí jednou vodou a jednou nasyceným roztokem chloridu sodného, vysuší se síranem hořečnatým a odpaří se. Zbytek se chromatografuje na silikagelu za vymývání směsí ethylacetátu a n-hexanu (3:2). Překrystalováním z ethylacetátu se získá cyklohexyl- (S) -7-f luor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c j imidazo [ 1,5-a ] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylát o teplotě tání 231 až 232 °C.
240100
Analogickým postupem jako je popsán shora se rovněž připraví následující sloučeniny:
cyklopropylmethyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-te trahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota táni 195 až 196 °C;
cyklopropylmethyl-(S)-8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c jimídazo[ 1,5-aJ [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, t. t. 183 až 185 °C (rozklad) (parciálně racemizovaný produkt);
cyklohexyl- (S) -8-brom-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo[2,1-c] [1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 167 až 168 °C;
cyklohexyl- (S) -8-brom-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a Jpyrrolo[2,1-c] [1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 167 až 168 °G;
cyklopropy]methyl-(S)-8-brom-li,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-c )(1,4] benzodiazepin-l-karboxylát; teplota tání 135 až 136 CC;
cyklopropylmethyl-(S )-8-brom-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-91I-imidazo[ 1,5-a jpyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát; teplota tání 135 až 136 CC;
cyklopropylmethyl-(S)-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[1,5-0(] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 190 až 191 °C;
cyklohexyl-(S )-11,12,13,13a-tetrahydro-8- jod-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4) benzodlazepin-l-karboxylát, teplota tání 181 až 182 °C;
cyklohexyl- (S) -12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c | imidazo [ 1,5-a ]·[ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 124 až 125 °C;
cyklopropylmethyl- (S )-11,12,13,13a-tetrahydro-8-jod-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 164 až 165 °C;
cyklopropylmethyl-8-chlor-ll,13a-dihydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a J pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 189 až 190 C;
cyklobutylmethyl- (S )-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeío[2,l-c]imidazo[l,5-a][1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 169 až 170 °C;
cyklopentyl-(S)-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c]imidazo [1,5-a] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 184 až 185 °C;
cyklohexyl- (S ] -8-brom-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto'[ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 203 až 204 °C;
cyklopropylmethyl-(S)-8-brom-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[ 1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 212 až 213 °C;
cyklohexyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-ezeto [ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 223 až 224 °C;
cyklohexyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a jpyrrolo[ 2,1-c)[ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 166 až 167 C;
cyklohexyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-iinidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-c j [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 210,5 až 212 °C;
cyklobutylmethyl-(S)-9-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c J [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 204 až 205 °C;
tenyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9 -oxo-9H-iniidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 211 až 212°C;
cyklopropylmethyl-(S)-7-fluor-ll,12,13,13a -tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c 1 [ 1,4] benzodlazepln-l-karboxylát, teplota tání 140 až 142 °C;
cyklohexyl-(S)-12,12a-dihydro-8-methyl-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 199 až 200 °C;
benzyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahyd.ro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 141 až 142 °C;
1- methylcyklopentyl-8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 190 až 191 °C;
cyklopentyl-7-chlor-5,6-dihydro-5-methyl-6-oxo-4H-imidazo [ 1,5-a] [ 1,4] benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 162 až 163 °C;
2- propinyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-q] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 213 až 214 °C;
cyklopentylmethyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ]pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 123 až 124 °C;
cyklopentylmethyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 112 až 114 °C;
trans-2-methylcyklohexyl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c,'] [ 1,4 ] benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 213 až 215 °C (směs obou diastereomerů v poměru 1:1);
tetrahydro-2H-pyran-4-yl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 226 až 227 °C;
2-propinyl-7-chlor-5,6-dihydro-5-methyl-6-oxo-4H-imldazo [1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 198 až 200 °C;
2-propinyl-8-fluor-5,6-dihydro-5-methyl-6-oxo-4H-imidazo[l,5-a] [l,4]benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 220 až 222 °C;
cyklopropylmethyl-7-chlor-5,6-dlhydro-5-methyl-6-oxo-4H-imidazo [ 1,5-a] [ 1,4 ] benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 194 až 195 °C;
cyklopropylmethyl-(S)-7,8-dichlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ l,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 185 až 186 °C;
cyklopropylmethyl- (S) -7-chlor-ll,12,13,13a-tetraliydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 146 až 148 °C;
rac.-trans-3-methylcyklohexyl- (S )-8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo(1,5-a,] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 130 až 142 °C (směs obou diastereomerů v poměru 1:1);
rac.-cis-3-methylcyklohexyl- (S)-8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo] 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 142 až 160 °C (směs obou diastereomerů v poměru 1:1);
(R,S)-2-cyklohexen-l-yl-(S)-8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a,] pyrrolo] 2, l-o] (1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 179 až 180 °C;
cykloheptyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4)]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 179 až 180 °C;
cyklooktyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a] pyrrolo[ 2,1-c,] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 183 až 184 °C;
2-cyklohexylethyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5a ] pyrrolo[ 2,1-c ][ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 131 až 132 °C;
cyklohexyl-7-chlor-5,6-dihydro-5-methyl-6-oxo-4H-imidazo [ 1,5-a] [ 1,4] benzodiazepin -3-karboxylát, teplota tání 208 až 209 °C;
o-chlorbenzyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ]pyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 192 až 193 °C;
m-chlorbenzyl- (S )-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 114 až 116 °C;
p-chlorbenzyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 183 až 184 °C;
o-methoxybenzyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 178 až 179 °C;
m-methoxybenzyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydr o-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 131 až 133 °C;
p-methoxybenzyl- (S) -8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 185 až 186 °C;
benzyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-á] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 180 až 182 °C;
cyklohexyl-[S)-8-amino-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ]pyrrolo[ 2,1-c] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 211 až 212 °C;
p-methoxyfenyl-(S)-8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-c] [ l,4i]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 210 až 211 °C;
p-chlorf eny 1- (S )-8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a jpyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 241 až 242 °C;
o-chlorfenyl-(S )-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 214 až 215 °C;
m-chlorfenyl-(S )-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 194 až 195 °C;
o-methoxyf enyl- (S)-8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H imidazo [1,5-a jpyrrolo[ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 205 až 206 °C;
m-methoxyfenyl-(S)-8-chlor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 184 až 185 °C;
cis-4-methylcyklohexyl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a Jpyrrolo [ 2,1-c ] [1,4 J benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 176 až 177 °C;
cis-2-methylcyklohexyl- (S) - 8-chlor-ll,12,13,13a-íetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [2,1-c] [1.4] benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 178 až 180 C (směs obou diastereomerů v poměru 1:1};
trans-4-methylcyklohexyl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrabydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ]pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4j benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 220 až 221 °C;
cyklobutylmethyl- [ S) -8-brom-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [2,1-c ] [ 1,4 j benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 170 až 172 °C;
[R,S )-l-cyklopropylethyl-(S }-8-chlor-,
-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a)pyrrolo[2,1-c] [ 1,4]benzodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 157 až 158 CC;
cyklohexyl-(S )-l 1,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ]pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 212 až 213 °C;
cyklobutylmethyl-7-chlor-5,6-dihydro-5-methyl-6-oxo-4H-imidazo [ 1,5-a ] [ 1,4] benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 181 až 182 °C;
cyklopropylmethyl-(S j-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[ 1,5-a] [1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 171 až 172 °C;
cyklohexyl-(S)-8-kyan-ll,12,13,13a-tetrahyd ro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 246 až 247 °C;
cyklohexyl- (S} -11,12,13,13a-tetrahydro-8-nitro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,l-c ] [1,4 ] ben.zodiazepin-1-karboxylát, teplota tání 204 °C (rozklad);
cyklopropylmelhyl- (S) -11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[2,1-c] [ 1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 189 až 190 °C;
cyklopropylmelhyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-ázeto [ 2,1-c ] imidazo[ 1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 193 až 194 °C;
cyklopropylmethyl-8-fluor-5,6-dihydro-5-methyl-6-oxo-4H-imidazo [ 1,5-a ][ 1,4 ] benzodiazepin-3-karboxylát, teplota tání 156 až 157 °C;
allyl- (S) -8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo (2,1-c ] [ 1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 122 až 123 °C;
cyklohexyl- (3)-11,12,13,13a-íetrahydro-9-oxo-9- (trif luormethyl )-9H-imidazo [ 1,5- ] pyrrolo[2,l-c] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 193 až 194 °C;
cyklohexyl- (S) -8-chlor-7-fluor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo[ 2,1-c ][ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 163 až 166 °C;
ro-metboxybenzyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro -9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo [ 1,5,-a ] [1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tátní 126 až 127 °C;
2-cyklopropylethyl- (S) -8-chlor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c} [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 163 až 164 °C;
(R,S) -1-cyklopropylethyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,HH-azeto [ 2,1-c ]-imidazo [1,5-a] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylát, teplota tání 187 až 188 °C (směs obou diastereomerů).
Cyklohexyl-(S)-8-brom-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [1,5-a ] pyrr olo[2,1-c] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylát je možno používat jako účinnou látku k výro bě farmaceutických přípravků, jak je uve děno v následujících příkladech A až C:
Příklad A
Obvyklým způsobeni se připravují tablety následujícího složení:
mg/tableta
účinná látka 5
laktóza 45
kukuřičný škrob 15
míkrokrystalická celulóza 34
horečnatá sůl stearové kyseliny 1
hmotnost tablety 100
Příkla d B
Příprava kapslí následujícího složení: mg/kapsle
účinná látka 10
laktóza 155
kukuřičný škrob 30
mastek 5
hmotnost náplně kapsle 200
Účinná látka, laktóza a kukuřičný škrob so nejprve smísí v mísící a potom se rozmělní v rozmělňováním stroji. Směs se poté opět vrátí do inísiče, přidá se mastek a vše se důkladně promísí. Směs se potom pomocí stroje plní do tvrdých želatinových kapslí.
P ř í k 1 a d C
Příprava čípků následujícího složení:
mg/čípek účinná látka 15 základová limota pro přípravu čípků 1 285 celkem 1 300
Základová hmota pro přípravu čípků se roztaví ve skleněné nebo v ocelové nádobě, důkladně se promísí a potom se ochladí na teplotu 45 °C. Poté se přidá jemně práškovaná účinná látka a směs se míchá až do stavu, kdy je účinná látka dokonale dispergována. Směs se potom lije do forem ve tvaru čípků vhodné velikosti, potom se čípky vyjmou z forem a jednotlivě se balí do voskovaného papíru nebo do kovové fólie.
Místo cyklohexyl-(S)-8-brom-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a jpyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylátu se mohou jako účinné látky uvedené v pří kladech A až C používat dále uvedené slou čeniny vzorce I:
cyklopropylmethyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c jimidazo[ 1,5-a] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S )-8-chlor-7-fluor-ll, 12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a ] pyrrolo [2,1-c ] [ 1,4] benzodlazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl-(Sj-7-fluor-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imldazo [ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ][ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S) -8-brom-ll,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a jpyrrolo[ 2,1-c ][ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, (R,S) -1-cyklopr opylethyl- (S) -8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-1-karboxylát, cyklohexyl- (S j-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c j imidazo [1,5-a][1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, (R,S) -2-cyklohexen-l-yl- (S) -8-chior-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-1-karboxylát, (R,S ] -1-cyklopropyletliyl- (S )-8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[2,l-c]imidazo[ 1,5-a] [1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl- (S j -12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeto[2,1-c ]imidazo] 1,5-a] [ 1,4]benzodiazepin-l-karboxylát, cyklopropylmethyl- (S) -7-f luor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a j pyrrolo [ 2,1-c J [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylát, cyklohexyl-(S )-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-8-(trif luormethyl ]-9H-imidazo[l, 5-a] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát, a cyklohexyl- (S) -8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto (2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ] [ 1,4 ] benzodiazepin-l-karboxylát.

Claims (20)

1. Způsob výroby imidazobenzodiazepinů obecného vzorce I
COO(AL~R'
J,
R x/Ν' n?.
q
R O R (í) v němž
A znamená alkylenovou skupinu s 1 ež 7 atomy uhlíku, n znamená číslo 0 nebo 1,
R1 znamená alkinylovou skupinu se 2 až 7 atomy uhlíku, alkenylovou skupinu se 2 až 7 atomy uhlíku, fenylovou skupinu, která je popřípadě substituována atomem halogenu nebo alkoxyskupinou s 1 až 7 atomy uhlíku, vždy popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou cykloalkylovou skupinu se 3 až 8 atomy uhlíku nebo cykloalkenylovou skupinu s 5 až 8 atomy uhlíku nebo popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou tetrahydro-2H-pyran-4-ylovou skupinu,
R'1 a R5 znamenají atom vodíku, atom h?logenu, trifluormethylovou skupinu, kyanoskupinu, nítroskupinu, aminoskupinu nebo alkylovou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku a buď
R2 znamená atom vodíku a
R3 znamená alkylovou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku, nebo
R2 a R3 znamenají společně dimethylerr>vou skupinu, trimethylenovou skupinu nebo propenylenovou skupinu, přičemž sloučeniny vzorce I, v němž R2 a R3 znamenají společně dimethylenovou skupinu, trimethylenovou skupinu nebo propenylenovou skupinu, mají vzhledem k atomu uhlíku, který je označen písmenem y, (Siného (R,S)-konfigurací, a jejich farmaceuticky použitelných adičních solí s kyselinami, vyznačující se tím, že se na sloučeninu obecného vzorce V v
/ ,z , í l v němž
X znamená odštěpitelnou skupinu, a
R2, R3, R4 a R5 mají shora uvedený význam, působí v přítomnosti báze esterem isokyanoctové kyseliny obecného vzorce VI
CN—CH2—COO— (Aj,,—R1 (VI) v němž
A, n a R1 mají shora uvedený význam, a získaná sloučenina vzorce I se popřípadě převede na farmaceuticky použitelnou adiční sůl s kyselinou.
2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, v němž n znamená číslo 0 nebo n znamená číslo 1 a A znamená popřípadě alkylovou skupinou s 1 íž 5 atomy uhlíku substituovanou methylenovou skupinu nebo 1,2-ethylenovou skupinu a R1, R2, R3, R4, R5 mají význam uvedený v bodu 1.
3. Způsob podle bodu 1 nebo 2, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného1 vzorce I, v němž R1 znamená alkinylovou skupinu se 2 až 7 atomy uhlíku, fenylovou skupinu nebo vždy popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou cykloalkylovou skupinu se 3 až 8 atomy uhlíku nebo cykloalkenylovou skupinu s 5 až 8 atomy uhlíku, a A, n, R2, R3, R4 aí R5' mají význam uvedený v bodu 1 nebo 2.
4. Způsob podle bodu 3, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, v němž R1 znamená popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 7 atomy uhlíku substituovanou cykloalkylovou skupinu se 3 až 6 atomy uhlíku, a A, n, R2, R3, R4 a R5 mají význam uvedený v bodu 1 nebo 2.
5. Způsob podle bodu 4, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, v němž skupina —(A)n—R1 znamená cyklohexylovou skupinu, 2-cyklohexen-l-ylovou skupinu, cyklopropylmethylovou skupinu, 1-cyklopropylethylovou skupinu nebo 2-cyklopropylethylovou skupinu, a R2, R3, R4 a R5 mají význam uvedený v bodu 1 nebo 2.
6. Způsob podle jednoho z bodů 1 až 5, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, v němž R2 a R3 znamenají společně dimethylenovou skupinu, trimethyle246100 novou skupinu nebo propenylenovou skupinu a A, n, R1, R4 a R5 mají význam uvedený v jednom z bodů 1 až 5, přičemž uvedené sloučeniny vzorce I mají vzhledem k atomu uhlíku, který je označen písmenem χ, (S)-konfiguraci.
7. Způsob podle jednoho z bodů 1 až 6, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, v němž R4 znamená atom vodíku, atom halogenu, trifluormethylovou skupinu, nitroskupinu, kyanoskupinu nebo alkviovou skupinu s 1 až 7 atomy uhlíku, a A, n, R1, R2, R3 a R5 mají význam uvedený v jednom z bodů 1 až 6.
8. Způsob podle jednoho z bodů 1 až 7, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, v němž R5 znamená atom vodíku nebo atom halogenu, a A, n, R1, R2, R3 a R4 mají význam uvedený v jednom z bodů .1 až 7.
9. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklopropylmetliyl-(S)-8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c ]imldazo [ 1,5-a ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylátu.
10. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklohexyl-(Sj-8-brom11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[l,5-a]pyrrolo[2,l-c] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylátu.
11. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku (R,S )-2-cyklohexen-l-yl-(S)-8-chlor-11,12,13,13a-totrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a j pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4 ] bsnzodiazepin-l-karboxylátu.
12. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, z i vzniku cyklohexyl-[S )-8-chlor-12,12a-dihy dro-9-oxo-91I,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[ 1,5-a ] [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylátu.
13. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklohexyl-(S)-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imldazo[ 1,5-a] [l,4]benzodiazepin-l-karboxylátu.
14. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklohexyl-(S)-8-chlor-7-fluor-11,12,13,13a-tetrahydro-9~oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ][ 1,4) benzodiazepin-1-karboxylátu.
15. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a Ví, za vzniku (R,S)-l-cyklopropylethyl-(S)~8-chlor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c ] imidazo [ 1,5-a ][ 1,4 ] benzodiazepin-1-karboxylátu.
16. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklohexyl-(S )-12,12a-dihydro-8-jod-9-oxo-9H,llH-azeto [ 2,1-c ] imidazo[ 1,5-a] [1,4]benzodiazepin-l-karboxylátu.
17. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklopropylmethyl-(S j-7-fluor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo[ 1,5-a ] pyrrolo [ 2,1-c ] [ 1,4] benzodiazepin-lkarboxylátu.
18. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecného vzorce V a VI, za vzniku (R,S)-l-cyklopropylethyl-(S)-8-chlor-11,12,13,13a-tetrahydro-9-oxo-9H-imidazo [ 1,5-a j pyrrolo [ 2,1-c j [ 1,4 j benzodiazepin-l-karboxylátu.
19. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklopropylmethyl-(S)-7-fluor-12,12a-dihydro-9-oxo-9H,llH-azeto[ 2,1-c ]imidazo [ 1,5-a J [ 1,4] benzodiazepin-l-karboxylátu.
20. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako výchozí látky použijí odpovídající sloučeniny obecných vzorců V a VI, za vzniku cyklohexyl-(S )-1112,13,13a-tetrahydr o-9-oxo-8- (trií luormethyl) -9H,imidazo[ 1,5-a] pyrrolo [ 2,1-c) [ 1,4] benzodiazepin-1-karboxylátu.
CS853682A 1982-07-21 1985-05-22 Způsob výroby imidazobenzodiazepinů CS246100B2 (cs)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH446082 1982-07-21
CS835419A CS246063B2 (en) 1982-07-21 1983-07-19 Method of imidazobenzodiazepines production

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS368285A2 CS368285A2 (en) 1985-12-16
CS246100B2 true CS246100B2 (cs) 1986-10-16

Family

ID=25695524

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS853682A CS246100B2 (cs) 1982-07-21 1985-05-22 Způsob výroby imidazobenzodiazepinů

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS246100B2 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
CS368285A2 (en) 1985-12-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100353014B1 (ko) 발기부전 치료에 효과를 갖는 피라졸로피리미디논 화합물
CS249146B2 (en) Method of new imidazodiazepine&#39;s derivatives production
CS247064B2 (en) Production method of tetracyclic imidazodiazepins
CZ185092A3 (en) Imidazodiazepines
CZ179994A3 (en) Tricyclic diazepines, process of their preparation and pharmaceutical compositions based thereon
CA2668662A1 (en) Tricyclic heteroaromatic compounds as dipeptidyl peptidase-iv inhibitors for the treatment or prevention of diabetes
EP0217748B1 (en) 2-Substituted-e-fused-[1,2,4,]triazolo-[1,5-c]pyrimidines pharmaceutical compositions and uses thereof
EP0225013A1 (en) Heterocyclic compounds and their preparation and use
SK33995A3 (en) Imidazodiazepines
KR20170012404A (ko) 히스톤 데아세틸라제 억제제 및 그것의 조성물 및 사용 방법
CS246063B2 (en) Method of imidazobenzodiazepines production
DE69916627T2 (de) 5-heterozyklyl-pyrazolo[4,3-d]pyrimidin-7-one für die behandlung von männlichen erectilen dysfunktionen
SK1292000A3 (en) 4-oxo-3,5-dihydro-4h-pyridazino[4,5-b]-indole-1-acetamide derivatives, their preparation and their application in therapy
CS246100B2 (cs) Způsob výroby imidazobenzodiazepinů
EP0682025A1 (fr) Dérivés de 5,6-dihydro-4H-imidazo 2&#39;,1&#39;:2,3 imidazo- 4,5,1-ij quinoléine et de 4,5-dihydroimidazo 1,2-a pyrrolo- 1,2,3-cd benzimidazole, leur préparation et leur application et thérapeutique
US5317018A (en) Benzodiazepines and compositions for treating anxiety and panic disorders, and idiopathic and psychomotor epilepsy
NZ234316A (en) 4-h-indolo(1,2-d)(1,2,4)triazolo(4,3-a)(1,4)benzodiazepine derivatives, preparation, intermediates and pharmaceutical compositions thereof
US5013737A (en) 2,4,8-Trisubstituted-3H,6H-1,4,5A,8A-tetraazaacenaphtylene-3,5-(4H)-diones and 2,4-8-trisubstituted-4,5-dihydro-5-thioxo-3H,6H-1,4,5A,8A-tetrazaacenaphthylen-3-ones
HU194232B (en) Process for preparing 1-/amino-carbonyl-methyl/-imidazo/1,2-a/quinoline derivatives and pharmaceuticals comprising these compounds
WO2001003644A9 (en) Pyrazolopyrimidinone derivatives conjugated to thiophene moieties or benzo [fused] 5-membered heterocycles for erectile dysfunction
US5021411A (en) Imidazodiazepine derivatives
JPH10505098A (ja) オキサゾリル−及びチアゾリルイミダゾ−ベンゾ−及びチエノジアゼピン類、並びに医薬品としてのそれらの用途
PH26358A (en) 5-(substituted-amino)-8-(phenyl or substitutedphenyl)-3H, 6H-1,4 5A,8A-tetraazaacenaphthylen-3-ones and treatment of neutral behavior disorders
FR2699921A1 (fr) Dérivés d&#39;acide 2-(thien-2-yl)imidazo[2,1-b]benzothiazole-3-acétique, leur préparation et leur application en thérapeutique.
HK1083837B (en) Pyrroloimidazole derivatives, their preparation, pharmaceutical compositions containing them, and their use as nootropic agents