CS244500B1 - Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly - Google Patents

Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly Download PDF

Info

Publication number
CS244500B1
CS244500B1 CS85371A CS37185A CS244500B1 CS 244500 B1 CS244500 B1 CS 244500B1 CS 85371 A CS85371 A CS 85371A CS 37185 A CS37185 A CS 37185A CS 244500 B1 CS244500 B1 CS 244500B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
sulfur
hardeners
resin
epoxy resins
epoxy
Prior art date
Application number
CS85371A
Other languages
English (en)
Other versions
CS37185A1 (en
Inventor
Josef Mleziva
Richard Milic
Miroslav Vecera
Miroslav Hanzlik
Frantisek Kadlecek
Original Assignee
Josef Mleziva
Richard Milic
Miroslav Vecera
Miroslav Hanzlik
Frantisek Kadlecek
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Josef Mleziva, Richard Milic, Miroslav Vecera, Miroslav Hanzlik, Frantisek Kadlecek filed Critical Josef Mleziva
Priority to CS85371A priority Critical patent/CS244500B1/cs
Publication of CS37185A1 publication Critical patent/CS37185A1/cs
Publication of CS244500B1 publication Critical patent/CS244500B1/cs

Links

Landscapes

  • Epoxy Resins (AREA)

Abstract

Podstatou vynálezu je způsob přípravy epoxidových pryskyřic modifikovaných sírou Se zvýěenou reaktivitou s tvrdidly, spoSlvající v zahřátí epoxidová pryskyřice s 0,1 až 2 % hmot. síry na teplotu bodu tání síry nebo vyěěí. Optimální množství síry je 0.5n až 1,5 % hmot., optimální teplota 118-120 °C. Vzniknou transparentní pryskyřice vyzňaěující se krátkou vytvrzovací dobou. Vynálezu může být použito při výrobě lepidel, konstrukěních a elektroizolaěních materiálů, nátěrových a licích hmot.

Description

(54) Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly
Podstatou vynálezu je způsob přípravy epoxidových pryskyřic modifikovaných sírou Se zvýěenou reaktivitou s tvrdidly, spoSlvající v zahřátí epoxidová pryskyřice s 0,1 až 2 % hmot. síry na teplotu bodu tání síry nebo vyěěí. Optimální množství síry je 0.5n až 1,5 % hmot., optimální teplota 118-120 °C. Vzniknou transparentní pryskyřice vyzňaěující se krátkou vytvrzovací dobou.
Vynálezu může být použito při výrobě lepidel, konstrukěních a elektroizolaěních materiálů, nátěrových a licích hmot.
Vynález řeěí přípravu epoxidových pryskyřic se svýěenou reaktivitou s tvrdidly.
Pro urychlení vytvrzování epoxidových pryskyřic polyadiCními tvrdidly jako jsou polyaainy, aminoaaidy, anhydridy polykarboxylových kyselin aj. je v literatuře uvádáno velká množství látek (May C. A., Tanaka X.: Epoxy Resins. Marcel Cekker, lne., New York 1973; Lee H., Nevllle K.: Handbook of Epoxy Resins, McQrewHlll Book Co. , New York 1967).
V poslední době bylo v patentu USA 4,389.501 popsáno 1 urychlení gelování epoxidová pryskyřice s polyamidovými tvrdidly po přídavku 0,1 až 10 % hmot. elementární síry. Tato kombinace sice skrátí dobu do vsniku gelu po smížení s uvedenými tvrdidly, ale nedostatkem postupu js, že i jemné prážkovitá síra ss v epoxidová pryskyřici obtížné disperguje, béhem stání se rychle usasuje a vždy vznikají nehomogenní produkty zakalená nerozpuštěnou sírou. Maxima účinnosti as dosahuje po přídavku kolem 7 % siry na použitou pryskyřici.
Zjistili jsme, že při zahřívání epoxidová pryskyřice se sírou v množství do 2 % hmot. na teplotu bodu tání síry, nebo vyěěí, dojde ve velmi krátká době k rozpuštění síry sa vzniku Sirá pryskyřice, ss která ochlazením ani dlouhodobým stáním nevypadává sira, a která vykasuje vyěěí reaktivitu s tvrdidly než pouhá směs epoxidové pryskyřice se sírou.
Tato pryskyřice vykasuje rovněž slepiení mechanických vlastností vytvrssných produktů vs srovnání s pryskyřici, ks která byla síra přimíchána.
Pro řadu epoxidových pryskyřic a epoxidových sloučenin ee jeví optimální množství siry 0,5 až 1,5 * hmot., teplota 1<8 až 120 °C a doba 5 až 30 minut. Je sice možná zahřát epoxidovou pryskyřici na teplotu 1,8-200 °C a vyiělm množstvím síry než 2 % hmot., ale ani po několikahodinová tepelná exposici nedojde k rozpuětění veěkerá siry a přebytečná síra stáním sedimentuje.
Reakci siry a epoxidovou pryskyřicí jo možno urychlit i vhodnými katalysátory jako jsou terciární aminy, alkoholy, fenoly aj.
Vhodnou pryskyřici pro tento účel může být jakákoliv sloučenina obsahující více než jednu glycidyletherovou, glycidyleeterovou nebo glycidylaminovou skupinu i produkty epoxidsce nenasycených sloučenin obsahující více než jednu oxiranovou skupinu v molekula.
Zvýženi reaktivity sahřiváním epoxidová sloučeniny ss sírou nad bod táni siry se projeví i u látek obsahujících jen jednu oxiranovou skupinu v molekule, jako jsou alkyl- nebo arylglyeidylethery, glycidylestery monokarboxylových kyselin aj.
Epoxidová pryskyřice před zahříváním as sírou nebo po něm mohou být modifikovány reaktivními ředidly jako např. styrenem, jeho alkyl- nebo halogenderiváty, estery kyseliny akrylová, astkskrylová, maleinová nebo fUmarová, vinylecetátem, diallylftalátea, aonoglyeidylsstery jako jsou butyl-, lauryl-, fenyl-, kresylglycldylethsr, glycidylestery monokarboxylových kyselin, epoxidovanými alkyleelery nenasycených mastných fyaelin apod.
Použitá epoxidová pryskyřice mohou být přad nebo po zahřívání ss sirou modifikovány snámýai aaěkčovsdly a nereaktivnial ředidly jako jsou např. «stery kyseliny fialová, adipová, ssbaková a fosforečná i fosforitá, chlorovaná parafiny, kondenaáty cykloalifetických ketonů, póly-K-aethylstyren a rospouětědly jako jsou aromatická uhlovodíky, alkoholy, ketony, ostory aj.
Uvedená pryskyřice obsahující síru js možná běžným spůsobea plnit, pigmentovat a barvit aa použiti anorganických i organických plniv, pigaentů a barviv. Je možné; je také vyatužovat minerálními i polyaerníni vlákny.
Jako tvrdidla pro epoxidové pryskyřice <e zvýšenou reaktivitou podle vynálezu lze použít všechny bšžná typy polyeminových tvrdidel alifatických, cykloalifetických i aromatických, dále polyaminy modifikovaná jako alkyxylovené a kyanethylované, polyaminoamiV dy na bási rděných dikarboxylových kyselin a polyaminů, Mannichovy báze připravené z fenolů, aldehydu a dialkylaminu nebo polyaminů i jejich směsi.
Pro vytvrzování lze použít taká polythiolová tvrdidla, anhydridy polykarboxylových kyselin, dikyandiamid a jeho deriváty, pryskyřice fenol-, močovino-, melamino- i dikyandiamid-formaldehydové, polykarboxylová kyseliny, pryskyřice furfurylalkoholové i pryskyřice polyesterové a polyakryldtové s volnými karboxylovými skupinami.
K dalšímu urychlení vytvrzování lze použít běžných urychlovačů jako vody, alkoholů, fenolů, terč. aminů, hydroxykarboxylových kyselin aj. Nejlepžích výsledků se dosáhne při urychlováni^vytvrzování polyaminy cykloalifatickými, alifatickými a aminoamidy.
Těchto materiálů se zvýšenou reaktivitou lze s výhodou použít jako lepidel, tmelů, licích pryskyřic, nátěrových hmot rospoužtědlových, besrozpouětědlových i práškových, plaetbetonů, elektroizolačních materiálů, vyztužených konstrukčních materiálů a podobně.
Předmět vynálezu je dále doložen příklady provedení, jimiž se však jeho rozsah nikterak neomezuje.
Přikladl
100 g epoxidová pryskyřice připravená reakcí dianu 8 epichlorhydrinem v alkalickém prostředí, obsahující 0,51 molu epoxidových skupin ve 100 g, se zahřeje e 1 g práškové síry na 120 °C po dobu 30 minut.
Dojde k rozpuštěni síry a vznikne čirá, kapalná pryskyřice, dlouhodobě stabilní. Srovnání rychlosti vytvrzování 30 g pryskyřice e 3,2 g diethylentriaminu je uvedeno v tabulce.
Doba do vzniku gelu při 20 °C (min) Vzhled produktu
pryskyřice nemodifikovaná 45 čirý
pryskyřice připravená smísením z 1 · síry 43 zakalený
pryskyřice připravená sahřátírn e 1 * elry na 120 °C 22 čirý
Příklad 2
800 g epoxidová pryskyřice připravená reakcí dianu z epichlorhydrinem v alkalickém prostředí, obsahující 0,343 molu epoxidových skupin ve 100 g se smísí s 200 g dibutylftalátu a zahřeje se e 0 až 4 * hmot. práškově síry na 140 °C po dobu 30 minut. 30 g získaného produktu se vytvrzuje vždy i 2,1 g diethylentriaminu. Doby sgelovéní při 20 °C jsou shrnuty v tabulce.
A síry doba zgelování (ain)
0 143
1 90
1,5 75
2 50
4 47
Př i kl ad 3
000 g epoxidová pryskyřice použitá v přikladu 1 bylo zahříváno a 0 al 6 % haot. práSková siry 30 ainut na 120 °C. Pro srovnáni byly připraveny obdobná vsorky pouhým smíšení· síry se stejnou epoxidovou pryskyřicí. Vidy 30 g vzorku bylo vytvrssno při 20 °C s 3,2 diethylentrlaainu.
Vsorky nssahřlvaná Vzorky zahřáté na 120 °C
% síry doba zgalo- vzhled * síry doba zmalování (ain) vzhled
vání (ain)
0 45 širý 0 45 širý
1 43 zakalený 0,75 29 Sirý
1 22 Sirý
1,5 41 zakalený 1,5 15,5 Sirý
2 37 zakalený 2,5 8 zakalený
4 28,5 zakalený 4 6,4 zakalený
6 ,9 zakalený 6 4,8 zakalený
Příkladě
750 g epoxidová pryskyřice připravená reakcí dlenu a epiohlorhydrinem v alkalická· prostředí, obsahující 0,432 molu epoxidových skupím ve 100 g, bylo zředěno 125 g dioktylftaidtu a ,25 g dibutylaaleinátu.
Vsniklý roztok byl zahříván 30 aiaut na ,20 °C s 0 aš 4 # haot. prášková síry. Vidy 30 g získaného vzorku bylo vytvrzováno při 20 °C s 3 g diethylentrlaainu. V tabulce jt uvedeno srovnání s obdobný·! vsorky nasahřívanýai.
Vsorky nazahřívané Vzorky zahřáté na ,20 °C
» siry doba zgelování (ain) vzhled % síry doba zgelování (ain) vzhled
0 100 Sirý 0 100 širý
1 70 zakalený 1 56 Sirý
2 45 zakalený 2 22 Sirý
4 30 zakalený 4 1, zakalený
6 20 zakalený 6 8 zakalený
Příklad 5
I 000 g základní epoxidová pryskyřice podle přikladu 1 bylo zahříváno různou dobu na 120 °C s 1 % eublimované síry. Vznikl Sirý produkt, který byl vytvrzován teoretický· množstvím diethylentrieminu podle Gough-Saitha a byla zjištována aktivační energie vytvrzování v závislosti na době zahřívání se sírou.
Doba zahřívání (min.) E (KJjmol“') Doba zgelováni při 77 °C (s)
15 41,6 194
30 42,4 193
120 41,6 192
240 42,5 196
360 *2,9 200
600 41,0 205
Příklad 6
800 g epoxidové pryskyřice podle příkladu 1 bylo zředěno 200 g směsi glycidylesterů rozvětvených mastných kyselin c^~c,, β zahříváno s 1,5 % eublimované siry 15 minut na 130 °C.
Vzniklý čilrý produkt byl vytvrzován stejným hmotnostním množstvím amínoamidu připraveného reakcí dimerních mastných kyselin sojového oleje s nadbytkem diethylentriaminu. Aminové číslo aminoamidu bylo 212 mg KOH/g.
Doba zgelováni 50 g vzorku s tvrdidlem byla při 30 °C 40 minut. Obdobná směs epoxidové pryskyřice a glycidylesterů bez rozpuštěné síry geluje se stejným množstvím aminoamidu za 85 minut.
Příklad 7
100 g diglycidyletheru neopentylglykolu se za míchání vyhřeje s 5 g sublinované síry na 140 °C, pak se za stálého míchání přidá 400 g epoxidové pryskyřice použité v přikladu I, ochladí na 100 °C, přidá 10 g benzylalkcholu a 5 g kyseliny salicylové a ochladí na normální teplotu.
Vznikne čirá, homogenní pryskyřice. 30 g vzorku této pryskyřice po přídavku teoretického množství N-cyklohexyl-1,3-dieminopropanu zgeluje při 20 °C sa 27 minut.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly přídavkem 0,1 až 2 % hmotnostních síry k epoxidové pryskyřici popřípadě její směsi s ředidly, zmékčovadly, pigmenty, plnivy a barvivý, vyznačující se tím, že se síra v pryskyřici rozptýlí rozpuštěním, které sě provádí sa zahřívání směsi pryskyřice a siry na teplotu tání síry nebo na teplotu vyšší.
CS85371A 1985-01-18 1985-01-18 Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly CS244500B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS85371A CS244500B1 (cs) 1985-01-18 1985-01-18 Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS85371A CS244500B1 (cs) 1985-01-18 1985-01-18 Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS37185A1 CS37185A1 (en) 1985-09-17
CS244500B1 true CS244500B1 (cs) 1986-07-17

Family

ID=5335681

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS85371A CS244500B1 (cs) 1985-01-18 1985-01-18 Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS244500B1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
CS37185A1 (en) 1985-09-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN110066383B (zh) 一种离子型的水性环氧固化剂及其制备方法和应用
US2924580A (en) Divinyl benzene dioxide compositions
US3979477A (en) Composition of epoxide resins, polycarboxylic acid anhydrides and polyester-dicarboxylic acids
US3870666A (en) Curing agent for aqueous epoxide resin dispersions
KR102421387B1 (ko) 에폭시 수지 시스템을 위한 이미다졸 염 첨가제를 갖는 무수물 에폭시 경화제
US3816365A (en) Adducts,containing epoxide groups,from polyglycidyl compounds and acid polyesters of aliphatic-cycloaliphatic dicarboxylic acids,process for their manufacture and use
CA2319569A1 (en) Curable composition comprising epoxidised natural oils
US3954712A (en) Hot-curable mixtures based on epoxide resin
JP3277256B2 (ja) エポキシド付加物の製造方法
US4942215A (en) Thermosetting liquid composition containing a polyepoxide and a tricarboxylic isocyanurate
EP0736053B1 (en) KINETICALLY CONTROLLED $i(IN-SITU) GENERATION OF CATALYTIC SPECIES FOR THE CURING OF EPOXY/AMINE COMPOSITIONS
US3793247A (en) Curable epoxide resin compositions containing boron-trichloride-tertiary amine complexes
US3519604A (en) Composition comprising an epoxy resin,a polycarboxylic acid anhydride and an aminopyridine
US3809696A (en) Diglycidyl compounds containing two n-heterocyclic rings
CN107118725A (zh) 一种干胶快、韧性高、耐黄变电子灌封胶及其制备方法
US2934521A (en) Epoxide resin compositions
US3530095A (en) Curable mixtures of epoxide resins and cyclic urea derivatives
US3937751A (en) Curable compositions based on epoxide resins and polyester-tricarboxylic acids or -tetracarboxylic acids
US2934506A (en) Modified epoxide resins
US3075932A (en) Process for curing polyepoxides with polyamino polyamide compounds and resulting products
CS244500B1 (cs) Způsob přípravy epoxidových pryskyřic se zvýšenou reaktivitou s tvrdidly
US3769226A (en) Organostannoic acid and carboxylic acid anhydride reaction product epoxy curing agent
US3374186A (en) Curing polyepoxide compounds with a polyamine
US3607833A (en) Prepolymer of epoxy resin and tris(hydroxymethyl) aminomethane and curable composition thereof
US3560411A (en) Epoxyalkyl esters of endo-methylene hexahydrophthalic acid