CS225518B1 - Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny - Google Patents

Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny Download PDF

Info

Publication number
CS225518B1
CS225518B1 CS825751A CS575182A CS225518B1 CS 225518 B1 CS225518 B1 CS 225518B1 CS 825751 A CS825751 A CS 825751A CS 575182 A CS575182 A CS 575182A CS 225518 B1 CS225518 B1 CS 225518B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
hydrogenation
acid
enantiomers
acylamino
isolation
Prior art date
Application number
CS825751A
Other languages
English (en)
Inventor
Stanislav Ing Sabata
Jindrich Ing Csc Vilim
Jiri Ing Drsc Hetflejs
Original Assignee
Sabata Stanislav
Vilim Jindrich
Hetflejs Jiri
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sabata Stanislav, Vilim Jindrich, Hetflejs Jiri filed Critical Sabata Stanislav
Priority to CS825751A priority Critical patent/CS225518B1/cs
Publication of CS225518B1 publication Critical patent/CS225518B1/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu izolace opticky čistých enanciomerů N-aoylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny.
Získaný N-acylderivát L-nebo D-fenylalaninu je výchozí látkou pro výrobu opticky aktivní kyseliny, přičemž např. L-fenylalanin je v současné době využíván jako složka nového typu umělých sladidel, peptidickýoh antibiotik apod.
Je známo, že vedle klasické chemické syntézy (přehled viz monografii Synthetic production and utilization of; amino acids Eds. T. Kaneko, Y. Izumi, I. Chibata, T. Itoh - J. Wiley, New York 1974) je jednou z cest k získání L- nebo D-fenylalaninu hydrogenace N-acylaminoskořicové kyseliny v přítomnosti chirálních rhodných katalyzátorů, (přehled viz Synthesis 1981 (2), 85) Zatímco v případě chemické syntézy je produktem příslušný deri-! vát D,L-fenylalaninu, který je dále štěpen k získání žádaného opticky aktivního izomeru, umožňuje výše uvedená hydrogenace N-acylaminoskořicové kyseliny, popřípadě jejich esterů, získat jako produkt směs obsahující jeden ze vznikajících enanciomerů v přebytku. Konfigurace převládajícího enanciomerů a optický výtěžek hydrogenace přitom závisí na typu chirálního katalyzátoru a podmínkách reakce (Synthesis 1981 (2), 85). Dosud známé katalytické systémy umožňují provést asymetrickou hydrogenaci N-acylaminoskoricové kyseliny a jejich esterů s enanciomerním přebytkem v rozmezí 60 až 95 %· Reakce se obecně provádí v homogenní fázi tak, že se hydrogenovaný substrát rozpustí ve vhod ném rozpouštědle a nechá reagovat v přítomnosti chirálního ka-i talyzátoru s vodíkem. Dosud známé postupy vydělení produktu z reakční směsi spočívají v tom, že se směs enanciomerů vzniklých hydrogenaci izoluje odpařením rozpouštědla, převedením produktů do vodného roztoku hydroxidu alkalického kovu a oddě- 2 225 518 lením vysráženého katalyzátoru filtrací; N-acylaminokyselina vyloučená z filtrátu jeho okyselením je pak vytřepána do organického rozpouštědla, obvykle eteru (J. Amer. Chem. Soc. 94, 6429 (1972)) nebo oddělena filtrací z roztoku a krystalována z alkoholu, výhodně metanolu (Homogeneous catalysis, díl II, str. 275-282). Obecnou nevýhodou tohoto postupu je nezbytný několikastupňový' způsob izolace a zpracování reakční směsi, spojený se ztrátami na výtěžku, který ani v případě vysoce účinných chirálních katalyzátorů obvykle nezaručuje získání žádaného enanciomeru v optické čistotě dostatečné pro jeho přímé použití.
Uvedené nevýhody odstraňuje způsob podle vynálezu, umožňující přímou izolaci enanciomeru vznikajícího v přebytku z reakčního roztoku ve vysoké optické čistotě.
Podstatou vynálezu je způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny obecného vzorce C^H^CHsCCNHCOR^OOH, kde R značí metyl nebo fenylskupinu s využitím krystalizace enanciomeru vznikajícího v přebytku, přičemž se enanciomer vzniklý asymetrickou hydrogenaci v přebytku izoluje přímo z reakční směsi, obsahující rozpouštědla použitá při hydrogenaci/,řízenou krystalizací, vedenou nejvýše do dosažení meze rozpustnosti rovnovážné směsi enanciomerů v rozpouštědle použitém při hydrogenaci. Pz^lacie jexMaxtc-ípnMm», vzpikléhd v přebytku, se provádí z reakční «měM .aískethéjašystetbíekdu hydrogenaci nasyceného roztoku uve0 děné N-acylaminoskořie ové kyseliny, případně s uvedenou N-acylamihoskořicovou kyselinou nejvýše v množství odpovídajícím tvorbě nasyceného roztoku produktu hydrogenace v použitém rozpouštědle.
Vydělení převládajícího enanciomeru v pevném stavu lze jednodušeudocílit zmenšehím objsemu reakční směsi odpařením části rozpouštědla, a to jak za sníženého tlaku, tak i za teploty varu rozpouštědla. Nezbytnou podmínkou k dosažení vysoké optické čistoty vyděleného enanciomeru je, aby výsledný objem rozpouštědla byl vyšší nebo roven objemu potřebnému k rozpuštění rovnovážné směsi enanciomerů vznikajících při reakci. Řízená krystalizace převládajícího enanciomeru je tedy ve smyslu vynálezu prováděna tak, aby nebyla překročena mez rozpustnosti rovnovážné směsi enanciomerů (racemátu) v rozpouštědle použitém při hydrogenaci jako reakční prostředí. Podíl rovnovážné směsi enan225 518 ciomerů v produktu hydrogenace závisí na asymetrické účinnosti použitého chirálního katalyzátoru a podmínkách reakce a lze ho vypočíst z optického výtěžku reakce definovaného známým způsobem·
Bylo nalezeno, že způsobem podle vynálezu lze izolovat příslušný enanciomsr ze všech rozpouštšálových systémů používaných při asymetrické hydrogenaci kyseliny N-acylaminoskořicové, tj. metanolu, etanolu, 2-propanolu, jejich směsí s vodou nebo aromatickými uhlovodíky, výhodně benzenem. Jehp využití není omezeno způsobem provedení hydrogenace uvedené kyseliny (typem katalyzátoru, koncentrací substrátu, tlakem vodíku a reakční teplotou). Vzhledem ke zvýšené rozpustnosti produktu hydrogenace v uvedených systémech rozpouštědel ve srovnání s výchozí nenasycenou kyselinou a urychlení izolace příslušného enanciomeru je výhodné provádět hydrogenaci s nasyceným roztokem kyseliny, přednostně s N-acylaminoskořicovou kyselinou v přebytku (tj. za podmínek, kdy v počáteční fázi reakce je část kyseliny přítomna, v© formě suspenze), V posléze uvedeném případě je možné použít nejvýše takového množství N-acylaminoskořicové kyseliny, které odpovídá tvorbě nasyceného roztoku produktu hydrogenaoe v daném rozpouštědlovém systému.
Přestože z hlediska maximálního využití hydrogenovaného substrátu je v tomto případě výhodné vést jeho přeměnu do vysokých stupňů konverze (vyšších než 95 %), není dosažení těchto konverzí nezbytnou podmínkou pro postup podle vynálezu. K dosažení vysoké optické čistoty vyděleného produktu je postačující dosáhnout takových konverzí, které zamezují vytvoření nasyceného roztoku výohozi kyseliny v reakční směsi použité k izolaci.
Sále uvedené příklady dokreslují spůsob podle vynálezu, aniž by ho vyměšovaly nebo omezovaly·
Příklad 1
Reakční směs o osikovém objemu 100 ml získaná asymetrickou hydrogenaci 14 g Z-eá-aoetamidoskořicové kyseliny v benzeífétanolu (objemově 1*2) v přítomnosti rhodného katalyzátoru připraveného in šitu z di->/V-ohlor -bis(di-1t-etylén)rhodného komplexu a (2R,JR)-2,3-O-izopropyliden-2,J-dihydroxy-l,4-bis(difenylfosfino)butanu (dále značeného (-)-DIOP) v mol. poměru 1*1 (kon- 4 225 518 verze 99 %» optický výtěžek reakce 83 %) byla přenesena na vakuovou odparku a její objem byl za teploty JO °C a tlaku 20 kPa snížen na hodnotu uvedenou v tabulce. Přitom docházelo k vylučování krystalického produktu, který byl odfiltrován, promyt 5 ml dietyleteru, vysušen a jeho optická čistota a konfigurace byla určena známým postupem (J. Amer. Chem. Soc. 94, 6429 (1972)). Tímto způsobem byl získán (R9-N-acetylfenylalanin v optické čistotě a chemických výtěžcích uvedených v tabulce.
Tabulka
Výsledný objem v ml (R)-N-ac etylfenylalanin
chem.výtěžek, % optická čistota, %
50 42 99,5
40 54 99,0
30 65,5 99,0
25 71,4 98,5
Příklad 2
Příklad 1 byl zopakován s tím rozdílem, že místo (-)-DIOP byl použit 2S,3S-izomer (dále (+)-DI0P). Produktem reakce byl (S)-N-aoetylfenylalanin, který byl postupem uvedeným v přikladu 1 izolován v optické čistotě vyšší než 98 % a chemických výtěžcích 41,5 % (pro objem 50 ml), 54,4 % (40 ml), 66,0 % (JO ml) a 70,5 % (25 ml).
Příklad 3
Reakční směs získaná asymetrickou hydrogenaci 10 g Z-jč-acetamidoskořicové kyseliny rozpuštěné ve 100 ml metanolu katalyzovanou /&fa(l,5^oyklooktadi©n)((+)-DIQP)/+ClO^ (reakce zastavena po dosaženi 80$ konverae výefeesí kyseliny na produkt: optický výtěžek 81 $ - korigován na nesreagovanou výefeoal kyselinu) byla zbavena katalyzátoru pomooi silně kyselého iontoměniče Dowex 50W-X2 známým postupem (Synthesis 1981 (2)> 102) a poté byl její objem snížen odpařením za atmosfériokého tlaku a teploty varu rozpouštědla na 25 ml. Byly získány 4 g (50 %) (S)-N-aoetylfenylalaninu o optické čistotě 99 % ( « ^5,8° (o-l,etanol).
Příklad 4 225 518
Příklad 3 byl zopakován s tím rozdílem, že místo kyseliny
Z-eC-acetamidoskořicové byla použita kyselina Z-<£-benzamidoskořioová (4 g) a reakce byla provedena v 5(C% vodném etanolu do 98% konverze (optický výtěžek 68 %). Odpařením rozpouštědla na 17 ml byl získán (S)-N-benzoylfenylalanin ve výtěžku 2^5 a optické čistotě 97,5 % *5,3° (c = 1,3, 95% etanol).
a; Oe í»e[;do ο·ισ) 01Ψ· doloáěí

Claims (2)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    225 518
    1. Způsob isolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny obecného vzorce C6H^CH=C(NHC0R)C00H, kde R značí metyl nebo fenylskupinu s využitím krystalizace enanciomerů vznikajícího v přebytku,vyznačený tím, že se enanciomer vzniklý asymetrickou hydrogenaci v přebytku izoluje přímo z reakční smě si, obsahující rozpouštědla použitá při hydrogenaci,·řízenou krystalizací, vedenou nejvýše do dosažení meze rozpustnosti rovnovážné -směsi enanciomerů v rozpouštědle použitém při hydrogenaci.
  2. 2. Způsob podle bodu íyvyznačený tím, že se izolace enanciomerů vzniklého v přebytku provádí z reakční směsi získané asymetrickou hydrogenaci nasyceného roztoku uvedené N-acylaminoskořicové kyseliny, případně s uvedenou N-acylaminoskořicovou kyselinou nejvýše v množství odpovídajícím tvorbě nasyceného roztoku produktu hydrogenace v použitém rozpouštědle.
CS825751A 1982-08-02 1982-08-02 Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny CS225518B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS825751A CS225518B1 (cs) 1982-08-02 1982-08-02 Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS825751A CS225518B1 (cs) 1982-08-02 1982-08-02 Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS225518B1 true CS225518B1 (cs) 1984-02-13

Family

ID=5402997

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS825751A CS225518B1 (cs) 1982-08-02 1982-08-02 Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS225518B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AU2008271502A1 (en) Method for producing ethylene glycol dimethacrylate
EP0075318B1 (en) P-hydroxyphenylglycine alpha-phenylethanesulfonate, process for production thereof and utilization thereof in resolution of p-hydroxyphenylglycine
CA2006737C (en) Preparation and isolation of mineral acid salt of an amino acid methyl ester
US5728866A (en) Process for the preparation of (+)-(1R) -cis-3-oxo-2-pentyl-1-cyclopentaneacetic acid
FR2723946A1 (fr) Procede de fabrication d&#39;un diester de l&#39;acide 2,5-furane dicarboxylique
US6087527A (en) Method for producing alkyl carboxylates by multi-stage esteridication interrupted with a dehydration step
CS225518B1 (cs) Způsob izolace opticky čistých enanciomerů N-acylfenylalaninu po asymetrické hydrogenaci N-acylaminoskořicové kyseliny
De Kimpe et al. Straightforward synthesis of 1-amino-2, 2-dialkylcyclopropanecarboxylic acids via selective saponification of 2, 2-dialkylcyclopropane-1, 1-dicarboxylic esters and Curtius rearrangement
YAMASHITA Synthesis of Certain Hydroxycarboxylic Acids Related to Isocitric Acid1
EP0093511B1 (en) Method for producing and optically active 2,2-dimethylcyclopropanecarboxylic acid
CA1228858A (en) Amino acids through catalytic reaction of co and a hydroxyl compound with enamides
US4943679A (en) Process for the N-ω-trifluoroacetylation of saturated aliphatic monocarboxylic α,ω-diamino acids
US4980498A (en) Method of producing 2-(2-hydroxyethoxy)-ethanol ester of flufenamic acid
Izumi et al. The preparation of optically active α-C-substituted glutamic acid
US5334758A (en) Process for preparing optically active carboxylic acid
EP1309541B1 (en) Hydrolysis of acylamino acids
US5847225A (en) Production of naphthyl-substituted ketones from naphthaldehydes
US5344975A (en) Process for production of lower alkanoic acids
US5087725A (en) Process for the preparation of alkyl nitrobenzoates
US4633009A (en) Synthesis of methyl N-methylanthranilate
US3794655A (en) Optical antipodes d-and l-n-benzoyl-3,4-dihydroxyphenylalanine and a process for their preparation
GB2389110A (en) A continuous process for the cyanation of hydrogenated ß-ketoesters
HU186528B (en) Process for producing tetronnoic acid
Terashima et al. Studies on Optically Active Amino Acids. VI. Studies on α-Alkyl-α-amino Acids. II. Resolution of Some α-Methyl-α-amino Acids through l-Menthyl Ester
RU2092478C1 (ru) Способ получения м-хлордифенилметилмочевины