CS224436B1 - Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek - Google Patents

Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek Download PDF

Info

Publication number
CS224436B1
CS224436B1 CS817289A CS728981A CS224436B1 CS 224436 B1 CS224436 B1 CS 224436B1 CS 817289 A CS817289 A CS 817289A CS 728981 A CS728981 A CS 728981A CS 224436 B1 CS224436 B1 CS 224436B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
catalyst
conversion
hydroconversion
unsaturated
catalysts
Prior art date
Application number
CS817289A
Other languages
English (en)
Inventor
Ludvik Ing Csc Sokol
Stefan Kolenik
Ladislav Horyna
Original Assignee
Ludvik Ing Csc Sokol
Stefan Kolenik
Ladislav Horyna
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ludvik Ing Csc Sokol, Stefan Kolenik, Ladislav Horyna filed Critical Ludvik Ing Csc Sokol
Priority to CS817289A priority Critical patent/CS224436B1/cs
Publication of CS224436B1 publication Critical patent/CS224436B1/cs

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

Landscapes

  • Catalysts (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu využití provozně použitých a desaktivovaných hydrodesulfuračních a hydrorafinačních katalyzátorů na bázi kovů Co, Ni, Mo, W na nosičích pro výrobu nízkoteplotních, simými látkami se aktivujících katalyzátorů pro konverzi CO vodní parou, případně hydrokonverzi organických hetero sloučenin a nenasycených organických a některých anorganických sloučenin, jako např. COS, CS2 a HCN, za případné přítomnosti vodní páry, přičemž se upravuje složení , vyráběného katalyzátoru, zejména dodáním alkanicky reagujících sloučenin do katalyzátoru a pří' pádným doplněním obsahu původních aktivních složek.
Jedněmi z nejdůležitějších surovin v chemickém průmyslu jsou vodík a syntézní plyny. Tyto se v poslední době stávají i důležitými nosiči energie. Vyrábějí se vesměs zplyňováním látek obsahujících uhlík (ropa, přírodní plyn, uhlí, odpadní uhlovodíkové plyny a pod.), přičemž vzniká syntézní plyn obsahující vedle vodíku převážně kysličník uhelnatý a to v množství stoupajícím s rostou- , cím obsahem uhlíku v použité surovině. S rostoucím obsahem uhlíku v surovině obyčejně roste i obsah sirných látek. Obě skutečnosti si v poslední době vyžádaly nové řešení dalšího zpracování synplynu parciální nebo úplnou konverzí kysličníku uhelnatého CO na synplyn požadovaného složení nebo až na technický vodík. V některých případech je výhodné současně s konverzí CÓ provádět hydrorafinaci surového syntézního plynu, t. j. konverzi sirných a dusíkatých sloučenin na sirovodík a čpavek. Tyto požadavky splňují katalyzátory na bázi kovů Co a nebo Ni a Mo a nebo W na nosičích, které jsou ve velkém měřítku používány pro hydrorafinaci a hydrokrakování ropných surovin a po jejich opotřebování se bud přepracovávají na výchozí suroviny, nebo se zkouší jejich reaktivace řízenou oxidací uhlíku a síry obsažených v použitých katalyzátorech, přičemž je velmi důležitá reakční teplota oxidace, při které nesmí dojít ke vzniku spinelů ani k přehřátí nosiče katalyzátoru. Zmíněné spinely však mohou vznikat i při dlouhodobém použití katalyzátoru pro hydrorafinaci a spolu s poklesem měrného povrchu katalyzátoru mohou býti další příčinou desaktivace, kterou není možné odstranit regenerativním žíháním.
Katalyzátory stejného typu obsahující alkalické soli slabých kyselin jsou vynikajícími nízkoteplotními katalyzátory konverze CO vodní parou, které se navíc přítomností sirných sloučenin v reakčních plynech aktivují.
Měrné povrchy těchto katalyzátorů jsou výrazně nižší než povrchy hydrorafinačních katalyzátorů.
Nyní bylo zjištěno, že po i jen parciálním spálení uhlíku obsaženého v desaktivovaném hydrorafinačním katalyzátoru a s využitím vlastností solí alkalických kovů vůči nosičovému materiálu pří2 pádně i vznikajícím formám spinelů CO nebo Ni, lze připravit katalyzátory pro konverzi CO vodní parou pracující za teplot 180—500 °C za přítomnosti sirných sloučenin ve zpracovávaném plynu a vyrovnávající se aktivitou katalyzátorům stejného typu připraveným z technicky čistých surovin. Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého CO vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek za přítomnosti vodní páry obsahujících kysličníky kobaltu nebo/a niklu a současně kysličníky molybdenu, hliníku a případně soli slabých kyselin alkalických kovů a/nebo kovů alkalických zemin spočívá podle vynálezu v tom, že se provozně použité a desaktivované desulfurační katalyzátory, obsahující kysličníky CO nebo/a Ni nebo/a Mo na A12O3 vyžíhají v proudu plynů obsahujících kyslík postupně při teplotách 300 až 600 °C, výhodně 400 až 500 °C na obsah uhlíkatých látek pod 2 % hmot, načež se vyžíhaný materiál rozemele na zrno pod 3 mm, výhodně pod 0,75 mm a takto připravená drť se hněte s přídavkem alkalické soli slabé kyseliny, výhodně potaše, v množství 0,1 až 25 % výhodně 5 až 15 % hmot., a prohnětená pasta se tvaruje do válcovitého tvaru průměru 1 až 10 mm a získaný tvarovaný katalyzátor se suší při teplotách 90 až 300 °C, výhodně 100 až 180 °C. Katalyzátor se výhodně žíhá ve dvou stupních a to jednak při kontinuálním pohybu a jednak při stacionárním uložení.
Použité alkalické sloučeniny, z nichž nejvýhodnější nejen svou dostupností a cenou, ale i svými vlastnostmi se jeví draselné soli slabých kyselin jako např. uhličitany, sirníky, mravenčany a pod., působí nejen jako aktivátory katalyzátoru pro konverzi CO vodní parou, ale i jako peptizační činidla dovolující převést oxidetivním žíháním převážně části uhlíkatých látek zbavenou surovinu (desaktivovaný katalyzátor) rozemletou na zrno pod 1 mm na pastu tvářitelnou běžně dostupnými extrudéry do výtlačků válcovitého tvaru s téměř libovolným průměrem prakticky využitelným (nad 0,5 mm). Po konverzi CO vodní parou se zatím používá většinou tabletovaných nebo protlačovaných válečků průměru 2 až 10 mm. V tabulce 1 jsou uvedeny výsledky sledování vlivu přidaného množství a druhu draselné soli na pevnost vyrobených tabletek. Bylo zjištěno, že není třeba pro výrobu dobře tvářitelné pasty zvyšovat peptizační účinnost přidávané soli její náhradou hydroxidem draselným.
Výsledky laboratorní a provozní přípravy potvrdily, že z hlediska přípravy tvarovaného katalyzátoru není obsah uhlíkatých látek v použitém katalyzátoru do 10 % rozhodující.
Vzhledem k blokujícím vlastnostem těchto látek je jejich obsah škodlivý pro konverzní aktivitu. Z výsledků uvedených v tabulkách 2 a 3 plyne, že vzhledem k vysokým povrchům a porovitosti vý; chozí suroviny (desaktivovaného hydrorafinačního katalyzátoru) stačí odstranění uhlíkatých látek na obsah pod 1 %. To dovoluje oxidace za mírných teplotních (pod 500 °C) i koncentračních podmínek a snižuje novotvorbu CoA12O4 spinelu, který blokováním (snížením) obsahu kobaltu-promotoru aktivity MoS2 snižuje i měrnou aktivitu katalyzátoru. Současně se snižuje rozpustnost Co-kysličníků v kyselinách (viz analýzu použitých katalyzátorů v tab. 2). V souhlase s přípravou nového katalyzátoru z surovin obsahujících jednotlivé složky katalyzátoru lze oxidativní regenerací neodstranitelné snížení aktivity odstranit přidáním potřebného množství Co-soli do hnětené pasty, a to v množství odpovídajícím snížení „aktivního“ obsahu vyvolaného vázáním CoO na kysličník hlinitý za vzniku spinelu. V rámci přípravy pasty lze ovšem přidávat i další promotory a modifikátory aktivity a cílem dosažení žádaných katalytických vlastností (přídavek soli obsahujících Co, Ni, Mo, W a pod).
Tabulka 1.
Vliv přídavku alkalické složky na břitovou pevnost tvarovaného katalyzátoru (výtlačků 0 2 mm a 6 mm)-
č. vz. báze katalyzátoru alkalický složky promotor hm. poměr hmot. % K2O břit. pevnost > N/břit
2 6
2 použ. HDS* K2CO3, KOH í : 1 10—12 12
3 dtto dtto 1 : 1 10—12 11
5 HDS oxidačně žíhaný v laboratoři dtto 1 : 1 10—12 12,7
6 dtto dtto 10—12 13,1
7 dtto K2CO3, KOH 3 : 1 10—12 10,3
8 dtto K2CO3 3 : 1 10—12 9,3
9 HDS oxidačně žíhaný, provozně K2CO3 10—12 14 50—65
10 dtto K2CO3, KOH 3 : 1 10—12 12,5
11 dtto KOH 0,1 pod 5
12 dtto, příprava v provozním měřítku K2CO3 10—12 37—60
* HDS — provozně použitý a desaktivovaný hydrodesulfurační katalyzátor typu Co-Mo-Al-O se 1,5—2,5 % hmot. Co a 6—10 % hmot. Mo.
** příprava pasty před protlačováním provedena v laboratorním hnětáku obsahu 0,8 litru, v ostatních případech v hnětáku obsahu 3 litry, provozní hněták měl obsah 500 litrů.
Tabulka 2. - 224436
Výsledky analýz katalyzátorové báze (provozně použité HDS katalyzátory)
použitý desakt. chem. složení v hmot. % povrch porovitost struktur.
katal. Co Mo C S m2/g % analýza
provozně použitý, nežíhaný dtto (vzorek z jiné 0,2 6,9 2 4,8 130 56 n
šarže) n n 9 4,3 n n gama A12O3 6 nm velikost
zrna
dtto, oxidačně žíhaný v labor. (450—500 °C) opakování labor. n n 0,1-1,2 0,5-1,0 135 58 n
oxid. žíhání n n 0,9 2,7 n
použitý, provozně žíhaný 2,4 7,4 0,6 0,4 n n
Tabulka 3.
Výsledky analýz a porovnání aktivity připravených katalyzátorů.
vz. č. hmot. (viz tab. 1) % (po testu aktivity) povrch m2/g porovitost st. konverze CO struktura
% v % při 220 °C
C S
5 0,5 4,1 58 56 94 gama
6 katal. připravený podle čs. 0,5 3,1 n n 95 AI2O3 a bóhmit
autorského osvědčení č. 215 515 0 3—4,5 25 55 95 dtto
Tabulka 4.
Hodnocení aktivity katalyzátoru připraveného provozně z desaktivovaného HDS katalyzátoru, (podmínky testu: tlak 2,8—2,9 MPa; test. plyn 48 % CO zbytek převážně vodík, zrno katalyzátoru 0 6 x (5—15) mm; test. reaktory objemu 1 litr a 0,25 1 zapojeny za sebou)
stupeň teplota na vstupu do katal. °C objemová rychlost h_1 složení plynu v mol. % poměr pára : plyn konverze CO %
CO vstup CO2
výstup vstup
1. 235 2 220 48 2 0,2 0,95 93,9
235 3 887 48 6,3 0,2 0,96 81,7
235 4 086 48 8,4 0,2 0,88 76,1
2. 200 2 470* 2 0,4 32 0,38* 79,7
220 2 470 6,3 0,7 30 0,80 88,3
230 2 480 8,4 0,9 29 0,80 88,5
2.** 230 1 080 29 1,0 0,5 0,92 95,6
280 2 160 29 0,9 0,5 0,92 96,0
* objemová rychlost a poměr pára : plyn přepočítány na objem plynu a vstupu do 1. stupně. ** 2. stupeň zapojen samostatně na plyn uvedeného složení.
Reaktory neadiabatické neisotermní, čím větší objem testovaného katalyzátoru, tím více se teplotní profil v loži katalyzátoru blíží adiabatickému. Přídavek Ni nebo jeho náhrada za Co přináší zvýšení hydrogenační aktivity, zatímco přídavek W nebo náhrada Mo wolframem představuje i zvýšení štěpných a isomeračních vlastností.
Skutečné možnosti katalyzátoru připraveného podle zde popsaného postupu využívajícího v současné době odpadní suroviny použitého katalyzátoru HDS, pro který není další použití a který obsahuje drahé dovážené suroviny (soli Co, Mo, Ni a W), ukazují výsledky dvoustupňové konverze uvedené v tabulce 4. Ze srovnání s provozně I dosahovanými výsledky na katalyzátorech připravených z technicky čistých surovin (čs. autorského osvědčení č. 215 515) as výsledky jejich laboratorního testování plyne možnost náhrady katalyzátoru vyráběného z převážně dovážených surovin katalyzátorem vyrobeným zde uvedeným postupem převážně z odpadních surovin a současně je vytvořena 1 možnost jeho modifikace a výroba na stávajícím výrobním zařízení (příklad 1. - oxidativní žíhání' a příprava 600 kg katalyzátoru v jedné šarži). Příklad provozní výroby šarže katalyzátoru (600 kg).
a) Reaktivační žíhání:
Katalyzátor vysypaný z reaktorů hydrorafinace benzinových a jiných uhlovodíkových směsí byl kontinuálně předžíhán v rotační peci spalinami topného plynu za následujících podmínek: teplota 400-420 °C násyp 80 litrů katalyzátoru/h.
Produkt 1. stupně žíhání: šedé tabletky s tmavým jádrem. Získaný produkt byl naplněn do aktivátoru: obsah 1000 litrů: Náplň byla vyhřátá spalinami na teplotu 200-280 °C, při které dochází k zapálení a jejich hoření v proudu přebytečného kyslíku obsaženého ve spalinách a současně se zvýší teplota max. o 100 °C. Max. teplotá žíhání byla 350 °C. Po skončení autotermní reakce byla aktivace provedena při teplotě 400—450 °C doba najíždění na aktivační teplotu: 10 h. I prodleva při aktivační teplotě: 6 h.
Obsah uhlíku a síry v produktu viz tab. 2.
Oxidačně žíhaný katalyzátor byl rozemlet na mlýnu s třídícím sítem 0,75 mm.
b) Příprava pasty z oxidačně vyžívaného katalyzátoru:
Do provozního hnětáku bylo naplněno:
100 litrů vody
400 kg vyžíhaného katalyzátoru
100 kg potaše po rozmíchání katal. s vodou 100 kg vyžíh. katalyzátoru pro zahuštění směsi hnětení... lh.
prochladnutí směsi... lh.
c) Výroba výtlačků válcovitého tvaru: .
Podle b) vyrobená pasta byla protlačena tryskou s oky průměru 6 mm a vyrobené válcovité výtlačký byly vysušeny při teplotě 100—120 °C a naplněny do 200 litrových sudů s PE-vložkou jako hotový * katalyzátor pro nízkoteplotní konverzi CO za přítomnosti simých sloučenin. Volbou průměru ok trysky od 1 a prakticky do 10 mm lze vyrábět 2 katalyzátor požadovaného průměru.

Claims (2)

1. Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi CO vodní parou případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek za přítomnosti vodní páry obsahujících kysličníky kobaltu nebo/a niklu a současně kysličníky molybdenu, hliníku a případně soli slabých kyselin alkalických kovů a/nebo kovů alkalických zemin vyznačený tím, že se provozně použité a desaktivované desulfurační katalyzátory, obsahující kysličníky CO nebo/a Ni nebo/a Mo na A12O3 vyžíhají v proudu plynů obsahujících kysličník postupně při teplotách 300 až 600 °C výhodně 400 až 500 °C na obsah uhlíkatých látek pod 2 % hm., načež se
VYNÁLEZU vyžíhaný materiál rozemele na zrno pod 3 mm, výhodně pod 0,75 mm a takto připravená drť se i hněte s přídavkem alkalické soli slabé kyseliny, výhodně potaše, v množství 0,1 až 25 % výhodně
5 až 15 % hm. a prohnětariá pasta se tvaruje do válcovitého tvaru průměru 1 až 10 mm a získaný tvarovaný katalyzátor se suší při teplotách 90 až 300 °C výhodně 100 až 180 °C.
2. Způsob výroby katalyzátoru podle bodu 1 vyznačený tím, že se katalyzátor žíhá ve dvou stupních jednak při kontinuálním pohýbu a jednak při stacionárním uložení katalyzátoru.
Cena: 2,40 Kčs
CS817289A 1981-10-06 1981-10-06 Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek CS224436B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS817289A CS224436B1 (cs) 1981-10-06 1981-10-06 Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS817289A CS224436B1 (cs) 1981-10-06 1981-10-06 Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS224436B1 true CS224436B1 (cs) 1984-01-16

Family

ID=5421741

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS817289A CS224436B1 (cs) 1981-10-06 1981-10-06 Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS224436B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR101536030B1 (ko) 탈황 물질
RU2497588C2 (ru) Катализатор для получения метилмеркаптана
US4313820A (en) Hydrodesulfurization of organic sulfur compounds and hydrogen sulfide removal with incompletely sulfided zinc titanate materials
US4287050A (en) Catalytic hydrodesulfurization of organic compounds employing alumina promoted with zinc titanate, cobalt and molybdenum as the catalytic agent
US4206036A (en) Hydrodesulfurization of hydrocarbon oil with a catalyst including titanium oxide
US4333855A (en) Promoted zinc titanate as catalytic agent
US4511674A (en) Process and catalyst for the preparation of a gas mixture having a high content of C2 -hydrocarbons
EP2654950B1 (en) Titania-supported hydrotreating catalysts
US4394301A (en) Catalytic hydrocracking, hydrodesulfurization, and/or hydrodenitrogenation of organic compounds employing promoted zinc titanate and a zeolite as the catalytic agent
US4389304A (en) Catalytic hydrodesulfurization or hydrodenitrogenation of organic compounds employing alumina promoted with zinc, titanium, cobalt and molybdenum as the catalytic agent
JPH10500713A (ja) 高度水素化脱硫用の積重ね型床触媒システム
JPH07304730A (ja) 二硫化ジメチルからのメチルメルカプタンの合成
KR20200127973A (ko) 메틸 머캅탄의 제조 방법
US4372842A (en) Catalytic hydrocracking, hydrodesulfurization, and/or hydrodenitrogenation of organic compounds employing promoted zinc titanate and a zeolite as the catalytic agent
US4376699A (en) Catalytic hydrocracking, hydrodesulfurization, and/or hydrodenitrogenation of organic compounds employing promoted zinc titanate and a zeolite as the catalytic agent
US4376698A (en) Catalytic hydrodesulfurization of organic compounds employing promoted zinc titanate
US4389305A (en) Catalytic hydrodenitrogenation of organic compounds employing promoted zinc titanate
US4371458A (en) Catalytic compounds employing alumina promoted with zinc, titanium, cobalt and molybdenum as the catalytic agent
US4324647A (en) Catalytic hydrocracking, hydrodesulfurization, and/or hydrodenitrogenation of organic compounds employing promoted zinc titanate and a zeolite as the catalytic agent
CS224436B1 (cs) Způsob výroby katalyzátorů pro konverzi kysličníku uhelnatého vodní parou, případně hydrokonverzi nenasycených nebo síru nebo/a dusík obsahujících látek
Viljava et al. Stability of CoMo/Al2O3 catalysts: Effect of HDO cycles on HDS
JP2019529306A (ja) 水素富化ガスから有機硫黄化合物を除去するための方法および装置
CN115803109B (zh) 用于催化还原气流中所含的硫的催化剂以及制备和使用此类催化剂的方法
CN117680163A (zh) 一种碱改性过渡金属硫化物催化剂及其制备方法与应用
CN119549188B (zh) 一种工业气体净化催化剂及其制备和应用