CS223447B1 - Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline - Google Patents

Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline Download PDF

Info

Publication number
CS223447B1
CS223447B1 CS255782A CS255782A CS223447B1 CS 223447 B1 CS223447 B1 CS 223447B1 CS 255782 A CS255782 A CS 255782A CS 255782 A CS255782 A CS 255782A CS 223447 B1 CS223447 B1 CS 223447B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
hydrindacen
ylamino
imidazoline
preparation
formula
Prior art date
Application number
CS255782A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Miroslav Protiva
Zdenek Vejdelek
Original Assignee
Miroslav Protiva
Zdenek Vejdelek
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Miroslav Protiva, Zdenek Vejdelek filed Critical Miroslav Protiva
Priority to CS255782A priority Critical patent/CS223447B1/en
Publication of CS223447B1 publication Critical patent/CS223447B1/en

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu přípravy nového 2- (s-hydrindacen-4-ylamino) -2-imidazolinu vzorce IThe invention relates to a process for the preparation of the novel 2- (s-hydrindacen-4-ylamino) -2-imidazoline of formula I

2=2 =

Látka vzorce I je meziproduktem výroby léčiv, speciálně léčiv s kardiovaskulární účinností (hypotenzívní, adrenolytickou).The compound of formula I is an intermediate in the manufacture of medicaments, especially medicaments with cardiovascular activity (hypotensive, adrenolytic).

Podstatou způsobu přípravy nového 2-(s-hydrindacen-4-ylam-ino)-2-imidazolinu podle tohoto- vynálezu je převedení známéhoThe process for the preparation of the novel 2- (s-hydrindacen-4-ylamino) -2-imidazoline according to the invention is based on the conversion of the known

4-amino-s-hydrindacenu (Z. J. Vejdělek, M. Bartošová, M. Protiva, Collect. Czech. Chem. Commun. 42, 1992, 1977) přes tři meziprodukty (látky vzorců II, III a IV), z nichž první dva lze izolovat v čistém stavu a třetí není nutné izolovat.4-amino-s-hydrindacene (ZJ Vejdelek, M. Bartosova, M. Protiva, Collect. Czech. Chem. Commun. 42, 1992, 1977) via three intermediates (compounds of formulas II, III and IV), the first two can be insulated in a clean state and the third does not need to be insulated.

Při postupu podle vynálezu se nejprve provede reakce jmenovaného 4-amlno-s-hydrindacenu s benzoylisothiokyanátem, připraveným „in sítu“ reakcí amoniumthiokyanátu s benzoylchloridem v acetonu (R. L. Frank, Ρ. V. Smith, Org. Syn., Coll. Vol. 3, 735, 1955), kterou vzniká l-benzoyl-3-(s-hydrindacen-4-yl)thiomočovina vzorce II. V druhém stupni se látka vzorce II podrobí debenzoylaci mírnou alkalickou hydrolýzou (krátkodobý var s 10% roztokem hydroxidu sodného), přičemž se získá N-(s-hydrindacen-4-yl)thiomočovina vzorce III. Na tuto se působí methyljodidem v methanolu, přičemž vznikne isothiuroniová sůl vzorce IV, která se neizoluje a v surovém stavu se podrobí zahřívání s přebytečným ethylendiamlnem. Přitom se získá žádaná látka vzorce I jako solvát s nestechiometrickým množstvím benzenu, jejíž identita byla zajištěna pomocí spekter.In the process according to the invention, the 4-amino-s-hydrindacene is first reacted with benzoyl isothiocyanate prepared in situ by reacting the ammonium thiocyanate with benzoyl chloride in acetone (RL Frank, V. Smith, Org. Syn., Coll. Vol. 3). , 735, 1955) to give 1-benzoyl-3- (s-hydrindacen-4-yl) thiourea of formula II. In the second step, the compound of formula II is subjected to debenzoylation by mild alkaline hydrolysis (short boiling with 10% sodium hydroxide solution) to give N- (s-hydrindacen-4-yl) thiourea of formula III. This is treated with methyl iodide in methanol to give the isothiuronium salt of formula IV, which is not isolated and is subjected to heating with excess ethylenediamine in the crude state. In this case, the desired compound of the formula I is obtained as a solvate with a non-stoichiometric amount of benzene, the identity of which is ensured by means of spectra.

Meziprodukty vzorců II a III jsou krystalické látky s charakteristickými teplotami tání. Všechny nové látky ve vynálezu popisované (meziprodukty vzorců II a III a konečný produkt vzorce I) byly po stránce identity zajištěny pomocí analýz a všech běžných spekter.The intermediates of formulas II and III are crystalline substances with characteristic melting points. All novel substances described in the invention (intermediates of formulas II and III and the final product of formula I) were assured in terms of identity by means of analyzes and all conventional spectra.

PříkladExample

K míchanému roztoku 6,0 g amoniumthiokyanátu v 25 ml acetonu se během 15 min. přikape 9,4 g benzoylchloridu. Směs se vaří 5 min. pod zpětným chladičem, potom se zahřívání přeruší a pomalu se přidá teplý roztok 11,5 g 4-amino-s-hydrindacenu v 35 ml acetonu; protože je reakce exotermní, reakční směs setrvává v mírném varu pod zpětným chladičem. Směs se potom míchá ještě 10 min. a nalije se do 500 ml studené vody. Po 1 hodině stání se vyloučené žluté krystaly odfiltrují, promyjí se vodou a vysuší ve vakuu. Ve výtěžku 20,0 g (90 %) se získá surová l-benzoyl-3-(s-hydrindacen-4-yljthiomočovina (II) tající při 177 až 179 °C. Krystalizací z ethanolu se získá analytický produkt tající při 194 až 195 °C.To a stirred solution of 6.0 g of ammonium thiocyanate in 25 ml of acetone was added within 15 min. 9.4 g of benzoyl chloride are added dropwise. The mixture is boiled for 5 min. at reflux, then stop heating and slowly add a warm solution of 11.5 g of 4-amino-s-hydrindacene in 35 ml of acetone; since the reaction is exothermic, the reaction mixture remains at a gentle reflux. The mixture was then stirred for a further 10 min. and pour into 500 ml of cold water. After 1 hour of standing, the precipitated yellow crystals are filtered off, washed with water and dried in vacuo. Yield: 20.0 g (90%) of crude 1-benzoyl-3- (s-hydrindacen-4-yl) -thiourea (II) melting at 177-179 ° C. Deň: 32 ° C.

Směs 14,6 g předešlého produktu (II) a 150 ml 10% roztoku hydroxidu sodného se míchá a vaří 20 min. pod zpětným chladičem. Po ochlazení se vyloučený produkt zfiltruje, promyje se vodou a vysuší ve vakuu. Získá se 13,2 g (96 %) surové N-(s-hydrindacen-4-yl)thiomočoviny (III) tající při 205 až 208 °C. Krystalizací z ethanolu se získá analyticky čistý produkt tající při 229 až 230 °C.A mixture of 14.6 g of the preceding product (II) and 150 ml of 10% sodium hydroxide solution is stirred and boiled for 20 min. under reflux. After cooling, the precipitated product is filtered, washed with water and dried in vacuo. 13.2 g (96%) of crude N- (s-hydrindacen-4-yl) thiourea (III) are obtained, melting at 205-208 ° C. Crystallization from ethanol gave an analytically pure product, melting at 229-230 ° C.

Směs 13,0 g předešlé látky III, 6,5 ml methyljodidu a 200 ml methanolu se vaří 3 hodiny pod zpětným chladičem, čímž vznikne čirý roztok. Odpaří se za sníženého tlaku při teplotě 70 °C do sucha a amorfní zbytek (20,7 g, 99 %) představuje surovou isothiuroniovou sůl vzorce IV. Přidá se 6,5 ml bezvodého ethylendiaminu a směs se zahřívá 1 hodinu pod zpětným chladičem v lázní na 135 až 145 °C. Po ochlazení se směs zředí roztokem 45 ml kyseliny octové ve 230 ml vody a získaná suspenze se zalkalizuje 20% roztokem hydroxidu sodného. Vyloučená pevná látka se zfiltruje, promyje vodou a extrahuje etherem. Nerozpuštěná hmota se odhodí a extrakt se odpaří. Zbytek se krystaluje ze směsi hexanu, benzenu a ethanolu; získá se 3,8 g látky tající při 89 až 90 CC, která je výchozím 4-amino-s-hydrindacenem (citovaná literatura pro něj uvádí t. t. 87 až 88 °C). Matečný louh se chromatografuje na sloupci 400 g neutrálního kysličníku hlinitého (aktivita II). Chloroformem s 5 % ethanolu se nejdříve eluuje 2,1 g dalšího 4-amino-s-hydrindacenu (t. t. 87 až 90 °C). Elucí chloroformem s 15 % ethanolu se potom získá další substance, která krystaluje ze směsi etheru a hexanu a potom z benzenu, t. t. 210 až 211 °Celsla. Podle analýzy, hmotnostního spektra, infračerveného spektra a XH NMR spektra jde o žádaný 2-(s-hydrindacen-4-ylamino)-2-imidazolin vzorce I, solvatovaný 1/3 molekuly benzenu.A mixture of 13.0 g of the preceding compound III, 6.5 ml of methyl iodide and 200 ml of methanol was heated under reflux for 3 hours to give a clear solution. Evaporate to dryness under reduced pressure at 70 ° C and the amorphous residue (20.7 g, 99%) is the crude isothiuronium salt of formula IV. Anhydrous ethylenediamine (6.5 ml) was added and the mixture was refluxed in a bath at 135-145 ° C for 1 hour. After cooling, the mixture is diluted with a solution of 45 ml of acetic acid in 230 ml of water and the suspension obtained is made alkaline with 20% sodium hydroxide solution. The precipitated solid was filtered, washed with water and extracted with ether. The undissolved matter is discarded and the extract is evaporated. The residue was crystallized from a mixture of hexane, benzene and ethanol; 3.8 g of compound melting at 89-90 [ deg.] C., starting from 4-amino-s-hydrindacene (cited in the literature, mp 87-88 [deg.] C.), were obtained. The mother liquor is chromatographed on a column of 400 g of neutral alumina (activity II). Chloroform with 5% ethanol first eluted 2.1 g of additional 4-amino-s-hydrindacene (mp 87-90 ° C). Elution with chloroform with 15% ethanol gave an additional substance which crystallized from ether / hexane and then benzene, mp 210-211 ° C. According to the analysis, mass spectra, infrared spectra and X H NMR spectra in terms of the desired 2- (S-hydrindacen-4-ylamino) -2-imidazoline of formula I, 03.01 solvated molecules of benzene.

Claims (1)

PŘEDMĚTSUBJECT Způsob přípravy nového 2-(s-hydrindacen-4-ylamino)-2-imidazolinu vzorce IA process for the preparation of the novel 2- (s-hydrindacen-4-ylamino) -2-imidazoline of formula I VYNÁLEZU vyznačující se tím, že se 4-amino-s-hydrindacen podrobí reakci s benzoylisothiokyanátem ve vroucím acetonu, získaná 1-benzoyl-3-(s-hydrindacen-4-yl)thiomočovina se mírnou alkalickou hydrolýzou převede na N-(s-hydrindacen-4-yl)thiomočovinu, tato působením methyljodidu ve vroucím methanolu poskytne surový hydrojodid N-(s-hydrindacen-4-ylj-S-methylisothiomočoviny, který se podrobí působení přebytečného ethylendiamlnu při teplotě varu této látky.OF THE INVENTION characterized in that 4-amino-s-hydrindacene is reacted with benzoyl isothiocyanate in boiling acetone, the resulting 1-benzoyl-3- (s-hydrindacen-4-yl) thiourea is converted to N- (s-) with mild alkaline hydrolysis. hydrindacen-4-yl) thiourea, treated with methyl iodide in boiling methanol affords crude N- (s-hydrindacen-4-yl) -5-methylisothiourea hydroiodide which is treated with excess ethylenediamine at boiling point.
CS255782A 1982-04-09 1982-04-09 Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline CS223447B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS255782A CS223447B1 (en) 1982-04-09 1982-04-09 Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS255782A CS223447B1 (en) 1982-04-09 1982-04-09 Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS223447B1 true CS223447B1 (en) 1983-10-28

Family

ID=5363034

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS255782A CS223447B1 (en) 1982-04-09 1982-04-09 Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS223447B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU1802811C (en) Method for preparing n-(substituted alkyl)-n-(imidazole-4-yl)-gyanidine or its acid additive salts
SU575026A3 (en) Method of preparing 2,6-disubstituted 2-phenyliminoimidazolidines or salts thereof
SU481155A3 (en) Production method - (furyl-methyl) morphinans
EP0045910B1 (en) Indole derivatives and process for their production
PL115759B1 (en) Process for preparing novel substituted 2-phenyliminoimidazolidyns
DE3336225C2 (en)
CS223447B1 (en) Method of preparation of the new 2-/s-hydrindacen-4-ylamino/-2,imidazoline
US3235555A (en) 7-amino-3-cyanoethyl-1-methyl-2, 4-dioxo-1, 2, 3, 4, 5, 6-hexahydropyrido[2, 3-d] pyrimidine and related compounds
KR840002007B1 (en) Method for producing furan derivative
SU582768A3 (en) Method of preparing derivatives of bispiperazineandrostane
US4632993A (en) Process for making 2-guanidino-4-(2-methyl-4-imidazolyl) thiazole dihydrobromide
EP0015631B1 (en) ((4,5-dihydro-5-thioxo-1h-1,2,4-triazol-3-yl)thio)acetic acid and its salts
Mukaiyama et al. Reactions of the Iodomethylate of N, N-Dimethylthiobenzamide with Nucleophilic Reagents
US4200761A (en) Process for preparing N-cyano-N'methyl-N"-{2-[(4-methyl-5-imidazolyl)-methylthio]-ethyl} guanidine
EP0019308A1 (en) Tetrazole derivatives and a process for their preparation
EP0072894A1 (en) Cyano-steroid compound and preparation thereof
JPS6317837B2 (en)
US3025309A (en) Delta2-androstene and etiocholene compounds and process for preparing same
DK157865B (en) PROCEDURE FOR THE PREPARATION OF RANITIDINE AND ETHYLENIMINO DERIVATIVES FOR USE AS THE PRESENT MATERIAL OF THE PROCEDURE
DE69301514T2 (en) Xanthone derivatives, process for their preparation and their use
US2314537A (en) - ethyl -
SU446505A1 (en) Method for preparing imidazole derivatives
DE69130945T2 (en) METHOD FOR PRODUCING A NITROGEN-BASED HETEROCYCLE
SU488403A3 (en) Method for preparing substituted benzenesulfonylurea
DK141874B (en) Analogous process for preparing D-6-alkyl-8-cyanomethylergoline-1s or pharmaceutically acceptable salts thereof.