CS217956B2 - Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids - Google Patents

Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids Download PDF

Info

Publication number
CS217956B2
CS217956B2 CS78961A CS96178A CS217956B2 CS 217956 B2 CS217956 B2 CS 217956B2 CS 78961 A CS78961 A CS 78961A CS 96178 A CS96178 A CS 96178A CS 217956 B2 CS217956 B2 CS 217956B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
cis
trans
compounds
general formula
formula
Prior art date
Application number
CS78961A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Gabor Bernath
Lajos Gera
Gyoergy Goendoes
Kalman Kovacs
Erszebet Janvari
Gyula Sebestyen
Zoltan Ecsery
Judit Hermann
Gyorgy Gondos
Erzsebet Janvari
Hu Sebestye
Original Assignee
Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from HUCI001580 external-priority patent/HU177576B/en
Application filed by Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet filed Critical Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Priority to CS78961A priority Critical patent/CS217956B2/en
Publication of CS217956B2 publication Critical patent/CS217956B2/en

Links

Landscapes

  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Vynález se týká způsobu výroby nových cis, popřípadě trans 2-aminocyklohexankarboxylových nebo cis popřípadě trans 2-aminocyklopentankairboxylových kyselin obecného vzorce I. Sloučeniny obecného vzorce I se vyrábí tak, že se sloučeniny obecného vzorce II nechají zreagovat s oxosloučeninou obecné­ ho vzorce III a získané Schiffovy báze se redukují a získané sloučeniny obecného vzorce I se popřípadě převedou ve své adič- ní soli s kyselinami. Získané sloučeniny obecného vzorce I mají cenné farmakologické účinky, v první řadě protizánětlivé, dále účinky snižující horečku, tišící bolest a umocňující narkotické účinky.The invention relates to a process for the production of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids of the general formula I. The compounds of the general formula I are produced by reacting the compounds of the general formula II with the oxo compound of the general formula III and reducing the Schiff bases obtained and converting the compounds of the general formula I into their acid addition salts. The obtained compounds of the general formula I have valuable pharmacological effects, primarily anti-inflammatory, and also fever-reducing, pain-relieving and narcotic effects enhancing effects.

Description

Vynález se týká způsobu výroby nových cis, popřípadě trans 2-aminocyklohexankarboxylových nebo cis popřípadě trans 2-aminocyklopentankairboxylových kyselin obecného vzorce I.

Sloučeniny obecného vzorce I se vyrábí tak, že se sloučeniny obecného vzorce II ^ch^ch-co~r‘ (CHJn 1

CH-NHy (ti) nechají zreagovat s oxosloučeninou obecného vzorce III a získané Schiffovy báze se redukují a získané sloučeniny obecného vzorce I se popřípadě převedou ve své adiční soli s kyselinami.

Získané sloučeniny obecného vzorce I mají cenné farmakologické účinky, v první řadě protizánětlivé, dále účinky snižující horečku, tišící bolest a umocňující narkotické účinky.

Vynález se týká způsobu výroby nových stereoisomerních 2-aminocykloalkankarboxylových kyselin a jejich derivátů.

Nové sloučeniny odpovídající obecnému vzorci I / CH-CO-K chZ (I) kde n znamená 1 nebo· 2

R1 je skupina —ΝΉ—R3,, kde

R3 představuje fenyl-Ci-4-alkylovou skupinu, thiazolylovou skupinu, halogenfenylovou skupinu, methylfenylovou skupinu, trifluormethylovou skupinu.,

R2 znamená vodík, benzylo· rykarbonylovců skupnu. formylovou skupmu nebo· Ci-4alkyikarbonylovou skupinu, fenylovou. skupinu nebo· benzylovou skupinu.

Sloučeniny obočného vzorce I vykazují cenné farmakclogické účinky, v první řadě účinky brzdící záněty, snižující horečku, tišící bo'est a umocňující n-arkotické účinky. Toto je překvapující, neboť z literatury byly až dosud u příbuzných sloučenin známy zcela jiné nebo· vůbec žádné účinky. V USA patentním spisu č. 3 510 492 je popsán antidiabetický o diuretický účinek 2-aoilincykloalkylaminň a 2- (anilinmetyl)-cykloalkylaminů. Několik derivátů 2-aminocyikloalkankarboxylové kyseliny, tvořící předmět vynálezu je sice zmíněno jakc· intermediáry, o jejich farmakologickém účinku ale neexistuje žádná zpráva. Ačkoliv jseu v citovaném patentním spise uvedeny cis a trans deriváty, nehodí se tam popsaný způsob pro výrobu stereojednotných sloučenin, jak to dokázaly vlastmi reprodukované pokusy.

Z maďarského patentního· spisu č. 156 542 jsou známy deriváty cyklohexyl-(metylaminocykloheixylaminu a 2-(aminometyl)-cykliohexylaminu, které se mohou používat jako uklidňující prostředky a jako prostředky pro léčení epilepsie. Shora popsané farmakologické účinky sloučenin obecného vzorce I jsou proto· překvapující.

Podstata způsobu výroby sloučenin obecného vzorce I podle vynálezu spočívá v tom, že se sloučeniny obecného· vzorce II 'CH-CO-R (t() kde R1 a n mají shora uvedený význam ne4 chají zreagovat s cxosloučeninou obecného vzorce III

O

C—R2

H (III) kde R2 má shora uvedený význam a získané Schiffovy báze se redukují a získané sloučeniny obecného vzorce I se popřípadě převedou ve své adiční soli.

Reakce se provádí s výhodou v rozpouštědle. Jako rozpouštědla se mohou používat například benzen nebo jiné aromáty, nebo alkoholy, například metanol, etiamol, chlorované uhlovodíky atd. Reakce se může provádět při teplotě místnosti, pro zvýšení reakční rychlosti se ale také může zahřát. U ně&okku málo reaktivních oxosloučenin se používají s výhodou kyselé katalyzátory. Reakce se může také urychliti oddestilováním vzm’kající vody, s výhodou s rozpouštědlem, nemísitelným s vodou.

Po· ukončení reakce se reakční směs odpaří a zbytek se čistí překrystalováním. Tímto způsobem získané Schiffovy báze se mohou popřípadě redukovat a tímto způsobeni se získají 2-alkylaminocyklohexankarbocylové kyseliny nebo deriváty těchto kyselin, například amidy karboxylových kyselin.

Redukce se může provádět jako katalytická hydrogenace, ale velmi výhodná je také redukce Setuffových bází komplexními kovovými hydridy, například natriumtetrahydroboritanem. Reakční směs se odpaří a derivát 2-aminocykloalkankarboxylové kyseliny se izoluje bud jako báze, nebo jako sůl utvořená s kyselinou. Produkt se čistí překrystalováním.

Příklad 1

0,02 molu cis, popřípadě trans 2-(benzylúxyklarbonylaminoij-cyklohexankarboxylové kyseliny se rozpustí v 70 ml bezvodého· tetrahydrofuranu. Roztok se ochladí ma —10 °C a za míchání a chlazení se doplní 0,02 molu trietylaminu a 0,02 molu isobutyloxykarbonylchloridu. Směs se. míchá 2 až 3 minuty. Potom se za dalšího míchání a chlazení přidá 0,02 molu trietylaminu ve 20 ml bezvodého tetrahydrofuranu, ochlazeného na —10 °C. Reakční směs se míchá při —5 až —10 °C 5 hodin .a potom se nechá stát při teplotě místnosti 15 hodin. Zbytek, získaný po odpaření se vytřepává 20 minut ve směsi petroléteru a vody (jako organické rozpouštědlo se může také použít dietyléter nebo benzen]. Potom se zfiltruje, získaná pevná látka se digeruje 5 minut studeným 10%ním louhem sodným. Potom se znovu zfiltruje a odfiltrovaný produkt se pr omývá až do neutrální reakce vodou.

Vlastnosti tímto způsobem vyrobených nylamino)-cyklohoxankarboxylové kyseliny cis popřípadě trans amidů 2-(benzylkarbo- jsou v tabulkách 1 a 2.

Tabulka 1

Teploty tání, výsledky analýz a výtěžky N-suibstituovaných cis amidů 2-(benzyloxy.karbonylamlno)-cyklohex>ankarboxylové kyseliny

amid extrakční rozpouštědlo teplota tání °C a rozpouštědlo použité k překrystalování analýza vypočteno/nalezeno výtěžek % C % H % N % -amid veda 148 až 149 65,20 7,30 10,14 61,2.3 (etainiol) 65,00 7,49 9,70 -metylamid voda 137 až 138 66,18 7,64 9,65 65/17 (etrinol) 66,26 7,62 9,74 n-butylamid veda 101 až 103 68.04 8,49 8,43 65,25 (etainiol) 67,76 8,58 8,31 cyklohexylamid éter 164 až 165 70 36 8,44 7,82 70,17 (etanol) 70,00 8,20 7,45 -anilid éter 172 až 173 71,58 6,87 7,94 72,20 (etainiol) 71,52 6 92 7,79 o-toluidid éter 169 až 171 72,10 7,15 7,64 71,15 (etanol) 72,42 7,31 7,54 m-toluidid éter 186 až 188 7.2,10 7,15 7,64 70,27 (etanol) 71,97 6,98 7,38 p-toluidid uozuoq 178 až 179 72,10 7,15 7,04 72,35 (etanol) 72,10 7,18 7,40 m-fluoranilid éter 187 až 188 ,68,10 6,26 7,56 65,07 (etanol) 68,30 6,29 7,55 o-chloranilid éter 175 až 177 65,20 5,99 7,24 74,20 (etanol) ,05.69 6,18 7,61 m-chloranilid éter 197 až 199 05,20 5,99 7,24 73,15 (etanol) ,65,36 6,16 7,06 p-chlorainilid benzen 179 až 180 .65,20 5,99 7,24 54,03*) (etanol) 66,41 5,59 7,57 p-bromanilid benzen 184 až 185 58,48 5,38 6 50 79,25 (etanol) 58,24 5,43 6,23 m-(trifluormetyl)- benzen 167 až 169 62,85 5,52 6,66 64,38 -anilid (etanol) 62,42 5,45 6,61 p-metoxyan’.lid éter 170 až 172 69,08 6,85 7,32 63,10 (etanol) 69,07 6,94 7,09 p-etoxyamlid benzen 165 až 167 69,6,7 7,12 7,07 6.2,15 (etanol) 69,27 7,10 6,78 -benzylamid éter 126 až 127 72,10 7/15 7,64 69,36 (etanol) 71,80 7,34 7,20 p-chlorbenzylamid benzen 160 až 161 05,91 6,29 6,99 68,70 (etanol) 66,47 6,25 6,8,3 p-metcxybenzylamid benzen 140 až 142 69,67 7,12 7,07 66,30 (etanol) 69,77 7.00 7,06 2-(fenyletyl)amid éter 154 až 155 7,2,60 7,42 7,36 68,45 (etanol) 72,69 7.38 7,72 2-(3,4-dimetoxyfe- éter 137 až 139 68,17 7,32 6,36 65,40 nyletyl-amid (etanol) 07,95 7,45 6,26 2- (p-sulfamoylfenyl) benzen 155 až 157 00,11 6,35 9,14 71,20 etylanrd (etanol) 59,70 6,41 9,19 3-pyridylam:d benzen 173 až 174 67,97 6 56 11,89 70,15 (etanol) 68 43 6 62 11.53 2-chino^alylamid etylacetát 195 až 197 67,96 6 45 13,78 49,57 (dioxan) 08,43 6 05 2-(2-pyrídyletyI) - benzen 142 až 143 69,27 7,13 11,01 67,15 -amid (etanol) 68 93 7,52 10,90 2-th'azolylamid benzen 187 až 189 60,14 5,89 11,69 68,30 (etanol) 60,10 6,01 ll„40 2-benzthiazolylamid éter 206 až 208 64,21 6,12 10,21 55,20 (benzen) 6)4,24 5,92 10,13

*) vyrobeno· metodou 0 dicyklohexylkarbodiímidovou.

Tabulka 2

217936

Tep oty tání, výsledky analýzy a výtěžky N-substituovaných trans amidů 2-(benzyloxyk ar bony lamino) -cykloliexankar boxy love kyseliny

amid extrakční rozpouštědlo teplota tání °C a rozpouštědlo použité k překrystal-ování analýza vypočteno/nalezen-o- výtěžky % C % H % N % n-butylamid voda 187 až 189 68,64 8,49 8,43 61,13 (etanol) 69,19 8,84 8,92 cyklohexylamid éter 239 až 241 70,36 8,44 61,35 (etanol) 70,41 8,6-3 p-toluidid benzen 228 až 230 72,10 7,15 7,64 68,27 (di-oxan) 72,3-2 7,27 7,37 p-chl-oranilid benzen 242 až 244 65,2-0 5,99 7,24 71,10 (etanc-l) 64,80 6,00 7,38 p-bromanilid benzen 251 až 253 5-8,48 5,38 6,5-3 70,17 (metanol) 58,88 5,91 6,44 benzylamid éter 223 až 225 72,10 7,15 7,64 61,2-0 (etanol) 71,87 7,16 7,84 (2-fenyletyl)amid éter 185 až 187 72,6-0 7,42 7,36 63,30 (etan-o-l) 72,90 7,47 7,56 Příklad 2 ve 2-00 ml rozpouštědla, uvedeného v talb-ul-

0,1 molu benzaldehydu nebo- 0,1 molu salicylaldehydu -a 0,1 molu N-substituovaného cis amidu 2-aminocyklohexankarboxylové kyseliny se míchají 1 hodinu při 50 až 60 °C ce 3. Potom se směs odpaří a odparek se tak dlouho překrystalovává z rozpouštědla, uvedeného· v tabulce 3 až se dosáhne konstantní teploty tání. Data získaných produktů jsou shrnuta v následující tabulce 3.

Tabulka 3

Teploty tání, výtěžky a výsledky analýz Schiffových bází cis amidů 2-aminocyklohexankarboxylové kyseliny

Schiffo-via báze cis amidů 2-aminocykloh-exainkarboxylové kyseliny rozpouštědlo použité pro reakci teplota tání °C a r-o-zpouetědlo použité k překryst-alování analýza vypočteno/naleze-no výtěžek % C % H % N % -n-butylamid a ben- benzen 11.2 až 114 71,49 8,67 9,26 79,55 zaldehyd (éter) 70,83 8,34 9,21 -anilid a benzal- metanol 139 až 141 78,41 7,24 7,3.4 85,37 dehyd (etanol) 78,3-4 7,07 7,07 -anilid -a sali-cyl- metanol 173 až 175 74,51 6,88 8,69 89,73 aldehyd (meta-nol) 74,72 7,0-6 8,41 -benzylamid a sáli- benzen 1-53 až 155 74,98 7,19 8,33 89,34 cylalde-hyd (benzen) 75,15 7,34 8,19 Příklad 3 2,31 g (0,-01 molu) cis 2-(benzalamino)-

2,86 g (0,02 molu) cis-2-aminocyklohexankarborybové kyseliny a 2,12 g (0,02 molu) benzaldehydu se vaří ve 30 ml -metanolu 90 minut pod zpětným tokem. Potom se rea-kční směs odpaří do sucha a zbytek se překrystaluje z etanolu. Získá se 2,9 g cis 2- (bonzalamínu) -cyklohexankanboxylové kyše'lny. která taje při 144 až 148 °C.

-cyklobexankarboixylové kyseliny se rozpustí v 60 ml etanolu a potom se za míchání a chlazení přidá 0,57 g (0,015 molu) natriumtetrahydroboritanu. Směs se za míchání 5 hodin chladí a potom se nechá stát přes nioc pří teplotě místnosti. Potom se okyselí ledovou kyselinou ootovcu na pH 6, potom kyselinou solnou ,na pH 3 a nakonec se odpaří. Zbytek se překrystalovává z etanolu

Pro CuHí/NO-í vypočteno-:

72,7 % C, 7,41 % H, 6,06 % N;

-až do dosažení konstantního bodu tání. Získá se 1,8 g (6-6,72%) cis 2-(benzalamino)-cyklohexankarboxylové kyseliny, která taje při 212 až 214 °C.

nalezeno-:

72,5 % C,

7,78 % H,

6,42% N.

Pro C14H20NO2CI vypočteno:

62,32 % C, 7,47 % H, 5,12 % N, 13,14% Cl;

nalezeno:

61,76 % C, 7,92 % H, 5,3,3 % N,

12,95 % Cl.

Farmakologické testy

Byly zkoumány účinky protizánětlivé, a10 nalgetické účinky, účinky snižující teplotu a umocňující narkotické účinky.

1. Účinek zJabraftující zánětům (kaolinový otok j

Účinek byl stanoven 3 hodiny po podání zkoušeme sloučeniny a 2 hodiiny po podání prostředku, vyvolávajícího zánět.

Výsledky zkoušek na protizánětlivý účinek:

sloučenina dávka % úč'nnosti ,mg/kg p. o.

JATÉ 23 trans amid 2-(amino-N-p-chloríenyl j -cyklohexankarboxylové kyseliny hydrobr,amidu 50 14,8* JATÉ 28 trans amid N-p-chlorfenylhexahydíroaintranilové kyseliny hydrobromidu 50 14,2 JATÉ 33 cis amid 2-am:mo(N-p-tolyljcyklahexanikarboxylové kyseliny hydrobromidu 100 22,5* JATÉ 39 ,cis amid 2-,amino-(N-2-thiazolyl j -cyklohexankarboxylové kyseliny 100 31,4*** Fenylbutazon 50 27,5*** salicylan sodný 100 10,5 salicylan sodný 200 34,3***

*p < 0,05 ***p < 0,001

2. Účinek snižující teplotu a) u zvířat majících horečku .Následující sloučeniny projevovaly účinek snižující teplotu:

sloučenina dávka změna teploty °C mg/kg 1 h 2 h 3 p. 0.

JATÉ 1,3 trans amid 2-(benzylamino-N-benzyl) -cyklohexankarboxylové kyseliny 50 —1,4** —1,3** —1,1** JATÉ 13 100 —2,0*** —1,6*** —1,0** JATÉ 23 trans amid 2-(amimo-N-p-chlorf enyl) -cyklohexamkarboxylové kyseliny hydrobromidu 100 —0,9** —0,9** —0,9** JATÉ 28 trans amid N-p-ehlorfenylhexahydroantranilové kyseliny hydrobromidu 50 0 -0,4 —0,3 Fenylbutazon 50 —1,05** —1,07** —0,76* amidozofem 25 —1,17*** —0,94** —0,95*

*p < 0,05 p < 0,01 *p < 0,01 bj u zvířat při normální tělesné teplotě

sloučeintoa dávka mg/kg p. o. změna teploty °C 1 h 2h JATÉ 30 cis amid 2-amino'cyklohexainkarboixy- 100 lové kyseliny hydrobromidu —0,70 = 1,10 JATÉ 31 cis amid 2-amino (N-p-ibromf enyl)- 108 cyklohexankarboixylové kyseliny —0,92 —1,04 3. Anaigetický účinek (metoda horké desky) zkoušené sloučeniny. Malá analgetická ú- činnost byla pozorována v následujících pří- Zvýšení bolestivé reakce v závislosti na pádech: čase bylo zkoušeno 1 hodinu po podání sloučenina dávka mg/kg p. o. účinnost JATÉ 23 trans amid-2-(amino-N-p- 50 -chlorfenyl) -cyklohexankarboxylové kyseliny hydrobromidu 30,5 JATÉ 28 trans amid N-p-chlorfenyl- 50 hexahydroantranilové kyseliny hydrobromidu 22.8 JATÉ 30 cis amid 2-amino-(N-2-thia- 50 37,0

zolyl j-cyklohexankarboxylové kyseliny

Účinek umocňující narkotické účinky 40 mg/kg. Venobarhital byl podáván zvířatům léčeným následujícími sloučeninami:

Doba uspáni pro anesthesii při dávce

sloučenina dávka mg/kg p. o. doba uspání kontrola sek. léčba JATÉ 23 trans amid 2- (amino-N-p-chlorfenyl) -cyklohexankarboxylové kyseliny hydrcbromidu 50 167 322 JATÉ 28 trans amid N-p-chlorfenylhexahydroantranilové kyseliny hydrobromidu 50 171 384 JATÉ 32 cis amid 2-amino-(N-m-f luorf enyl)-cyklohexankarboxylové kyseliny hydrobromidu 50 148 350 JATÉ 33 cis amid 2-amino (N-p-tolylj-cyklohexankarboxylové kyseliny hydrobromidu 100 147 538 JATÉ 35 cis amid 2-amino (N-m-trif luormetylfenyl) cyklohexankarboxylové kyseliny hydrobromidu 50 147 734 JATÉ 43 cis amid 2-amino- (N-fenyletyl ] -cyklohexankarboxylo vé

The invention relates to a process for the production of novel cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids of general formula I.

Compounds of general formula I are prepared by reacting compounds of general formula II ^ ch ^ch-co~r' (CHJn 1

CH-NHy (t1) is reacted with an oxo compound of general formula III and the Schiff bases obtained are reduced and the compounds of general formula I obtained are optionally converted into their acid addition salts.

The obtained compounds of general formula I have valuable pharmacological effects, primarily anti-inflammatory, fever-reducing, pain-relieving and narcotic effects.

The invention relates to a process for the production of novel stereoisomeric 2-aminocycloalkanecarboxylic acids and their derivatives.

New compounds corresponding to the general formula I / CH-CO-K chZ (I) where n is 1 or 2

R 1 is the group —ΝΉ—R 3 ,, where

R 3 represents a phenyl-C 1-4 -alkyl group, a thiazolyl group, a halophenyl group, a methylphenyl group, a trifluoromethyl group.,

R 2 represents hydrogen, a benzyloxycarbonyl group, a formyl group or a C 1-4 alkylcarbonyl group, a phenyl group or a benzyl group.

The compounds of the formula I have valuable pharmacological effects, primarily anti-inflammatory, antipyretic, anti-inflammatory and anti-inflammatory effects. This is surprising, since completely different or no effects at all have been known from the literature for related compounds. In US Patent No. 3,510,492, the antidiabetic and diuretic effects of 2-aminocycloalkylamines and 2-(anilinemethyl)cycloalkylamines are described. Several derivatives of 2-aminocycloalkanecarboxylic acid, which are the subject of the invention, are mentioned as intermediates, but there is no report on their pharmacological effects. Although cis and trans derivatives are mentioned in the cited patent, the method described there is not suitable for the preparation of stereoidentical compounds, as has been shown by the experiments reproduced by ourselves.

Hungarian Patent No. 156,542 discloses derivatives of cyclohexyl-(methylaminocyclohexylamine) and 2-(aminomethyl)cyclohexylamine, which can be used as tranquilizers and as agents for the treatment of epilepsy. The above-described pharmacological effects of the compounds of general formula I are therefore surprising.

The essence of the process for producing compounds of general formula I according to the invention consists in reacting compounds of general formula II 'CH-CO-R (t() where R 1 and n have the meaning given above with a compound of general formula III

O

C—R 2

H (III) where R 2 has the above-mentioned meaning and the obtained Schiff bases are reduced and the obtained compounds of general formula I are optionally converted into their addition salts.

The reaction is preferably carried out in a solvent. Solvents may be, for example, benzene or other aromatics, or alcohols, for example methanol, ethyl alcohol, chlorinated hydrocarbons, etc. The reaction may be carried out at room temperature, but it may also be heated to increase the reaction rate. For some less reactive oxo compounds, acid catalysts are preferably used. The reaction may also be accelerated by distilling off the softening water, preferably with a solvent immiscible with water.

After the reaction is complete, the reaction mixture is evaporated and the residue is purified by recrystallization. The Schiff bases thus obtained can optionally be reduced to give 2-alkylaminocyclohexanecarboxylic acids or derivatives thereof, for example carboxylic acid amides.

The reduction can be carried out as a catalytic hydrogenation, but the reduction of Setuff bases with complex metal hydrides, for example sodium tetrahydroborate, is also very advantageous. The reaction mixture is evaporated and the 2-aminocycloalkanecarboxylic acid derivative is isolated either as the base or as a salt formed with the acid. The product is purified by recrystallization.

Example 1

0.02 mol of cis or trans 2-(benzyloxycarbonylamino)-cyclohexanecarboxylic acid is dissolved in 70 ml of anhydrous tetrahydrofuran. The solution is cooled to -10 °C and, with stirring and cooling, 0.02 mol of triethylamine and 0.02 mol of isobutyloxycarbonyl chloride are added. The mixture is stirred for 2 to 3 minutes. Then, with further stirring and cooling, 0.02 mol of triethylamine in 20 ml of anhydrous tetrahydrofuran, cooled to -10 °C, is added. The reaction mixture is stirred at -5 to -10 °C for 5 hours and then left to stand at room temperature for 15 hours. The residue obtained after evaporation is shaken for 20 minutes in a mixture of petroleum ether and water (diethyl ether or benzene can also be used as an organic solvent). It is then filtered, the solid obtained is digested 5 minutes with cold 10% sodium hydroxide solution. Then it is filtered again and the filtered product is washed with water until neutral.

The properties of the cis or trans amides of 2-(benzylcarbo- nylamino)-cyclohexanecarboxylic acid prepared in this way are given in Tables 1 and 2.

Table 1

Melting points, analytical results and yields of N-substituted cis amides of 2-(benzyloxycarbonylamino)-cyclohexanecarboxylic acid

amide extraction solvent melting point °C and solvent used for recrystallization analysis calculated/found yield % C% H % N% -amide science 148 to 149 65.20 7.30 10.14 61,2.3 (ethainiol) 65.00 7.49 9.70 -methylamide water 137 to 138 66.18 7.64 9.65 65/17 (etrinol) 66.26 7.62 9.74 n-butylamide science 101 to 103 68.04 8.49 8.43 65.25 (ethainiol) 67.76 8.58 8.31 cyclohexylamide ether 164 to 165 70 36 8.44 7.82 70.17 (ethanol) 70.00 8.20 7.45 -anilide ether 172 to 173 71.58 6.87 7.94 72.20 (ethainiol) 71.52 6 92 7.79 o-toluidide ether 169 to 171 72.10 7.15 7.64 71.15 (ethanol) 72.42 7.31 7.54 m-toluidide ether 186 to 188 7.2,10 7.15 7.64 70.27 (ethanol) 71.97 6.98 7.38 p-toluidide uozuoq 178 to 179 72.10 7.15 7.04 72.35 (ethanol) 72.10 7.18 7.40 m-fluoroanilide ether 187 to 188 ,68.10 6.26 7.56 65.07 (ethanol) 68.30 6.29 7.55 o-chloranilide ether 175 to 177 65.20 5.99 7.24 74.20 (ethanol) ,05.69 6.18 7.61 m-chloranilide ether 197 to 199 05.20 5.99 7.24 73.15 (ethanol) ,65.36 6.16 7.06 p-chlorainilide benzene 179 to 180 .65.20 5.99 7.24 54.03*) (ethanol) 66.41 5.59 7.57 p-bromanilide benzene 184 to 185 58.48 5.38 6 50 79.25 (ethanol) 58.24 5.43 6.23 m-(trifluoromethyl)- benzene 167 to 169 62.85 5.52 6.66 64.38 -anilide (ethanol) 62.42 5.45 6.61 p-methoxyan'.lid ether 170 to 172 69.08 6.85 7.32 63.10 (ethanol) 69.07 6.94 7.09 p-ethoxyamlide benzene 165 to 167 69,6,7 7.12 7.07 6.2.15 (ethanol) 69.27 7.10 6.78 -benzylamide ether 126 to 127 72.10 7/15 7.64 69.36 (ethanol) 71.80 7.34 7.20 p-chlorobenzylamide benzene 160 to 161 05.91 6.29 6.99 68.70 (ethanol) 66.47 6.25 6,8,3 p-methoxybenzylamide benzene 140 to 142 69.67 7.12 7.07 66.30 (ethanol) 69.77 7.00 7.06 2-(phenylethyl)amide ether 154 to 155 7,2,60 7.42 7.36 68.45 (ethanol) 72.69 7.38 7.72 2-(3,4-dimethoxyphenyl) ether 137 to 139 68.17 7.32 6.36 65.40 nylethylamide (ethanol) 07.95 7.45 6.26 2-(p-sulfamoylphenyl) benzene 155 to 157 00.11 6.35 9.14 71.20 ethylanrd (ethanol) 59.70 6.41 9.19 3-pyridylam : d benzene 173 to 174 67.97 6 56 11.89 70.15 (ethanol) 68 43 6 62 11.53 2-quino^allylamide ethyl acetate 195 to 197 67.96 6 45 13.78 49.57 (dioxane) 08.43 6 05 2-(2-pyridylethyl)- benzene 142 to 143 69.27 7.13 11.01 67.15 -amide (ethanol) 68 93 7.52 10.90 2-thiazolylamide benzene 187 to 189 60.14 5.89 11.69 68.30 (ethanol) 60.10 6.01 11"40 2-Benzothiazolylamide ether 206 to 208 64.21 6.12 10.21 55.20 (benzene) 6)4.24 5.92 10.13

*) produced by the dicyclohexylcarbodiimide method.

Table 2

217936

Melting point, analysis results and yields of N-substituted trans amides of 2-(benzyloxycarbonylamino)-cyclohexanecarboxylic acid

amide extraction solvent melting point °C and solvent used for recrystallization analysis calculated/found-of- yields % C% H % N% n-butylamide water 187 to 189 68.64 8.49 8.43 61.13 (ethanol) 69.19 8.84 8.92 cyclohexylamide ether 239 to 241 70.36 8.44 61.35 (ethanol) 70.41 8.6-3 p-toluidide benzene 228 to 230 72.10 7.15 7.64 68.27 (dioxane) 72.3-2 7.27 7.37 p-chloranilide benzene 242 to 244 65.2-0 5.99 7.24 71.10 (etanc-l) 64.80 6.00 7.38 p-bromanilide benzene 251 to 253 5-8.48 5.38 6.5-3 70.17 (methanol) 58.88 5.91 6.44 benzylamide ether 223 to 225 72.10 7.15 7.64 61.2-0 (ethanol) 71.87 7.16 7.84 (2-phenylethyl)amide ether 185 to 187 72.6-0 7.42 7.36 63.30 (ethanol) 72.90 7.47 7.56 Example 2 in 2-00ml solvents, mentioned in talb-ul-

0.1 mol of benzaldehyde or 0.1 mol of salicylaldehyde and 0.1 mol of N-substituted cis amide of 2-aminocyclohexanecarboxylic acid are stirred for 1 hour at 50 to 60 °C. The mixture is then evaporated and the residue is recrystallized from the solvent listed in Table 3 until a constant melting point is reached. The data of the products obtained are summarized in the following Table 3.

Table 3

Melting points, yields and analysis results of Schiff bases of cis amides of 2-aminocyclohexanecarboxylic acid

Schiffo-via bases of cis amides of 2-aminocycloh-hexaynecarboxylic acid solvent used for the reaction melting point °C and solvent used for recrystallization analysis calculated/found yield % C% H % N% -n-butylamide and ben- benzene 11.2 to 114 71.49 8.67 9.26 79.55 aldehyde (ether) 70.83 8.34 9.21 -anilide and benzal- methanol 139 to 141 78.41 7.24 7.3.4 85.37 aldehyde (ethanol) 78.3-4 7.07 7.07 -anilide -a sali-cyl- methanol 173 to 175 74.51 6.88 8.69 89.73 aldehyde (meta-nol) 74.72 7.0-6 8.41 -benzylamide and salicylate- benzene 1-53 to 155 74.98 7.19 8.33 89.34 cylaldehyde (benzene) 75.15 7.34 8.19 Example 3 2.31 g (0.-01 mole) cis 2-(benzalamino)-

2.86 g (0.02 mol) of cis-2-aminocyclohexanecarboric acid and 2.12 g (0.02 mol) of benzaldehyde are boiled in 30 ml of methanol for 90 minutes under reflux. The reaction mixture is then evaporated to dryness and the residue is recrystallized from ethanol. 2.9 g of cis 2-(bonzalamine)-cyclohexanecarboric acid are obtained. which melts at 144-148°C.

-cyclohexanecarboxylic acid is dissolved in 60 ml of ethanol and then 0.57 g (0.015 mol) of sodium borohydride is added with stirring and cooling. The mixture is cooled with stirring for 5 hours and then left to stand over a low temperature at room temperature. It is then acidified with glacial acetic acid to pH 6, then with hydrochloric acid to pH 3 and finally evaporated. The residue is recrystallized from ethanol

For CuHí/NO-í calculated:

72.7% C, 7.41% H, 6.06% N;

-until a constant melting point is reached. 1.8 g (6-6.72%) of cis 2-(benzalamino)-cyclohexanecarboxylic acid, melting at 212-214°C, is obtained.

found-:

72.5% C,

7.78% H,

6.42% N.

For C14H20NO2CI calculated:

62.32% C, 7.47% H, 5.12% N, 13.14% Cl;

found:

61.76% C, 7.92% H, 5.3.3% N,

12.95% Cl.

Pharmacological tests

The effects of anti-inflammatory, analgesic, antipyretic and potentiating narcotic effects were investigated.

1. Effect of anti-inflammatory (kaolin swelling)

The effect was determined 3 hours after administration of the test compound and 2 hours after administration of the inflammatory agent.

Results of tests for anti-inflammatory effect:

compound dose % efficacy, mg/kg po

JATE 23 trans amide of 2-(amino-Np-chloroenyl j-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromamide). 50 14.8* JATE 28 trans amide of Np-chlorophenylhexahydrioanthranilic acid hydrobromide 50 14.2 JATE 33 cis amide 2-am : mo(Np-tolyl-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromide 100 22.5* JATE 39 , cis amide of 2-, amino-(N-2-thiazolyl j -cyclohexanecarboxylic acid). 100 31.4*** Phenylbutazone 50 27.5*** sodium salicylate 100 10.5 sodium salicylate 200 34.3***

* p < 0.05 *** p < 0.001

2. Antipyretic effect a) in animals with fever. The following compounds exhibited antipyretic effects:

compound dose temperature change °C mg/kg 1 hour 2 hours 3 p. 0.

JATE 1.3 2-(benzylamino-N-benzyl)-cyclohexanecarboxylic acid trans amide 50 —1.4** —1.3** —1.1** JATE 13 100 —2.0*** —1.6*** —1.0** JATE 23 2-(Amimo-Np-chlorophenyl)-cyclohexacarboxylic acid hydrobromide trans amide 100 —0.9** —0.9** —0.9** JATE 28 Np-chlorophenylhexahydroanthranilic acid hydrobromide trans amide 50 0 -0.4 —0.3 Phenylbutazone 50 —1.05** —1.07** —0.76* amidosophem 25 —1.17*** —0.94** —0.95*

* p < 0.05 p < 0.01 *p < 0.01 bj in animals at normal body temperature

compound and dose mg/kg after temperature change °C 1 h 2h JATE 30 cis amide of 2-amino'cyclohexaynecarboxylic acid hydrobromide —0.70 = 1.10 JATE 31 cis amide of 2-amino (Np-ibromophenyl)- 108 cyclohexanecarboxylic acid —0.92 —1.04 3. Analgesic effect (hot plate method) of the test compound. Little analgesic activity was observed in the following cases: Increase in pain reactions depending on falls: time has passed 1 hour after administration compound dose mg/kg after efficiency JATE 23 trans amide-2-(amino-Np-50-chlorophenyl)-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromide 30.5 JATE 28 trans amide Np-chlorophenyl- 50 hexahydroanthranilic acid hydrobromide 22.8 JATE 30 cis amide 2-amino-(N-2-thia- 50 37.0

zolyl j-cyclohexanecarboxylic acid

Narcotic potentiating effect 40 mg/kg. Venobarhital was administered to animals treated with the following compounds:

Sleep time for anesthesia at dose

compound dose mg/kg after sleep time control sec. treatment JATE 23 trans amide of 2-(amino-Np-chlorophenyl)-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromide 50 167 322 JATE 28 trans amide of Np-chlorophenylhexahydroanthranilic acid hydrobromide 50 171 384 JATE 32 cis amide of 2-amino-(Nmf fluorophenyl)-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromide 50 148 350 JATE 33 cis amide of 2-amino (Np-tolyl)-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromide 100 147 538 JATE 35 cis amide of 2-amino (Nm-trifluoromethylphenyl)-cyclohexanecarboxylic acid hydrobromide 50 147 734 JATE 43 cis amide of 2-amino-(N-phenylethyl]-cyclohexanecarboxylic acid

Claims (4)

Na základě zkoumání protizánětlivého účinku bylo zjištěno, že JATÉ 23, 28 a 33 lze srovnávat s účinkem salicylanu sodného a účinek JATÉ 39 s účinkem fenylbutazonu. Nejvýznamnější anaigetický účinek lze pozorovat u sloučeniny JATÉ 39 v dávce 50 mg/ /kg p. o·. Účinnost odpovídající účinku andaxinu v dávce 20 mg/kg. JATÉ 39 projevuje nejvýznamnější umocňování narkotiokého účinku, doba uspání se prodlouží dávkou 50 mg/kg p. o. pětinásobně.Based on an investigation of the anti-inflammatory effect, JATÉ 23, 28 and 33 were found to be comparable to that of sodium salicylate and that of JATE 39 to that of phenylbutazone. The most significant anaigetic effect was observed with JATE 39 at 50 mg / / kg p · o ·. Efficacy corresponding to andaxin at 20 mg / kg. JATÉ 39 shows the most potent enhancement of the narcotic eye effect, the sleep time is prolonged by a dose of 50 mg / kg p. pRedmEt vynálezuOBJECT OF THE INVENTION 1. Způsob výroby nových cis popřípadě trans 2-aminoeyklohexankarboxylových nebo cis popřípadě trans 2-aminocyklopentainkarboxylbvých kyselin obecného vzorce I / CH-CO-K (Wa ^h.nH-RZ (II kde n znamená 1 nebo 21. A process for preparing the novel cis or trans 2-aminoeyklohexankarboxylových or cis or trans 2-aminocyklopentainkarboxylbvých acids of formula I / CH-CO-C (Wa ^ h. NH -R Z (where n is 1 or 2 R1 je skupina —NH—R3, kdeR 1 is -NH-R 3 where R3 představuje femyl-Ci_4-alkylowu skupinu, thiazolylovou skupinu, halogenfenylovou skupinu, metylfenyíovou skupinu, trifluormetylovou skupinu,R 3 represents a femyl-C 1-4 -alkyl group, a thiazolyl group, a halophenyl group, a methylphenyl group, a trifluoromethyl group, R2 vodík, benzyloxykarbcinylovou skupinu, formylovou skupinu nebo Ci_4-alkylkarbO'nylcvou skupinu, fenylovou skupinu nebo benzylovou skupinu, jakož i edičních solí kyselin, vyznačující se tím, že se sloučeniny obecného vzorce II /C%H-CO-Í?1 (chp„, ^h.nH (lt) kde R1 a n mají shora uvedený význam, nechají zreagovat s oxosloučeninou obecného vzorce IIIR 2 is hydrogen, benzyloxycarbinyl, formyl or C 1-4 -alkylcarbonyl, phenyl or benzyl, as well as acid addition salts, characterized in that the compounds of the formula II / C are H-CO-1? 1 (chp 1 , n h ( n )) wherein R 1 and n are as defined above, react with an oxo compound of formula III C-R2 CR 2 H (ΠΙ), kde R2 má shora uvedený význam a získané Schiffovy báze se redukují a získané sloučeniny obecného vzorce I se popřípadě převedou ve své adiční soli kyselin.H (ΠΙ), wherein R 2 is as defined above and the Schiff bases obtained are reduced and the compounds of formula I obtained are optionally converted into their acid addition salts. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se reakce provádí v přítomnosti rozpouštědla, s výhodou v aromátech nebo alkoholech nebo chlorovaných uhlovodících a popřípadě se použije katalyzátor.2. Process according to claim 1, characterized in that the reaction is carried out in the presence of a solvent, preferably in aromatics or alcohols or chlorinated hydrocarbons, and optionally a catalyst is used. 3. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se redukce provádí jako katalytická hydrogenace nebo komplexními kovovými hydridy, jako například natriumtetrahydrcboritanem.3. The process of claim 1 wherein the reduction is carried out as catalytic hydrogenation or by complex metal hydrides such as sodium tetraborate. 4. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako sloučeniny obecného vzorce II použijí stereojednotné cis, popřípadě trans deriváty eykloalkankarboxylových kyselin.4. The process according to claim 1, wherein the compounds of formula II are stereoisomeric cis or trans derivatives of the cycloalkanecarboxylic acids.
CS78961A 1975-06-02 1978-02-14 Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids CS217956B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS78961A CS217956B2 (en) 1975-06-02 1978-02-14 Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HUCI001580 HU177576B (en) 1975-06-02 1975-06-02 Process for preparing 2-amino-cyclohexane carboxylic acid,its amides and similar compounds
CS359176A CS217955B2 (en) 1975-06-02 1976-05-28 Method of making the new cis ev.trans 2-aminocyclohexac
CS78961A CS217956B2 (en) 1975-06-02 1978-02-14 Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS217956B2 true CS217956B2 (en) 1983-02-25

Family

ID=25745843

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS78961A CS217956B2 (en) 1975-06-02 1978-02-14 Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids
CS78962A CS217957B2 (en) 1975-06-02 1978-02-14 Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclo-pentanecarboxylic acids

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS78962A CS217957B2 (en) 1975-06-02 1978-02-14 Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclo-pentanecarboxylic acids

Country Status (1)

Country Link
CS (2) CS217956B2 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
CS217957B2 (en) 1983-02-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AU660854B2 (en) New arylalkyl (thio)amides, process for preparing them and pharmaceutical compositions containing them
DE69417049T2 (en) HYDROXAMIC ACID DERIVATIVES AS INHIBITORS OF CYLOKINE PRODUCTION
RS75303A (en) N-phenpropylcyclopentyl-substituted glutaramide derivatives as nep inhibitors for fsad
IE72090B1 (en) Aromatic compounds pharmaceutical compositions containing them and their use in therapy
EP0066956B1 (en) Enkephalinase enzyme inhibiting compounds
Kohn et al. Preparation and anticonvulsant activity of a series of functionalized. alpha.-aromatic and. alpha.-heteroaromatic amino acids
RU2345061C2 (en) Derivatives of (2-aminophenyl)-amide of arylenecarboxilic acid as pharmaceutical preparations
NO760054L (en)
US3553258A (en) Phenylalanine compounds
DE69414194T2 (en) Amino acid derivatives and their use as enkephalinase inhibitors
KR840001134B1 (en) Method for preparing substituted β-oxo-α-phenyl-carbamoyl-pyrrole propionitrile
EP0024965A1 (en) Fluorinated methyl beta-alanine derivatives, their preparation and pharmaceutical compositions containing them
SU856381A3 (en) Method of preparing morphine derivatives
US2543345A (en) Method of preparing glutamic acid amides
RU2160729C2 (en) Benzenesulfonamide derivatives, preparation thereof and therapeutic use
FR2505330A1 (en) NOVEL CARCINOSTATIC SUBSTANCE BASED ON N- (4- (3-AMINOPROPYL) AMINOBUTYL) -2 - ((S) -7-GUANIDINO-3-HYDROXYHAPTANAMIDO) -2-HYDROXYETHANAMIDE DERIVATIVE AND PROCESS FOR PREPARING THE SAME
US4054740A (en) Hydroxybiotin
CS217956B2 (en) Process for the preparation of new cis or trans 2-aminocyclohexanecarboxylic or cis or trans 2-aminocyclopentanecarboxylic acids
US4450172A (en) Antihypertensive polyhalohydroxyisopropyl phenylalka(e)noic acid esters of alkylaminohydroxypropyloxyphenylalkyl alcohols
IL93814A (en) Benzothiopyranylamine derivatives, their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US3038007A (en) Process for the preparation of dl-threonine
SU1447280A3 (en) Method of producing pyridyl compounds or ester thereof, or amide, or acid-additive salts
GB2023590A (en) 3-amino-2-(5-fluoro and 5- methoxy-1H-indol-3-yl) Propanoic Acid Derivatives and Their Preparation and Use
IE58187B1 (en) Novel allylic amines
JPH06340622A (en) Production of benzylsuccinic acid derivative and intermediate for its synthesis