CS216676B2 - Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů - Google Patents

Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů Download PDF

Info

Publication number
CS216676B2
CS216676B2 CS812947A CS294781A CS216676B2 CS 216676 B2 CS216676 B2 CS 216676B2 CS 812947 A CS812947 A CS 812947A CS 294781 A CS294781 A CS 294781A CS 216676 B2 CS216676 B2 CS 216676B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
chloride
formula
dimethyl
compounds
reaction
Prior art date
Application number
CS812947A
Other languages
English (en)
Inventor
Manfred Jautelat
Dieter Arlt
Reinhard Lantzsch
Rainer Fuchs
Hans-Jochem Riebel
Rolf Schroeder
Horst Harnisch
Original Assignee
Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE19792916417 external-priority patent/DE2916417A1/de
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
Priority to CS812947A priority Critical patent/CS216676B2/cs
Publication of CS216676B2 publication Critical patent/CS216676B2/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález popisuje způsob výroby nových
3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů, používaných jako výchozí látky pro přípravu mezjprcduktů k výrobě insekticidně účinných látek.
V našem souvisejícím československém patentním! spisu č. 216 675 je popsán nový způsob výroby esterů 3-(arylvlnyl)-2,2-dimetbylcyklopropan-l-karboxylových kyselin, spočívající ve vytvoření cyklopropanového kiruhu odštěpením chlorovodíku z příslušných chlórderivátů, za současné cyklizace. Tyto inteirmediární chlórderiváty jsou nové a lze jie připravit různými postupy z různých výchozích látek.
Jednu skupinu takových nových výchozích látek tvoří 3,3-dimethyl-4-subst.-7-butyrolaktony obecného vzorce VI
ve kterém
Ar znamená fenylový zbytek, popřípadě substituovaný jedním nebo dvěmla stejnými či rozdílnými substituenty X, vyhranými ze skupiny zahrnující atom vodíku, fluóru, chlóru či brómu, kyanoskuplnu, nitroskupinu, methylovou skupinu, ethylovou skupinu, izopropylovou skupinu, terc.butylovou skupinu, methoxyskupinu, ethoxyskupinu, methylmerkaptoskupinou, trifluórmethylovou skupinu, methylsulfonylovou skupinu, trifluórmethylsulfonylovou skupinu, dimethylaminoskupinu, diethylaminoskupinu a popřípadě halogensubstituovanou methylendioxyneho ethylendioxyskupinu.
Předmětem tohoto vynálezu je způsob výroby sloučenin shora uvedeného obecného vzorce VI, vyznačující se tím, že se sloučeniny obecného vzorce VII
H30 CHs \/
CH2= CH—C—CH2CO2R (VII), ve kterém
R znamená alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, nechají reagovat se sloučeninami obecného vzorce VIII
Ar—-CO—Hal (VIII),
216876 ve kterém
Air má význam uvedený výše a
Hal znamená atom halogenu, s výhodou chlóru, v přítomnosti Friedel-Craftsova katalyzátoru.
Použijí-li se při práci způsobem podle vynálezu jako výchozí látky methylester 3,3-dimethylpent-4-einové kyseliny a benzoylchlorid, je možno průběh této reakce popsat následujícím reakčním sohéiniatem:
G^co~Ci
-------->
Výchozí látky, používané při práci způsobem podle vynálezu, jsou definovány obecnými vzorci VII a VIII.
Sloučeniny obecného vzorce VII (viz DOS č. 2 539 895) a VIII jsou známé.
Jak příklady sloučenin obecného vzorce VIII se uvádějí:
benzoylchlorid,
4-chlórbenzoylchlorid,
3- chlórbenzoylchlorid,
2- iChlórbeinzoylohlorid,
4- fluórbenzoylchlorid, d-brómbenzoylchlorid,
3.4- dichlórbeaizoylchlorid,
4-me'thylbenzoylchlorid,
4-trifluórmethylbenzoylchlorid,
3- trifluórmethylbenzoylchlorid,
3- trifluórmethyl-4-chlórbenzoylchlorid,
4- nitrobenzoylchlcrid,
4-methylsulfonylbenzoylchlorid,
4-methO'xybenzoylchlorid,
3.4- dimeith oxy benzoy 1 c h lor id.
Jako: katalyzátory přicházejí v zásadě v del-Craftsovy reakce. Zvlášť výhodný je chlorid ciničitý nebo popřípadě jeho· směsi s chloridem hlinitým, chloridem titeničitým, chloridem zinečnatým nebo chloridem železitým. Při použití samotného chloridu hlinitého nevzniknou sloučeniny obecného vzorce VI, ale sloučeniny obecného vzorce V '
L.L·.:
o, H3C CH3
II \/ iAlr—C—CHa—CiHCl—C—CHa—CO2—R (v), ve kterém
Ar a R mají shora uvedený význam.
Friedel-Craftsův katalyzátor se používá v ekvimolárním množství, v nižším než ekvimolárním množství nebO' v nadbytku. Reakci je možno provádět v ředidle nebo v nepřítomnosti ředidla. V případě použití ředidla přicházejí jako· vhodná ředidla v úvahu například methylenchtorid, chloroform, dichlórethan, tetrachlórethan, nitromethain nebo nitrobenzem.
Výše zmíněný postup se podle vynálezu provádí tak, že se předloží Friedel-Craftsův katalyzátor, popřípadě v ředidle, a za chlazení se přikape halogeinid kyseliny obecného vzorce VIII. K směsi se potom při teplotě od —2*5 do -(-50 °C, s výhodou od 0 do 25 °C, přikape ester obecného vzorce VII.
Je však možno postupovat i tak, že se předloží halogenid kyseliny obecného vzorce VIII společně s esterem obecného vzorce VII, popřípadě v ředidle, a k směsi se přidá Friedel-Craftsův katalyzátor.
K urychlení reakce je možno po smísení reakčních složek pracovat při zvýšené teplotě, například při teplotě 25 až 150 °C, s výhodou 30 až 100 °C. Ukončení reakce signalizuje odeznění vývoje plynu. Po okyselení se reakční směs zpracuje obvyklým způsobem extrakcí. Surový produkt obecného vzorce VI je možno vyčistit překrystalováním.
Průběh této reakce je možno označit za mimořádně překvapující, protože není známa tvorba laktonu za takových mírných podmínek.
Bylo rovněž zjištěno, že sloučeniny odpovídající obecnému vzorci VI, které je možno popsat obecným vzorcem IX
ve kterém
X‘ znamiená (atom vodíku, methylovou, ethylovou, izopropylovou nebo terc.hu.tylovou skupinu, atom fluóru, chlóru či brómu, methoxyskupinu, ethoxyskupinu nebo methylmerkaptoskupinu a
Y‘ představuje atom vodíku nebo má stejný význam jako X‘, nebo
218676
X* a Y* společně tvoří methylendioxyskupinu nebo ethylendioxyskupinu, se získají tak, že se sloučeniny obecného vzorce X
Y'
ve kterém
X‘ a Y* mají shora uvedený význam, nechají reagovat s chloridem kyseliny vzorce XI
v přítomnosti Priedel-Craftsova katalyzátoru a popřípadě v přítomnosti ředidla.
Dále byl nalezen způsob výroby sloučeniny vzorce XI, vyznačující se tím, že se sloučenina vzorce XII
nechá reagovat s chloračním činidlem. Použijí-li se jako výchozí látky k výrobě sloučenin obecného vzorce XI toluen a 3,3-dimethyl-é-chlórkarbonylmethyl-y-butyrolakton, je možno průběh reakce popsat následujícím reakčním schématem:
Sloučeniny obecného vzorce X jsou známé a jako jejioh příklady lze jmenovat benzen, fluórbeinzen, cblórbenzen, brómbenzen, toluen, ethylbeinzen, difenylether, xylen, o-dichlórbenzen. Jako katalyzátory přicházejí v zásadě v úvahu všechny obvyklé Fríedel-Craftsovy katalyzátory, jako chlorid hlinitý, chlorid cíničitý, chlorid titaničitý, fluorovodík, fluorid boritý, chlorid železitý, kyselina polyfosfarečná, perfluoralkanové kyseliny (popřípadě v polymerní formě), jakož i popřípadě směsi těchto látek.
Shora uvedený postup se s výhodou provádí v přítomnosti ředidla. Jako ředidla přicházejí v úvahu methylenchlorid, chloroform, dichlórethan, tetrachlórethan, nitrobenzen a nitromethan. Výhodným ředidlem je methylenchlorid.
Tuto reakci podle vynálezu je možno ožnačit za mimořádně překvapující, protože bylo nutno očekávat, že při ní bude následujícím způsobem reagovat i laktonový kruh:
ia dále bylo nutno očekávat i cyklizaci na tetralon. Otevření kruhu pětičlenných laktonů aromáty ve smyslu Frledel-Craftsovy Ireakce shora popsaným způsobem je zná'mé a provádí se za velmi mírných podmínek !(viz Houben-Weyl, svazek VI, 2, strana 812 'a další].
To, že taková reakce laktonu s aromáty obecného^ vzorce X neprobíhá, je překvapující především1 také proto, že Friedel-CraftIsův katalyzátor je třeba používat nejméně iv ekvimolárním množství, a ještě lépe v (nadbytku.
Reakce se s výhodou provádí následujícím způsobem:
K chloridu kyseliny vzorce XI v ředidle se při teplotě mezi —10 a -j-5 °C přidá Frietíel-Craftsův katalyzátor, načež se ke směsi 'přikape aromát, popřípadě rovněž rozpuštěný v ředidle. V případě použití velmi účinných Friodeil-Craftsových katalyzátorů se toto přikapávání provádí při této teplotě tod —10 do -)--,5 °C (například v případě použití chloridu hlinitého' nebo chloridu cíničitéhoj, při použití méně účinných Friedel-Craftsových katalyzátorů (jako jsou například chlorid zinečnatý, chlorid železitý, chlorid titaničitý nebo perfluóralkansulfotaové kyseliny] se aromát přikapává při teplotě místnosti. Reakční směs se pak míchá Ipři teplotě místnosti, přičemž při použití Iméně účinných katalyzátorů je popřípadě hutno pracovat při zvýšené teplotě.
V případě použití méně reaktivních aromátů, jako· chlorbenzenu, se nedoporučuje urychlovat reakci zvýšením teploty, ale spíš prodloužit reakční dobu, aby se zabránilo otevření laktonového kruhu ve shora uvedeného smyslu.
Zpracování reakční směsi se provádí obvyklým způsobem. Výsledné laktony je možno vyčistit překrystalováním.
Přípravu sloučeniny vzorce XI je možno !popsat následujícím reakčním schématem:
ho3c~ch,-2 1 I O.
CH,
Chk
CH,
CKO-CH-f—f-CH v
o
Kyselina vzorce XII, používaná jako výchozí materiál, je známá (víz J. Org. Chem., 38, str. 4148 a J. Chem. Soc. 79, 763), není ívšak známý chlorid kyseliny vzorce XI. Jako překvapující je možno hodnotit hladkou přeměnu kyseliny na chlorid kyseliny, protože za těchto podmínek obvykle dochází i k otevření laktonového kruhu.
Reakce se provádí za podmínek obvykle používaných k přípravě chloridů kyselin z odpovídajících kyselin. Výhodnými chloračními činidly jsou thionylchlorid a fosgen. Je třeba rovněž dbát na to, aby se používala co nejkratší reakční doba, a tím se předešlo shora zmíněným vedlejším, reakcím. Zpracování reakční směsi se provádí obvyklým způsobem. Chlorid kyseliny je možno vyčistit destilací nebo jej lze v surovém stavu používat k výše popsané reakci.
Vynález znázorňují následující příklady provedení, jimiž se však rozsah vynálezu v žádném směru neomezuje.
Příklad 1
K směsi 87,5 g (0,5 molj p-chlórbenzoylchloridu a 1)30,3 g (0,5 mol) chloridu cíničitého' se za chlazení ledem přikape při teplotě 20 °C 71 g (0,5 molj methylesteru 3,3-dimethyl-4-pentenové kyseliny a směs se nechá přes noc stát, přičemž ztuhne. Výsledná směs se vyjme methylenchloridem, zfiltruje se a filtrát se vytřepe zředěnou kyselinou chlorovodíkovou. Po vysušení a odpaření rozpouštědla ve vakuu se získá 111,1 gramu (cca 83 % j surového produktu, který postupně zkrystaluje. Po překrystalování ze 120 ml ethanolu se získá 3,3-dimethyl-4-(4‘-chlorfenacyl)-y-butyrolakton o teplotě tání 76 až 80 °C.
'NMR spektrum (deuterochloroform, hodnoty <S):
1,15 (sihglet, 3 Hj,
1,25 (singlet, 3H),
2,45 (multiplet, 2HJ,
2.8 až 3,65 (8 1 2 Hj,
4.9 (dvojitý dublet, 1 H),
7,3 až 8,05' (multiplet, 4 H).
Příklad 2
K roztoku 17,5 g (0,1 mol) p-chlórbenzoylchlotridu a 14,2 g (0,1 mol) methylesteru 3,3'-dimethyl-4-pentemové kyseliny ve lOOi ml dichlormethanu se při teplotě 0 °C přikape 26 g (0,1 mtol) chloridu cíničitého a výsledná směs se až do odeznění vývoje plynu 8 hodin zahřívá k varu pod zpětným chladičem. Po zpracování zředěnou kyselinou chlorovodíkovou se získá 20,9 g laktonu odpovídajícího! produktu připravenému v příkladu 1.
P ř í k 1 a d 3i
K roztoku 14,1 g (0,1 mol) benzoylchloridu a 14,2 g (0,1 mol) methylesteru 3,3-dimethyl-4-pentenové kyseliny ve 100 ml methylenchloridu se při teplotě místnosti přikape 26 g (0,1 mol) chloridu cíničitého a výsledná směs se až do odeznění vývoje plynu 8 hodin zahřívá k varu pod zpětným chladičem. Po' okyselení zředěnou kyselinou chlorovodíkovou se získá 21,6 g 3,3-dime76
216 thyl-4-fenacyl-ý-butyrolaktonu o teplotě tátě tání 86, až 88 °C.
Příklad 4
Analogickým· způsobem jako v příkladu 3 se z 4-nitrobenzoylchloridu a methylesteru
3,3-dimethyl-4-peintenové kyseliny získá 3,3dimethyl-4- (4‘-nitrofenyl) -y-butyrolakton o teplotě tání 107 až 110 °C.
Příklad 5
Analogickým způsobem jako v příkladu 3 se získá 3,3Hdimethyl-4-(4‘-chlór-3‘-nitrofe:nyl)-χ-buťyrolaktoin o teplotě tání 134 až 136 °C.
Příklad 6
17,2 g 3,3-dimethyl-4-karboxymethyl-/-butyrolaktonu se smísí s 60 ml thionylchloridu, směs se 1 hodinu zahřívá na 80 °C, načež se nadbytek thionylchloridu oddestiluje za atmosférického tlaku a poslední zbytky thionylchloridu potom ve vakuu vodní vývevy. Zbytek se skládá z 3,3-dimethyl-4-chlórkarboinylmeťhyl-y-butyrolaktonu a lze jej přímo použít k další reakci. Produkt je však možno rovněž dále čistit destilací. Teplota varu činí 130 až 140 °C/30 Pa.
Příklad 7
K 80 g chloridu hlinitého ve 300 ml me.thyleoichloridu se při teplotě 0 až 5 °C přikape roztok 59 g 3,3-dimethyl-4-ehlórkarbo!nylmethyl-/-butyrola.ktonu ve 150 methylenchloridu a potom se ke směsi přikape, rovněž při teplotě 0 až 5 °C, 39,2 g chlórbenzenu v '50 ml methylenchloridu. Reakční směs se nechá ohřát na teplotu místnosti, při teplotě místnosti se ještě 7 hodin míchá, načež se vylije do vody s ledem. Organická fáze se oddělí, promyje se do neutrální reakce, vysuší se a rozpouštědlo se oddestiluje. Získá se 76 g surového 3,3-dimethyl-444‘-ehlórfenacyl)-y-butyrolaktonu, který po ipřekrystalování z ethanolu taje při 78 až 8.0 °C.
Příklady 8 a9
Analogickým způsobem jako v příkladu 7 se získají:'
3.3- dimethyl-4-(4‘-methylfenacyl)-y-butyrolakton o teplotě tání 96 °C,
3.3- dim'eíthyl-4-fenacyl-)--'butyrolakton o teplotě tání 86 až 88 °C.

Claims (1)

  1. Způsob výroby 3,3-dimethyl'4-subst.-y-butyirolaktonů obecného vzorce VI \ ve kterém
    Ar znamená fenylový zbytek, popřípadě substituovaný jedním nebo dvěma stejnými či rozdílnými substituenty X, vybranými ze skupiny zahrnující atom vodíku, fluóru, chlóru či brómu, kyanoskupinu, nitroskupinu, methylovou skupinu, ethylovou skupinu, izopropylovou skupinu, terc.butylovou skupinu, methoxyskupinu, ethoxyskupinu, methylmerkaptoskupinu, trifluormethylovou skupinu, methylsulfonylovou skupinu, trifluórmethylsulfonylovou skupinu, dimethylaminoskuplnu, diethylaminoskupinu a popřípádě halogensubstituovanou methylendioxynebo ethylenidioxyskupinu, vyznačující se tím, že se sloučeniny obecného vzorce VII
    HsC CH3 \/
    CH2= CH—C—CH2CO2R (Vlij, ve kterém
    R znamená alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, nechají reagovat se sloučeninami obecného vzorce VIII
    Ar—CO—Hal, (VIII) ve kterém
    Ar má význam uvedený výše a
    Hal znamená atom halogenu, s výhodou chlóru v přítomnosti Friedel-Craftsova katalyzátoru.
CS812947A 1979-04-23 1981-04-17 Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů CS216676B2 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS812947A CS216676B2 (cs) 1979-04-23 1981-04-17 Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792916417 DE2916417A1 (de) 1979-04-23 1979-04-23 Verfahren zur herstellung von 3-(aryl- vinyl)-2,2-dimethyl-cyclopropan-1-carbonsaeureestern und neue zwischenprodukte dafuer
CS802846A CS216675B2 (en) 1979-04-23 1980-04-23 Method of making the estars of 3-+l arykvinyl+p-2,2-dimethylcyclopropan-1-carboxyl acids
CS812947A CS216676B2 (cs) 1979-04-23 1981-04-17 Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS216676B2 true CS216676B2 (cs) 1982-11-26

Family

ID=25745699

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS812947A CS216676B2 (cs) 1979-04-23 1981-04-17 Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS216676B2 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI89908C (fi) Trisubstituerade benzoesyramellanprodukter
CA3071015A1 (en) 1,3-di-substituted propenone compound and application thereof
JPS6323190B2 (cs)
CA1200813A (en) Process for producing 3-oxo-nitriles
BR112017018993B1 (pt) Processo para preparar 3-cloro-2-vinilfenilassulfonatos, e seus intermediários
IE46769B1 (en) Process for the production of urea derivatives
CS208480B2 (en) Method of making the new derivatives of the maleinimide or sucinimide
DK174496B1 (da) Fremgangsmåde til fremstilling af 5-(2,5-dimethylphenoxy)-2,2-dimethylpentansyre
GB2183638A (en) Polyfluoroalkylisoxazolylamines, their preparation and use
CS216676B2 (cs) Způsob výroby 3,3-dimethyl-4-subst.-y-butyrolaktonů
IL44224A (en) Bis-(4-alkanoylbenzyl) acetic acid derivatives their production and pharmaceutical compositions containing them
EP0074121B1 (de) 2,3,4,5-Tetrahydro-1-benzoxepin-3,5-dion-Derivate und Verfahren zu deren Herstellung
EP0245918B1 (en) 1,4-dihydropyridine derivatives
US4154743A (en) 3-Oxobenzofuranyl-2-idenyl, haloacetic acids
CS203929B2 (en) Process for preparing halogenvinylsubstituted tetrahydrofuran-2-ones
WO2015127175A1 (en) Composition, synthesis, and use of new arylsulfonyl isonitriles
US5698735A (en) Process for preparing substituted phenylacetic acid derivatives and novel intermediates
CA2317942A1 (en) Alkenyldiarylmethane non-nucleoside hiv-1 reverse transcriptase inhibitors
RU2295521C2 (ru) Фотохромные оксазиновые соединения и способы их производства
US5142092A (en) Fluorine-containing acetophenones optionally halogenated on the CH3 -group and their precurser fluorine-containing benzonitriles
US6963002B2 (en) Process for the preparation of 4,4-dimethyl-6-ethynylthiochroman
US4440947A (en) Preparation of substituted alpha-halogeno-propionic acids and their derivatives
US4260545A (en) N-Substituted halogenomethyleneindoxyls
TANAKA et al. Studies on Furan Derivatives. IX. Nucleophilic Substitution of 5-Nitro-2-furancarbaldehyde: Preparation of 5-Phenoxy-2-furancarbaldehydes
CN100378065C (zh) 2-氯甲基-6-甲基苯甲酸酯的合成