CS215569B1

CS215569B1 - Facility for stabilization of radioactive waste

Info

Publication number: CS215569B1
Application number: CS132580A
Authority: CS
Inventors: Vaclav Pecak; Vaclav Matous
Original assignee: Vaclav Pecak; Vaclav Matous
Priority date: 1980-02-27
Filing date: 1980-02-27
Publication date: 1982-08-27

Abstract

Vynález o názvu "Zařízení pro stabilizaci radioaktivních odpadů" se týká operačního zařízení pro jednostupňovou denitraci a /nebo denitrifikaci, solidifikaci a fixaci radioaktivních kapalných směsi a řeší aparaturně zpracování odpadu z palivového cyklu jaderných elektráren nebo zpracování odpadu z provozu jaderných elektráren v zařízení, sestávajícím z chlazené duté spojovací hlavy spojené s odtahem exhalací a dosedající ne pyrolyzní a/nebo tavnou nádobu, při čemž svou chlazenou částí je tato hlava spojena průzorem a ústním dávkovaného kapalného materiálu.The invention entitled "Device for stabilizing radioactive waste" relates to an operational device for single-stage denitration and/or denitrification, solidification and fixation of radioactive liquid mixtures and solves the apparatus processing of waste from the fuel cycle of nuclear power plants or processing of waste from the operation of nuclear power plants in a device consisting of a cooled hollow connecting head connected to the exhaust by exhalation and adjacent to a pyrolysis and/or melting vessel, whereby this head is connected with its cooled part by a sight glass and a mouth of the dosed liquid material.

Description

Vynález se týká sestavy a zapojení funkčních součástí zařízení pro stabilizaci radioaktivních odpadů jednostupňovou děnitřecí a/nebo denitrifikací, solidifikací a fixací.The invention relates to the assembly and wiring of functional components of a radioactive waste stabilization device by single-stage separation and / or denitrification, solidification and fixation.

Stabilizace kapalných radioaktivních odpadů, zvláště odpadů s charakterem nitrátů rozpuštěných v kyselině dusičné, zůstává, ve spojitosti s jedernou energetikou, stále předmětem intenzivního studia i vývoje.The stabilization of liquid radioactive wastes, especially wastes with the character of nitrates dissolved in nitric acid, remains subject to intensive study and development in connection with the power industry.

Přestože pro systémy stabilizace radioaktivních odpadů nejsou posud nikde ve světě vypracovány platné standardy, je možno téměř jednoznačně již dnes shrnout rozhodující kritéria, která musí v této oblesti brát v úvehu každá vyvíjená technologie, jež uvažuje realizaci budoucích solidifikačních provozů. Řede obtíží z instalací, jež dnes již existují, je totiž velmi dobře známa; stávající provozy si ovšem mohly vždy dovolit dosti omezenou volbu operačního zařízení ze sortimentu zastoupeného ne trhu. Snaha uplatnit nově vyvinuté prototypy zařízení dále komerčně zůstává při tom značně závislé nejen no vlestnostech použitých konstrukčních materiálů a jejich schopnosti odolávat korozi nebo kontaminaci, ale je dána v prvé řadě otázkami konstrukčními, tedy složitostí zařízení i jeho ovladatelností a spolehlivostí, včetně souhrnu nároků na jeho údržbu; většinu takových rozhodujících otázek je možno ovšem ověřit i méně náročnými, avšak zpravidla dlouhodobými zkouškami zařízení v ne— ektivním prostředí.Although no valid standards have been drawn up for radioactive waste stabilization systems anywhere in the world, it is almost unequivocally summarized today that the decisive criteria must be taken into account in this area by any technology being developed that considers the implementation of future solidification operations. Many of the difficulties of installations that already exist are well known; however, existing operations could always afford a fairly limited choice of operating equipment from the range represented in the market. The effort to apply the newly developed prototypes of the equipment further commercially remains highly dependent not only on the waviness of the used construction materials and their ability to resist corrosion or contamination, but is primarily due to constructional issues, ie the complexity of the equipment and its manageability and reliability. maintenance; however, most such critical issues can be verified by less demanding, but usually long-term, testing of equipment in an inactive environment.

I když pro recioaktivní odpady s nízkou aktivitou v mezích 37 kBq až 37-MBq /m^ a pro odpady se střední radioaktivitou 37 MBq až 370 TBq /nP jsou až dosud uvažovány koncové solidifikační a fixační stupně založené na inkorporaci do bitumenu cementů nebo do organických polymerů, ukezuje se dnes i zřetelnější tendence do jisté míry ujednotit zneškodňování všech radioaktivních odpadů, a to vysokoaktivních odpadů s více než 370 TBq/m^ včetně, jejich přípravou pro úložiště v dosud nejspolehlivější formou inkorporaci do materiálů se skelným nebo keramickým charakterem, a charakteristikou přírodních hornin. Teto snaha je uplatňována a má zvláštní perspektivu zejména v oblastech s vysokým osídlením, kde mohou rozhodovat i obtížné poměry výběru vhodných a bezpečných uložiší.Although, for recioactive wastes with a low activity within the range of 37 kBq to 37-MBq / m ^ and for wastes with a mean radioactivity of 37 MBq to 370 TBq / nP, final solidification and fixation stages based on incorporation into bitumen of cements or organic polymers, there is now a clearer tendency to somewhat unify the disposal of all radioactive waste, namely high-level waste with more than 370 TBq / m ^, including their preparation for storage in the most reliable form of incorporation into glass or ceramic materials and characteristics natural rocks. This effort is being pursued and has a particular perspective, especially in high-populated areas, where even difficult conditions of choice of suitable and safe repositories can decide.

K tomuto účelu byly v praxi vyvinuty dvě různé techniky, kontinuální proces a diskontinuální proces.For this purpose, two different techniques have been developed in practice, the continuous process and the discontinuous process.

Kontinuální proces pracuje třístupňové, přičemž v prvním stupni se kepelný odpad zčásti děni truje e převádí do pevné formy, v dalším etupni se proces snaží kalcinaci o chemickou stabilizaci produktu a v koncovém operačním stupni se zabývá jeho inkorporaci do vhodného fixečního materiálu.The continuous process operates in a three-stage process, in which, in the first stage, the wastes are partially decomposed into solid form, in the next stage the process seeks to calcination to chemically stabilize the product and in the final operating stage deals with its incorporation into a suitable fixation material.

Diskontinuální proces je založen ne inkorporaci odpadů do sklotvorných materiálů a pracuje v zařízeních tyglového typu jednostupňově, tj. provede se nejprve denitrace a zpevnění, s následnou kalcinaci a vytavením, vše v jediném zařízení, tyglu, bez manipulací s materiálem; proces je záležitostí teploty a času.The discontinuous process is based on the non-incorporation of waste into glass-forming materials and operates in a single-stage crucible, i.e., denitration and consolidation first, followed by calcination and melting, all in a single crucible, without material handling; the process is a matter of temperature and time.

Detaily průmyslově použitelných zařízení nejsou přesně známy. Nepodařilo se nelézt ani patentové spisy, jež by se konstrukcí zařízení zabývsly, a lze usuzovat, že problematika je utajena. Z referátů ne různých symposiích je však zřejmé, že jde vždy, a to jak u procesu třístupňového, tak u procesu jednostupňového, o zařízení neobyčejně složitá, jejichž funkce není nejspolehlivější.Details of industrially applicable devices are not known precisely. Neither patents have been found to deal with the construction of the device, and it can be concluded that the issue is secret. However, it is evident from the papers of various symposiums that it is always extremely complicated, whose function is not the most reliable, both in the three-stage process and in the one-stage process.

Přestavil o složitosti zařízení, jeho obsluze i o manipulaci s materiály může stručně ilustrovat ež dosud obecně používaný princip stabilizace radioaktivních roztoků nitrátů, zpravidla ve směsi s kyselinou dusičnou. Danitračním pochodem s formaldehydem nebo kyselinou mravenčí nebo melasou nebo cukrem rozloží se sice přítomná volná kyselina dusičná, a to již při teplotách nižších než 90 °C, avšak většina nitrátů se degraduje až při vyšších teplotách a v pevném stavu. K rozložení alkalických dusičnanů jsou nutná dokonce teploty vyšší než 400 až 500 °C, zatímco dusičnany žíravých zemin vyžadují teploty 700 až 800 °C. Při degradacích vznikají značná množství toxických nitrózních plynů vlastně ve všech reakčních *fe. · · stupních, denitrifikaci, solidifikaei a po písadě sklotvorného materiálu, i při inkorporeei a fixaci radioaktivních a dalších složek směsí. Vedle nitrózních plynů jsou pak obvyklou složkou exhalací i úlet a aerosoly s radioaktivním charakterem, jež jsou produktem puchnutí zahřívaných materiálů. V exhalacích je přítomen i plynný rediotoxioký kysličník rutheničelý RuO^. Nesnází degradace kyselých radioaktivních odpadů je i značný korozní účinek na materiály zařízení; to platí zvláště za přítomnosti kyseliny fosforečné, kdy výběr konstrukčních materiálů je zvlášl nesnadný.He introduced briefly about the complexity of the device, its operation and material handling can briefly illustrate the already generally used principle of stabilization of radioactive nitrate solutions, usually in a mixture with nitric acid. While the nitric acid present is decomposed at temperatures below 90 ° C, the nitration process with formaldehyde or formic acid or molasses or sugar decomposes, even at temperatures below 90 ° C, but most nitrates are degraded only at higher temperatures and in solid state. Even temperatures higher than 400-500 ° C are required to decompose alkaline nitrates, while caustic earth nitrates require temperatures of 700-800 ° C. Degradation produces considerable amounts of toxic nitrous gases in virtually all reaction gases. Degrees, denitrification, solidification and, in addition, glass-forming material, also in the corporeea and fixation of radioactive and other components of the mixtures. In addition to nitrous gases, flue gases and aerosols with a radioactive character, which are the product of the swelling of heated materials, are a common component of exhalation. Gaseous rediotoxic ruthenium oxide RuO4 is also present in the exhalations. The difficulty of degrading acidic radioactive waste is also a significant corrosion effect on equipment materials; this is especially true in the presence of phosphoric acid, where the choice of construction materials is particularly difficult.

Při tom se zařízení třístupňové skládá ze tří samostatných operačních jednotek, denitrační a solidifikační, kelcinační a z konečného tavícího stupně, spolu s pomocnými zařízeními' ns zneškodňování exhalací, dekontaminaci obalů atd.In this process, the three-stage apparatus consists of three separate operating units, denitration and solidification, kelcination and final melting stage, together with auxiliary devices' n for the exhalation disposal, packaging decontamination, etc.

I když zařízení tzv. jednostupňové pozůstává sice z relativně jednoduchého tyglu, umístěného v pyrolyzní peci, otázka teplotního režimu při dávkování kyselých vodných roztoků není jednoduchá a podmínkou práce zůstává šeržovitý způsob.Although the so-called single-stage apparatus consists of a relatively simple crucible placed in a pyrolysis furnace, the question of the temperature regime in the dosing of acidic aqueous solutions is not simple, and the sherry process remains a precondition.

Dalším nárokům na současnou likvidaci toxických a radiotoxických exhalací se zeřízení přirozeně nemůže rovněž vyhnout.Naturally, the establishment of other requirements for the simultaneous eradication of toxic and radiotoxic emissions is also unavoidable.

Většinu zmíněných nesnází je možno odstranit postupy podle Ss. autorského osvědčení 202109 a 202611 a 215568 jež modifikují denitrační pochod z širokého teplotního rozmezí úpravou kyselého média sklotvornou přísadoy,zvláště kyselinou fosforečnou a amoniakalizací, na teplotně vymezenou pyrolytickou denitrifikaci v jediném operačním stupni; postup zamezuje vznik toxických e radiotoxických emisí a s minimálním korozním nebezpečím umožňuje inkorporeci do skelné hmoty a další případné zabudováni vzniklých skelných granulí do kovová metrice.Most of these difficulties can be overcome by the procedures of Ss. 202109 and 202611 and 215568 which modify the denitration process from a wide temperature range by treating the acidic medium with a glass-forming additive, in particular phosphoric acid and ammonia, to a temperature-defined pyrolytic denitrification in a single operating stage; The process avoids toxic and radiotoxic emissions and, with minimal corrosion hazard, allows incorporation into the glass mass and further possible incorporation of the resulting glass granules into the metal metric.

Nedostatkem řešení podle uvedených autorských osvědčení všek je, že kromě způsobu nehovoří již o aparatuře vhodné k realizeci popisovaných způsobů a neuvádí její zapojení do procesu.The disadvantage of the solution according to the above mentioned author's certificates is that, apart from the method, it no longer speaks of apparatus suitable for the implementation of the described methods and does not mention its involvement in the process.

Tento nedostatek odstraňuje podle vynálezu zařízení podle připojených obrázků, jehož podstatou je chlazená dutá spojovací hlava, napojená s odtahem par a plynných emisí a dosedající těsně na pyrolyzní a/nebo tavnou nádobu, opatřenou vysokoteplotním ohřevem, a svou hormí chlazenou částí spojená průzorem s potrubním ústím dávkovaného materiálu.According to the invention, this deficiency is eliminated by the device according to the accompanying drawings, which is based on a cooled hollow coupling head connected to a vapor and gaseous exhaust and abutting tightly to a pyrolysis and / or melting vessel provided with high temperature heating. dosed material.

Vedle možnosti realizovat v tomto zeřízení způsob práce podle zmíněných čs. autorských osvědčení je delší výhodou tohoto zařízení i možnost jeho využití pro ev. jednostupňové kšWěhíní dšnitrežní postupy, OVŠett β řadou již dříve uvedených nesnází, tj. s případným korozním účinkem, vznikem toxických emisí apod.In addition to the possibility to implement in this establishment way of work according to the above MS. author's certificate is a longer advantage of this device and the possibility of its use for ev. One-stage corrosion-proof procedures, OVŠett β by a number of previously mentioned difficulties, ie with possible corrosion effect, toxic emissions etc.

215 569215 569

Sestava zařízení a jeho funkce jsou zřejmé z připojeného výkresu, kde představuje obr. 1 zařízení pro šeržovitou práci e obr. 2 zařízení pro práci nepřetržitou.The assembly of the apparatus and its functions are apparent from the attached drawing, wherein FIG.

Podle obr. 1 pracuje zařízení tak, že potrubím 5 je. do pyrolyzní e/nebo tavné nádoby 2, jež slouží současně i jako výsledný kontejner pro uložiětě, dávkován kapalný odpad, přičemž chlazená dutá spojovací hleva J funguje jako účinný tepelný přechod mezi průzorem £, potrubím 5 a pyrolyzní a/nebo tavnou nádobou 2.^rT!ím se žebrání nejen odpařování kspaliny ns vyústění z potrubí 5 i jeho ucpávání, sle ochrání se tím i průzor 4 a další součásti zsřízení před tepelným poškozením, způsobeným tepelnou vodivostí kovového zařízení. Potrubní odtah 6 slouží k zprostředkování mírně sníženého tisku v zařízení s směrování vznikajících per e plynných emisí.Referring to FIG. 1, the device operates such that line 5 is. liquid waste is dispensed into the pyrolysis and / or melting vessel 2, which also serves as the resulting storage container, the cooled hollow connecting nozzle J acting as an effective thermal transition between the viewing window 6, the pipe 5 and the pyrolysis and / or melting vessel 2. ^r Thus, not only evaporation of the flue gas n with the outflow from the pipe 5 and its blockage can be begged, thus protecting the sight glass 4 and other components of the device from thermal damage caused by the thermal conductivity of the metal device. The duct 6 serves to mediate slightly reduced printing in a device with the direction of emerging emissions of gaseous emissions.

Pro obr. 2 plstí prakticky stejné funkční označení, avšak v nepřetržité verzi. Pyrolyz ní e tevná nádoba 2 zůstává zde trvalou součástí aparatury e při vhodném seřízení dávkovačích poměrů a reakčních podmínek je možno zpracované taveniny průběžně vypouštět do předložených kontejnerů J.For Fig. 2, the felt has practically the same functional designation, but in a continuous version. The pyrolysis vessel 2 remains a permanent part here of the apparatus e, with suitable adjustment of the dosing ratios and reaction conditions, the processed melt can be continuously discharged into the present containers J.

Claims

SUBJECT OF THE INVENTION

Device for the stabilization of radioactive waste by single-stage denitrification and / or denitrification, solidification and fixation, characterized in that it consists of a cooled hollow coupling head (3) connected to a duct exhaust (6) vapor and gaseous emissions and abutting on pyrolysis and / or the melting vessel (2), which is provided with high temperature heating (1) and its upper cooled part, is connected by a inspection window (4) to the line (5) of the dispensed liquid waste.