CS209177B1 - Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid - Google Patents

Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid Download PDF

Info

Publication number
CS209177B1
CS209177B1 CS691779A CS691779A CS209177B1 CS 209177 B1 CS209177 B1 CS 209177B1 CS 691779 A CS691779 A CS 691779A CS 691779 A CS691779 A CS 691779A CS 209177 B1 CS209177 B1 CS 209177B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
methylethyl
ester
carbon tetrachloride
reaction
hours
Prior art date
Application number
CS691779A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Jan Stanek
Vera Hermankova
Vaclav Ineman
Jiri Jary
Original Assignee
Jan Stanek
Vera Hermankova
Vaclav Ineman
Jiri Jary
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jan Stanek, Vera Hermankova, Vaclav Ineman, Jiri Jary filed Critical Jan Stanek
Priority to CS691779A priority Critical patent/CS209177B1/en
Priority to CS80365A priority patent/CS209178B1/en
Publication of CS209177B1 publication Critical patent/CS209177B1/en

Links

Description

(54) Způsob výroby tetramethylesteru a tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové(54) A method for producing tetramethyl ester and tetrakis (1-methylethyl) dichloromethylenediphosphonic acid ester

Vynález se týká způsobu výroby tetramethylesteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (I) a tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (II), které jsou cennými meziprodukty při synthese složek detergentů, resp. jako přísady do olejů určených pro extrémní tlaky. Mezi vyhovujícími složkami detergentů, které lze získat z produktů tohoto vynálezu, jsou sole alkalických kovů, různě substituovaných aminů, nebo amoniové sole kyseliny dichlormethylendifosfonové (kyseliny klodronové) odvozené od esterů I. a II. Tetramethylester, popřípadě tetrakis (l-methylethyl)ester kyseliny dichlormethylendifosfonové (I) popř. (II), lze na tyto sole převést různými metodami. Příkladem takové přípravy je hydrolysa vroucí koncentrovanou kyselinou chlorovodíkovou, nebo pyrolysa v případě 1-methylethylesteru, za vzniku volné kyseliny, následovaná přidáním base jako je např. hydroxid sodný, ke kyselině za vzniku příslušné sole (U. S. 3,624,188; U. S. 3,422,021; Belg. 627,205; Brit. 1,026,366).The present invention relates to a process for the preparation of dichloromethylenediphosphonic acid tetramethyl ester (I) and dichloromethylenediphosphonic acid tetrakis (1-methylethyl) ester (II), which are valuable intermediates in the synthesis of detergent components, respectively. as an additive to oils intended for extreme pressures. Suitable detergent ingredients obtainable from the products of this invention include alkali metal salts, variously substituted amines, or ammonium salts of dichloromethylenediphosphonic acid (clodronic acid) derived from esters I and II. Tetramethyl ester or tetrakis (1-methylethyl) dichloromethylenediphosphonic acid (I) or tetrakis (1-methylethyl) ester; (II) can be converted to these salts by various methods. An example of such a preparation is hydrolysis of boiling concentrated hydrochloric acid, or pyrolysis in the case of 1-methylethyl ester, to give the free acid followed by addition of a base such as sodium hydroxide to the acid to form the corresponding salt (US 3,624,188; US 3,422,021; Belg. 627,205; Brit., 1,026,366).

SchémaDiagram

CH2X2 + 2 P/0R/3 CH 2 X 2 + 2 P / OR / 3

CH2X2 + 2 NaP0/0R/2 CH 2 X 2 + 2 NaPO / 0R / 2

PO/OR/,PO / OR /,

P0/0R/,P0 / 0R /,

CC1, .po/or/,CC1, .po / or /,

PO/OR/,PO / OR /,

Dosavadní postup výroby tetramethylesteru a tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (I) popř. (II) lze shrnout pod obecné Schéma I, kde druhý reakční stupeň (c), chlorace tetraalkylesterů kyseliny methylendifosfonové (III, popř. IV) byla postupem času dovedena takřka k dokonalosti. Výtěžek reakce (c) při použití chlornanu ve vodném prostředí, eventuálně za přítomnosti chloridu uhličitého, dosahuje až 85 % (J. Organometal. Chem. 13, 199 (1968); U. S. 3,624,188; U. S. 3,772,412).The prior art process for the preparation of tetramethyl ester and tetrakis (1-methylethyl) dichloromethylenediphosphonic acid ester (I), respectively. (II) can be summarized under General Scheme I, wherein the second reaction step (c), the chlorination of the methylene diphosphonic acid tetraalkyl esters (III and IV, respectively) has been nearly perfected over time. The yield of reaction (c) using hypochlorite in an aqueous medium, optionally in the presence of carbon tetrachloride, is up to 85% (J. Organometal. Chem. 13, 199 (1968); U. S. 3,624,188; U. S. 3,772,412).

X = halogenX = halogen

R = CH3, CH(CH3)2 CH2X2R = CH 3 , CH (CH 3 ) 2 CH 2 X 2

P/OR/,PORE/,

-RX + CH2XP0/0R/2-RX + CH 2 XP0 / 0R / 2

P/OR/ / PO/OR/2 P / OR / / PO / OR / 2

PO/OR/2 PO / OR / 2

Výchozí surovina pro halogenaci, tetraalkylestery kyseliny methylendifosfonové (III, popř. IV), se připravuje podstatně obtížněji. Michaelis-Arbusovova reakce (a), která u primárních halogenidů probíhá velice snadno, je u dihalogenmethanů spojena se značnými komplikacemi. Výtěžek reakce dijodmethanu s trialkylfosřitem (J. Chem. Soc. 1955, 3092) nepřesáhl 25 %, v případě dibrommethanu byl ještě nižší (J. Amer. Chem. Soc. 75, 5738 (1953); J. Chem. Soc. 1947, 1465). Obtíže dané protichůdnými nároky obou stadií reakce, byly částečně zmenšeny prováděním reakce za přísně kontrolovaných reakčních podmínek, přičemž se vznikající alkylhalogenid neustále oddestilovává. Směs methylenbromidu a tris(l-methylethyl)fosfitu např. vyžaduje přesně stoupající teplotu od 143 °C do 185 °C s reakční dobou okolo 16 hodin; výtěžek je pak cca 90 % (U. S. 3,251,907). Rozdíly v bodech varu v případě methylesteru jsou již tak nevýhodné, že látka III se připravuje z esteru IV přes odpovídající volnou kyselinou esterifikací (J. Organometal. Chem. 13, 199 (1968)).The starting material for the halogenation, the methylene diphosphonic acid tetraalkyl esters (III or IV), is much more difficult to prepare. The Michaelis-Arbus reaction (a), which proceeds very easily in primary halides, is associated with considerable complications in dihalomethanes. The yield of the reaction of diiodomethane with trialkyl phosphite (J. Chem. Soc. 1955, 3092) did not exceed 25% and was even lower for dibromomethane (J. Amer. Chem. Soc. 75, 5738 (1953); J. Chem. Soc. 1947, 1465). The difficulties due to the conflicting claims of both stages of the reaction have been partially alleviated by carrying out the reaction under strictly controlled reaction conditions, with the resulting alkyl halide being constantly distilled off. For example, a mixture of methylene bromide and tris (1-methylethyl) phosphite requires a precisely rising temperature from 143 ° C to 185 ° C with a reaction time of about 16 hours; the yield is then about 90% (U. S. 3,251,907). The differences in the boiling points of the methyl ester are already disadvantageous that the compound III is prepared from the ester IV via the corresponding free acid by esterification (J. Organometal. Chem. 13, 199 (1968)).

X = halogenX = halogen

R = CH3, CH(CH3)2 CH2X2R = CH 3 , CH (CH 3 ) 2 CH 2 X 2

NaP0/0R/NaP0 / 0R /

-^-*-NaX + CH2XPO/OR/2 - ^ - * - NaX + CH 2 XPO / OR / 2

NaP0/0R/NaP0 / 0R /

CH,CH,

PO/OR/2 PO / OR / 2

PO/OR/2 PO / OR / 2

Michaelis-Beckerova reakce (b) probíhá u dihalogenmethanů ještě obtížněji (J. Chem. Soc. 1959, 2266); i při provádění ve dvou oddělených stadiích nepřesáhne celkový výtěžek reakce cca 40 % (Monatsh. Chem. 81, 202 (1950)), a pro přípravu esterů III a IV není prakticky používána.The Michaelis-Becker reaction (b) is even more difficult for dihalomethanes (J. Chem. Soc. 1959, 2266); even in two separate stages, the total reaction yield does not exceed about 40% (Monatsh. Chem. 81, 202 (1950)) and is practically not used for the preparation of esters III and IV.

Podstata způsobu výroby tetramethylesteru, popřípadě tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (I, popř. II) spočívá podle vynálezu v tom, že se na chlorid uhličitý působí trimethylfosfitem, popřípadě tris(l-methylethyl)fosfitem, za podmínek umožňujících radikálovou reakci, nejlépe za ozařování středotlakou rtuťovou výbojkou. Primárně vzniklý dimethylester kyseliny trichlormethylfosfonové (V), popř. bis(l-methylethyl)ester kyseliny trichlormethylfosfonové (VI) reaguje s další molekulou trialkylfosfitu za vzniku požadovaného tetramethylesteru I, popř. tetrakis(l-methylethyl)esteru II, které se ze směsi s nadbytečným trimethylfosfitem popř. tris(l-methylethyl)fosfitem, nezreagovaným dialkylesterem V, popř. VI a dalšími produkty izoluje běžnými postupy, jako je např. destilace. Methylchlorid, popř. 1-methylethylchlorid, se oddestilovává v průběhu reakce. Záměna druhého atomu chloru je podstatně pomalejší, než reakce do prvého stupně; třetí atom chloru se za použitých podmínek prakticky nesubstituuje.The process according to the invention consists in treating carbon tetrachloride with trimethylphosphite or tris (1-methylethyl) phosphite under conditions allowing a radical reaction , preferably for irradiation with a medium pressure mercury lamp. The primary trichloromethylphosphonic acid dimethyl ester (V) formed; trichloromethylphosphonic acid bis (1-methylethyl) ester (VI) is reacted with another trialkylphosphite molecule to form the desired tetramethyl ester I, respectively. tetrakis (1-methylethyl) ester II, which is mixed with excess trimethylphosphite or. tris (1-methylethyl) phosphite, unreacted dialkyl ester V; It is isolated by VI and other products by conventional techniques such as distillation. Methyl chloride; 1-methylethyl chloride is distilled off during the reaction. The exchange of the second chlorine atom is considerably slower than the reaction to the first stage; the third chlorine atom is practically unsubstituted under the conditions used.

V R = CH3 VR = CH 3

VI R = CH(CH3)2 VI R = CH (CH 3 ) 2

IR = CH3 IIR = CH(CH3)2 IR IIR = CH3 = CH (CH3) 2

P/OR/PORE/

P/OR/PORE/

P0/0R/,P0 / 0R /,

CC1 cci3po/or/2 CC1 cci 3 po / or / 2

-CC1-CCl

PO/OR/.PO / OR /.

Struktura sirupovitého tetramethylesteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (I), destilujícího bez rozkladu při cca 100 °C v lázni a 7 Pa, vyplynula z elementární analysy, ze srovnání s autentickým vzorkem (U. S. 3,624,188) a z výsledku hydrolysy vedoucí ke krystalické kyselině klodronové.The structure of the syrup-like tetramethyl ester of dichloromethylenediphosphonic acid (I), distilling without decomposition at about 100 ° C in a bath and 7 Pa, resulted from elemental analysis, a comparison with an authentic sample (U.S. Pat.

Struktura krystalického tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (II), b.t. 50 °C, vyplynula z elementární analysy a ze srovnání s autentickým vzorkem (U. S. 3,772,412).Structure of the crystalline dichloromethylenediphosphonic acid tetrakis (1-methylethyl) ester (II), m.p. 50 ° C, was obtained from elemental analysis and compared to an authentic sample (U. S. 3,772,412).

Při ozařování směsi chloridu uhličitého a trimethylfosfitu v poměru cca 1 : 10 středotlakou rtuťovou výbojkou v atmosféře dusíku po dobu 10 hodin při 80 °C se získá cca 40 % tetramethylesteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (I). Výtěžek roste postupně s dobou ozařování. Vyšší poměr složek než 10 : 1 (P(OCH3)3 : CC14) rychlost výrazně nezvyšuje. S rostoucí teplotou rychlost reakce roste, nicméně průběh reakce je uspokojivý i při teplotě laboratoře. Obdobné závislosti platí i pro průběh reakce chloridu uhličitého s tris(l-methylethyl)fosfítem.By irradiating a 1: 10 mixture of carbon tetrachloride and trimethylphosphite with a medium pressure mercury vapor lamp for 10 hours at 80 ° C, about 40% of tetramethyl dichloromethylenediphosphonic acid (I) is obtained. The yield increases gradually with the irradiation time. Component ratios higher than 10: 1 (P (OCH 3 ) 3 : CCl 4 ) do not significantly increase the rate. As the temperature rises, the reaction rate increases, but the reaction progress is satisfactory even at room temperature. Similar relationships are also valid for the reaction of carbon tetrachloride with tris (1-methylethyl) phosphite.

Ve srovnání s dříve popsanými metodami přípravy látky I má postup podle vynálezu tyto výhody:Compared to the previously described methods for the preparation of the compound I, the process according to the invention has the following advantages:

1. Použití chloridu uhličitého místo dibrommethanu nebo dijodmethanu.Use of carbon tetrachloride in place of dibromomethane or diiodomethane.

2. Odpadá jeden reakční stupeň (chlorace).2. One reaction step (chlorination) is eliminated.

3. Experimentální provedení reakce je jednoduché, používá nižší reakční teploty, kratší časy, při srovnatelném výtěžku.3. Experimental execution of the reaction is simple, using lower reaction temperatures, shorter times, with comparable yield.

Příklad 1Example 1

V křemenné aparatuře opatřené ponornou středotlakou rtuťovou výbojkou a zpětným chladičem bylo v atmosféře dusíku smícháno 9,5 ml chloridu uhličitého a 88 g trimethylfosfitu, teplota reakční směsi byla udržována na 75 °C. Sledování množství unikajícího methylchloridu sloužilo k přibližnému odhadu průběhu reakce. Po devítihodinovém ozařování byla reakční směs dělena frakční destilací; po 69 g trimethylfosfitu (50 °C/13 kPa) destiloval dimethylester kyseliny trichlormethylfosfonovéIn a quartz apparatus equipped with a submersible medium pressure mercury lamp and a reflux condenser, 9.5 ml of carbon tetrachloride and 88 g of trimethylphosphite were mixed under a nitrogen atmosphere, maintaining the temperature of the reaction mixture at 75 ° C. Monitoring the amount of escaping methyl chloride served to approximate the progress of the reaction. After irradiation for 9 hours, the reaction mixture was separated by fractional distillation; 69 g of trimethylphosphite (50 ° C / 13 kPa) distilled trichloromethylphosphonic acid dimethyl ester

Claims (3)

PŘEDMĚTSUBJECT 1. Způsob výroby tetramethylesteru (I) tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (II), vyznačující se tím, že se na chlorid uhličitý působí nadbytkem trimethylfosfitu, popř. tris(l-methylethyl)fosfitu za podmínek umožňujících radikálovou reakci při teplotě +10 °C až +150 °C v atmosféře inertního plynu po dobu 0,5 až 24 hodin, a produkt I, popř. II se z reakční směsi izoluje běžným postupem např. destilací.Process for the preparation of tetramethyl ester (I) tetrakis (1-methylethyl) dichloromethylenediphosphonic acid ester (II), characterized in that carbon tetrachloride is treated with an excess of trimethylphosphite and / or trimethylphosphite. tris (1-methylethyl) phosphite under conditions permitting a free-radical reaction at a temperature of + 10 ° C to +150 ° C under an inert gas atmosphere for 0.5 to 24 hours, and product I and the like, respectively. II is isolated from the reaction mixture by a conventional procedure, for example by distillation. (V) (110 °C při 1,2 kPa; 10,2 g), následovaný ' tetramethylesterem kyseliny dichlormethylendifosfonové (I) (100 °C/7 Pa; 12,4 g).(V) (110 ° C at 1.2 kPa; 10.2 g), followed by dichloromethylenediphosphonic acid tetramethyl ester (I) (100 ° C / 7 Pa; 12.4 g). Pro C5H12C12O6P2 (301) vypočteno: 19,9 % C, 4,0 % H, 23,6 % Cl, 20,6 % P; nalezeno: 20,1 % C, 4,1 % H, 23,3 % Cl, 20,8 % P.For C 5 H 12 Cl 2 O 6 P 2 (301) calculated: 19.9% C, 4.0% H, 23.6% Cl, 20.6% P; Found: 20.1% C, 4.1% H, 23.3% Cl, 20.8% P. Příklad 2Example 2 V křemenné aparatuře opatřené ponornou středotlakou rtuťovou výbojkou a zpětným chladičem bylo v atmosféře dusíku smícháno 9,5 ml.chloridu uhličitého a 130 g tris(l-methylethyl)fosfitu, teplota reakční směsi byla udržována na 75 °C. Sledováním množství unikajícího 1-methylethylchloridu sloužilo k přibližnému odhadu průběhu reakce. Po sedmihodinovém ozařování byly těkavé složky včetně esteru VI oddestilovány, zbytek stáním prokrystaloval. Získáno bylo 3,9 g (15 %) tetrakis(l-methylethyl)esteru kyseliny dichlormethylendifosfonové (II), b.t. 47 až 50 °C. Pro Ci3H28C12O6P2 (413) vypočteno: 37,8 % C, 6,8 % H, 17,2 % Cl, 15,0 % P; nalezeno: 37,9 % C, 7,1 % H, 17,9 % Cl, 14,7 % P.In a quartz apparatus equipped with a submersible medium pressure mercury lamp and a reflux condenser, 9.5 ml of carbon tetrachloride and 130 g of tris (1-methylethyl) phosphite were mixed under a nitrogen atmosphere, maintaining the temperature of the reaction mixture at 75 ° C. By monitoring the amount of 1-methylethyl chloride escaping, it was used to approximate the reaction progress. After 7 hours of irradiation, the volatiles, including ester VI, were distilled off, the residue crystallized on standing. 3.9 g (15%) of dichloromethylenediphosphonic acid tetrakis (1-methylethyl) ester (II) were obtained, mp 47-50 ° C. For C 13 H 28 Cl 2 O 6 P 2 (413) calculated: 37.8% C, 6.8% H, 17.2% Cl, 15.0% P; found: 37.9% C, 7.1% H, 17.9% Cl, 14.7% P. VYNÁLEZUOF THE INVENTION 2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se chlorid uhličitý a trimethylf osf it v molámím poměru 1 : 5 až 1 : 7 nechají reagovat při teplotě 70 °C až 90 °C po dobu 6 až 10 hodin.2. The process according to claim 1, wherein the carbon tetrachloride and trimethylphosphate are reacted in a molar ratio of 1: 5 to 1: 7 for 6 to 10 hours at 70 [deg.] C to 90 [deg.] C. 3. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se chlorid uhličitý a tris(l-methylethyl)fosfit v molárním poměru 1:5 až 1:7 nechají reagovat při teplotě 70 °C až 90 °C po dobu 6 až 10 hodin.3. The process of claim 1 wherein the carbon tetrachloride and tris (1-methylethyl) phosphite are reacted at a molar ratio of 1: 5 to 1: 7 at 70 ° C to 90 ° C for 6 to 10 hours. .
CS691779A 1979-10-11 1979-10-11 Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid CS209177B1 (en)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS691779A CS209177B1 (en) 1979-10-11 1979-10-11 Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid
CS80365A CS209178B1 (en) 1979-10-11 1980-01-18 Manufacturing process of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ester of dichlormethylendiphosphone acid

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS691779A CS209177B1 (en) 1979-10-11 1979-10-11 Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS209177B1 true CS209177B1 (en) 1981-11-30

Family

ID=5417301

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS691779A CS209177B1 (en) 1979-10-11 1979-10-11 Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid
CS80365A CS209178B1 (en) 1979-10-11 1980-01-18 Manufacturing process of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ester of dichlormethylendiphosphone acid

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS80365A CS209178B1 (en) 1979-10-11 1980-01-18 Manufacturing process of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ester of dichlormethylendiphosphone acid

Country Status (1)

Country Link
CS (2) CS209177B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
CS209178B1 (en) 1981-11-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPS6234787B2 (en)
US3787486A (en) Preparation of haloethane phosphonic acids
CS209177B1 (en) Method of manufacture of tetramethylester and tetrakis /1-methylethyl/ ester of dichlormethylenphosphone acid
JPH04234894A (en) Process for producing 1-halogen-1-oxophospholene
DE60100106T2 (en) Process for the preparation of cyclopropenes
US5177238A (en) Preparation of dialkyl allylphosphonic acid diesters
JPH082914B2 (en) Process for producing O, O-dialkyl-γ-phosphonothiglic acid alkyl ester
US3104259A (en) Method of preparing phosphinic chlorides
SU1215619A3 (en) Method of producing compound ethers of c-alkyltartronic or c-halogenalkyltartronic acids
EP0044558B1 (en) Method for the preparation of alkyne-1 compounds
US4080377A (en) Production of cyclic five-membered ring unsaturated phosphine dichlorides
KR20020029135A (en) Process for Preparing Methylene Bisphosphonic Acid Salts
CS204722B1 (en) Method of producing tetraethylester of dichlormethylene diphosphonic acid
WO1996027577A1 (en) Process for the preparation of esters of stilbenedicarboxylic acid
CS204721B1 (en) Method of producing tetraethylester of dichlormethylene diphosphonic acid
SU652183A1 (en) Method of obtaining dialkyl esters of b-trialkoxy-silyl-ethylphosphonium acid
US5717128A (en) Preparation of alkylesters of 0,0-dialkyl-4-phosphono-2-methyl-2-butenoic acid and alkyl esters of 4-halo-2-methyl-2-butenoic acid containing a high percentage of E isomers
US2866824A (en) Preparation of fluorocarbon phosphines
US4855087A (en) Process for the preparation of 2-chloroethanephosphonyl dichloride
JP2818972B2 (en) Method for producing hydroxybenzylphosphonate
SU975713A1 (en) Process for producing beta-iodoalkylphosphonic acids
US4224241A (en) Production of halogenomethylphosphinic acid halides
SU524805A1 (en) Method for preparing o-alkyl-o-aryl-1-hydroxy-2,2,2-trichloroethylphosphonates
JP3345094B2 (en) Aryl phosphinite
SU408553A1 (en) Method for preparing chlorinated higher dialkyl chlorophosphates