CS208438B1 - Method of making the polymerous membranes with selective permeability - Google Patents

Method of making the polymerous membranes with selective permeability Download PDF

Info

Publication number
CS208438B1
CS208438B1 CS955979A CS955979A CS208438B1 CS 208438 B1 CS208438 B1 CS 208438B1 CS 955979 A CS955979 A CS 955979A CS 955979 A CS955979 A CS 955979A CS 208438 B1 CS208438 B1 CS 208438B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
solvent
membranes
mol
mixture
aromatic
Prior art date
Application number
CS955979A
Other languages
English (en)
Inventor
Klaus Dietrich
Ulrich Gohlke
Eberhard Leibnitz
Gerhard Reinisch
Hans-Heinz Ulrich
Vasilij V Korsak
Svetlana V Vinogradova
Jakov S Vygodskij
Hans-Hartmut Schwarz
Christiana Eisold
Hans-Georg Hicke
Dieter Bartsch
Volker Groebe
Dieter Paul
Jindrich Kopecek
Jiri Vacik
Original Assignee
Klaus Dietrich
Ulrich Gohlke
Eberhard Leibnitz
Gerhard Reinisch
Ulrich Hans Heinz
Vasilij V Korsak
Svetlana V Vinogradova
Jakov S Vygodskij
Schwarz Hans Hartmut
Christiana Eisold
Hicke Hans Georg
Dieter Bartsch
Volker Groebe
Dieter Paul
Jindrich Kopecek
Jiri Vacik
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Klaus Dietrich, Ulrich Gohlke, Eberhard Leibnitz, Gerhard Reinisch, Ulrich Hans Heinz, Vasilij V Korsak, Svetlana V Vinogradova, Jakov S Vygodskij, Schwarz Hans Hartmut, Christiana Eisold, Hicke Hans Georg, Dieter Bartsch, Volker Groebe, Dieter Paul, Jindrich Kopecek, Jiri Vacik filed Critical Klaus Dietrich
Publication of CS208438B1 publication Critical patent/CS208438B1/cs

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D71/00Semi-permeable membranes for separation processes or apparatus characterised by the material; Manufacturing processes specially adapted therefor
    • B01D71/06Organic material
    • B01D71/56Polyamides, e.g. polyester-amides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby membrán se selektivní propustností z aromatických nebo heteroaromatických polyamidů nebo kopolyamidů.
Membrány podle vynálezů jsou vhodné k tomu, aby jako dělicí médium pri dělicím membránovém procesu, například při úpravě odpadních vod, zajistily vysoký průchod látek při vysoké selektivitě. v
Způsob výroby membrán se selektivní propust: ností z aromatických nebo heteroaromatických polyamidů nebo kopolyamidů, rozpuštěním v rozpouštědle nebo směsi rozpouštědla a bobtnadla, rozlitím na film, částečným odpařením rozpouštědla, srážením se srážedlem nebo směsí srážedla a bobtnadla, popřípadě rozpouštědla spočívá podle ; vynálezu v tom, že se k polymemímu roztoku anebo rozpouštědlu nebo směsi rozpouštědla a, bobtnadla anebo srážedlu nebo směsi srážedla a bobtnadla přidají soli alkalických kovů anebo alkalických zemin alifatických anebo aromatických anebo heterocyklických mono- anebo polykarbonových kyselin.
Z08438
Vynález se týká ' způsobu výroby polymerních membrán se selektivní propustností, které jsou vhodné k tomu, aby jako dělicí médium při dělicím membránovém procesu, například při úpravě odpadních vod, zajistily vysoký průchod látek při vysoké selektivitě.
Mají-li se rozpuštěné látky šetrně oddělit nebo obohatit bez tepelného zatížení a při nepatrné spotřebě tepelné energie, používá se přednostně dělicího membránového procesu. Membrány jako dělicí médium mají na základě svých chemických, fyzikálních a ’ morfologických vlastností nechat určité látky šetrně procházet a jiné zadržovat.
Této selektivity se přednostně využívá při dělicích procesech dialysy, elektrodialysy, reversní osmosy, ultrafiltrace a filtrace. Technické použití membrán začalo, když se podařilo vyrobit takové membrány, které se vyznačují nesymetrickou stavbou s jednou tenkou dělící vrstvou na jedné straně povrchu a s druhou vysokoporésní podpůrnou stabilizující vrstvou na spodní straně (pat. USA č.
344 214). Změnou podstatných částí procesu při přípravě membrán — složení roztoku polymerů, lití filmu, částečně odpaření rozpouštědla, srážení membrán, tepelné zpracování — lze dělící vlastnosti membrán měnit v relativně širokém rozsahu. Je známa výroba membrán z esterů celulosy (pat. USA č. 3 933 653, DOS č. 251 094). Nevýhodou těchto membrán je jejich nízká stabilita, pohybujeli se hodnota pH kapaliny při procesu · pod pH a nad pH 8, přičemž schopnost zadržovat soli při reversní osmose a selektivita vůči rozpuštěným makromolekulám při ultrafiltraci jsou uspokojivé (něm. patent č. 131 328). Jsou rovněž · známy pokusy zvýšit výkon membrán přidáním plastifikátorů k polymemímu roztoku (pat. č. 3 567 809, USA japonský pat. č. 673 404) nebo jiných látek jako například tensidů · k polymemímu roztoku nebo do srážecí lázně (něm. patent č. 198 876).
Další závažnou nevýhodu — nízkou odolnost proti mikrobům se řada autorů pokusila vyřešit použitím vinylových kopolymerů, jako například acrylonitrilových franc. · pat. č. 2 105 502). U těchto membrán ' se ovšem nemohlo dosáhnout žádných přesvědčivých vlastností při reversní osmose ani při ultrafiltraci. Další pokrok při hledání polymerů, které by vzhledem ke svému chemickému složení a dosažitelné morfologii membrán, které se mají vyrobit, měly vyhovovat těmto požadavkům, představují aromatické polyamidy. Membrány z aromatických polyamidů převyšují membrány z esterů celulózy chemickou a tepelnou odolnosti (DOS č.
941 022, DOS č. 1 941 ’ 932, pat. USA ' č. 3 567 632). Nevýhodou je však jejich nízká propustnost pro vodu. Proto se usilovalo o dosažení vysoké selektivity a vysokého průtokového množství změnou . chemického složení při použití nejrozdílnějších kopolymemích materiálů. Zlepšení vlastností je možno dosáhnout rovněž (DOS č.
554 932, DAS č. 2 425 563, DAS č. 2 308 197, pat. USA č. 3 567 632, pat. Velké Britanie č. 1 390 418, DOS č. 2 729 847), při změně komo- ,
nomerů, popřípadě jejich podílů nebo mol. hmotností. Takto modifikované membrány zadržují soli, ' například chlorid sodný, s vysokou selektivitou. Tímto způsobem připravené membrány vykazují při použití vysokého tlaku, jak je to žádoucí při reversní . osmose, propustnost pro vodu kolem 200 l/m2d. Podstatná nevýhoda těchto membrán spočívá v tom, že jejich průchodnost při použití nízkých tlaků, · jak je to běžné při ultrafiltraci, je mimořádně nízká.
Teprve · změna podmínek výroby membrán . (jap. ’ pat. 7 742 559), jako změny podmínek při dílčím odpaření rozpouštědla s ohledem na trvqní a na teplotu, vedly k použitelným vlastnostem při ultrafiltraci. Nevýhodou je náročná procedura s časově a tepelně řízeným odpařováním, přičemž třeba vycházet z toho, že časové prodloužení a zvýšení teploty vedou ke zhuštění a tím i ke snížení dělicí schopnosti membrán.
Cílem vynálezu je výroba membrán z aromatických polyamidů s dobrou dělicí schopností při ultrafiltraci pro oddělení rozpuštěných látek s molekulovou hmotností větší než 200. Způsob výroby má být technicky jednoduchý a hospodárný.
Dosud bylo pouze možné realizovat výrobu membrán z aromatických polyamidů . s nízkou dělicí schopností pro použití při · ultrafiltraci. Překonání tohoto nedostatku by se ale nemělo stát jen pouhou změnou chemického složení kopolymerů, rozpouštědel, bobtnadel nebo srážedel nebo jejich procentuálních podílů. Úkolem vynálezu je především vyvinout způsob výroby membrán z aromatických polyamidů, při . kterém by se mělo dosáhnout změnou složení kopolymerů a srážecích podmínek membrán se selektivní propustností s vysokou dělicí schopností a propustností pro vodu.
Podle vynálezu bylo zjištěno, a to tvoří podstatu vynálezu, že tento úkol lze · vyřešit, jestliže se polymery nebo kopolymery (které mají vytvořit ' membrány) z aromatických nebo heteroaromatických polyamidů rozpustí v · čistém rozpouštědle nebo ve směsi rozpouštědla a bobtnadla, za přídavku solí alkalických kovů anebo alkalických zemin alifatických anebo aromatických anebo heterocyklických mono- anebo polykarbonových kyselin.
Tento roztok se rozlije, aby se vytvořil film, část rozpouštědla se odpaří a potom se film vysráží čistým srážedlem nebo směsí srážedla · a bobtnadla a popřípadě rozpouštědla a · tepelně zpracuje.
Podle . vynálezu lze zmíněná additiva přidávat i do srážecí lázně. Změna složení roztoku podle vynálezu vede u takto připravených membrán k takové · ' morfologii, která se vyznačuje vysokou propustností pro vodu a která se může volbou typu . přídavku měnit ve . své selektivitě pro rozpuštěné · látky s molekulovou hmotností větší než . 200. Obzvláště vysoké propustnosti pro vodu se dosáhne, použije-li se jako · výchozího materiálu kopolyamidů, které obsahují podíl až do 10 % 9,9-bis(4aminofenyl)fluorenu. Přídavky halogenidů alkalických kovů a alkalických zemin, které například jak známo zlepšují rozpustnost polymeru · v dimethyl3 formamidu, nebo přídavky ionogenních nebo ileionogenních tensidů neovlivňují dělicí chování vznikajících membrán.
Získané membrány mají porositu větší než 0,5 cm3/g. Zejména se hodí к dělení látek rozpuštěných nebo dispergovaných v kapalinách s molekulovou hmotností větší než 200 při rozsahu pH 1 až 12. Vynález je objasněn v následujících příkladech.
Příklad 1
Výchozím materiálem pro výrobu membrán je kopolyamid, získaný roztokovou polykondenzací při nízké teplotě. К tomu se rozpustí 0,9 molu m-fenylendiaminu a 0,1 molu 9,9-bis(4-aminofenyl(fluorenu v 1,251 dimethylacetamidu při —18 °C. К tomuto roztoku se přidá 1 mol práškové směsi dichloridu kyseliny iso- a tereftalové (v poměru 7 : 3) a nádoba přidávané směsi se vypláchne 100 ml dimethylacetamidu. Potom se míchá jednu hodinu při 0 °C a další při 20 °C, dříve než se zneutralizuje hydroxidem vápenatým v ekvimolámím množství za současného přidání 7 g octanu sodného. Roztok obsahuje cca 15 hmot. % polymeru, 0,5 hmot. % octanu sodného a 6,7 hmot. % chloridu vápenatého; rozetře se na film 0,3 mm silný. Po 2 minutách odpařování na vzduchu při teplotě místnosti (20 °C) se vysráží ve vodní lázni, která obsahuje 5 hmot. % dimethylformamidu. Doba ve srážecí lázni je 30 minut. Potom se membrány myjí 15 hodin pod tekoucí vodou pro odstranění solí. U vodou vlhkých membrán se stanoví propustnost pro vodu a selektivita pro dextran o molekulové hmotnosti 5 . 105. Propustnost pro vodu (při 0,3 MPa: 250 1/hm2 Selektivita: 60 %
Příklad 2
Aromatický kopolyamid, který byl připraven disperzní polykondenzací podle NDR pat. 117 967 reakcí isoftaloylchloridu (70 Mol. %) a tereftaloylchloridu (30 mol. %) s m-fenylendiaminem (90 Mol. %) a 9,9-bis(4-aminofenyl)fluorenem (10 Mol. %) v roztoku tetrahydrofuranu, vody a uhličitanu sodného, se rozpustí pro přípravu membrán na 20%ní roztok v dimethylformamidu za přídavku 1 hmot. % benzoanu sodného
208438 a 5 hmot. % chloridu vápenatého. Roztok se rozetře na film o síle 0,3 mm. Potom se při 30 °C na 10 minut částečně odpaří rozpouštědlo. Film se vysráží ve vodě na membrány a ty se zbaví solí promýváním pod tekoucí vodou po 15 hodin. Na vodou vlhkých membránách byla stanovena při tlaku 0,3 MPa propustnost pro vodu 250 1/hm2 a selektivita z 90% pro mol. hmotnost 5 , 105 (Dextran T 500).
Příklad 3
Kopolyamid získaný reakcí isoftaloylchloridu (70 mol. %) a tereftaloylchloridu (30 mol %) s m-fenylendiaminem (92 mol. %) 9,9-bis(4-aminofenyl)fluorenem (8 mol. %) v roztoku tetrahydrofuranu, vody a uhličitanu sodného při disperzní polykondenzací podle NDR pat. 117 967 se použije pro 15%ní roztok v dimethylformamidu za přídavku 1 hmot. % benzoanu sodného a 5 hmot. % chloridu vápenatého. Roztok se rozetře na film o tloušťce 0,3 mm a po odpaření během 5 minut při 25 °C se koaguluje ve srážecí vodní lázni, která obsahuje 10 hmot. % glycerinu, během 30 minut. Membrány se pod tekoucí vodou po 15 hodin zbavují solí. Na vodou vlhkých membránách se stanovila propustnost pro vodu při tlaku 0,3 MPa 800 1/hm2 a selektivita 50 % pro mol. hmotnost 5 . 105 (Dextran T 500).
Příklad 4
Kopolyamid, připravený reakcí isoftaloylchloridu (70 mol. %) a tereftaloylchloridu (30 mol. %) s m-fenylendiaminem (95 mol. %) a 9,9-bis(4aminofenyl)fluorenem (5 mol. %) v roztoku tetrahydrofuranu, vody a uhličitanu sodného, se použije jako 15%ní roztok v dimethylformamidu, ke kterému se přidá 1 hmot. % benzoanu sodného a 3 hmot. % chloridu lithného. Roztok se rozetře na film o síle 0,3 mm. Potom se odpařuje 2 minuty při 20 °C a sráží 30 minut ve vodě, která obsahuje 10 hmot. % octanu sodného. Membrány se promývají pod tekoucí vodou 15 hodin do zbavení soli. Na vlhkých membránách byla stanovena při tlaku 0,3 MPa propustnost pro vodu 500 1/m2 a selektivita 75% pro mol. hmotnost 5 . 105 (Dextran T.500).

Claims (3)

1. Způsob výroby polymerních membrán se selektivní propustností z aromatických nebo heteroaromatických polyamidů nebo kopolyamidů, rozpuštěním v rozpouštědle nebo směsi rozpouštědla a bobtnadla, rozlitím na film, částečným odpařením rozpouštědla, srážením se srážedlem nebo směsí srážedla a bobtnadla, popřípadě rozpouštědla, vyznačený tím, že se к polymemímu roztoku anebo rozpouštědlu nebo směsi rozpouštědla a bobtnadla anebo srážedla nebo směsi srážedla a bobtnadla přidají soli alkalických kovů anebo alkalických zemin alifatických anebo aromatických anebo heterocyklických mono- anebo polykarbonovych kyselin.
2. Způsob podle bodu 1. vyznačený tím, že se jako přísada použije benzoan sodný anebo octan sodný.
3. Způsob podle bodu 1. vyznačený tím, že polymemí roztok obsahuje až do 10 mol. % 9,9bis(4-aminofenyl)fluorenu, vztaženo na výchozí polymer.
CS955979A 1979-05-22 1979-12-29 Method of making the polymerous membranes with selective permeability CS208438B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD21283279A DD150316A3 (de) 1979-05-22 1979-05-22 Verfahren zur herstellung durchlaessigkeitsselektiver polymermembranen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS208438B1 true CS208438B1 (en) 1981-09-15

Family

ID=5518100

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS955979A CS208438B1 (en) 1979-05-22 1979-12-29 Method of making the polymerous membranes with selective permeability

Country Status (2)

Country Link
CS (1) CS208438B1 (cs)
DD (1) DD150316A3 (cs)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2221917B (en) * 1988-05-16 1992-10-21 Nippon Steel Corp Organic polymer separation membrane having fluorene skeleton and oxygen enrichment device utilizing same
FR2904779B1 (fr) * 2006-08-09 2008-10-31 Inst Francais Du Petrole Procede de separation par membrane d'une olefine contenue dans un melange d'hydrocarbures

Also Published As

Publication number Publication date
DD150316A3 (de) 1981-08-26

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4207182A (en) Polymeric compositions for membranes
US4259183A (en) Reverse osmosis membrane
US3549016A (en) Permeable membrane and method of making and using the same
US4262041A (en) Process for preparing a composite amphoteric ion exchange membrane
US4392960A (en) Process for the removal of urea from aqueous solutions
US4054707A (en) Sulphonated polyaryl-ether-sulphones and membranes thereof
CA1104748A (en) Semipermeable membranes of polyamides
US4069215A (en) Semipermeable membranes of sulphonated polybenz-1,3-oxazin-2,4-diones
CA1108361A (en) Ultrafiltration membranes based on heteroaromatic polymers
CN108355498B (zh) 荷负电复合纳滤膜及其制备方法
EP0102752A1 (en) Polyamide of disulfonated diamine and permselective membrane thereof
CN109173753A (zh) 铸膜液、超滤膜、反渗透复合膜或者纳滤复合膜
NO174539B (no) Makroporoes, asymmetrisk, hydrofil membran inneholdende polyramid og fremgangsmaate til fremstilling derav
CS208438B1 (en) Method of making the polymerous membranes with selective permeability
JPH0559776B2 (cs)
US4529793A (en) Selective permeable membranes comprising a polyquinazolone-based polymer
US4123424A (en) Polymeric piperazinamides and membranes for reverse osmosis made therefrom
WO1988008738A1 (en) Preparation of porous aramide membranes
JPS5837842B2 (ja) 限外濾過膜の製造方法
JPS5849281B2 (ja) ハントウマク オヨビ ソノセイゾウホウ
JPS6151928B2 (cs)
WO2004064986A1 (en) An improved process for the preparation of porous membrane
JPS62168503A (ja) 分離膜
JPS5820647B2 (ja) 透水性のすぐれた限外「ろ」過膜の製造法
KR0165749B1 (ko) 폴리 m-스티렌아미드 또는 폴리 m-스티렌아미드/방향족 폴리아미드 아로이 활성층을 갖는 역삼투 복합막