CS207178B1 - Způsob přípravy derivátů alkinů - Google Patents

Způsob přípravy derivátů alkinů Download PDF

Info

Publication number
CS207178B1
CS207178B1 CS33980A CS33980A CS207178B1 CS 207178 B1 CS207178 B1 CS 207178B1 CS 33980 A CS33980 A CS 33980A CS 33980 A CS33980 A CS 33980A CS 207178 B1 CS207178 B1 CS 207178B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
formula
compound
preparation
integer
mol
Prior art date
Application number
CS33980A
Other languages
English (en)
Inventor
Ladislav Kalvoda
Jan Vrkoc
Original Assignee
Ladislav Kalvoda
Jan Vrkoc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ladislav Kalvoda, Jan Vrkoc filed Critical Ladislav Kalvoda
Priority to CS33980A priority Critical patent/CS207178B1/cs
Publication of CS207178B1 publication Critical patent/CS207178B1/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

(54) Způsob přípravy derivátů alkinů
Vynález se týká způsobu přípravy nerozvětvených alifatických derivátů alkinů, které jsou cennými meziprodukty pro výrobu sexuálních feromonů motýlů nebo jejich analogů ovlivňujících chování hmyzu.
Feromony jsou sloučeniny vylučované jedinci určitého druhu pro ovlivnění chování jiných jedinců stejného druhu. V posledních 10 letech byly u desítek druhů hmyzu identifikovány a synteticky připraveny zejména sexuální feromony. Nejbouřlivější rozvoj výzkumu v tomto směru je u motýlů, jednak proto, že u nich mají sexuální feromony samic poměrně uniformní struktury a jednak proto, že u motýlů je největší naděje rychlého využití v rámci programů řízené a integrované ochrany rostlin. (Pheromones, vydavatel M. C. Birch, Elsevier, Amsterodam 1974; Chemical Ecology: Odour Communication in Animals, vydavatel F. J. Ritter, Elsevier, Amsterodam 1979).
Synteticky připravené sexuální feromony se mohou použít a) pro zajišťování populační hustoty a doby letu škůdce, což umožňuje časování postřiků a tím omezení množství používaných insekticidů, b) k lákání motýlů na místo, kde je lze hubit nebo sterilovat, c) k přímému boji se škůdci tím, že se daný biotop postříká feromonem a všudypřítomná vůně samičky znemožní samcům nalézt samičky. Ty pak kladou neopolozená vajíčka a populační hustota škůdce se snižuje.
Sexuální feromony motýlů, které podle posledních údajů nejsou jednosložkové, tvoří převážně nerozvětvené alifatické alkoholy nebo acetáty s 12 až 18 atomy uhlíka s 1 nebo 2 dvojnými vazbami v různých polohách a geometrickou isomerií E nebo Z. Velký počet motýlů má jako hlavní složku feromonů (E)nebo (Z)-9-dodecen-l-yl-acetát a (E)- nebo (Z)-l 1-tetradecen-l-yl-acetát.
Pro sloučeniny tohoto typu je v literatuře (C. A. Henrick: The synthesis of insect sex pheromones, Tetrahedron 33, 1845 (1977); R. Rossi: Insect pheromones I, Synthesis of achiral comiponents of insect pheromones, Synthesis 817 (1977)) popsáno několik modifikací postupů, které převážně vycházejí z diolů odpovídající nasycené části molekuly a prodloužení se provádí příslušným acetylenem. Tak například je popsáno několik modifikací synthesy (E)-9-dodécenylacetátu vycházející z 1,8-oktandiolu. Tento syntetický postup je však nevýhodný pro výrobu větších množství, neboť 1,8-oktandiol je poměrně drahý a kromě toho se při postupu využívá i jiných drahých chemikálií, jako je dihydropyran a lithiumamid. Zanedbatelná není ani nutnost použití složitějších separačních technik při izolaci a čištění, Vynález popisuje I
307178 syntézu acetylenů, sloužících pro výrobu feromonů motýlů, vycházející z poměrně levných surovin.
Předmětem vynálezu je způsob přípravy derivátů alkinů obecného vzorce I ri _ C-C — (CH2)m — O — R2 (I), kde R1 je atom vodíku nebo alkyl s 1 až 5 atomy uhlíku,
R2 je atom vodíku, alkanoyl s 1 až 5 atomy uhlíku nebo skupina CH2OCH3 a m je celé číslo od 6 do 16, který se vyznačuje tím, že sa nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II
R1 —CsC—(CH2)„ —X (II), kde X je atom halogenu nebo arylsulfonylskupina s 6 až 12 atomy uhlíku n je celé číslo od 3 do 8 a R1 má význam uvedený výše se sloučeninou obecného vzorce III
XMg — (CH2)p — O — CH2 — O—CH3 (III), kde X je atom halogenu a p je celé číslo od 3 do 8, v přítomnosti katalytického množství CuCl v organickém rozpouštědle, jako jsou například etherická rozpouštědla, s výhodou v tetrahydrofuranu, při teplotě od 0 do 30 °C, s výhodou při teplotě místnosti, načež se případně sloučenina obecného vzorce I, kde R2 je skupina CH2OCH3, kysele hydrolyzuje za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, kde R2 je atom vodíku a tato se případně acyluje za vznik sloučeniny obecného vzorce I, kde R2 je alkanoyl s 1 až 5 atomy uhlíků.
Výchozí sloučeniny obecného vzorce II jsou sloučeniny známé a připraví se například reakcí odpovídajícího l-brom-w-chloralkanu s alkylacetylidem sodným.
Výchozí sloučeniny obecného vzorce III se připraví reakcí ω-halogenalkanolů s chlormethylmethyletherem v přítomnosti N,N-dimethylanilinu. Získaný produkt, který je dostatečně čistý pro přípravu organokovových činidel, se známým způsobem převede na Grignardovo činidlo obecného vzorce III reakcí s hořčíkem za iniciace jodem a methyljodidem.
Reakce sloučeniny obecného vzorce II a III se provádí za použití katalytického množství CuCl stáním při teplotě místnosti tak dlouho, až v reakční směsi vymizí, podle kontroly plynovou chromatografií, výchozí sloučenina obecného vzorce II. Reakce zpravidla trvá 7 dní. Zkrácení doby reakce použitím vyšší teploty je nevýhodné, neboť vede k vzniku vedlejších produktů. Reakční směs se rozloží roztokem síranu amonného a vysušený odparek poskytne sloučeninu obecného vzorce I, kde R2 je skupina CH2OCH3. Tato sloučenina se může použít buď pro přípravu acetylenických alkoholů nebo jejich acetátů tím, že se provede hydrolýza varem s kyselinou chlorovodíkovou v methanolu a případně následující acylace nebo se může použít přímo pro redukci trojné vazby na E nebo Z olefiny a pak se provede kyselé odštěpení chránící methoxymethylové skupiny, případně následující acylace a získají se požadované feromony nebo jejich analogy.
Předložený vynález je blíže objasněn v následujících příkladech, které jej však žádným způsobem neomezují.
Příklad 1
9-Dodecim-l-ol
a) l-Chlor-5-oktin. K 600 ml kapalného amoniaku se přidá 500 mg hexahydrátu dusičnanu železitého a pak postupně sodík (28,8 q;
1,25 mol). Po změně zabarvení roztoku z původně temně modrého na světle šedý se k takto připravenému roztoku amidu sodného přidá ethylacetylen (68 g; 1,25 mol). K vzniklé suspenzi ethylacetylidu sodného se za míchání přikape l-brom-4-chlorubutan (197 g; 1,15 mol) a reakční směs se míchá 1 hodinu. Reakční směs se rozloží přidáním 1 litru vody, vyloučený produkt, po rozražení emulse filtrací přes křemelinu se oddělí a vysuší. 1Chlor-5-oktin se čistí destilací při 66 až 69 °C/1 kPa. Výtěžek 95 %.
b) l-0-Methoxymethyl-4-chlorbutanol. K roztoku 162,5 g (1,5 mol) 4-chlor-l-butanolu v benzenu (400 ml) se přidá N,N-dimethylanilin (193 g; 1,6 mol) a za chlazení na 30 °C se přikape chlormethyl-methylether (129 g, 136 ml; 1,6 mol). Reakční směs se pak ponechá stát přes noc při teplotě místnosti. Přidá se voda (200 ml), organická fáze se oddělí, promyje zředěnou kyselinou chlorovodíkovou (1:1, 100 ml) vodou (100 ml) a zředěným roztokem amoniaku (10%; 100 ml), vysuší síranem hořečnatým a zahustí při 40 °C ve vakuu vodní pumpy. Získaný produkt je dostatečně čistý pro přípravu organokovových činidel případně pro jiné syntetické použití.
c) l-0-Methoxymethyl-9-dodecinol. Roztok 10-methoxymethyl-4-chlorbutanolu (připraveného z 1,5 molu 4-chlorbutanolu) v 350 ml tetrahydrofuranu se přikapává k hořčíku (37,0 g; 1,5 mol) převrstveném tetrahydrofuranem (50 ml) a aktivovanému jodem (200 mg) a methyljodidem (0,5 ml) takovou rychlostí, aby reakční směs živě vřela. Po odeznění hlavní reakce se reakční směs zahřívá ještě 1 hodinu k varu. Po ochlazení se získaný roztok organohořečnaté sloučeniny odlije od nezreagovaného hořčíku, ochladí ve směsi suchý led-ethanol a k roztoku se přidá chlorid měďný (3 g; sušený při 130 °G/13,3 Pa) a l-chlor-5-oktin (144,5 g; 1 mol). Reakční směs se nechá ohřát na teplotu místnosti a při této teplotě se ponechá stát až do vymizení 1chlor-5-oktinu. Kontrola se provádí plynovou chromatografií a reakce zpravidla trvá 7 dní. Reakční směs se pak rozloží nasyceným roztokem síranu amonného (1,0 1), organická fáze se oddělí, vysuší a zahustí.
d) 9-Dodecin-l-ol. Odparek z odstavce c) se rozpustí v methanolu (1,0 litru) k roztoku se přidá kyselina chlorovodíková (20 ml) a reakční směs se zahřívá 3 hodiny k varu. Po zahuštění se k odparku přidá amoniak (150 ml), voda (500 ml) a ether (250 ml). Organická fáze se oddělí, promyje vodou, vysuší a zahustí. Produkt se izoluje destilací a jímá se frakce vroucí 135 až 150°C/l,2 kPa. Výtěžek 70 %. 9-Dodecin-l-ol se redukcí sodíkem v amoniaku převede na (E)-9-dodecen-l-ol nebo redukcí vodíkem v přítomnosti katalytického množství boridu niklu deaktivovaného ethylendiaminem se převede na (Z)-9-dodecen-ol, které jsou podle plynové chromatografie a hmotové spektrometrie totožné s autentickými vzorky.
Příklad 2
Postupem podle příkladu 1, ale záměnou l-0-methoxymethyl-4-chlorbutanolu za ekvivalentní množství l-0-methoxymethyl-6bromhexanolu se připraví 11-tetradecin-l-ol. Při izolaci destilací byla jímána frakce vroucí 90 až 100 °C/6,6 Pa. Redukcí sodíkem v amoniaku se připraví (E)-ll-tetradecen-l-ol identický podle plynové chromatografie a hmotové spektrometrie s autentickým vzorkem.
Příklad 3
Postupem podle příkladu í, ale záměnou l-chlor-5-oktinu za ekvivalentní množství 1chlor-5-decinu a záměnou 1-0-methoxymethyl-4-chlorbutanolu za ekvivalentní množství l-O-methoxymethyl-6-bromhexanolu se připraví ll-hexadecin-l-ol. Při isolaci destilací byla jímána frakce vroucí 110 až 115 °C/
6,6 Pa. Redukcí sodíkem v amoniaku se připraví (E)-ll-hexadecen-l-ol identický podle plynové chromatografie a hmotové spektrometrie s autentickým vzorkem.
Příklad 4
Acetylenické alkoholy připravené podle příkladů 1 až 3 se acetylují tak, že k směsi acetanhydridu (190 ml, 2 mol) a octanu draselného (10 g) vyhřáté na vroucí vodní lázni se přikape odpovídající alkohol (1 mol), načež se reakční směs zahřívá ještě 2 hodiny a pak rozloží přidáním 50 ml vody. Získaná směs se zahustí při 40°C/l,3 kPa, k odparku se přidá voda (500 ml) a benzen (500 ml). Organická fáze se oddělí, promyje roztokem sody, vysuší a zahustí. Produkt se čistí destilací.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    Způsob přípravy derivátů alkinů obecného vzorce I
    R1 — C^C —(CH2)m — O — R2 (I), kde R1 je atom vodíku nebo alkyl s 1 až 5 atomy uhlíku,
    R2 je atom vodíku, alkanoyl s 1 až 5 atomy uhlíku nebo skupina CH2OCH3 a n je celé číslo od 6 do 16, vyznačený tím, že se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II R1 — C = C — (CH2)n — X (II), kde X je atom halogenu nebo arylsulfonylskupina s 6 až 12 atomy uhlíku n je celé číslo od 3 do 8 a R1 má význam uvedený výše se sloučeninou obecného vzorce III
    XMg — (CH2)p — O — CH2 — O — CH3 (III), kde X je atom halogenu a p je celé číslo od 3 do 8, v přítomnosti katalytického množství CuCl v organickém rozpouštědle, jako jsou například etherická rozpouštědla, s výhodou v tetrahydrofuranu, při teplotě od 0 do 30 °C, s výhodou při teplotě místnosti, načež se případně sloučenina obecného vzorce I, kde R2 je skupina CH2OCH3 kysele hydrolyzuje za vzniku sloučeniny obecného vzorce I kde R2 je atom vodíku a tato se popřípadě acyluje za vzniku sloučeniny obecného vzorce I, kde R2 je alkanoyl s 1 až 5 atomy uhlíku.
CS33980A 1980-01-17 1980-01-17 Způsob přípravy derivátů alkinů CS207178B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS33980A CS207178B1 (cs) 1980-01-17 1980-01-17 Způsob přípravy derivátů alkinů

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS33980A CS207178B1 (cs) 1980-01-17 1980-01-17 Způsob přípravy derivátů alkinů

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS207178B1 true CS207178B1 (cs) 1981-07-31

Family

ID=5335325

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS33980A CS207178B1 (cs) 1980-01-17 1980-01-17 Způsob přípravy derivátů alkinů

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS207178B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Rossi Insect pheromones; I. Synthesis of achiral components of insect pheromones
CN109970534B (zh) 一种合成桃小食心虫性信息素的方法
US4014940A (en) Process for preparing m-phenoxybenzylalcohol and side-chain halogenated m-phenoxytoluene
CS207178B1 (cs) Způsob přípravy derivátů alkinů
EP3505506B1 (en) Method for producing 3,7-dimethyl-7-octenol and method for producing 3,7-dimethyl-7-octenyl carboxylate compound
US3985813A (en) Unsaturated alcohols
CS207179B1 (cs) Způsob přípravy derivátů alkenů
CA1077059A (en) Process for preparing 11-tetradecenal insect pheromone
US3895078A (en) Boll-weevil sex attractant
US3935271A (en) Unsaturated aliphatic ketones
US3783141A (en) 3,7,9,11-tetramethyl-10-alkoxy or benzyloxytrideca - 2,7,11 - trienoic acids and esters containing a 4 position triple or double bond
KR101875934B1 (ko) 귤굴나방의 주요 성페로몬인 (7z,11z)-헥사데카디엔알의 제조방법
US4014946A (en) Synthesis of 1-bromonon-4-en-6-yne
Cho et al. Syntheses of New Quarternary Ammonium Iodides as Plant Growth Retardants and Their Biological Activities
US4289905A (en) 2-Aza-1,3-dienes
Andreica et al. The Use of Mercury Compounds in the Synthesis of Some Lepidoptera Insect Sex Pheromones with Monoenic Structure
EA050136B1 (ru) Способ получения z5,e7-додекадиен-1-ола и z5,e7-додекадиеналя-1-аля - компонентов феромона сибирского шелкопряда dendrolimus superans sibiricus и других насекомых
CN109438183B (zh) 一种红没药烯的合成方法
CS232849B1 (cs) Způsob přípravy honjugavaných eninů
KR910009182B1 (ko) 신규한 3-(1-페닐에텐일)벤질알콜 유도체와 그 제조방법
SU931101A3 (ru) Способ получени производных циклопропана
CS230350B1 (cs) Způsob přípravy 7-dodecen-9-in-l-olu
RU2601564C1 (ru) Способ получения 1-(7-метокси-3,7-диметил-2е-октен-1-ил)-2-метилбензимидазола
US4058666A (en) 3,5-Lower alkylene carboxylic esters
US4032577A (en) Unsaturated ketones