CS204262B1 - Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků - Google Patents

Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků Download PDF

Info

Publication number
CS204262B1
CS204262B1 CS422978A CS422978A CS204262B1 CS 204262 B1 CS204262 B1 CS 204262B1 CS 422978 A CS422978 A CS 422978A CS 422978 A CS422978 A CS 422978A CS 204262 B1 CS204262 B1 CS 204262B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
compounds
parts
aqueous solutions
water
derivatives
Prior art date
Application number
CS422978A
Other languages
English (en)
Inventor
Miloslav Milichovsky
Vladimir Kaderabek
Borivoj Tomis
Original Assignee
Miloslav Milichovsky
Vladimir Kaderabek
Borivoj Tomis
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Miloslav Milichovsky, Vladimir Kaderabek, Borivoj Tomis filed Critical Miloslav Milichovsky
Priority to CS422978A priority Critical patent/CS204262B1/cs
Publication of CS204262B1 publication Critical patent/CS204262B1/cs

Links

Landscapes

  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)
  • Separation Of Suspended Particles By Flocculating Agents (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu přípravy komplexních sloučenin polyaminů a polyamidaminů reakcí těchto látek, resp. jejich modifikovaných forem, se solemi hliníku nebo železa (Fe11 a FenI) za účelem srážení ligninových sloučenin z vodných roztoků.
Jednou z možností komplexního zpracování dřevní hmoty při výrobě buničiny je chemické zpracování ve vodě rozpuštěných ligninových sloučenin. To je spojeno s problémem vypracování vhodného postupu pro jejich izolaci z vodných roztoků; Nej jednodušší možností provedení této izolace je vysrážení .ve vodě rozpuštěných sloučenin ligninu vhodnými látkami.
V dostupné literatuře jsou známy některé postupy používající ke srážení lignosulfonových kyselin předkondenzátů sloučenin s aktivním vodíkovým atomem vázaným na dusíku a aldehydu. Lignosulfonová kyselina se sráží ze sulfitových výluhů pomocí předkondenzátů připravených kondenzací aldehydů a sloučenin obecného vzorce ve kterém X značí O nebo S nebo NH, Rj značí H a R2 značí H nebo NH2 nebo CN nebo také X spolu s Rj a R2 značí zbytek aminosubstituovaného triazinového cyklu. Rovněž tak jsou známy postupy využívající ke srážení ligninových produktů z nevyužité kapaliny z výroby vanilinu polyethyleniminu, kyanurchloridu nebo sloučenin s isokyanátovými skupinami v alkalické oblasti a za tepla (80 °C). Je známo, že polyethyleniminu, resp. polyaminů, ve směsi s lignosulfonáty se používá ke snížení znečištění odpadních vod kaolínem.
Ověření zmíněných postupů ukázalo, že srážení předkondenzátem připraveným přímo v sulfitovém výluhu je nehospodámé, kondenzace prováděná odděleně v zásaditém prostředí za odpařování vody nedává dobré výsledky u zředěných lignosulfonových kyselin a je náročná na přípravu předkondenzátů. Polyethylenimin, resp. polyaminy, za běžných podmínek nesrazí lignosulfonany z vodných roztoků. Zahřívání je nehospodársné a prakticky neproveditelné u zředěných roztoků odpadních vod.
Podstata způsobu přípravy komplexních sloučenin polyaminů a polyamidaminů za účelem srážení ligninových sloučenin z vodných roztoků podle vynálezu spočívá v reakci polyethyleniminů obecného vzorce
IN— CHj- C —NH—(CH$- C — NH)-K I 2 i 2 I n
R 2 R h R kde R3 a R4 značí vodík nebo alkylové skupiny s 1 až 3 uhlíky, n je 2 až 5.103, Rj značí vodík nebo
204 282
“Re Rm R* Rg nj = 0 až 1.103, kde R5 značí bifunkční síťující radikál
-C—A —C —NH-B —NH-C —A —
Η II N oo o nebo vodík, kde A značí bifunkční radikály alifatické —(CH2)k—, k = 1 až 10, -CH = CH-, 0-, m-, ρ-ftaloylóvé a B značí — [(CH2)X—NH]m—(CH2)X— kde m = 0až3,x = 2aR2 značí vodík, Ri nebo
R» Rft R,
H-ÍŇ- C - CH.)-NH — C — CHf-N1 II ·*« I |
-Re R* R, H kde n2 = 0 až 1.103 a R6 značí vodík, R5 nebo síťovací bi- a vícefunkční radikály od sloučenin jako jsou epichlorhydrin, deriváty polyakrylamidů, polyepoxidy, dichlórbuten, dichlorbutan, dichlorethylen, dichlorhydrin nebo deriváty diisokyanátů a všech sloučenin vzniklých z močoviny, thiomočoviny, guanidinu nebo semikarbazidu, thiosemikarbazidu, dikyandiamidu, melaminu a jejich derivátů případně jejich směsí a nižších alifatických aldehydů o 1 až 4 uhlících případně dialdehydů o 2 až 4 uhlících nebo furalu a jeho derivátů, výhodně formaldehydu, a tvořících až 50%ní vodní roztoky, se 10 3 až 1 ekvivalenty AI obsaženého v solích rozpustných ve vodě za normální pokojové teploty ve vodném prostředí obsahujícím 10-5 až 50 % nejlépe 0,1 až 1 % hmotnostních výše uvedených polyethyleniminů a pH 3 až 7.
Při těchto reakcích se volný elektronový pár na dusíku zapojuje do koordinační mřížky patřičného kovu (AI, Fe) za vzniku chelátových komplexních sloučenin, které jsou v případě uvedených polyelektrolytů prostorově uspořádány a vytváří tak prostorově zesíťované makromolekulám! látky nabývající při vyšších koncentracích až gelovité struktury (obvykle nad 10%ní koncentraci polyelektrolytu)·
Takto připravené vysoce kationické polyelektrolyty se používají obvykle o koncentracích 0,1 až 1 % hmotnostní ke srážení ligninových sloučenin s výhodou lignosulfonových kyselin z vodných roztoků. Srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků lze provádět v širokém rozmezí hodnot pH (1 až 12) a je účinné i pro roztoky o koncentraci okolo 1 kg.m-3.
Řešení podle vynálezu umožní odstranit dosavadní nedostatky při použití předkondenzátů různých typů nebo některých polyaminů ke srážení sloučenin ligninu s výhodou lignosulfonových kyselin z vodných roztoků. Výhoda tohoto způsobu spočívá především v jednoduchosti a rychlosti přípravy komplexních sloučenin derivátů polyaminů a polyamdiamínů na bázi polyethyleniminů, které lze kontinuálně připravovat přímo v provozu celulózky a papírny nebo čistírny odpadních vod, v okamžitém vysrážení a snadné filtrovatelnosti produktů srážení, v nezávislosti srážení na pH roztoku sloučenin ligninu.
V dalším jsou uvedeny příklady přípravy a použití:
Příklad 1
K 500 dílům 50%ního vodného roztoku ethyleniminu se 1,5 h přidává 4,5 dílů dichlorethylenu za neustálého míchání. Potom se teplota reakční směsi zvýší na 100 °C a udržuje se za stálého míchání po 4 h. Takto připravený roztok se zředí
2,5 X vodou. Z uvedeného roztoku připravíme 100 dílů l%ního polyethyleniminů a přidáme k němu 20 dílů síranu hlinitého v roztoku o koncentraci 100 g A12(SO4)3.18H2O/1. Z roztoku vypadne bílá sraženina komplexní sloučeniny AI s polyelektrolytem.
Příklad 2
Postup je stejný jako v příkladu 1 s tím rozdílem, že se použije jako katalyzátoru 3,9 dílů dichlorbutanu nebo 3,0 dílů dímethylsulfátu. Takto získaný roztok polyethyleniminů reaguje se síranem hlinitým obdobně jako v příkladě 1 za vzniku bílé sraženiny.
Příklad 3
750 dílů ethyleniminu cca 50%ního vodného roztoku se zahřeje na 50 °C a začne se přidávat po kapkách 7,5 dflů 34%ního HC1. Po skončení přidávání katalyzátoru se směs za míchání udržuje 4 h při teplotě 100 °C. Po skončení reakce a zředění na 20%ní roztok se připraví komplexní sloučenina reakcí 20 dílů síranu hlinitého připraveného o koncentraci 100 g/1 se 100 dfly l%ního polyethyleniminu.
Příklad 4
150 dílů polyethyleniminů 50%ního roztoku připraveného postupy uvedenými v příkladech 1 až 3 se zředí 350 díly vody a zahřeje za intenzivního míchání na 90 až 95 °C. Potom se přidává postupně 11 dílů dichlorhydrinu. Po uplynutí 2 h se přidají další 2 díly dichlorhydrinu a nechá se reagovat 0,5 h. Po těchto přídavcích dichlorhydrinu prudce vzroste viskozita reakční směsi, která se stabilizuje přídavkem 100 dílů vody a 4 dílů 50%ního roztoku NaOH. Z takto připraveného roztoku modifikovaného polyethyleniminů se odebere 10 dílů, přidá 190 dílů vody a řádně rozmíchá. Tento roztok se potom smíchá se 40 díly síranu hlinitého rozpuštěného ve vodě o koncentraci 100 g/1. Vytvoří se bezbarvá viskózní kapalina o pH = 5,5 až 6,0, kterou lze již použít přímo ke srážení ligninových sloučenin z vodných roztoků.
Příklad 5
200 dílů polyethyleniminu cca 50%ního připraveného postupy uvedenými v příkladech 1 až 3 se zředí 300 díly vody a za pokojové teploty se rozmísí s 1,5 díly epichlorhydrinu. Teplota reakční směsi se potom zvýší na 90 až 100 °C a udržuje se za stálého míchání po dobu 2 h. K 10 dílům uvedeného roztoku se přidá 190 dílů vody, rozmíchá a smísí se 40 díly síranu hlinitého rozpuštěného ve vodě o koncentraci 100 g/1. Vytvoří se bezbarvá viskozní kapalina o pH 5,5 až 6,0, která sráží ligninové sloučeniny z jejich vodných roztoků.
Příklad 6
750 dílů ethyleniminu cca 50%ního se smísí s 50 díly dimethylolmočoviny, zahřeje na 50 °C a začne se přidávat po kapkách 7,5 dílů 34 % HC1. Po skončení přídavku katalyzátoru se reakční směs upraví přídavkem 1200 dílů vody. Vytvoří se viskózní nažloutlá kapalina. K takto připraveným 10 dílům modifikovaného polyethyleniminu se přidá 190 dílů vody, rozmíchá a smísí se 40 díly síranu hlinitého rozpuštěného ve vodě o koncentraci 100 g/1. Vytvoří se bezbarvá viskózní kapalina o pH = 5,5 až 6,0, která sráží ligninové sloučeniny z jejich vodných roztoků.
Příklad 7
a) 530 dílů vody, 667 dílů směsi skládající se z 91,5 % diethylentriaminu a 8,5 % triethylentetraminu a 925 dílů kyseliny adipové se smíchá a zahřívá v dusíkové atmosféře 3,5 h na 150 °C a udržuje 5 h při této teplotě až se oddestiluje voda. Vytvořený polyamidamin se smísí při 130 °C se 1400 díly vody (48,3 % sušiny).
b) Roztok pryskyřice, obsahující 250 dílů 100%ní pryskyřice a připravené podle bodu 7a) se smísí s 16,5 díly koncentrované kyseliny sírové a přidá se při 80 až 85 °C v průběhu 4 h 543 dílů 50%ního vodného roztoku ehtyleniminu. Po skončení dávkování ethyleniminu se udržuje ještě teplota reakční směsi 30 min při 80 °C. Sušina takto připravené látky je 50,2 %, měrná hmotnost 1,094.103 kg.m-3 a viskozita (měřená na Hópplerově viskozimetru při 25 °C) 753 mPa.s.
c) 750 dílů roztoku 7b) se zředí stejným množstvím vody a přidá se v průběhu 1,5 h při 70 °C 21,4 dílů epichlorhydrinu. Po dalším 1,5 h míchání při 70 °C dosáhne reakční směs viskozity (měřeno na Hópplerově viskozimetru při 25 °C a sušině 20 %) 1,1 Pa.s, měrné hmotnosti l%ního roztoku 1,048.103 kg.m-3.
d) K 10 dílům pryskyřice připravené podle bodu 7c) se přidá 190 dílů vody, rozmíchá a smísí se 40 díly síranu hlinitého rozpuštěného ve vodě o koncentraci 100 g/1. Vytvoří se slabě nažloutlá viskózní kapalina o pH = 5,5 až 6,0, umožňující srážet ligninové sloučeniny z jejích vodných roztoků.
Příklad 8 2 0 4 2 8 2 dílů kationaktivního polyakrylamidu se rozpustí ve 250 dílech vody a přidá se 15 dílů konc. H2SO4 zředěné 25 díly vody. K takto připravenému roztoku se potom přidá 25 dílů 50%ního vodního roztoku ethyleniminu a zahřívá na 80 až 85 °C po dobu 2 h. Po této době se k reakční směsi přidá 52 dílů epichlorhydrinu a směs se zahřívá další 2 h při 80 až 85 °C. Potom se reakční směs zředí přídavkem 300 dílů vody.
dílů výše uvedené pryskyřice se zředí 175 díly vody, rozmíchá a smísí s 80 díly síranu hlinitého rozpuštěného ve vodě o koncentraci 100 g/1. Získá se čirá vysokoviskozní kapalina umožňující nejen koagulaci a flokulaci suspendovaných látek celulózo-papírenských odpadních vod, ale i srážet ligninové sloučeniny z těchto odpadních vod.
Příklad 9
Pryskyřice připravená podle příkladu 7c) se zředí v kontinuálním mísícím zařízení na 0,5% ní roztok. Tento roztok se potom kontinuálně vede do ruhého mísícího zařízení, kde se smísí v poměru 1 : 1 s roztokem síranu hlinitého o koncentraci 100 g/1 (doba zdržení cca 5 min pro proběhnutí reakce vedoucí k vytvoření komplexu) a odtud se již dávkuje rovnou do odpadní vody obsahující cca 1 % sulfitových výluhů. Dávka se pohybuje v rozmezí 3—5 1 uvedeného roztoku na m3 odpadní vody. Tím se dosáhne snížení CHSK o 25 až 40 % a snížení obsahu ligninu o 30 až 70 % podle druhu výluhu obsaženého v odpadní vodě. Vzniklá sraženina má zrnitý charakter a je lehce filtrovatelná.
Příklad 10
Modifikovaný polyethylenimin připravený podle příkladu 6 a zreagovaný se síranem hlinitým se dávkuje do l%ní suspenze obsahující sulfitovou buničinu umletou na 38 °SR a 1 až 10 % sulfitového výluhu počítáno na sušinu použitých vláken. Množství použité komplexní sloučeniny modifikovaného polyethyleniminu připraveného podle příkladu 6 se pohybuje v rozmezí 0,3 až 3 % sušiny na sušinu vláken. V tab. I jsou uvedeny mechanické vlastnosti aršíků papírů zhotovených z takto upravených suspenzí. Z tabulky I je vidět, že aplikací výluhu zbývajícího po chemickém zpracování dřeva do papíru formou jeho srážení výše uvedenými látkami, se mechanické vlastnosti papíru, jak je tržná délka, průtlak a pevnost v dotržení, prakticky nemění, dochází však ke vzrůstu zaklížení, k vzrůstu prodloužení a optické vlastnosti se rovněž mění (zhorší se bělost), ale až při použití 5 % a více sušiny sulfitového výluhu vztaženo na sušinu vláken.
204 282
Tabulka I
výluh (% sušiny na vlákno srážedlo plošná hmotnost g · m-2 tržná délka m stand. stand. prodlou- žení 0/ /0 zaklížení dle Nolla mm
podle př. 6 (% suš. na vlákno) pevnost v průtlaku kPa pevnost v dotržení mN
59 7813 110 980 2,55 0
1 0,3 57 7657 110 1020 2,70 0
1 3,0 58 6820 100 940 2,57 0,4
10 3,0 59 7022 110 960 2,65 0,2
PREDMET VYNALEZU

Claims (1)

  1. Způsob přípravy komplexních sloučenin polyaminů a polyamidaminů pro srážení ligninových sloučenin z vodných roztoků, vyznačený tím, že polyethyleniminy obecného vzorce
    R^ R3 Rj
    IN—· CH5-C —NH—(cHs-C —Nil)—K I a 1 2 I n
    Ř 2 R s R kde R3 a R4 značí vodík nebo alkylové skupiny s 1 až 3 uhlíky, n je 2 až 5.103, R, značí vodík nebo
    R» Rs H
    H—{Ň—C — CH3-NH —C — CH.—NI '11 % 1 * 1
    -Re R„ R* Ra
    Π] = 0 až 1.103, kde R5 značí bifunkční síťující radikál — c—a—c —nh-b-nh-c -αν “ »
    00 o nebo vodík, kde A značí bifunkční radikály alifatické —(CH2)k—, k = 1 až 10, -CH=CH-, 0-, m-, p-ftaloylové a B značí —(CH2)X—NH/m—(CH2)X—, kde m = 0 až 3, x = 2 a R2 značí vodík, Rt nebo
    R» R$ R,
    H-ÍŇ - C - CH.) -NH - C - CHf-N 1
    -Re R* R* H kde n2 = 0 až 1.103 a Ré značí vodík, R5 nebo síťovací bi- a vícefunkční radikály od sloučenin jako jsou epichlorhydrin, deriváty polyakrylamidů, polyepoxidy, dichlorbuten, dichlorbutan, dichlorethylen, dichlorhydrin nebo deriváty.diisokyanátů a všech sloučenin vzniklých z močoviny, thiomočoviny, guanidinu nebo semikarbazidu, thiosemikarbazidu, dikyandiamidu, melaminu a jejich derivátů případně jejich směsí a nižších alifatických aldehydů o 1 až 4 uhlících případně dialdehydů o 2 až 4 uhlících nebo furalu a jeho derivátů, výhodně formaldehydu, a tvořících až 50%ní vodní roztoky, reagují se 10-3 až 1 ekvivalenty AI obsaženého v solích rozpustných ve vodě za normální teploty ve vodném prostředí obsahujícím 10-5 až 50 %, nejlépe 0,1 až 1 % hmotnostních výše uvedených polyethyleniminů a pH 3 až 7.
CS422978A 1978-06-28 1978-06-28 Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků CS204262B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS422978A CS204262B1 (cs) 1978-06-28 1978-06-28 Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS422978A CS204262B1 (cs) 1978-06-28 1978-06-28 Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS204262B1 true CS204262B1 (cs) 1981-04-30

Family

ID=5384548

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS422978A CS204262B1 (cs) 1978-06-28 1978-06-28 Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS204262B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5783041A (en) Method for imparting strength to paper
US3591529A (en) Phophorus-containing polyamines
US4250299A (en) Polyamines containing amide groups
US4778813A (en) Polymeric quaternary ammonium compounds, their preparation and use
CA2669206C (en) Polyacrylamide-based strengthening agent
US4144123A (en) Incorporating a crosslinked polyamidoamine condensation product into paper-making pulp
US3329657A (en) Water soluble cross linked cationic polyamide polyamines
US3248353A (en) Alkylene polyamine resin
US10633798B2 (en) Blends of polymers as wet strengthening agents for paper
US3227671A (en) Aqueous solution of formaldehyde and cationic thermosetting polyamide-epichlorohydrin resin and process of making same
US3957574A (en) Sizing method and composition for use therein
US5575892A (en) Wet strength resin composition
US6576687B1 (en) Wet-strength agent with low DCP content
US8152962B2 (en) Method for producing paper with a high substance weight
EP0131200B1 (de) Wasserlösliche, von Esterbindungen weitgehend freie Reaktionsprodukte aus Epihalogenhydrin und wasserlöslichen basischen Polyamidoaminen, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung
JPH05247343A (ja) カチオン系ポリアミドアミン樹脂の水溶液
JPH028219A (ja) 窒素含有高分子化合物
CS204262B1 (cs) Způsob přípravy komplexních sloučenin polyamidů a polyamidaminů pro srážení sloučenin ligninu z vodných roztoků
US4847315A (en) Novel amino resins useful in sizing paper and their use
GB1576447A (en) Poliamideamine flocculating agents
US3247048A (en) Nitrogen prepolymers as wet and dry strength improvers for paper
DE2756469A1 (de) Amidgruppenhaltige polyamine
US3703563A (en) Polyacrylamide-epoxidized aminoplast-urea condensates
US3420735A (en) Wet-strength resins and a process for improving the wet-strength of paper
CA2296826A1 (en) Modified condensation polymers containing azetidinium groups in conjunction with aliphatic hydrocarbon moieties suitable for papermaking