CS196502B1 - Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok - Google Patents

Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok Download PDF

Info

Publication number
CS196502B1
CS196502B1 CS826668A CS826668A CS196502B1 CS 196502 B1 CS196502 B1 CS 196502B1 CS 826668 A CS826668 A CS 826668A CS 826668 A CS826668 A CS 826668A CS 196502 B1 CS196502 B1 CS 196502B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
cresotinate
copper
compounds
pyridine
coo
Prior art date
Application number
CS826668A
Other languages
English (en)
Slovak (sk)
Inventor
Juraj Kraetsmar-Smogrovic
Olga Hulkova
Brigita Lucanska
Original Assignee
Kraetsmar Smogrovic Juraj
Olga Hulkova
Brigita Lucanska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kraetsmar Smogrovic Juraj, Olga Hulkova, Brigita Lucanska filed Critical Kraetsmar Smogrovic Juraj
Priority to CS826668A priority Critical patent/CS196502B1/cs
Publication of CS196502B1 publication Critical patent/CS196502B1/cs

Links

Landscapes

  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

ČESKOSLOVENSKÁSOCIALISTICKÁREPUBLIKA( 19 )
POPIS VYNÁLEZU
K AUTORSKÉMU OSVEDČENIU <6l) ’ ~ ~ ~ (23) Výstavná priorita (22) Přihlášené 04 12 68 (21) PV 8266-68 196 502 (11) (Bl) (51) Int. Cl? A 01 N 55/06
ÚŘAD PRO VYNÁLEZY
A OBJEVY (40) Zverejnené 31 07 79 (45) Vydané Q1 4 82
(IJJ
Autor vynálezu KRXTSMÁR-SmOGROVIC JURAJ doc.Dr·PhMr .CSc.HŮLKOVÁ OlfeA Ing.CSc.
LUČANSKÁ BRIGITA RNDr.,BRATISLAVA (54) Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenín m- a p-krezotínanu mednatého aspSsob přípravy účinných látok
Vynález sa týká fungicidnych prípravkov a sposobu přípravy nových meďnatých zlúSenín/komplexov/ ako účinných látok, představovaných roznymi adičnými /komplexnými/ zlúčenina-mi m- a p-krezotínanu mednatého, v ktorých ako molekulové ligandy sú viazané HgO, dusí-katé heterocyklické zlúčeniny, ako sú pyridin, chinolín, izochinolín a ich rožne substi-tuované deriváty, připadne ich N-oxidy.
Je známe, že rožne medné a mednaté zlúčeniny vykazujú výrazný fungicidny /fungista-tlcký/ účinok vočl hubám, napadajúcim raetlinné kultúry, připadne sposobujúcim u živočí-chov kožné defekty. Niektoré z nich, napr. na báze kysličníka mednatého alebo chlornanumednatého, sa používájú pod roznymi firemnými značkami aj v praxi /Zbirovský M., MyškaJ., Insekticidy, fungicidy, rodeňticidy. Nakladatelství fiSAV, Draha 1957/·
Teraz boly objavené fungicldne prostriedky, představované m- a p-krezotínanom meď-natým a ich roznymi adičnými /komplexnými/ zlúčeninami, všeobecného vzorce:
196 502 196 502 v ktorom R^ a R2 sú vždy rožne, vodík alebo metyl, n je 1,2,případné 4 a L znamená HgO,dusíkatá heterocyklioké zlúčeniny, ako sú pyridin, chinolín, lzochinolín a ich rožnesubstituované deriváty, alebo ich N-oxidy.
Sposob přípravy účinnýchsolí s vodorozpustnými soíami látok je založený na reakciách vodorozpustných medhatýchm- alebo p-krezotínovej kyseliny vzorca:
v ktorom R^ a R2 znamená už uvedené, M představuje alkalický kov, NH^, hořčík alebo kovalkalickej zeminy a n je 1 alebo 2, vo vodných roztokoch při izbovej teplote a pH 4-5,z ktorých spontánně vykrystalizuje tetrahydrát m-krezotínanu meďnatého alebo dihydrátp-krezotínanu meďnatého, ktoré sa separujú odfiltrováním, premyjú s vodou a usušia volnéna vzduchu. Uvedené hydráty m- a p-krezotínanu meďnatého, ktoré už samotné predstavujúúčinné látky, sá použijú na přípravu dalších adičných zlúčenín m- a p-krezotínanu meď-natého tak, že sa rozpustia vo vriacom organickom rozpúStadle, ako sú napr. alkoholy,kétóny, připadne ich zmesi, za přítomnosti dusíkatej heterocyklickej zlúčeniny, ako súnapr. pyridin, chinolín, lzochinolín alebo leh rožne substituované deriváty, připadneich N-oxldy, načo po vychladnutí roztokov na teplotu 0-20 °C vykryštalizujú prísluSnéadičné zlúčeniny m- alebo p-krezotínanu meďnatého vzorca:
v ktorom Rp Rg a n známenajú už uvedené a L představuje dusíkatá heterocyklickú zlúče-ninu, ako sú pyridin, chinolín, lzochinolín a ich rózne substituované deriváty, aleboich N-oxidy. Reagujúce sústavy je potřebné připravit' s nadbytkem příslušnéJ dusíkatejheterocyklickeJ zlúčeniny alebo jeho N-oxidu a s přísadou voínej kyseliny m- alebop-krezotínovej. Osvědčil sa molárny poměr hydrát m- alebo p-krezotínanu mednatého: dusí-katá heterocykllcká zlúčenina alebo jej N-oxid: kyselina m- alebo p-krezotínová rovný1:4:1. Reakcie už uvedených hydrátov m- alebo p-krezotínanu meďnatého s prchavými dusíka-tými heterocyklickými zlúčeninami, ako sú pyridin, lzomérne pikolíny, lutodín a pod.,je možné velmi výhodné previesť aj bez použltla organických rozpúšťadiel, heterogénnouformou. V tomto případe reaguje příslušný tuhý /krystalický/ hydrát m- alebo p-krezotína-nu medhatého v uzatvorenej nádobě /napr. v exikátore/ s parami príslušnej dusíkatej hete-rocyklicke J zlúčeniny, ktorá sa v nádobě voíne vypařuje. Výtažky konečných produktov súv týchto prípadoch rovné teoretickým /vypočítaným/. 196 505
Podlá vynálezu Je možná připravit’ Jednoduchým a rýohlým sposobom početnú skupinuzlúčenín, ktoré doslal* neboli v literatúre popisané. Látky připravené podía vynálezu vykázali pri laboratorných pokusoeh pozoruhodnáfunglcidnú /fungistatickú/ aktivitu, pri relativné nízkom obsahu viazanej médi. Je přetomožné ich použit' ako fungicídne přípravky v oblasti poínohospodárstva, lesnictva a při-padne aJhumánněJ a veterinárněJ medicíny. Příklad č. 1 β
Pri laboratorněJ teplote sa zmieSa 100 ml 4,3 % vodného roztoku pentahydrátu síranumednatého a 400 ml 1,5 % vodného roztoku m-krézotínanu sodného, upraveného niekoíkýmikvapkami kys. sírovéJ na pH 4-5. Konečný produkt vykrystalizuje z reagujúcej sústavy voformě modrozelených ihličiek. Získá sa 5,5 g tetrahydrátu m-krezotínanu mednatého, čopředstavuje 74 % teoretického výtažku. Po ochladení reagujúcej sústavy v priebehu kryšta-lizácie na + 2 až 5 °C sa výtažok zvýSil na 6,0 g.
Analýza i Pre Cu/CH3CgH30HC00/2.4H20 vypočítané: 14,51 % Cu; 43,89 % C; 5,06 % H;zistené: 14,49 % Cu; 43,93 % C; 5,27 % H. Příklad č. 2
Podobným postupom ako v příklade č. 1, ale použitím vodného roztoku p-krezotínanusodného, sa připraví zelenozafarbený dihydrát p-krezotínanu mednatého v množstve 4,6 g,čo představuje 68 % teoretického výtažku.
Analýza: Pře Cu/CH3CgH3OHCOO/2.2H2O vypočítané: 15,81 % Cu; 37,82 % C; 4,51 % H;zistené: 15,75 % Cu; 47,99 % C; 4,73 % H. Příklad č. 3
Posobí sa 0,72 g pyridinu na 1 g tetrahydrátu m-krezotínanu mednatého v 20 ml vria-ceho acetonu, za přítomnosti 0,35 g kyseliny m-krezotínovej, ďaléj sa přidá ešte 45 mlacetonu a 60 ml etanolu a zmes udržuje pri vare do úplného rozpustenia všetkých zložiek.Po vychladnutí čirého roztoku vylúči sa adičné zlúčenina m-krezotínanu mednatého /bis/m--krezotinéto-piridín /mednatý komplex/ spontánně, vo formě modrozafarbenej krystalickéjlátky. Výtažok je 0,9 g, čo zodpovedá 75 % teorie.
Analýza: Pre Cu/CH3CgH3OHCOO/2/C5H5N/2 vypočítané: 12,12 % Cu; 59,59 % C; 4,61 % H; 5,35 % N;zisténé 12,10 % Cu; 59,45 % C; 4,72 % H; 5,37 % N. 198502 Příklad č. 4-8
Obdobným poetupom ako v příkladu č. 3 sa prlpravia adičné zlúčeniny m-krezotínanumednatého s dalšími ligandami typu heterocykllckých báz alebo leh N-oxidov, pričommnožetvé použitých rozpúšťadiel /aceton, etanol, príp. ichzmee/ sa obmeňujú podía roz-pustnosti konečných produktov. S. 4. Adičná zlúčenina m-krezotínanu mednatého s ^-pikolínom
Rozpúšťadlo: zmes 80 nú^cetónu a 150 ml etanolu. Konečný produkt představuje fialovoza-farbenú kryštalickú látku.
Analýza: Pre Qn/C^Q^OíiCOO/^Cli^n^/Z vypočítané: 11,51 % Cu; 5,07 % N;zistené: 11,52 % Cu; 5,05 % N. δ. 5. Adičná zlúčenina m-krezotínanu mednatého a 0-pikolínom
Rozpúšťadlo: 60 ml acetonu a 160 ml etanolu. Konečný produkt představuje modrozafarbenúkryštalickú látku.
Analýza: Pre Cu/CHjCg^OHCOO/g/CH^^N/g vypočítané: 11,51 % Cu; 5,07 % N;zistené: 11,48 % Cu; 4,99 % N. č. 6. Adičná zlúčenina m-krezotínanu mednatého s ^-pikolínom
Rozpúšťadlo: 100 ml acetonu a' 110 ml etanolu. Konečný produkt představuje modrozafarbenúkryštalickú látku.
Analýza: Pře Cu/CH^g^OHCOO/g/CHý^N/Z vypočítané: 11,51 % Cu; 5,07 % N;zistené: 11,40 % Cu; 5,01 % N. δ. 7. Adičná zlúčenina m-krezotínanu mednatého a chinolínom
Rozpúšťadlo: 20 ml acetonu. Konečný produkt představuje fialovozafarbend kryštalickúlátku.
Analýza: Pre Cu/CH3CgH3<»íCOO/2/CgH7N/2 vypočítané: 10,18 % Cu; 4,49 % N;zistené: 10,09 % Cu; 4,41 % N. δ. 8. Adičná zlúčenina m-krezotínanu mednatého s pyridín-N-oxldom
Rozpúšťadlo: 20 ml etanolu. Konečný produkt představuje zelenomodrá kryštalickú látku.Analýza: Pre Cu/CH3CgH3OHCOO/2/CgH5NO/2 vypočítané: 11,43 % Cu; 5,04 % H;zistené: 11,73 % CU; 4,95 % N. 19β 50 Příklad δ. 9
Podobným postupem ako v příklade δ. 3 rozpuštěním 1 g dihydrátu p-krezotínanu med-natého, 0,82 g pyridinu, 0,38 g kyseliny p-krezotínovej v zmesi 60 ml etanolu a 60 mlea připraví adlčná zláčenina p-krezotínanu mednatého s pyridinem,
Cu/CH^CgH^OHCOO/g/CgHjK/g, vo formě modro zafarbeného krystalického produktu v množstva1 g, δο zodpovedá 77 % výtažku.
Analýza: Pre Cu/CH3OHCOO/2/C5H5K/2 vypočítané: 12,12 % Cu; 5,35 % Nzlatěné: 12,08 % Cu; 5,19 % N. Příklady δ. 10-14
Podobným postupom ako v příklade δ. 9 ea pripravla adičné zláčenlny p-krezotínanumednatého a dalšími heterocyklickýml bázami alebo leh N-oxidmi, pričom sa rozpášťadlápoužívají! v množstvách uvedených v Jednotlivých prikládoch prevedenia. ¢. 10. Adlčná zláčanlna p-krezotínanu mednatého a θ^-pikolínom.
Rozpáátadlo: 60 ml acetonu a 60 ml etanolu. Konečný produkt představuje fialovozafarbenákryštallckú látku.
Analýza: Pre Cu/CHjCgHjOHCOO/g/CHjC^N/g vypočítané: 11,51 % Cu; 5,07 % N;zlatěné: 11,48 % Cu; 5,01 % N. 0. 11. Adlčná zláčanlna p-krezotínanu mednatého s -pikolínom.
Rozpúšťadlot 50 ml acetonu a 50 ml etanolu. Konečný produkt představuje modrozafarbenúkrystalická látku.
Analýza: Pre Cu/CHý5gHy)HCOO/2/CH.jC5H4ll/2 vypočítané: 11,51 % Cu; 5,07 % N; zistenéí 11,47 % Cu; 5,02 % N. * # S. 12. Adlčná zláčenina p-krezotínanu mednatého s -pikolínom
RozpáSlíadlo: 30 ml acetonu a 30 ml etanolu. Konečný produkt představuje modrofarebnákrystalická látku.
Analýza: Pre Cu/CH3CgH3OHCOO/2/CH3C5H4N/2 vypočítané: 11,51 % Cu; 5,07 % N;zlatěné: 11,41 % Cu; 4,99 % N. S. 13. Adlčná zláčenina p-krezotínanu medíiatého s chinolinom
Rozpášťadlo: 20 ml acetonu a 20 ml etanolu. Konečnýprodukt představuje modrofialovákrystalická látku. 196 502
Analýza: Pře Cu/CHjCgHjOKCOO/g/CgH^N/g vypočítané: 10,18 % Cu; 4,49 % N;zlatěné: 10,10 % Cu; 4,39% N. č. 14. Adičná zlúčenina p-krezotínanu mednatého a pyridín-N-oxldom
RozpúSťadlo: 25 ml acetonu. Konečný produkt představuje zelenomodrá krystalická látku.
Analýza: Pre Cu/CH3C6H3OHCOO/2.C6H5NO vypočítané: 13,78 % Gu; 3,04 % K;zlatěné: 13,58 % Cu; 2,90 % N. Příklad č. 15 Návažok 0,4026 tetrahydrátu m-krezotínanu mednatého na hodinovém sklíčku sa uchová-vá v uzavrenom exikátore nad volné sa vyparujácim pyridinem, uloženým v oaobitnej, neza-kryta j nédobke, počas 12 hodin. Modrozafarbený konečný produkt aa vysuší volné na vzduchialebo v exikátore nad kyselinou sírovou., Získá sa 0,4812 g konečného produktu, čo před-stavuje teoretický výtažok.
Analýza: Pre Cu/CH-jCgl^OHCOQ/j/CjlíjN/g vypočítané: 12,12 % Cu; 5,35 % N;zlatěné: 12,08 % Cu; 5,27 % N. Příklad č. 16
Rovnakým postupom ako v příklade č. 15, ale použitím dlhydrátu p-krezotínanu medna-tého, sa připraví adičná zláčenlna p-krezotínanu mednatého 8 pyrldínomCu/CH^gHjOHCOO/g/C^H^N/j, alebo pri reakoiách hydrátov m- a p-krezotínanu mednatéhos parami lzomérnych pikolínov pri rovnakých podmienkach příslušné adičné zláčenlny m- ap-krezotínanu mednatého rovnakého zloženia, ako je to uvedené v príkladoch č. 4 až 6 ač. 10 až 12, Příklad č. 17
Pungicídna áčinnoať zláčenín připravených podťa vynálezu. Mlerou účinku akúšanýchzláčenín bolo vyjádřené v p.p.m. SkúSané preparáty vykazovali účinnost'voSi
Sclerotinia fructicola. Ku vzorkám bol priradený ako Standard Kaptán a účinkem na čistálátku 10 p.p.m. Zláčenlna uvedená v příklade č. 2,- dihydrát p-krezotínanu medfiatého -vykázal účinnosť 10 p.p.m. Zláčenlny uvedené v príkladoch č. 3 - 14 vykázali účinnost'100 p.p.m.

Claims (3)

196 502 P RE DME T VYNÁLEZU
1. Fungicídne prostriedky vyznačujúce sa tým, že ako účinnú látku obsahujú adičné zlúče-nlny m- a p-krezotínanu mednatého všeobecného vzorca: Cu
COO nL v ktorom R^ a Rg sú vždy rožne, vodík alebo metyl, n je 1,2, připadne 4 a L znamenáHgO, dusíkaté heterocyklické zlúčeniny, ako sú pyridin, chinolín, izochinólín a ichrožne methyl-aubstituované deriváty, připadne N-oxidy.
2. Sposob výroby účinných látok podlá bodu 1, vyznačujúci sa tým, že sa nechajú vo vodnomroztoku při pH 4-5 reagovať vodorozpustné mednaté soli s vodorozpustnými soíami m-alebo p-krezotínovej kyseliny vzorca: n
COO / v ktorom R-j. a Rg znamenajú už uvedené, M znamená alkalický kov, NH^, připadne hořčíkalebo kov alkallckej zeminy a n znamená 1 alebo 2, načo sa vylúči tetrahydrót m-krezo-tínanu mednatého alebo dihydrát p-krezotínanu medikatého, ktoré sa po oddělení filtrá-ciou rozpustia vo vriacom organickom rozpúšťadle, ako sú napr. alkoholy, ketony aleboich zmesi, za přítomnosti dusíkatej heterocyklickéj zlúčeniny, ako sú napr. pyridin,chinolín, izochinolín alebo ich substituované deriváty, připadne ich N-oxidy, načosa po ochladení na teplotu 0-20 °C vylúči příslušná adičná zlúčenina m- alebo p-krezo-tínanu medkatého.
3. Sposob přípravy zlúčenín všeobecného vzorca: Cu
COO i 2 . 2L , v ktorom R^ a Rg znamenajú už uvedené a L znamená prchavú dusíkatú heterocyklickúzlúčeninu, ako napr. pyridin, izomérne pokolíny a lutidíny, podťa bodu 2, vyznačujúcisa tým, že sa nechá reagovat1' příslušný tuhý hydrát m- alebo p-krezotínanu mednatéhov uzatvorenej nádobě s parami voliie sa vyparujúcej dusíkatej heterocyklickéj zlúčeniny,ako sú pyridin, izomérne pikolíny alebo lutodíny, načo vznikájú příslušné adičnézlúčeniny už uvedeného všeobecného vzorca.
CS826668A 1968-12-04 1968-12-04 Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok CS196502B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS826668A CS196502B1 (cs) 1968-12-04 1968-12-04 Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS826668A CS196502B1 (cs) 1968-12-04 1968-12-04 Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS196502B1 true CS196502B1 (cs) 1980-03-31

Family

ID=5433026

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS826668A CS196502B1 (cs) 1968-12-04 1968-12-04 Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS196502B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Nomiya et al. Syntheses, crystal structures and antimicrobial activities of monomeric 8-coordinate, and dimeric and monomeric 7-coordinate bismuth (III) complexes with tridentate and pentadentate thiosemicarbazones and pentadentate semicarbazone ligands
DE1695959C3 (de) 6-Amino-1,2-dihydro-1 -hydroxy-2imino-4-phenoxy-pyrimidine
Zhang et al. Lipophilic coordination compounds: aluminum, gallium, and indium complexes of 1-aryl-3-hydroxy-2-methyl-4-pyridinones
EP2531505B1 (de) Verfahren zur herstellung von 3,7-diaza-bicyclo[3.3.1]nonan-metallkomplexen
DE1620004C3 (de) N-0-Phenyl-2-nitropropyi)-Piperazien, dessen Metallsalze und solche Verbindungen enthaltendes Schädlingsbekämpfungsmittel
Yamada et al. Metal complexes of Schiff bases obtained from substituted salicylaldehydes and 2-aminopyridine derivatives
Curtis Some metal-ion complexes with ligands formed by reaction of amines with aliphatic carbonyl compounds. Part I. Nickel (II) and copper (II) complexes formed by the diaminoethane–acetone reaction
Kovalchukova et al. Synthesis, characterization, spectroscopic and crystallographic investigation of metal complexes of N-benzyl-N-nitrosohydroxylamine
CS196502B1 (cs) Pungicidní přípravky na báze adičných zlúčenin m- a p-krezotínanu medňatého a spSeob přípravy účinných látok
WENNER The reaction of L-ascorbic and D-isoascorbic acid with nicotinic acid and its amide
Ndifon et al. Synthesis, Structure, Hirshfeld surface analysis and Anti-oxidant studies on 2-(4-dimethylamino) benzylidene) hydrazine-1-carbothioamide
CS243483B2 (en) Fungicide and method of efficient substances production
SU411688A3 (cs)
EP2627658B1 (de) Verfahren zur herstellung von 3,7-diaza-bicyclo[3.3.1]nonan-metallkomplexen
Miller et al. Metal coordination compounds of thiabendazole
Keneford et al. 170. Synthetic antimalarials. Part XX. Cinnolines. Part XIII. Synthesis and antimalarial action of 4-aminoalkylaminocinnolines
SU888801A3 (ru) Инсектцидна композици
Kascheres et al. Alkyl-C versus phenyl-C reactivity in unsymmetrical cyclopropenones. Reaction of methylphenylcyclopropenone with pyrazoles.
Foye et al. Copper complexes of aromatic dithiocarbamates and their antifungal activity
EP1059292A2 (en) New adamantane derivative and aqueous disinfectant composition containing it
DE539784C (de) Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Polymethinreihe
US2476514A (en) Double salts of nicotine
KR810000932B1 (ko) 비스-피리디늄 알칸의 제조방법
DE19814801A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 1,3,4-trisubstituierten 1,2,4-Triazoliumsalzen
US2555114A (en) Manufacture of derivatives of disubstituted methane compounds