CN204966592U - 一种镍镧复合材料阴极及其直接碳燃料电池 - Google Patents

一种镍镧复合材料阴极及其直接碳燃料电池 Download PDF

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Abstract

本实用新型公开了一种镍镧复合材料阴极及其直接碳燃料电池。本实用新型的镍镧复合材料阴极为非平面状的多维立体形状，包括两种材料，第一种材料为镍，第二种材料为镧系金属或氧化镧La2O3；本实用新型的镍镧复合材料阴极便于制成面积大、形状复杂的非晶态和纳米晶薄膜材料，适合连续作业和大规模生产；而且合金膜的组成容易控制，生产工艺简单，成本较低等；采用本实用新型的镍镧复合材料阴极的直接碳燃料电池DCFC在中温下放电性能稳定，输出了较高的功率密度和电流密度，具有较高的燃料转化效率；本实用新型采用的镍镧复合材料不溶解，不会污染熔融碱电解质和熔融碳酸盐电解质。

Description

一种镍镧复合材料阴极及其直接碳燃料电池
技术领域
本实用新型涉及直接碳燃料电池制备领域，具体涉及一种镍镧复合材料阴极及其直接碳燃料电池。
背景技术
直接碳燃料电池(DirectCarbonFuelCell,DCFC)是一种以碳及其衍生物为燃料的燃料电池，具有能量转换效率高、环境友好、燃料适应性广等突出优点。DCFC总电极反应为C+O2＝CO2，标准状态下此反应熵变(DS)接近0，吉布斯自由能变化与焓变几乎相等。故DCFC理论效率可达100％，而以氢气甲烷为燃料的燃料电池理论效率分别为83％和91％。此外DCFC理论效率不随温度升高而降低，800℃下DCFC理论效率仍为100％，而800℃下以氢气为燃料的燃料电池理论效率降低为74％，因此DCFC近年来重新受到人们的关注。
目前国内外DCFC的相关专利的研究内容基本上围绕着DCFC的内部结构、电极材料、反应装置、电解质组成优化以及流体控制系统等方面。
2006年圣安德鲁斯大学董事会在专利201280064087.8中提出了一种直接碳燃料电池DCFC系统，包括了电化学系统、阳极室、阴极室、阳极外壳、阴极外壳和连接器，采用了固态的第一电解质和熔融碳酸盐作为第二电解质，阴极采用亚锰酸锶镧、掺镧的锶钴氧化物等固态金属氧化物，在750℃的运行温度下，优化电流密度为120mA/cm2，功率密度为40mW/cm2。
专利201210197623.3于2012年提出了一种以液态金属锡为阳极的直接碳燃料电池装置，该实用新型以液态金属锡为阳极，而非现有的含碳燃料混合物与电流收集器构成的阳极结构，提高了阳极传质性能，同时，可根据新的结构进行大功率直接碳燃料电池堆的研究与开发。
清华大学在专利200810119204.1中提出了一种直接碳燃料电池反应装置，该反应装置包括固定部件、水冷部件、阴极气体供给部件、阳极气体供给部件、碳燃料安置部件、集流部件、密封部件、测控温部件和反应腔体部件。该装置可实现对直接碳燃料电池的密封、电流集流、阴阳极气体供给、测温控温、固体碳燃料供给、阳极加水及分段加热等功能，同时为外部气路、电池电化学性能测试、反应气体检测留下接口，以满足直接碳燃料电池反应条件需求。
以Cooper领导的美国Lawrence国家实验室(LawrenceLivermoreNationalLaboratory)开发了熔融碳酸盐的燃料电池。该电池采用高温(800℃)的熔融碳酸盐作为电解质，固体炭作为燃料，空气中的氧气作为阴极还原剂，在800℃的运行温度下，优化电流密度为120mA/cm2,功率密度为60mW/cm2。
韩国生产技术研究院于2015年在专利201380037717.7中提出了一种可以确保燃料电极介质的流动性而改善了输出密度的直接碳燃料电池的燃料供应装置，该装置包括通路管及起泡装置，凭借燃料电极介质流动是的介质被供应到管型芯的燃料电极上，提高了管型芯的输出密度。
目前国内外DCFC行业涉及如何提高直接碳燃料电池功率密度的实用新型较少。文献【S.Zecevic,E.M.Patton,P.Parhami,Carbon2004,42,1983-1993.】中对使用不同的阴极材料(低碳钢、镍、泡沫镍、Fe2Ti等)对DCFC的输出性能进行测试，所得最大的电流密度为270mA/cm2，最大功率密度为60mW/cm2，燃料转化效率为39％，电解质为熔融碱混合物，工作温度为630℃。
2007年中国科学院过程工程研究所在专利200510117739.1中提出了一种直接碳燃料电池阴极材料及其制备方法，提供了一种稀土氧化物复合阴极材料，主要由Ni、Gd2O3、CeO2、La2O3、Nd2O3、Yb2O3、ZrO2、MgO。使用该阴极材料的直接碳燃料电池的DCFC在630℃工作时，最大功率密度为102mW/cm2，最大电流密度为476mA/cm2，提高了DCFC在中温时的功率密度和电流密度。使用该阴极材料的直接碳燃料电池的DCFC在500℃工作时，最大功率密度为72mW/cm2，最大电流密度为328mA/cm2，在500℃时获得了较高的输出性能，降低了DCFC的工作温度。
目前国外最新的DCFC可在高工作温度下(800℃-1000℃)获得较高的功率密度，但是在中温条件下(500℃-650℃)运行时获得的电流密度和功率密度相对较低，因此提高中温工作条件下的功率密度和电流密度称为DCFC发展中亟需解决的问题。中科院在实用新型中提到的稀土氧化物复合阴极材料已经初步具备了阴极材料的一些特征和属性，但是首先其材料的组成比较复杂，制作成本较高；其次，复杂氧化物组合会影响阴极氧离解还原的催化活性和阴极离子电导率。
实用新型内容
为了克服以上现有技术中存在的问题，本实用新型提供一种直接碳燃料电池的镍镧复合材料阴极及其制备方法，使用该镍镧复合材料阴极的碳燃料电池在中温工作条件下稳定运行，可以显著提高DCFC的电流密度、功率密度和燃料转化效率。在500℃-650℃运行时，均可以获得较高的功率密度和电流密度。
本实用新型的一个目的在于提供一种镍镧复合材料阴极。
本实用新型的镍镧复合材料阴极用于直接碳燃料电池的阴极，直接碳燃料电池包括反应装置、阳极板仓、阴极板仓、阳极、阴极、阳极集流板、阴极集流板、微孔隔板、熔融碱电解质和碳燃料，其中，在反应装置内盛放熔融碱电解质；筒状的阳极板仓和阴极板仓分别设置在反应装置的底部，阳极和阴极分别放置在阳极板仓和阴极板仓内，具有孔洞的阳极集流板和阴极集流板分别从反应装置的顶部穿入并伸入到阳极板仓和阴极板仓中，在阳极板仓和阴极板仓之间设置微孔隔板，在阳极板仓内放置碳燃料；镍镧复合材料阴极包括两种材料，第一种材料为镍，第二种材料为镧系金属或氧化镧La2O3。
镧系金属采用镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥中的一种。阴极中镧提高了阴极的氧吸附离解能力和还原催化活性，并提高了阴极氧离子的电导率，增加了电极反应三相界面。在阴极中添加高氧离子电导的La可使阴极在高温下成为电子-离子混合导体；另外，阴极中的La有助于增大Ni阴极表面氧化膜的电子电导率，使阴极表面电阻降低，从而使得DCFC输出性能提高。Ni阴极表面会在熔融碱及熔融碳酸盐电解质中氧化为电导率很低的p型半导体NiO。
镍镧复合材料阴极为非平面状的多维立体形状，剖面曲线为三角波形、锯齿波形、正旋波形、矩形波形和瓦楞状中的一种，这种多维立体形状，增加了空间利用率。
本实用新型的镍镧复合材料阴极加工成非晶态和纳米晶薄膜材料，用于直接碳燃料电池。
本实用新型的另一个目的在于提供一种直接碳燃料电池。
本实用新型的直接碳燃料电池包括反应装置、阳极板仓、阴极板仓、阳极、阴极、阳极集流板、阴极集流板、微孔隔板、熔融碱电解质和碳燃料；其中，在反应装置内盛放熔融碱电解质；筒状的阳极板仓和阴极板仓分别设置在反应装置的底部；阳极和阴极分别放置在阳极板仓和阴极板仓内；具有孔洞的阳极集流板和阴极集流板分别从反应装置的顶部穿入并伸入到阳极板仓和阴极板仓中；在阳极板仓和阴极板仓之间设置微孔隔板；在阳极板仓内放置碳燃料；直接碳燃料电池的阴极采用镍镧复合材料阴极。
熔融碱电解质采用LiOH、KOH和NaOH中的两种或三种的组合的混合配比溶液。熔融碱电解质对燃料电池的反应温度要求比熔融碳酸盐熔融碱电解质的反应温度要低，这样可以有效的避免高温下(800℃以上)的Boudouard反应，即避免炭和二氧化碳在高温下发生化学反应产生一氧化碳气体。
本实用新型的优点：
1.本实用新型的镍镧复合材料阴极便于制成面积大、形状复杂的非晶态和纳米晶薄膜材料，
适合连续作业和大规模生产；而且合金膜的组成容易控制，生产工艺简单，成本较低等；
2.采用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC在中温下放电性能稳定，输出了较高的功
率密度和电流密度；
3.采用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC在中温下具有较高的燃料转化效率；
4.本实用新型采用的镍镧复合材料不溶解，不会污染熔融碱电解质和熔融碳酸盐电解质。
附图说明
图1为直接碳燃料电池的结构示意图；
图2为本实用新型的直接碳燃料电池的镍镧复合材料阴极的剖面曲线的示意图，其中，(a)为三角波形，(b)为锯齿波形，(c)为正旋波形，(d)为矩形波形；
图3为使用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC在不同温度下的功率密度曲线；
图4为使用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC在500℃、580℃和630℃工作时的功率密度及燃料转化效率曲线；
图5为纯Ni粉体及镍镧复合材料阴极使用前后的X衍射射线XRD图谱。
具体实施方式
下面结合附图，通过具体实施例，进一步阐述本实用新型。
如图1所示，本实施例的直接碳燃料电池包括：反应装置1、阳极板仓2、阴极板仓3、阳极7、阴极8、阳极集流板4、阴极集流板5、微孔隔板6、熔融碱电解质10和碳燃料9；其中，在反应装置1内充满熔融碱电解质10；筒状的阳极板仓2和阴极板仓3分别设置在反应装置1的底部；阳极7和阴极8分别放置在阳极板仓2和阴极板仓3内；具有孔洞的阳极集流板4和阴极集流板5分别从反应装置的顶部穿入并伸入到阳极板仓和阴极板仓中；在阳极板仓和阴极板仓之间设置微孔隔板6；在阳极板仓2内放置碳燃料9。阳极集流板4和阴极集流板5分别连接至电流表A。
在本实施例中，镍镧复合材料阴极中，镍的摩尔百分含量占90％，镧的摩尔百分含量10％。熔融碱电解质采用LiOH、KOH和NaOH三种的混合配比溶液，其中，LiOH为10％、KOH为50％和NaOH为40％。
如图2所示，阴极为非平面状的多维立体形状，阴极的剖面曲线为三角波形、锯齿波形、正旋波形、矩形波形和瓦楞状中的一种。
如图3所示，选取了500℃、580℃和630℃进行了相关的实验，验证镍基复合阴极的DCFC的综合输出性能。使用本实用新型镍镧复合材料阴极的DCFC在500℃工作时，最大功率密度为75mW/cm2，最大电流密度为340mA/cm2，DCFC的最大欧姆极化过电位为490mV，在500℃时获得了较高的输出性能，降低了DCFC的操作温度；使用本实用新型镍镧复合材料阴极的DCFC在580℃工作时，最大功率密度为92mW/cm2，最大电流密度为411mA/cm2，DCFC的最大欧姆极化过电位为580mV，在580℃时获得了较高的输出性能，降低了DCFC的操作温度；使用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC在630℃工作时，最大功率密度为110mW/cm2，最大电流密度为482mA/cm2，DCFC的最大欧姆极化过电位为630mV，在630℃时获得了较高的输出性能，降低了DCFC的操作温度。
图4为采用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC在500℃、580℃和630℃工作时的功率密度及燃料转化效率曲线。燃料转化效率为外电阻变化时燃料电池端电压与理论电压的比值。功率效率曲线表明，电池的功率密度和燃料转化效率不能同时达到最大值，提高电池效率则需降低电池输出功率密度，功率密度过高时电池效率则降低。使用本实用新型的镍镧复合材料阴极的DCFC，燃料转化效率最高分别为70％(500℃)、73％(580℃)和75％(630℃)，与Zecevic等的DCFC(630℃)相比，燃烧转化效率分别提高了62％、67％和76％。数据表明，使用镍镧复合材料阴极不仅可提高DCFC在630℃的燃料转化效率，而且能够使工作温度在500℃和580℃的燃料转化效率提高。
图5为纯Ni粉体及镍镧复合材料阴极使用前后的XRD图谱，表明混合烧结后复合阴极材料中未出现Ni与La反应生成的化合物，衍射峰位置也未发生移动，表明二者未形成任何固溶体。该阴极材料是由两种物相混合而成的复合材料.Ni和La在阴极材料烧制温度内具有很高的化学相容性，不发生显著的化学反应。
使用镍镧复合材料阴极在500℃、580℃和630℃工作时，DCFC电流密度和功率密度均有显著提高。分析实验结果电流及功率密度提高的原因之一是阴极中的La有助于提高阴极氧离解还原的催化活性，并提高了阴极的离子电导，增加了电极反应三相界面。DCFC阴极发生的氧还原过程如下：
O2+2H2O+4e-＝4OH-,(1)
燃料电池阳极反应如下(两式中的H2O为电极反应的中间产物)
C+4OH-＝CO2+2H2O+4e-.(2)
根据Zecevic等的研究，在熔融KOH电解质中氧气大部分还原生成超氧离子(O2-)，其余部分直接还原为氧离子。式(1)中氧还原过程由以下反应组成
O2+e-＝O2-,(3)
O2-+3e-+2H2O＝4OH-,(4)
2O2+4e-＝2O2-,(5)
2O2-+2H2O＝4OH-.(6)
因此，DCFC输出性能提高的可能原因是阴极中的La提高了阴极的氧吸附离解能力和还原催化活性，并提高了阴极氧离子的电导率，增加了电极反应三相界面。在阴极中添加高氧离子电导的La可使阴极在高温下成为电子-离子混合导体。DCFC输出性能提高的另一个可能原因是阴极中的La有助于增大Ni阴极表面氧化膜的电子电导率，使阴极表面电阻降低。Ni阴极表面会在熔融碱及熔融碳酸盐电解质中氧化为电导率很低的p型半导体NiO。
本实用新型的直接碳燃料电池的镍镧复合材料阴极的制备方法，包括以下步骤：
1)选材配比：应用MaterialsStudio软件建立镍镧合金材料晶体模型，根据结合能计算，筛选反应活性位，选取材料，进行合金制作，镍的摩尔百分含量占90％，镧的摩尔百分含量占10％；
2)研磨铸型：用球磨机将选取的镍和镧两种材料进行充分混磨后，取出烘干，在250MPa压力下加压制成薄板状，形成镍镧的混合坯体；
3)熔炼加工：将薄板状的镍镧的混合坯体放置在热压炉中升温至1000℃，恒温3小时，冷却后取出得到镍镧复合材料；
4)毛化：对镍镧复合材料表面通过机械毛化、激光毛化，增加表面粗糙度，引起湍流，激光毛化改变界面性质，增加耐腐蚀性能和表面碳颗粒集聚度等功能；
5)塑形：将镍镧复合材料加工成多维立体形状，形成瓦楞状的镍镧复合材料阴极，从而增加空间利用率。
最后需要注意的是，公布实施例的目的在于帮助进一步理解本实用新型，但是本领域的技术人员可以理解：在不脱离本实用新型及所附的权利要求的精神和范围内，各种替换和修改都是可能的。因此，本实用新型不应局限于实施例所公开的内容，本实用新型要求保护的范围以权利要求书界定的范围为准。

Claims (6)

1.一种镍镧复合材料阴极，用于直接碳燃料电池的阴极，所述直接碳燃料电池包括反应装置、阳极板仓、阴极板仓、阳极、阴极、阳极集流板、阴极集流板、微孔隔板、熔融碱电解质和碳燃料，其中，在反应装置内盛放熔融碱电解质，筒状的阳极板仓和阴极板仓分别设置在反应装置的底部，阳极和阴极分别放置在阳极板仓和阴极板仓内，具有孔洞的阳极集流板和阴极集流板分别从反应装置的顶部穿入并伸入到阳极板仓和阴极板仓中，在阳极板仓和阴极板仓之间设置微孔隔板，在阳极板仓内放置碳燃料；其特征在于，所述阴极采用镍镧复合材料。
2.如权利要求1所述的镍镧复合材料阴极，其特征在于，所述镍镧复合材料中的镧系金属采用镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥中的一种。
3.如权利要求1所述的镍镧复合材料阴极，其特征在于，所述镍镧复合材料阴极为非平面状的多维立体形状，剖面曲线为三角波形、锯齿波形、正旋波形、矩形波形和瓦楞状中的一种。
4.一种直接碳燃料电池，其特征在于，所述直接碳燃料电池包括：反应装置、阳极板仓、阴极板仓、阳极、阴极、阳极集流板、阴极集流板、微孔隔板、熔融碱电解质和碳燃料；其中，在反应装置内盛放熔融碱电解质；筒状的阳极板仓和阴极板仓分别设置在反应装置的底部；阳极和阴极分别放置在阳极板仓和阴极板仓内；具有孔洞的阳极集流板和阴极集流板分别从反应装置的顶部穿入并伸入到阳极板仓和阴极板仓中；在阳极板仓和阴极板仓之间设置微孔隔板；在阳极板仓内放置碳燃料；所述直接碳燃料电池的阴极采用镍镧复合材料阴极。
5.如权利要求4所述的直接碳燃料电池，其特征在于，所述镍镧复合材料阴极中的镧系金属采用镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥中的一种。
6.如权利要求4所述的直接碳燃料电池，其特征在于，所述镍镧复合材料阴极为非平面状的多维立体形状，剖面曲线为三角波形、锯齿波形、正旋波形、矩形波形和瓦楞状中的一种。
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