CN204204433U - 用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统 - Google Patents

用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统 Download PDF

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Abstract

本实用新型属于核燃料循环中乏燃料元件燃耗测量技术领域,公开了一种用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统。该系统由溶解单元、调料单元、分离单元及控制系统组成,溶解单元、调料单元和分离单元通过料液输送管连接;其中,溶解单元包括溶解器,溶解器为双层且带有三颈的圆瓶状结构;分离单元主要包括Mo分离柱、Nd分离柱、Pu分离柱、U分离柱及Cs检测单元;调料单元包括用于浓度稀释的浓度稀释器、用于同位素稀释的同位素稀释器、Pu调料槽、U调料槽、Nd调料槽、电磁阀及向料液提供动力的蠕动泵,该系统具有可对监测体核素同时进行分离、分离时间短、分离系统简单且能实现自动化分离的特点。

Description

用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统
技术领域
本实用新型属于核燃料循环中乏燃料元件燃耗测量技术领域,具体涉及一种用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统。
背景技术
燃耗值是评价反应堆物理设计、堆功率分布、堆安全运行、同位素生产以及核燃料元件制造等的一项重要参数,也是改进反应堆燃料性能必不可少的指标。燃耗分析的方法有无损法和破坏性分析法,国际上公认的最准确的燃耗分析方法是破坏性分析法。由于堆型不同、分析目的和要求不一、元件结构、包壳材料、铀浓缩度、堆运行工况等各不相同,燃耗测定方法也有所不同。但无论采取哪种方案,破坏性分析法测定燃耗都需要把元件加以切割、溶解,然后从具有众多核素的元件溶解液中分离出监测体核素。
目前公开的用于燃耗测定的放化分离系统的文献较少,有些文献公开了放化分离方法,但是均存在以下缺点:1)技术环节多、分离流程繁琐,造成一次燃耗测量需要30多人参加;2)分离方法采用手动操作,造成研究人员所受剂量大(达数百居里),分离过程的收率、去污因子等不一致等问题。3)耗时长。一次燃耗测量耗时长达1年以上,不能满足核电高速发展对元件燃耗快速测量的需求。燃耗测量的自动化放化分离系统可以解决上述问题,有关这方面的工作国内外均未见报道。
实用新型内容
(一)实用新型目的
根据现有技术所存在的问题,本实用新型提供了一种能够对Pu、U、Mo、Nd、Cs五种监测体核素同时进行分离、分离时间短、分离系统简单且能实现自动化的放化分离系统。
(二)技术方案
为解决现有技术所存在的问题,本实用新型是通过以下技术方案实现的:
用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,该系统由溶解单元、调料单元、分离单元及控制系统组成,溶解单元、调料单元和分离单元通过料液输送管连接;
其中,溶解单元包括溶解器,溶解器为双层且带有三颈的圆瓶状结构,其中一颈和冷凝管相连,一颈放置底部为蜂窝状结构的投料管,另一颈内插入料液输送管实现溶解器和调料单元的连接;溶解器的内层盛装用于溶解乏燃料元件的溶解液,外层用于盛装高温水或冷却水;
分离单元主要包括Mo分离柱、Nd分离柱、Pu分离柱、U分离柱及Cs检测单元,其中Mo分离柱为SiO2-P-α-安息香肟树脂柱,Nd分离柱为HZ-001型树脂柱、Pu分离柱为N256阴离子树脂柱、U分离柱为TBP树脂柱,Cs检测单元主要为γ探测器;
调料单元包括用于浓度稀释的浓度稀释器、用于同位素稀释的同位素稀释器、Pu调料槽、U调料槽、Nd调料槽、电磁阀及向料液提供动力的蠕动泵,其中Pu调料槽、U调料槽和Nd调料槽的开关由电磁阀控制,浓度稀释器和同位素稀释器通过蠕动泵和料液输送管串联连接;乏燃料元件在溶解器里溶解后经蠕动泵泵至浓度稀释器,经浓度稀释后经蠕动泵泵至同位素稀释器,经同位素稀释器稀释后的料液分为5份,其中一份料液经Nd调料槽调料后进入Nd分离柱,一份料液经Pu调料槽调料后去往Pu分离柱,一份料液经U调料槽调料后进入U分离柱,另2份料液可分别直接进入分离单元的Mo分离柱和Cs检测单元;
控制系统由控制箱和计算机组成,通过控制系统控制溶解单元、调料单元中高温水浴槽、低温水浴槽、蠕动泵和电磁阀的开关,实现对该分离系统的远程控制和自动化操作。
优选地,所述溶解器内层盛装的溶解液为王水;溶解器外层设置有进、出接口,用于连接溶解器外的高温水浴槽和低温水浴槽;其中高温水浴槽和低温水浴槽提供的水温分别为75~90℃和20~30℃,实现在溶解开始时加热溶解液,溶解结束后,快速冷却溶解液。
优选地,在所述同位素稀释器里同时加入已知含量的233U、242Pu、92Mo、150Nd四种同位素稀释剂。
优选地,所述调料单元的浓度稀释器里加入的为0.8mol/L HNO3,溶解液与加入的硝酸的体积比为约为1:200。
优选地,冷凝管上端通过管道和缓冲瓶及集液瓶相连,防止乏燃料元件溶解过程中溶解液挥发到环境中。
优选地,溶解器放置在磁力搅拌器上,通过搅拌作用使元件快速溶解,并保证溶解液浓度均匀。
优选地,所述溶解器为玻璃材质,投料管为聚四氟乙烯材质。
优选地,Pu调料槽由3个贮槽组成,分别放置浓度为0.1mol/L的Fe(NH2SO3)2溶液、饱和NaNO2溶液及浓度为10mol/L的硝酸;调料时先打开盛装有Fe(NH2SO3)2溶液的贮槽的开关,使Pu完全被还原到三价,然后打开盛装有饱和NaNO2溶液贮槽的开关使Pu(Ⅲ)被完全氧化到Pu(Ⅳ),再打开盛装有硝酸的贮槽的开关,使料液调节为7.2mol/L HNO3介质。
优选地,U调料槽由2个贮槽组成,分别放置浓度为0.05mol/L的Fe(NH2SO3)2溶液和浓度为8mol/L的硝酸;调料时先打开开盛装有Fe(NH2SO3)2溶液的贮槽的开关,使Pu完全被还原到三价,然后打开盛装有硝酸的贮槽的开关,使料液调节为4mol/L HNO3介质。
优选地,Nd调料槽里盛装有硝酸-草酸铵溶液,通过电磁阀打开该调料槽的开关,将料液调节为0.35mol/L硝酸-0.05mol/L草酸铵介质。
(三)有益效果
利用本实用新型提供的自动化放化分离系统,可对乏燃料元件中的监测体核素同时进行浓度稀释、同位素稀释及分离操作。该系统具有结构简单、分离过程耗时短且能实现自动化操作的特点,同时还能够大大降低操作人员所受辐射剂量,进一步解释为:
1)溶解速度快、效果好。在溶解单元,本申请提供了双层三颈的溶解器,溶解器内层盛装王水作为溶解液,外层连接高温水浴槽和低温水浴槽,分别用于溶解时加热溶解液和溶解后溶解液的冷却,缩短了乏燃料元件的溶解和料液转移时间。溶解器的一颈连接有缓冲瓶和集液瓶,有效防止了元件溶解过程中溶解液挥发至环境中。此外,投料管的底部为蜂窝状,易于投料且保证了乏燃料元件和王水充分接触。
2)同时调料和分离,耗时短、人力消耗小。在调料单元,先对料液进行硝酸稀释和同位素稀释,然后再把料液分成五份分别过柱,通过分别测量产品中U、Pu以及监测体核素98Mo、148Nd与相应同位素稀释剂的比值,获得分样与总量之间的比例关系,代替了传统的先把料液分成若干份再进行调料、分离的操作,缩短了调料时间,节约了人力消耗。
3)溶解、调料、分离过程均在控制系统控制下完成,操作更加精准且降低了工作人员所受放射性剂量。
附图说明
图1是溶解单元结构示意图;其中1是溶解器;2是投料管;3是与调料单元连接的料液输送管;4是冷凝管;5是缓冲瓶;6是集液瓶;7是循环泵;8是低温水浴槽;9是高温水浴槽;10是磁力搅拌器;
图2是调料单元结构示意图;其中1是溶解单元,2是蠕动泵,3是浓度稀释器,4是同位素稀释器,5是Mo分离柱,6是Cs检测单元,7是Pu调料槽,8是U调料槽,9是Nd调料槽,10是电磁阀,11是与Pu分离柱连接的管线,12是与U分离柱连接的管线,13是与Nd分离柱连接的管线,14是Pu料液容器,16是磁力搅拌器。
具体实施方式
下面结合具体实施例和说明书附图对本明作进一步阐述。
实施例1
用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,如图1和图2所示。该系统由溶解单元、调料单元、分离单元及控制系统组成,溶解单元、调料单元和分离单元通过料液输送管连接;其中,溶解单元如图1所示,包括溶解器1,溶解器1为双层且带有三颈的圆瓶状结构,其中一颈和冷凝管4相连,冷凝管4上端通过管道和缓冲瓶5及集液瓶6相连,防止乏燃料元件溶解过程中溶解液挥发到环境中;一颈放置底部为蜂窝状结构的投料管2,另一颈内插入料液输送管3实现溶解器1和调料单元的连接;溶解器1的内层盛装用于溶解乏燃料元件的溶解液,外层用于盛装高温水或冷却水;溶解器内层盛装的溶解液为王水;溶解器外层设置有进、出接口,用于连接溶解器1外的高温水浴槽9和低温水浴槽8;其中高温水浴槽9和低温水浴槽8提供的水温分别为90℃和20℃,实现在溶解开始时加热溶解液,溶解结束后,快速冷却溶解液。溶解器1放置在磁力搅拌器10上,通过搅拌作用使元件快速溶解,并保证溶解液浓度均匀。溶解器为玻璃材质,投料管为聚四氟乙烯材质。
分离单元主要包括Mo分离柱、Nd分离柱、Pu分离柱、U分离柱及Cs检测单元,其中Mo分离柱为S iO2-P-α-安息香肟树脂柱,Nd分离柱为HZ-001型树脂柱、Pu分离柱为N256阴离子树脂柱、U分离柱为TBP树脂柱,Cs检测单元主要为γ探测器;
调料单元,如图2所示,包括用于浓度稀释的浓度稀释器3、用于同位素稀释的同位素稀释器4、Pu调料槽7、U调料槽8、Nd调料槽9、电磁阀10及向料液提供动力的蠕动泵2,其中Pu调料槽7、U调料槽8和Nd调料槽9的开关由电磁阀10控制,浓度稀释器3和同位素稀释器4通过蠕动泵和料液输送管串联连接。浓度稀释器3里加入的为0.8mol/L HNO3,溶解液与加入的硝酸的体积比为约为1:200,同位素稀释器4里同时加入已知含量的233U、242Pu、92Mo、150Nd四种同位素稀释剂。乏燃料元件在溶解器1里溶解后经蠕动泵泵至浓度稀释器3,经浓度稀释后经蠕动泵泵至同位素稀释器4,经同位素稀释器4稀释后的料液分为5份,其中一份料液经Nd调料槽9调料后进入Nd分离柱,一份料液经Pu调料槽7调料后去往Pu分离柱,一份料液经U调料槽8调料后进入U分离柱,另2份料液可分别直接进入分离单元的Mo分离柱5和Cs检测单元6;
Pu调料槽由3个贮槽组成,分别放置浓度为0.1mol/L的Fe(NH2SO3)2溶液、饱和NaNO2溶液及浓度为10mol/L的硝酸;调料时先打开盛装有Fe(NH2SO3)2溶液的贮槽的开关,使Pu完全被还原到三价,然后打开盛装有饱和NaNO2溶液贮槽的开关使Pu(Ⅲ)被完全氧化到Pu(Ⅳ),再打开盛装有硝酸的贮槽的开关,使料液调节为7.2mol/L HNO3介质。
U调料槽由2个贮槽组成,分别放置浓度为0.05mol/L的Fe(NH2SO3)2溶液和浓度为8mol/L的硝酸;调料时先打开盛装有Fe(NH2SO3)2溶液的贮槽的开关,使Pu完全被还原到三价,然后打开盛装有硝酸的贮槽的开关,使料液调节为4mol/L HNO3介质。
Nd调料槽里盛装有硝酸-草酸铵溶液,通过电磁阀打开该调料槽的开关,将料液调节为0.35mol/L硝酸-0.05mol/L草酸铵介质。
控制系统由控制箱和计算机组成,通过控制系统控制溶解单元、调料单元中高温水浴槽、低温水浴槽、蠕动泵和电磁阀的开关,实现对该分离系统的远程控制和自动化操作。
利用该系统进行乏燃料元件的自动化放化分离的操作步骤为:
1)实验前的准备。在溶解器中加入140~150mL王水;集液瓶中分别加入HNO3、NaOH。
在浓度稀释器中加入50mL 0.8mol/L HNO3;在同位素稀释器中加入5mL233U、242Pu、92Mo、150Nd同位素稀释剂共5ml;Pu调料槽中分别加入0.2mol/LFe(NH2SO3)2、饱和NaNO2溶液、浓硝酸;U调料槽中分别加入0.2mol/LFe(NH2SO3)2、8mol/L HNO3;Nd调料槽中加入0.1mol/L草酸铵。
高温水浴槽水浴温度设置为75℃,蠕动泵流速设置为5mL/min。
2)自动化分离系统的运行。
自动化分离系统验证时,用冷铀块考验溶解单元。溶解后,加入一定量的元件溶解液,考察对各元素的分离效果。具体操作过程如下所述。
将某元件冷铀块投入到溶解器中,90℃水浴加热60分钟,元件溶解完全。关闭恒温水浴槽。打开循环泵,低温水进入溶解器外层,20min后冷却至室温。
打开蠕动泵,1mL冷元件溶解液进入浓度稀释器中;打开蠕动泵,5mL同位素稀释剂进入同位素稀释器中。在蠕动泵的作用下,取五份溶液,每份取样量1mL,分别进行Cs、U、Pu、Mo、Nd的测量或分离。
待分离料液进入U、Pu、Mo、Nd的分离单元,分离后的产品进行质谱测量、HPGeγ谱仪和液体闪烁谱仪测量。
电磁阀、蠕动泵、及高、低温水浴槽的开关通过远程控制系统控制通断。
3)测试结果
以该溶解液为主要对象,采用本实用新型的自动化放化分离系统进行分离,分别采用质谱、液闪和γ能谱仪分析产品。全流程操作可在8小时内完成。
U产品的测量结果
根据HPGe测量U样品的数据,计算分离流程对Cs的去污因子。根据液闪测量U样品的数据,计算分离流程对Pu的去污因子。U的分离流程对Cs、Pu的去污因子分别为3×104、5×103,满足需求。
根据质谱(ICP-MS)测量U样品的数据,计算元件溶解液中U浓度为447mg/g。铀的化学收率为95%。
Pu产品的测量结果
根据HPGeγ测量Pu样品的数据,计算出分离流程对137Cs的去污因子为1.4×104,根据液闪测量Pu样品的数据,计算Pu产品的241Pu为11ng。根据质谱(ICP-MS)测量Pu样品的数据,计算元件溶解液中Pu浓度为153μg/g。Pu的化学收率为91%。
Mo产品的测量结果
从HPGe测量除了Mo的γ能峰外,没有发现其他能峰,对137Cs的去污大于1×107。据质谱(ICP-MS)测量Mo的收率大于98%,可以满足实验要求。
Nd产品的测量结果
在HPGe测量中得到对137Cs的去污因子大于106。在质谱测量中,收率为88.5%,得到原始元件溶解液中148Nd的浓度为137.6ppb。
以上测试结果表明,经过分离后,四种产品均可满足质谱测量的要求。该装置可以用于乏燃料燃耗测量中U、Pu、Mo、Nd的分离。
实施例2
与实施例1的装置和操作方法相同,不同的是高温水浴槽的温度为75℃,低温水浴槽的温度为25℃。

Claims (10)

1.用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,该系统由溶解单元、调料单元、分离单元及控制系统组成,溶解单元、调料单元和分离单元通过料液输送管连接;
其中,溶解单元包括溶解器,溶解器为双层且带有三颈的圆瓶状结构,其中一颈和冷凝管相连,一颈放置底部为蜂窝状结构的投料管,另一颈内插入料液输送管实现溶解器和调料单元的连接;溶解器的内层盛装用于溶解乏燃料元件的溶解液,外层用于盛装高温水或冷却水;
分离单元主要包括Mo分离柱、Nd分离柱、Pu分离柱、U分离柱及Cs检测单元,其中Mo分离柱为SiO2-P-α-安息香肟树脂柱,Nd分离柱为HZ-001型树脂柱、Pu分离柱为N256阴离子树脂柱、U分离柱为TBP树脂柱,Cs检测单元主要为γ探测器;
调料单元包括用于浓度稀释的浓度稀释器、用于同位素稀释的同位素稀释器、Pu调料槽、U调料槽、Nd调料槽、电磁阀及向料液提供动力的蠕动泵,其中Pu调料槽、U调料槽和Nd调料槽的开关由电磁阀控制,浓度稀释器和同位素稀释器通过蠕动泵和料液输送管串联连接;乏燃料元件在溶解器里溶解后经蠕动泵泵至浓度稀释器,经浓度稀释后经蠕动泵泵至同位素稀释器,经同位素稀释器稀释后的料液分为5份,其中一份料液经Nd调料槽调料后进入Nd分离柱,一份料液经Pu调料槽调料后去往Pu分离柱,一份料液经U调料槽调料后进入U分离柱,另2份料液可分别直接进入分离单元的Mo分离柱和Cs检测单元;
控制系统由控制箱和计算机组成,通过控制系统控制溶解单元、调料单元中高温水浴槽、低温水浴槽、蠕动泵和电磁阀的开关,实现对该分离系统的远程控制和自动化操作。
2.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,所述溶解器内层盛装的溶解液为王水;溶解器外层设置有进、出接口,用于连接溶解器外的高温水浴槽和低温水浴槽;其中高温水浴槽和低温水浴槽提供的水温分别为75~90℃和20~30℃。
3.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,在所述同位素稀释器里同时加入已知含量的233U、242Pu、92Mo、150Nd四种同位素稀释剂。
4.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,所述调料单元的浓度稀释器里加入的为0.8mol/L HNO3,溶解液与加入的硝酸的体积比为约为1:200。
5.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,冷凝管上端通过管道和缓冲瓶及集液瓶相连。
6.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,溶解器放置在磁力搅拌器上。
7.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,所述溶解器为玻璃材质,投料管为聚四氟乙烯材质。
8.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,Pu调料槽由3个贮槽组成,分别放置浓度为0.1mol/L的Fe(NH2SO3)2溶液、饱和NaNO2溶液及浓度为10mol/L的硝酸。
9.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,U调料槽由2个贮槽组成,分别放置浓度为0.05mol/L的Fe(NH2SO3)2溶液和浓度为8mol/L的硝酸。
10.根据权利要求1所述的用于乏燃料元件燃耗测量的自动化放化分离系统,其特征在于,Nd调料槽里盛装有硝酸-草酸铵溶液。
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