CN1930273A - 燃料组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种不含羟氧基化的化合物的燃料组合物，其含至少90重量％的烃基的燃料、0.5－9重量％的无水乙醇和0.1－5重量％的添加剂，该添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所得的反应产物。

Description

燃料组合物
发明领域
本发明涉及一种燃料/乙醇混合物，其含有由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油反应所得的反应产物作为添加剂。本发明还涉及制备柴油/乙醇混合物的方法以及该反应产物作为含乙醇的柴油机燃料的增溶剂的应用。
背景技术
在烃基的燃料如挥发油、重油、汽油、柴油、煤油等中使用很多添加剂。除了用于防腐和用于润滑性能的添加剂外，还已知作为流动改进剂或改进气体如CO、CO2或NOx排放值的化合物。
国际专利申请WO 98/17745描述了一种含脂肪酸二乙醇酰胺、醇乙氧基化物和脂肪酸乙氧基化物的制剂作为燃料的添加剂。国际专利申请WO02/088280描述了一种含油酸链烷醇酰胺和羟氧基化的油酸作为燃料的添加剂。
在国际申请WO 02/38707中提及一种含氮添加剂作为柴油/乙醇混合物的溶解助剂。
虽然这类在柴油机燃料中作为添加剂的制剂减少了气体的排放，并可以小浓度使用，但还存在一个对燃料添加剂的要求，即该燃料添加剂在减少有害气体排放的同时不损害该燃料的性能。从经济角度看，应避免应用含多种成分的制剂或成本高的原料和/或耗费大的加工方法。
因此本发明的目的在于提供一种添加剂，其以小量就足以减少有害物气体的排放值，并且其制备成本低和所用原料价格低。此外，希望这种添加剂是基于可再生原料制得。
此外，该添加剂应是表面活性剂，其可提高含醇的柴油混合物的均匀性，由此提高醇，特别是常用的乙醇在柴油中的溶解度。
意外地发现，通过应用二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所得的反应产物可得到一种乙醇在燃料，优选柴油中的合格的溶液。
发明详述
本发明的第一个目的是涉及一种不含羟氧基化的化合物的燃料组合物，其含有至少90重量％的烃基的燃料、0.5-9重量％的无水乙醇和0.1-5重量％的添加剂，该添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所得的反应产物。
本申请中的燃料一词意指所有能将其自由燃烧能转变成机械功的提供能量的动力燃料。其包括各类在室温和常压下的液态发动机燃料和飞机燃料。例如适于小轿车(PKW)发动机或载重卡车(LKW)发动机的发动机燃料通常含烃，例如汽油馏份或高沸点石油馏份。在本发明燃料中优选是柴油，特别是含生物柴油的柴油。
柴油燃料是由经裂解的燃油或从在褐煤或石煤的低温干馏所得的焦油中制得。柴油燃料是液态烃的，难以燃烧的混合物，其可用作等压发动机或内燃机(柴油机)的燃料，并且主要由混入烯烃、萘和芳香烃的链烷烃组成。其组成是不一致的，特别是与制备方法有关。通常产品的比重为0.83-0.88g/cm3，沸点为170--360℃，燃点为70--100℃。本发明的燃料优选含柴油或由柴油组成。也包括所谓的生物柴油，按本发明优选在柴油中含有脂肪酸甲基酯，优选菜油脂肪酸甲基酯。
在无水乙醇的情况下，其包括市售的含一定水含量(依市售产品而不同)的“无水乙醇”，或经通常的已知干燥剂如钠干燥过的其水含量达小于0.5体积％的乙醇。需要时接着可经分子筛进行干燥。
本发明的燃料的特征在于，其仅含有由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物作为添加剂，由此无需各不同物质的昂贵和耗费的混合物。其也是一种非常低成本的产物，因为该反应产物除经过一次过滤外不必经受其它加工，由此不采用高成本和高耗时的加工步骤。由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的主要反应产物是在油中含有脂肪酸的链烷醇酰胺。因为按本发明不需要将这些链烷醇酰胺从未反应的原料如链烷醇胺、部分经反应的原料如甘油二酯或甘油单酯、其它反应产物如甘油或乙醇或甲醇中分离，而仅需一次过滤以分离不溶性组分，所以是一种成本非常低的反应产物。
木发明中特别优选是这种燃料组合物，其含有添加剂，该添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油反应的反应产物，在此情况下，该植物油含脂肪酸酯，该脂肪酸酯含有11-21个C-原子的单个或多个不饱和烷基。特别优选的是与有17个C-原子的单个不饱和烷基酯的脂肪酸酯。
不饱和的代表例如是樟烯酸、9-十四烯酸、9-十六烯酸、反6-十八烯酸(Petroselaidin)、油酸、反油酸、蓖麻油酸、亚油酸、反亚油酸、亚麻酸、顺9-二十碳烯酸、花生四烯酸和芥酸。这些酸的甲基酯的混合物也是适用的。特别优选是应用含有选自油酸甲酯、十六烷酸甲酯、硬脂酸甲酯和/或壬酸甲酯的脂肪酸的脂肪酸酯。
本发明的燃料组合物优选含有添加剂，该添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油反应的反应产物，在此情况下，该植物油选自豆油、菜油、向日葵油、花生油、亚麻油、橄榄油、蓖麻油、棕榈油和蓟草油。按本发明特别优选的是与豆油、向日葵油或莱油的反应和尤其是与豆油的反应。
在植物油情况下，主要是甘油三酯混合物，这里该甘油总是经长链脂肪酸总是完全酯化。
花生油平均含(按脂肪酸计)54重量％的油酸、24重量％的亚油酸、1重量％的亚麻酸、1重量％的花生酸、10重量％的棕榈酸以及4重量％的硬脂酸。其熔点为2-3℃。
亚麻子油通常含5重量％的棕榈酸、4重量％的硬脂酸、22重量％的油酸、17重量％的亚油酸和52重量％的亚麻酸。其碘值为155-205。皂化值为188-196和熔点为约-20℃。
橄榄油主要含油酸。棕榈油含约2重量％的肉豆蔻酸、42重量％的棕搁酸、5重量％的硬脂酸、41重量％油酸、10重量％的亚油酸作为脂肪酸成分。
莱油通常含约48重量％的芥酸、15重量％的油酸、14重量％的亚油酸、8重量％的亚麻酸、5重量％的二十碳烯酸(Icosensaure)、3重量％的棕榈酸、2重量％的十六碳烯酸和1重量％的二十二烷二烯酸作为脂肪酸成分。来自新培育品种的莱油富含不饱和成分。典型的脂肪酸成分是芥酸0.5重量％、油酸63重量％、亚油酸20重量％、亚麻酸9重量％、二十碳烯酸1重量％、棕榈酸4重量％、十六碳烯酸2重量％和二十二烷二烯酸1重量％。
蓖麻油中的80-85重量％是由蓖麻油酸的甘油酯组成，此外还含有约7重量％的油酸的甘油酯、达3重量％的亚油酸的甘油酯和达约2重量％的棕榈酸的和硬脂酸的甘油酯。
豆油含有总脂肪酸的55-65重量％的多个不饱和酸，特别是亚油酸和亚麻酸。向日葵油的情况也类似，其典型的脂肪酸谱按总脂肪酸计如下：约1重量％的肉豆蔻酸、3-10重量％的棕榈酸、14-65重量％的油酸和20-75重量％的亚油酸。
在甘油三酯中的关于脂肪酸含量的所有上述数据已知是与原料的质量有关，并因此在数值上会有波动。
在本发明的一个具体实施方案中，该添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与所述的和特别优选是植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应的反应产物。按本发明，该脂肪酸混合物的烷基酯是甲基酯和/或乙基酯。在该混合物中的脂肪酸组成是由所用的植物油的各天然的脂肪酸组成以及由以已知方法制备的甲基酯和/或乙基酯的各原料的质量得出。
在本发明中，为引起反应和导致所希望的反应产物的二链烷醇胺或三链烷醇胺是具有1-4个C-原子的链烷醇基的链烷醇胺，特别是乙醇胺。该二链烷醇胺或三链烷醇胺可以含相同C-原子数或不同C-原子数的链烷醇基，但优选是与含2个或3个相同的链烷醇基的胺反应，特别优选是与二乙醇胺或三乙醇胺的反应。
在本发明的燃料组合物中所含有的添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物，其特征优选在于，该反应只要进行直到反应产物是透明的，并且该产物在-10到-20℃下以1％的混合物可透明地溶于柴油中。此外，除经一次过滤外不再需要其它处理步骤。
按本发明，这种燃料组合物中柴油与添加剂的体积比宜为1000∶0.5--1000∶50，优选为1000∶1--1000∶50。一个优选的实施方案使用的燃料组合物的组成为：90-98重量％的柴油、1-8重量％的无水乙醇和0.1-1.5重量％，优选0.5-1.0重量％的添加剂即由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物。
本发明的另一目的是提供一种制备柴油/乙醇-混合物的方法，方法中或先将柴油和无水乙醇混合，并接着以最大量为0.5-5.0重量％加入添加剂即由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物，或者是首先将添加剂即由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物以最大量为0.1-5.0重量％加到无水乙醇中，然后再加入到柴油中。
本发明的添加剂的应用可制备价格便宜的由燃料和无水乙醇的混合物，优选是柴油和无水乙醇的混合物。优选在柴油/乙醇混合物中加入含量最大为0.5-1.5重量％的添加剂。总的燃料组合物优选是无水的，即总的燃料组合物中的水含量应低于0.2体积％，优选低于0.1体积％。
该添加剂的作用应理解为其具有增溶剂作用。因此也可应用由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物作为用于含乙醇的柴油中的增溶剂。
实施例
制备实施例1
豆油与三乙醇胺的反应(反应比例为1mol油∶1.5mol胺)
将772.4g豆油与199.3g三乙醇胺经称重装入一个2升的三颈瓶中，并在通入氮气和搅拌下加热到150℃。然后将该温度在1小时内再次升高到200℃。在200℃下搅拌4小时。开始是混浊的混合物经3小时后变透明。经4小时后冷却到80℃，加入0.1％的过滤助剂，并经蔡氏过滤法过滤。该产物是浅棕色透明液体。
类似制备具有其它反应比例的产物。
制备实施例2
豆油与二乙醇胺的反应(反应比例为1mol油∶1.5mol胺)
将867.2g豆油与157.7g二乙醇胺经称重装入一个2升的三颈瓶中。在搅拌和通入氮气下加热到160℃。在此温度下搅拌3小时。约经2小时后该混浊的原始混合物变透明。经3小时冷却到80℃，并在加入0.1％的过滤助剂下经蔡氏过滤法过滤。该产物是浅棕色透明液体。
类似制备具有其它反应比例的产物。
制备实施例3
大豆脂肪酸甲基酯与三乙醇胺的反应(反应比例为3mol甲基酯∶3mol胺)
将872.1g大豆脂肪酸甲基酯与447.6g三乙醇胺经称重装入一个2升的三颈瓶中，并在通入氮气和搅拌下加热到190℃。然后将该温度在1小时内再次升高到230℃。在230℃下搅拌3小时。该开始是混浊的混合物经2小时后成为透明。经3小时后冷却到80℃，加入0.1％的过滤助剂，并经蔡氏过滤法过滤。该产物是棕色透明液体。
实施例4
下表提供反应产物的一些物理数据
此外，本发明添加剂的作用按EN 116：1997用冷过滤堵塞点-实验(Cold Filter Plugging Point＝CFPP)进行检测。
按照该实验方法，将由94％的柴油LS、5％的乙醇和1％的反应产物组成的混合物形式的加成燃料分步冷却到-30℃，各样品的温度间距为1℃，并在2kPa低压下通过标准化过滤设备吸滤。所给温度值相应于该燃料在确定时间内不再能流经过滤设备的温度。
表：
  产物   反应比(当量)油/甲酯：DEA/TEA∶乙二醇   SZ   VZ   AZ   水(％)   比重(20℃)(g/cm2)   流动点(℃)
  大豆甲酯和DEA的反应   1∶1   0.08   -3
  大豆甲酯和TEA的反应   1∶1   2.9   133   134   0.26   0.960   0
  大豆油和DEA的反应   3∶1.5   0.7   162   2.4   0.10   0.955   -6
  大豆油和TEA的反应   3∶1.5   0.7   152   72   0.05   0.956   0
  大豆油和TEA/乙二醇的反应   3∶1∶1   2.3   156   50.1   0.21   0.954   -2
  大豆油和TEA的反应   3∶2.2   1.2   139   102   0.968   1
  大豆油和TEA的反应   3∶0.8   0.9   171   39   0.932   -2
  大豆油和DEA的反应   3∶2.2   5.2   146   5.2   0.967   -14
  大豆油和DEA的反应   3∶0.8   1.1   173   4.6   0.939   -8
  大豆油和TEA/乙二醇的反应   3∶2∶1   1.9   135   90   0.971   -2
  大豆甲酯和TEA/乙二醇的反应   3∶2∶1   2.1   135   92   0.23   0.962   -3
续表：
  产物   折射度(n20D)   粘度(40℃)(mm2/S)   CFPP*(℃)   0℃   储存稳定性50℃   20℃   吸水量+0.1％水
  大豆甲酯和DEA的反应   -20   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆甲酯和TEA的反应   1.4757   43.1   -23   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和DEA的反应   1.4808   111.0   -22   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和TEA的反应   1.4758   51.7   -20   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和TEA/乙二醇的反应   1.4730   -21   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和TEA的反应   1.4760   61.9   -22   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和TEA的反应   1.4745   38.9   -21   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和DEA的反应   1.4826   208.0   -21   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和DEA的反应   1.4778   61.3   -22   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆油和TEA/乙二醇的反应   1.4740   59.0   -22   透明的   透明的   透明的   透明的
  大豆甲酯和TEA/乙二醇的反应   1.4735   -21   透明的   透明的   透明的   透明的
DEA＝二乙醇胺；TEA＝三乙醇胺；
SZ＝酸值；VZ＝皂化值；AZ＝胺值
CFPP＝冷过滤堵塞点

Claims (13)

1.一种不含羟氧基化的化合物的燃料组合物，其含至少90重量％的烃基燃料、0.5-9重量％的无水乙醇和0.1-5重量％的添加剂，该添加剂是由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所得的反应产物。
2.权利要求1的燃料组合物，其特征在于，其含柴油作为燃料。
3.权利要求1或2的燃料组合物，其特征在于，该植物油含脂肪酸酯，该脂肪酸酯含有11-21个C-原子的单个或多个不饱和烷基。
4.权利要求1-3的燃料组合物，其特征在于，该植物油选自豆油、菜油、向日葵油、花生油、亚麻油、橄榄油、蓖麻油、棕榈油和蓟草油。
5.权利要求1-4的燃料组合物，其特征在于，由植物油的脂肪酸混合物的烷基酯是乙基酯和/或甲基酯。
6.权利要求1-5的燃料组合物，其特征在于，该二链烷醇胺或三链烷醇胺是含1-4个C-原子的链烷醇基的链烷醇胺，该链烷醇基各自独立地有相同的或不同的C-原子数。
7.权利要求1-6的燃料组合物，其特征在于，该柴油含生物柴油。
8.权利要求1-7的燃料组合物，其特征在于，该产生添加剂的反应只要进行到反应产物是透明的，并且该产物在-10到-20℃下以1％的混合物可透明地溶于柴油中。
9.权利要求1-8的燃料组合物，其特征在于，该反应产物除经过一次过滤外不再经受其它处理。
10.权利要求1-9的燃料组合物，其特征在于，柴油与添加剂的体积(V/V)比为1000∶0.5--1000∶50，优选为1000∶1--1000∶50。
11.一种燃料组合物，其由90-98重量％的柴油、1-8重量％的无水乙醇和0.1-1.5重量％，优选0.5-1.0重量％的权利要求1-10的添加剂组成。
12.一种制备柴油/乙醇-混合物的方法，该方法为：
a)先将柴油和无水乙醇混合，并接着以最大量为0.5-5.0重量％加入添加剂即由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物，或
b)首先将添加剂即由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物以最大量为0.1-5.0重量％加到无水乙醇中，然后再加入到柴油中。
13.由二链烷醇胺或三链烷醇胺与植物油或与来自植物油的脂肪酸混合物的烷基酯反应所产生的反应产物的应用，它在含乙醇的柴油中用作增溶剂。
CNA2005800076809A 2004-03-11 2005-03-03 燃料组合物 Pending CN1930273A (zh)

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